CN109698359A - 一种具有电互联、通孔结构的复合集流体及其制备方法、电池极片和锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种具有电互联、通孔结构的复合集流体及其制备方法、电池极片和锂离子电池，属于锂离子电池技术领域。该复合集流体的制备方法包括(1)着色、铸造、成型制备聚合物基底层；(2)将聚合物基底表面第一次真空镀金属；(3)在镀金属的聚合物层表面造孔；(4)将聚合物表面第二次真空镀金属。制备的集流体为具有通孔结构的内外双层结构，内层为具有通孔结构的聚合物层，表层为金属镀层，金属镀层并覆于通孔表面，将两侧的金属镀层连通。该制备方法简单易规模化生产，并可根据具体应用指标定制厚度及孔结构分布。与现有箔材相比，具有质轻、耐弯折、成本低廉等一系列优点，对电池能量密度提升效果显著。

Description

一种具有电互联、通孔结构的复合集流体及其制备方法、电池 极片和锂离子电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域。具体涉及一种具有电互联、通孔结构的复合集流体及其制备方法和在锂离子电池中的应用。
背景技术
由于具有高效、清洁和可循环使用等诸多优点，锂离子电池被认为是综合缓解能源危机与环境污染等问题的一种重要能量储存装置。近年来，随着电动汽车产业的高速发展，作为其核心部件之一的锂离子电池得到各界广泛的关注和深入的研究工作。但目前电动汽车的续航里程和成本尚无法与传统燃油车有效竞争大幅阻碍了电动汽车的快速推广。而锂离子电池的能量密度提升和成本降低是解决上述问题的关键。
集流体是锂离子电池的重要组成部分。现有集流体材料多为厚度为10～20μm的铝箔和铜箔，占锂离子电池单体重量的15％左右。集流体作为锂离子电池的非活性成分，集流体重量和成本的下降势必会带来锂离子电池单体质量能量密度和价格竞争力的提升。其减重方案一直是各大电池企业关注的重点。目前现行的集流体减重方案有如下两种：(1)依托现有工艺，进一步降低箔材厚度至6-12μm。但该方法面临如下问题，一方面，该箔材厚度的下降势必伴随着其加工性能的大幅下降，将会面临极片变形、褶皱、涂布断带等一系列工程问题；另一方面，更低的厚度规格会对制造设备的工艺能力和加工精度有更高的要求，造成制造成本的大幅提升；(2)申请公布号为CN 102290578 A的中国发明专利公开了一种柔软型轻质集流体，具体采用金属镀塑料作为锂电池集流体。其中夹层为塑料层，表层镀金属层。该柔软型集流体具有质轻、价廉等一系列优势。但该集流体由于中间层采用绝缘塑料，其电子导通仅能通过塑料表层的金属镀层传输，且集流体两侧是电子绝缘的。由于锂离子电池极片采用双面涂覆，该集流体结构一方面会导致电池使用过程中极片两侧电场分布不均劣化电池性能，另一方面该集流体结构与锂离子电池叠层焊接工艺无法兼容，焊接强度和过流面积均无法保证。
发明内容
本发明的目的在于提供一种具有电互联、通孔结构的复合集流体，相比于单纯的金属箔，其复合结构具有质轻、价廉等优势，而相比于金属镀塑料(CN 102290578 A)，其通孔结构保证了集流体两侧的电子通络，有效降低极片两侧的不均匀极化；同时显著改善该集流体与焊接工艺的兼容性，保证焊接强度和过流面积，降低内阻。
本发明的目的还在于提供一种具有电互联、通孔结构的复合集流体的制备方法。
本发明的另一个目的在于提供一种采用该电互联、通孔结构的复合集流体的锂离子电池，其降低了单体电池的重量和成本，具有轻质、价格便宜、兼容锂离子电池制作工艺等优点，同时保证了锂离子电池电性能的正常发挥。
