CN113488658B - 一种锂电池正极集流体及其制备方法与锂电池及其正极 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及锂电池领域，尤其是涉及一种锂电池正极集流体及其制备方法与锂电池及其正极。正极集流体包括聚合物膜，所述聚合物膜两侧侧面上均设置有铝金属区，所述铝金属区上设置有铝金属层，且所述铝金属层的面积为聚合物膜面积的40～70%。本申请的锂电池采用上述正极集流体，提高了锂金属电池的能量密度的同时，在电池充放电过程中也降低了正极活性材料剥离脱落的概率，进而提高了电池的循环寿命，另外进一步降低了锂电池发生微短路的情况，提升了锂电池安全性能。

Description

一种锂电池正极集流体及其制备方法与锂电池及其正极
技术领域
本发明涉及锂电池领域，尤其是涉及一种锂电池正极集流体及其制备方法与锂电池及其正极。
背景技术
锂电池通常分为锂离子电池与锂金属电池，其组成元件均包括有正极、负极以及对应正极和负极设置的集流体。锂电池的工作原理是通过锂离子在正负极之间往返嵌入与脱嵌来实现电池的充放电。由于电池的正负极采用的活性材料导电性较差，需要在电极上设置集流体以汇集活性材料产生的电流，提高电极的导电率。
锂离子电池与锂金属电池的正极通常都采用含锂的过渡金属氧化物为活性材料，通过将活性材料涂覆于集流体上形成正极。一般而言，锂电池正极的集流体通常采用铝箔，一方面是因为铝箔具有较为优异的导电性；另一方面是因为正极电位高，而铝的氧化点位高，不易失去导电性。
然而，在充放电过程中，正极活性材料会产生一定的体积形变，体积的形变导致应力的产生，进而引起正极活性材料的剥离脱落，致使电池循环寿命下降。正极的膨胀收缩会影响正极与电解质层的界面接触性能，导致循环性能降低。另外电池在内部短路时负极材料与正极集流体铝箔短路情形最为凶险，由于阻值小，短路电流大，散热不利，这种情形最易发生热失控。
发明内容
本申请提供一种锂电池正极集流体及其制备方法与锂电池及其正极，该正极集流体在减轻集流体质量、提高电池能量密度的同时，减少正极活性材料的脱落损耗，保障电池的循环寿命，另外进一步降低了锂电池发生微短路的情况，提升了锂电池安全性能。
第一方面，本申请提供一种锂电池正极集流体，所述正极集流体包括聚合物膜，所述聚合物膜两侧侧面上均设置有铝金属区，所述铝金属区上设置有铝金属层，且所述铝金属层的面积为聚合物膜面积的40～70％。
使用传统的铝箔集流体，锂电池在充放电过程中，正极活性材料容易产生体积膨胀收缩，进而引起应力集中现象，使得正极活性在应力作用下从铝箔表面剥离脱落，最终，导致锂电池的循环寿命下降。而本申请中，以聚合物膜和铝金属层特定比例形成的复合结构为集流体，可在提高电池能量密度的同时，减少正极正极活性物质材料的脱落，进而提高电池循环寿命。
经过发明人大量的研究工作后发现，采用上述作用的原因可能在于，由于聚合物膜具有优异的柔性，当正极活性材料产生的形变产生应力时，铝金属层在应力作用下于柔性聚合物膜上产生波浪条纹褶皱，从而有效地释放应力，显著地降低正极活性材料脱落的概率，最终，提高锂电池的循环寿命。
另外，等体积的铝箔集流体相比，本申请中集流体的重量大大减小，因而制备得到的锂电池将具有更为突出的能量密度。同时，该集流体中铝的厚度、面积均小于常规铝箔集流体，使得其接触阻抗极大的提高，当电池发生短路时，产生的电流将下降，释放的热量也将减少，电池不易失控燃烧，从而提高了电池的安全性能。
本申请中的聚合物膜没有特别的限制，可以采用聚烯烃等密度小、柔性高的聚合物制成。
优选的，所述聚合物膜采用聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、聚乙烯膜、聚丙烯膜与聚甲基戊烯膜中的一种。