为实现上述目的，本发明的通孔结构的复合集流体的技术方案如下：
一种具有电互联、通孔结构的复合集流体，所述复合集流体为具有通孔结构的内外双层，其中内层为具有通孔结构的聚合物层，外层为金属镀层，所述的金属镀层覆于聚合物层表面和通孔表面，可将两侧的金属镀层连通，形成具有电互联、通孔结构的复合集流体。
本发明的电互联、通孔结构的复合集流体的制备包括如下步骤：
(1)将聚合物基材中加入着色剂进行着色、铸造、成型，制备得聚合物基底；
(2)将聚合物基底表面进行第一次真空镀金属，金属厚度为0.1μm-0.2μm，形成表面为金属镀层的聚合物基底；
(3)对表面为金属镀层的聚合物基底进行造孔，形成通孔结构，孔径为0.01mm-2.0mm，孔间距为0.1mm-8mm，得到具有通孔结构的金属镀层-聚合物基底；
(4)在通孔结构的金属镀层-聚合物基底表面进行第二次真空镀金属，金属镀层厚度为0.1μm-4.0μm，使金属镀层覆于基材表面和通孔表面，将两侧的金属镀层连通，形成具有电互联、通孔结构的复合集流体。
所述聚合物基材是聚氯乙烯塑料(PVC)、聚乙烯塑料(PE)、聚丙烯塑料(PP)、聚苯乙烯塑料(PS)、聚对苯二甲酸类塑料中的一种或几种的混合物，优选为聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)，其机械性能优良，抗张强度和抗冲击强度优秀，还具有优良的耐热、耐寒性和良好的耐化学药品性和耐油性。
所述真空镀金属为真空蒸镀、磁控溅射或气相沉积中的一种或几种的组合。
所述成型工艺为挤压成型或热压成型工艺中的一种或几种的组合，针对PET优选为热压成型工艺。
所述聚合物基底厚度为1μm-20μm，可根据具体的应用环境和聚合物特性进行定制，针对锂离子电池集流体应用优选为3μm-15μm。
所述着色剂为钴盐或锑盐，通过对聚合物基材着色后，使其在激光刻蚀过程能更好的吸收激光能量，提升刻蚀效率。
所述造孔过程为铸造、机械加工、激光刻蚀或等离子体刻蚀方法中的一种或几种的组合，针对锂离子电池集流体应用优选为激光刻蚀。
所述第一次真空镀金属的镀层厚度为0.1μm-0.2μm，目的是改善激光刻蚀造孔过程中的局部热量集中对孔结构的破坏。
所述通孔存在于聚合物层，其孔径或宽度为0.01mm-2.0mm，进一步优选为0.01mm-1.0mm；其孔间距为0.1mm-8mm，进一步优选为0.2mm-5mm。
所述第二次真空镀金属的镀层厚度为0.1μm-4.0μm，金属镀层厚度进一步优选为0.1μm-1.9μm。其目的一方面是保证其作为锂离子电池集流体的导电性，另一方面是将金属镀层两侧联通，获得电互联、通孔结构的复合膜，应用于锂离子电池集流体。
金属聚合物层是通过铸造、挤压成型或热压成型工艺制备，通过加入调色剂实现聚合物层颜色的调节；表层为金属镀层，通过真空蒸镀、磁控溅射、气相沉积等方式制备使金属镀层与聚合物层结合良好。所述的通孔结构是通过在聚合物层表面采用铸造、机械加工、激光刻蚀、等离子体刻蚀等方法制备。所述电互联通过在通孔基底上镀金属实现。作为集流体，相比于单纯金属箔，其重量和成本显著下降。
本发明的集流体为双层结构，内层为聚合物层，表层为金属镀层。制备顺序为：一次镀金属-造孔-二次镀金属，在聚合物层外表面和聚合物层通孔的内壁均覆有金属镀层，内壁的金属镀层连通两侧的金属镀层，极大的提升复合集流体的导电性，改善电极内部的电流分布及功率输出能力。
本发明的具体电互联、通孔结构复合集流体用于锂离子电池极片中：将电极浆料涂覆于复合集流体表面，涂覆厚度为0.08mm-0.20mm，真空烘箱中进行干燥后得到正极极片或负极极片。
本发明的锂离子电池包括正极极片、负极极片、隔膜和电解液。所述正极极片和/或负极极片所用集流体为上述制备得到的集流体。其中正极极片活性物质选自LiFePO4、LiMn2O4、LiCoO2、LiV2O5、LiNiO2、LiNi(1-x-y)CoxAlyO2、LiNi(1-m-n)ComMnnO2和LiCozNi(1-z)O2材料中的一种或多种，其中，0≤x≤1，0≤y≤1，x+y＝1；0≤m≤1，0≤n≤1，m+n＝1；0≤z≤1。
本发明的有益效果是：
(1)本发明的有益效果之一是提高了锂离子电池单体的质量能量密度，改善了极片的加工性，降低了锂离子电池的成本；
(2)本发明的有益效果之二是通过镀金属-造孔-镀金属实现了复合集流体两侧的电互联，有效降低极片两侧的不均匀极化，提高锂离子电池的容量发挥和循环性能；
(3)本发明的有益效果之三是该电互联、通孔结构的复合集流体与焊接工艺的兼容性，保证焊接强度和过流面积，降低焊接阻抗，从而降低锂离子电池的内阻。
(4)复合集流体的制备方法简单易规模化生产，并可根据具体应用指标定制厚度及孔结构分布，与现有箔材相比，该复合箔材具有质轻、耐弯折、成本低廉等一系列优点，对电池能量密度提升效果显著。
附图说明
图1为具有电互联、通孔结构的复合集流体的结构示意图。图1中，从侧视图所示，金属镀层包覆在聚合物层的外部，贯穿的通孔设计分布于聚合物层的内部，孔壁通过镀金属将集流体两侧联通。
具体实施方式
下面通过具体的实施例对本发明进行具体的描述，但并不等同于限制本发明的应用，对于本领域的技术人员依照本发明进行的更改，均应落在本发明保护范围之内。
实施例1
将5μm规格的PET膜层置于真空镀金属装置，在真空状态下，将铝金属加热熔融至蒸发，铝原子凝结在PET膜层表面，形成极薄的铝层。通过精确控制PET膜层卷取速度至500m/min，同时控制送铝速度至0.3m/min@2mm铝丝和蒸发舟加热电流，在PET膜层表面获得厚度为0.1μm的金属镀层。采用CO2激光发生器进行造孔。具体选用500W高脉冲强度的10.6μm CO2激光器，利用激光脉冲的高强度造成PET膜层的局部受热熔穿，获得孔径大小为1mm的通孔。同时，采用扫描镜系统，灵活选择孔与孔之间的距离至2mm。将得到的通孔PET膜层置于真空镀金属装置，在真空状态下，将铝金属加热熔融至蒸发，铝原子凝结在PET膜层表面，形成极薄的铝层。通过精确控制PET膜层卷取速度至300m/min，同时控制送铝速度至0.7m/min@2mm铝丝和蒸发舟加热电流，在PET膜层表面和通孔内壁上获得厚度为0.3μm的金属镀层，得到电互联、通孔结构的复合集流体。
采用钴酸锂(LCO)作为正极材料，与PVDF和SP按照90：5：5的质量比制备正极浆料，涂布于该复合集流体表面，在120℃真空烘箱中进行干燥后得到正极极片。
采用石墨作为负极材料，与CMC和SP按照96：2：2的质量比制备负极浆料，涂布于铜箔表面，真空烘箱干燥后得到负极极片。
将上述正极极片按照正极极片、隔膜、负极极片，适量电解液(1M LiPF6+EC/DMC(1:1))制得5Ah软包锂离子电池。
实施例2