上述聚乙烯膜、聚丙烯膜与聚甲基戊烯膜具有较低的密度及较高的柔性，从而保障铝金属层能够在应力下产生失稳褶皱，且产生的褶皱程度足以充分释放应力，减少正极活性材料的脱落，保障锂电池的循环寿命。
优选的，所述铝金属层的面积为聚合物膜面积的50～60％。
通过采用上述面积比，在保障电池循环寿命的前提下，有利于提高电池的能量密度。其原因可能在于，适当降低铝的面积，有利于充分释放应力，减少应力导致的正极活性材料的损失，从而保障电池的循环寿命。但铝的面积太小导致无法充分释放应力，不利于改善电池循环寿命，且收集电流不够均匀。反之，铝面积太大则导致集流体的重量急剧增加，不利于提高电池的能量密度，而且铝过多，将显著增加电池因内部短路产生的安全风险。综上所述，本申请通过在聚合物膜表面形成合适面积的铝金属层，有利于保持电池能量密度与循环寿命的平衡，提高电池的安全性能。
优选的，所述铝金属层的表面粗糙度指数为4～6μm。
通过采用高表面粗糙度的铝金属区，有利于进一步提高电池的循环寿命。其原因可能在于，高粗糙度的铝金属层表面含有较多的孔隙结构，其能够与正极活性材料形成类似榫卯结构的机械啮合，从而增强正极活性材料与铝金属层的连接强度，进一步的降低活性材料脱落的概率，进而提高电池循环寿命。但粗糙度过高则一方面会降低铝的机械强度，形成较多的缺陷，不利于保持与正极活性材料的紧密连接，致使电池循环性能下降；另一方面，粗糙度的增加会导致正极活性材料与集流体之间的接触阻抗下降，不利于保持电池的耐刺穿、短路等安全性能。
优选的，所述铝金属区的两端沿聚合物膜的宽度方向设置，且所述铝金属区沿聚合物膜的长度方向间隔设置有多个。
通过采用上述技术方案，间隔设置的聚合物层有利于充分释放应力，改善电池循环寿命。其原因可能在于，在同等铝金属面积下，采用上述分布方式有利于在聚合物膜上形成数量更多且均匀分布的铝金属层与聚合物层，从而促使正极的形变应力或者电子分别通过聚合物层以及铝金属层均匀地分散，以实现应力的充分释放与电流均匀分布，有利于降低正极活性材料脱落的概率以及利用率，减少活性材料的损耗；最终，提高电池的循环寿命。
优选的，所述正极集流体的厚度为5～12μm，且铝金属层的厚度为2～3μm。
通过采用上述技术方案，降低正极集流体的厚度以及铝的比例有利于降低其质量，从而提高电池的能量密度。同时，适当提高铝金属层的厚度有利于提高正极集流体与正极活性材料的接触阻抗，提高电池的安全性能。
第二方面，本申请提供一种锂电池正极集流体的制备方法，包括如下操作：
根据铝金属区的形状制备遮蔽物，将遮蔽物覆盖于聚合物膜表面，使露出部分与铝金属区的形状吻合，使用蒸镀或溅射的方法制得铝金属层，除去遮蔽物，制得正极集流体。
通过采用上述技术方案，铝金属层制备时，将聚合物膜的非铝金属区部分用离型纸或硅胶等遮蔽物进行遮蔽，将铝金属区暴露即可进行铝金属层的制备，进而得到所需形状和大小的铝金属层。
第三方面，本申请提供了一种锂电池正极，包括正极活性物质层和上述中任一项所述的正极集流体，所述正极活性物质层设置于所述铝金属层远离聚合物膜的一侧，且所述正极活性物质层与所述聚合物膜重合。
通过采用上述技术方案制备得到的锂电池正极，相比传统锂电池正极，其具有较小的质量，有利于提高电池能量密度；同时，其活性材料与集流体连接更为牢固，不易脱落，有利提高电池循环寿命；另外，降低了集流体与负极材料的短路风险，提高了电池的安全性能。
第四方面，本申请提供了一种锂电池，其应用了上述的锂电池正极。
采用此正极集流体制备得到的锂电池，相比使用传统集流体的锂电池具有能量密度高的优点，同时电池在充放电过程中又能够充分释放形变应力，减少活性材料的脱落损耗，因而具有较高的循环寿命，另外电池在钢针刺模拟内部短路过程中，降低了短路风险，提高了电池的安全性能。
综上所述，本申请具有如下有益效果：
1、本申请中的正极集流体，通过在聚合物膜表面设置一定面积比例的铝金属层，与传统负极集流体相比，显著降低了集流体的质量，从而降低集流体在电池中的比重，进而提高了锂金属电池的能量密度。由于聚合物膜有柔性，充放电过程中正极活性材料发生体积形变产生的应力促使足够面积比例裸露的聚合物层产生足够的波浪条纹的褶皱，可有效释放应力；从而减少正极活材料的损耗，有利于提高电池循环寿命。
2、本申请通过控制铝金属层的面积比例与厚度，在促进正极应力充分释放，改善电池循环寿命的前提下，降低了集流体比重，提高了电池的能量密度。
3、本申请所采用的正极集流体大幅度的降低了内短路发生时因正极集流体与负极活性物质发生短路时产生的电流大小，降低热失控风险，从而提高电池防刺穿、防短路等安全性能。
4、本申请采用粗糙度高的铝金属层，其表面形成有大量微孔结构，使得正极活性材料与铝金属层形成更为牢固的机械啮合，极大的增加了铝金属区与正极材料的连接强度，可减少锂在循环过程中的剥离脱落，有效增强电池的循环寿命。
附图说明
图1是本申请实施例1中负极集流体复合体的整体结构示意图；
图2是本申请实施例1中负极集流体的铜金属层在聚合物膜表面的分布示意图；
图3是本申请实施例7中负极集流体的铜金属层在聚合物膜表面的分布示意图；
图4是本申请实施例8中负极集流体的铜金属层在聚合物膜表面的分布示意图；
图5是本申请实施例9中负极集流体的铜金属层在聚合物膜表面的分布示意图。
附图标记说明：
1、正极；10、正极活性物质层；20、正极集流体；21、聚合物膜；22、铝金属区；23、铝金属层。
具体实施方式
实施例
实施例1，一种锂电池正极集流体，其包括聚乙烯膜(聚合物膜)，聚合物膜两侧侧面上均设置有铝金属区，铝金属区的两端沿聚合物膜的宽度方向设置，且铝金属区沿聚合物膜的长度方向间隔设置有多个；铝金属区上均设置有铝金属层，铝金属层的面积为聚合物膜面积的50％；且正极集流体按照如下操作制备得到：
根据铝金属区的形状裁剪出离型纸膜，覆盖于聚乙烯膜表面，使露出部分与铝金属区的形状吻合，得到半成品膜；然后将半成品膜置于真空磁控溅射设备中，铝作为靶材，实现铝在半成品膜双面沉积并得到铝金属层，撕去离型纸膜，制得正极集流体。
其中，铝金属层的表面粗糙度指数为5μm，该粗糙度通过打磨得到；正极集流体的总厚度为8μm，铝金属层的厚度为2μm。
实施例2，一种锂电池正极集流体，与实施例1的区别在于，铝金属层的面积为聚合物膜面积的60％。
实施例3，一种锂电池正极集流体，与实施例1的区别在于，铝金属层的面积为聚合物膜面积的40％。
实施例4，一种锂电池正极集流体，与实施例1的区别在于，铝金属层的面积为聚合物膜面积的70％。
实施例5，一种锂电池正极集流体，与实施例1的区别在于，铝金属层的表面粗糙度指数为4μm。
实施例6，一种锂电池正极集流体，与实施例1的区别在于，铝金属层的表面粗糙度指数为6μm。
实施例7，一种锂电池正极集流体，如图3所示，与实施例1的区别在于，铝金属区的两端沿聚合物膜的长度方向设置，且铝金属区沿聚合物膜的宽度方向间隔设置。
实施例8，一种锂电池正极集流体，如图4所示，与实施例1的区别在于，铝金属区的两端沿聚合物膜的宽度方向设置，且铝金属区仅设置有一个。
实施例9，一种锂电池正极集流体，如图5所示，与实施例1的区别在于，铝金属区的两端沿聚合物膜的长度方向设置，且铝金属区仅设置有一个。
实施例10～12，一种锂电池正极集流体，与实施例1的区别在于，集流体的聚合物膜分别采用聚丙烯膜和聚甲基戊烯膜和聚对苯二甲酸乙二醇酯膜。
实施例13，一种锂电池正极集流体，与实施例1的区别在于，正极集流体的总厚度为5μm，且铝金属层的厚度为2μm。