将8μm规格的PET膜层置于真空镀金属装置，在真空状态下，将铝金属加热熔融至蒸发，铝原子凝结在PET膜层表面，形成极薄的铝层。通过精确控制PET膜层卷取速度至400m/min，同时控制送铝速度至0.2m/min@2mm铝丝和蒸发舟加热电流，在PET膜层表面获得厚度为0.1μm的金属镀层。采用CO2激光发生器进行造孔。具体选用300W高脉冲强度的10.6μm CO2激光器，利用激光脉冲的高强度造成PET膜层的局部受热熔穿，获得孔径大小为0.3mm的通孔。同时，采用扫描镜系统，灵活选择孔与孔之间的距离至3mm。将得到的通孔PET膜层置于真空镀金属装置，在真空状态下，将铝金属加热熔融至蒸发，铝原子凝结在PET膜层表面，形成极薄的铝层。通过精确控制PET膜层卷取速度至200m/min，同时控制送铝速度至0.7m/min@2mm铝丝和蒸发舟加热电流，在PET膜层表面获得厚度为0.4μm的金属镀层，得到电互联、通孔结构的复合集流体。
采用镍钴锰(NCM)作为正极材料，与PVDF和SP按照90：5：5的质量比制备正极浆料，涂布于该复合集流体表面，在120℃真空烘箱中进行干燥后得到正极极片。
采用石墨作为负极材料，与CMC和SP按照96：2：2的质量比制备负极浆料，涂布于铜箔表面，真空烘箱干燥后得到负极极片。
将上述正极极片按照正极极片、隔膜、负极极片，适量电解液(1M LiPF6+EC/DMC(1:1))制得5Ah软包锂离子电池。
实施例3
将10μm规格的PET膜层置于真空镀金属装置，在真空状态下，将铝金属加热熔融至蒸发，铝原子凝结在PET膜层表面，形成极薄的铝层。通过精确控制PET膜层卷取速度至300m/min，同时控制送铝速度至0.3m/min@2mm铝丝和蒸发舟加热电流，在PET膜层表面获得厚度为0.2μm的金属镀层。采用CO2激光发生器进行造孔。具体选用500W高脉冲强度的10.6μmCO2激光器，利用激光脉冲的高强度造成PET膜层的局部受热熔穿，获得孔径大小为0.5mm的通孔。同时，采用扫描镜系统，灵活选择孔与孔之间的距离至4mm。将得到的通孔PET膜层置于真空镀金属装置，在真空状态下，将铝金属加热熔融至蒸发，铝原子凝结在PET膜层表面，形成极薄的铝层。通过精确控制PET膜层卷取速度至300m/min，同时控制送铝速度至0.9m/min@2mm铝丝和蒸发舟加热电流，在PET膜层表面获得厚度为0.4μm的金属镀层，得到电互联、通孔结构的复合集流体。
采用磷酸铁锂(LFP)作为正极材料，与PVDF和SP按照85：5：10的质量比制备正极浆料，涂布于该复合集流体表面，在120℃真空烘箱中进行干燥后得到正极极片。
采用石墨作为负极材料，与CMC和SP按照96：2：2的质量比制备负极浆料，涂布于铜箔表面，真空烘箱干燥后得到负极极片。
将上述正极极片按照正极极片、隔膜、负极极片，适量电解液(1M LiPF6+EC/DMC(1:1))制得5Ah软包锂离子电池。
实施例4
将5μm规格的PET膜层置于真空镀金属装置，在真空状态下，将铜金属加热熔融至蒸发，铜原子凝结在PET膜层表面，形成极薄的铜层。通过精确控制PET膜层卷取速度至500m/min，同时控制送铜速度至0.3m/min@2mm铜丝和蒸发舟加热电流，在PET膜层表面获得厚度为0.1μm的金属镀层。采用CO2激光发生器进行造孔。具体选用100W高脉冲强度的10.6μmCO2激光器，利用激光脉冲的高强度造成PET膜层的局部受热熔穿，获得孔径大小为0.5mm的通孔。同时，采用扫描镜系统，灵活选择孔与孔之间的距离至2mm。将得到的通孔PET膜层置于真空镀金属装置，在真空状态下，将铜金属加热熔融至蒸发，铜原子凝结在PET膜层表面，形成极薄的铜层。通过精确控制PET膜层卷取速度至300m/min，同时控制送铜速度至0.9m/min@2mm铜丝和蒸发舟加热电流，在PET膜层表面获得厚度为0.4μm的金属镀层，得到电互联、通孔结构的复合集流体。