实施例14，一种锂电池正极集流体，与实施例1的区别在于，集流体的总厚度为12μm，且铝金属层的厚度为3μm。
对比例
对比例1，一种锂电池正极集流体，与实施例1的区别在于，集流体中铝金属层的面积为聚合物膜面积的90％。
对比例2，一种锂电池正极集流体，与实施例1的区别在于，集流体中铝金属层的面积为聚合物膜面积的20％。
对比例3，一种锂电池正极集流体，与实施例1的区别在于，未设置有铝金属层。
对比例4，一种锂电池正极集流体，与实施例1的区别在于，采用厚度为12μm的铝箔为正极集流体。
应用例
应用例1，一种锂离子电池，由正极活性物质层、实施例1中制得的正极集流体、隔膜、负极以及铜箔(负极集流体)装配得到；
且该锂离子电池为软包锂离子电池，其中，正极活性物质层(正极)采用的活性材料为NCM523，电解液为常规液态电解液，隔膜为常规PP，负极材料为石墨，负极集流体为铜箔，电池容量为50Ah。
应用例2～14，一种锂离子电池，与实施例1的区别在于，分别采用实施例2～14中制得的正极集流体。
对照例
对照例1～4，一种锂离子电池，与实施例1的区别在于，分别采用对比例1～4中制得的正极集流体。
性能检测试验
试验1：锂电池循环性能测试
试样制备：采用上述应用例1～14与对照例1～4中的锂电池作为试验样。
试验方法：(1)采用0.33C/0.33C的充电倍率对上述试验样进行充放电循环，待循环至容量保持率为80％时，记录电池的循环次数，测试结果如表1所示；
(2)对上述电池进行放电，计算并记录其能量密度，测试结果如表1所示。
表1锂金属电池循环性能与能量密度测试结果
Figure BDA0003141616530000061
试验2：锂电池安全性能测试试样制备：采用上述应用例1～13与对照例1～4中的锂电池作为试验样。取平行样10个电池进行针刺安全测试：
试验方法：采用5mm钢针，以0.1mm/s的速度于电池几何中心处刺入并贯穿电池试样，贯穿后，将钢针留在电池中观察1h,取出后继续观察1h,观察电池是否出现冒烟燃烧现象，并记录电池的温升(℃)情况，温升情况以及电池通过率的结果如表2所示。
表2锂电池安全性能测试结果
Figure BDA0003141616530000071
试验结果分析：
(1)结合应用例1～14与对照例3～4并结合表1和表2可以看出，对照例3中未设置正极集流体结构，无法装配成电池；对照例4采用传统铝箔集流体；而应用例1～14以聚合物膜和铝金属层的复合结构为正极集流体，其制备得到锂电池具有更高的循环寿命与能量密度。
上述现象的原因可能在于，由于聚合物膜有柔性，充放电过程中正极活性材料发生体积形变产生的应力应力促使足够面积比例裸露的聚合物层产生足够的波浪条纹的褶皱，可有效释放应力；从而减少正极活材料的损耗，有利于提高电池循环寿命。
另外，与等体积的铝箔集流体相比，本申请中正极集流体在保证对正极活性物的集流以及正常能量发挥的前提下，比重下降，因而制备得到的锂电池将具有更为突出的能量密度。同时，该正极集流体中铝的厚度、面积均小于常规铝箔集流体，提高了电池阻抗，降低了内部短路时发生的大电流热失控，从而提高了电池的能量密度和防刺穿、防短路等安全性能。
(2)结合应用例1～14与对照例1～2并结合表1可以看出，相比对照例1～2，应用例1～14的正极集流体中铝金属层的面积为聚合物膜面积的40～70％，使得其同时具有较高的电池循环寿命与能量密度。优选的，相比应用例3～4，应用例1～2的集流体中铜金属层的面积为锂金属层面积的50～60％，其电池循环寿命与能量密度等性能更为优异。
上述现象的原因可能在于，其原因可能在于，适当降低铝的面积，有利于充分释放应力，减少应力导致的正极活性材料的损失，从而保障电池的循环寿命。但铝的面积太小导致无法充分释放应力，不利于改善电池循环寿命，且收集电流不够均匀。反之，铝面积太大则导致集流体的重量急剧增加，不利于提高电池的能量密度，而且铝过多，将显著增加电池因内部短路产生的安全风险，表现为短路温度升高。
(3)结合应用例1与应用例5～6并结合表1可以看出，应用例5～6中熔金属层的表面粗糙度指数分别为4μm与6μm；而实施例1的粗糙度指数为5μm，且应用例1的电池循环寿命高于应用例5～6。其原因可能在于，表面粗糙度高的铝金属层，其能够与正极活性材料形成类似榫卯结构的机械啮合，从而增强正极活性材料与铝金属层的连接强度，进一步的降低活性材料脱落的概率，进而提高电池循环寿命。但粗糙度过高则一方面会降低铝的机械强度，形成较多的缺陷，不利于保持与正极活性材料的紧密连接，致使电池循环性能下降；另一方面，粗糙度的增加会导致正极活性材料与集流体之间的接触阻抗下降，不利于保持电池的耐刺穿、短路等安全性能。
(4)结合应用例1与并结合表1可以看出，实施例1的电池循环寿命高于应用例7～9；如图2所示，应用例1中铝金属层的两端沿聚合物膜的宽度方向设置，且铝金属层沿聚合物膜的长度方向间隔设置有多个；如图3所示，应用例7中集流体中铝金属层的两端沿聚合物膜的长度方向设置，且铝金属层沿聚合物膜的宽度方向间隔设置；如图4所示，集流体中铝金属层设置有一个，且铝金属层的两端沿聚合物膜的宽度方向设置；如图5所示，集流体中铝金属层设置有一个，且铝金属层的两端沿聚合物膜的长度方向设置。
上述中应用例1的电池循环寿命高于应用例7～9，其原因可能在于，在同等铝金属面积下，采用上述分布方式有利于在聚合物膜上形成数量更多且均匀分布的铝金属层与聚合物层，从而促使正极的形变应力或者电子分别通过聚合物层以及铝金属层均匀地分散，以实现应力的充分释放与电流均匀分布，有利于降低正极活性材料脱落的概率以及利用率，减少活性材料的损耗；最终，提高电池的循环寿命。
本具体实施例仅仅是对本申请的解释，其并不是对本申请的限制，本领域技术人员在阅读完本说明书后可以根据需要对本实施例做出没有创造性贡献的修改，但只要在本申请的权利要求范围内都受到专利法的保护。

Claims (4)

1.一种锂电池正极集流体，其特征在于，所述正极集流体包括聚合物膜，所述聚合物膜两侧侧面上均设置有铝金属区，所述铝金属区上设置有铝金属层；
所述铝金属层的面积为聚合物膜面积的50～60%；
所述铝金属层的表面粗糙度指数为4～6μm；
所述铝金属区的两端沿聚合物膜的宽度方向设置，且所述铝金属区沿聚合物膜的长度方向间隔设置有多个。
2.根据权利要求1所述的锂电池正极集流体，其特征在于，所述聚合物膜采用聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、聚乙烯膜、聚丙烯膜与聚甲基戊烯膜中的一种。
3.根据权利要求1所述的锂电池正极集流体，其特征在于，所述正极集流体的厚度为5～12μm，且铝金属层的厚度为2～3μm。
4.一种根据权利要求1～3中任一项所述的锂电池正极集流体的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括如下操作：
根据铝金属区的形状制备遮蔽物，将遮蔽物覆盖于聚合物基材表面，使露出部分与铝金属区的形状吻合，使用蒸镀或溅射的方法制得铝金属层，除去遮蔽物，制得正极集流体。
CN202110735953.2A 2021-06-30 2021-06-30 一种锂电池正极集流体及其制备方法与锂电池及其正极 Active CN113488658B (zh)

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