采用磷酸铁锂(LFP)作为正极材料，与PVDF和SP按照85：5：10的质量比制备正极浆料，涂布于铝箔表面，在120℃真空烘箱中进行干燥后得到正极极片。
采用石墨(Gr.)作为负极材料，与PVDF和SP按照85：5：10的质量比制备负极浆料，涂布于该复合集流体表面，在120℃真空烘箱中进行干燥后得到负极极片。
将上述正极极片按照负极极片、隔膜、正极极片，适量电解液(1M LiPF6+EC/DMC(1:1))制得5Ah软包锂离子电池。
实施例1-4制备的复合集流体适用于多种材料体系，本发明的电互联、通孔结构的复合集流体在应用方面具有普适性。
对比例1
采用镍钴锰(NCM)作为正极材料，与PVDF和SP按照90：5：5的质量比制备正极浆料，涂布于铝箔表面，在120℃真空烘箱中进行干燥后得到正极极片。
采用石墨作为负极材料，与CMC和SP按照96：2：2的质量比制备负极浆料，涂布于铜箔表面，真空烘箱干燥后得到负极极片。
将上述正极极片、隔膜、负极极片，适量电解液(1M LiPF6+EC/DMC(1:1))制得5Ah软包锂离子电池。
对比例2
采用磷酸铁锂(LFP)作为正极材料，与PVDF和SP按照90：5：5的质量比制备正极浆料，涂布于10μm规格金属箔集流体表面，在120℃真空烘箱中进行干燥后得到正极极片。
采用石墨作为负极材料，与CMC和SP按照96：2：2的质量比制备负极浆料，涂布于铜箔表面，真空烘箱干燥后得到负极极片。
将上述正极极片、隔膜、负极极片，适量电解液(1M LiPF6+EC/DMC(1:1))制得5Ah软包锂离子电池。
对比例3
将10μm规格的PET膜层置于真空镀金属装置，在真空状态下，将铝金属加热熔融至蒸发，铝原子凝结在PET膜层表面，形成极薄的铝层。通过精确控制PET膜层卷取速度至300m/min，同时控制送铝速度至0.3m/min@2mm铝丝和蒸发舟加热电流，在PET膜层表面获得厚度为0.2μm的金属镀层。在金属镀层的另一侧，在真空状态下，将铝金属加热熔融至蒸发，铝原子凝结在PET膜层表面，形成极薄的铝层。通过精确控制PET膜层卷取速度至300m/min，同时控制送铝速度至0.9m/min@2mm铝丝和蒸发舟加热电流，在PET膜层表面获得厚度为0.4μm的金属镀层，得到复合集流体。
采用磷酸铁锂(LFP)作为正极材料，与PVDF和SP按照85：5：10的质量比制备正极浆料，涂布于该复合集流体表面，在120℃真空烘箱中进行干燥后得到正极极片。
采用石墨作为负极材料，与CMC和SP按照96：2：2的质量比制备负极浆料，涂布于铜箔表面，真空烘箱干燥后得到负极极片。
将上述正极极片按照正极极片、隔膜、负极极片，适量电解液(1M LiPF6+EC/DMC(1:1))制得5Ah软包锂离子电池。
实施效果：
(1)将实施例及对比例中的相关正极极片制备锂离子扣式半电池，锂离子扣式半电池容量测试汇总如下表1所示：
表1锂离子扣式电池容量测试结果汇总表
(2)将实施例中5Ah软包电池基本信息测试汇总如下表2所示：
表2锂离子5Ah电池基本信息汇总表
定容容量/A 内阻/mΩ 质量/g
实施例1 5.13 3.6 97.2
实施例2 5.15 3.7 96.8
实施例3 5.09 3.5 108.3
实施例4 5.11 3.6 80.7
对比例1 5.03 4.1 104.2
对比例2 5.06 4.0 116.7
对比例3 5.05 3.9 96.7
实施例1-4制备的复合集流体适用于多种材料体系，本发明的电互联、通孔结构的复合集流体在应用方面具有普适性。
实施例3和对比例2、对比例3对比后发现，本发明的电互联、通孔结构的复合集流体具有更优的克容量发挥，说明该发明的通孔结构不仅保证了集流体两侧的电子通络，同时有效降低极片两侧的不均匀极化。
实施例2和对比例1测试对比、实施例3和对比例2测试对比后发现，采用本发明的电互联、通孔结构的复合集流体具有和传统金属箔相同的克容量发挥。同时由于复合集流体具有更轻的质量，在能量密度方面会凸显优势。

Claims (9)

1.一种具有电互联、通孔结构的复合集流体，其特征在于，所述复合集流体为具有通孔结构的内外双层，其中内层为具有通孔结构的聚合物层，外层为金属镀层，所述金属镀层覆于聚合物层表面和通孔表面，两侧的金属镀层连通，形成具有电互联、通孔结构的复合集流体。
2.一种具有电互联、通孔结构的复合集流体的制备方法，其特征在于，具体制备步骤为：
(1)将聚合物基材中加入着色剂进行着色、铸造、成型，制备得聚合物基底；
(2)将聚合物基底表面进行第一次真空镀金属，金属镀层厚度为0.1μm-0.2μm，形成表面为金属镀层的聚合物基底；
(3)对表面为金属镀层的聚合物基底进行造孔，形成通孔结构，孔径为0.01mm-2.0mm，孔间距为0.1mm-8mm，得到具有通孔结构的金属镀层-聚合物基底；
(4)在具有通孔结构的金属镀层-聚合物基底表面进行第二次真空镀金属，金属镀层厚度为0.1μm-4.0μm，使金属镀层覆于聚合物基底表面和通孔表面，将两侧的金属镀层连通，形成具有电互联、通孔结构的复合集流体。
3.根据权利要求2所述具有电互联、通孔结构的复合集流体的制备方法，其特征在于：所述聚合物基材是聚氯乙烯塑料(PVC)、聚乙烯塑料(PE)、聚丙烯塑料(PP)、聚苯乙烯塑料(PS)、聚对苯二甲酸类塑料中的一种或几种的混合物。
4.根据权利要求2所述具有电互联、通孔结构的复合集流体的制备方法，其特征在于：所述着色剂为钴盐或锑盐。
5.根据权利要求2所述具有电互联、通孔结构的复合集流体的制备方法，其特征在于：步骤(1)中所述成型为挤压成型或热压成型工艺中的一种或几种的组合。
6.根据权利要求2所述具有电互联、通孔结构的复合集流体的制备方法，其特征在于：所述真空镀金属的方式为真空蒸镀、磁控溅射或气相沉积中的一种或几种的组合。
7.根据权利要求2所述具有电互联、通孔结构的复合集流体的制备方法，其特征在于：所述造孔的方法为造孔铸造、机械加工、激光刻蚀或等离子体刻蚀方法中的一种或几种的组合。
8.一种锂离子电池极片，其特征在于，所述的电池极片为正极极片或负极极片，所述极片采用的集流体为权利要求1-7任一项所述的具有电互联、通孔结构的复合集流体；
所述极片的制备方法为：将电极浆料涂覆于复合集流体表面，涂覆厚度为0.08-0.20mm，真空烘箱中进行干燥后得到极片。
9.一种锂离子电池，其特征在于，包括正极极片、负极极片、隔膜和电解液；
所述正极极片和/或负极极片为权利要求8所述的电池极片；其中正极极片活性物质选自LiFePO4、LiMn2O4、LiCoO2、LiV2O5、LiNiO2、LiNi(1-x-y)CoxAlyO2、LiNi(1-m-n)ComMnnO2和LiCozNi(1-z)O2材料中的一种或多种，其中，0≤x≤1，0≤y≤1，x+y＝1；0≤m≤1，0≤n≤1，m+n＝1；0≤z≤1。
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