CN1095871C - 用于燃料油组合物的润滑性添加剂 - Google Patents

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Abstract

特定取代的芳香胺盐化合物适用作中间馏分燃料油的润滑性添加剂。

Description

用于燃料油组合物的润滑性添加剂
本发明涉及用于改善燃料油如柴油机燃料油的润滑性的添加剂。含有本发明添加剂的柴油机燃料油组合物显示出改善的润滑性和降低的发动机磨损。
对环境的关注导致人们正在采取措施以便大幅度地减少燃料油燃烧时，特别是燃料油在发动机如柴油发动机中燃烧时排放物中有害组分的量。例如，人们试图使二氧化硫的排放减至最少。因此，人们试图使燃料油的硫含量减至最少。例如，虽然在过去一般的柴油机燃料油含有1％(重量)或更多的硫(以元素硫表示)，但目前要求硫含量减少至0.2％(重量)，优选0.05％(重量)，有利地少于0.01％(重量)，特别是少于0.001％(重量)。
燃料油的补充精制(对得到这些低的硫含量是必要的)常常使极性组分的含量降低。另外，精制方法可降低这些燃料油中多核芳烃化合物的存在量。
减少柴油机燃料油中的一种或多种硫、多核芳烃或极性组分的含量会降低油对发动机喷射系统的润滑能力，以致例如发动机的燃料喷射泵在发动机的寿命期间过早地损坏。损坏可发生在燃料喷射系统中，例如高压旋转分布器、管道泵和喷射器中。柴油机燃料油的这种润滑性差的问题可能会因为将来以进一步减少排放物为目的的发动机的开发而加剧，将来的发动机将比目前的发动机具有更严格的润滑性能要求。例如，预计高压单元喷射器的出现会提高燃料油润滑性能的规格。
类似地，差的润滑性可导致依靠燃料油自然润滑性润滑的其他机械设备的磨损问题。
用于燃料油的润滑性添加剂在本领域中已有叙述。WO94/17160叙述了一种添加剂，该添加剂含有羧酸和醇的酯，其中该酸具有2-50个碳原子，该醇具有一个或多个碳原子。作为一个例子尤其公开了单油酸甘油酯。一般性地公开了(但没有举例说明)式“R1(COOH)”的酸，其中R1是芳香烃基。
US-A-3273981公开了润滑性添加剂，该添加剂是A+B混合物，其中A是多元酸，或者由该酸和C1-C5一元醇反应制备的多元酸酯；而B是多元醇和脂肪酸的偏酯，例如单油酸甘油酯、单油酸脱水山梨醇酯或单油酸季戊四醇酯。该混合物应用于喷气燃料。
GB-A-1505302叙述了作为柴油机燃料添加剂的酯混合物，该混合物含有例如甘油单酯和甘油二酯，并且叙述了该混合物产生的优点包括燃料喷射装置、活塞环和汽缸衬垫的低磨损。然而，GB-A-1505302的目的是克服燃烧室和排气系统中酸性燃烧产物、残渣所引起的腐蚀和磨损的操作缺点。该文献指出这些缺点是由于在一定的操作条件下不完全燃烧所引起的。在该文献时期可得到的典型柴油机燃料含有例如0.5-1％(重量)硫(以元素硫表示，以燃料的重量为基准计)。
US-A-3287273叙述了润滑性添加剂，该添加剂是二羧酸和油不溶性二醇的反应产物，通常该酸主要是不饱和脂肪酸如亚油酸或油酸的二聚物，尽管可能还存在少量单体酸。只有链烷二醇或氧杂链烷二醇被特别建议作为二醇反应物使用。
US4090971和EP-A-0719761叙述了取代的羟基芳香羧酸的某些酰胺，这些化合物被描述为分别适用作润滑剂和燃料的分散剂添加剂。但没有提出低硫中间馏分燃料或如何解决润滑性差的相应问题。
US5089158叙述了具有邻羟基的芳香羧酸的酰胺的衍生物，该衍生物是以与多价金属离子的盐形式，并且是通过酯中间体由酰胺前体形成的。形成的盐优选是高碱性的。
EP-A-0663898所述了具有下式的某些化合物：
Figure C9718020600051
其中B代表芳香体系，A代表烃基，R1和R2是相同的或不同的，并各自独立地是含有10-40个碳原子的脂族烃基，z是至少1，其中芳香体系带有至少1个活化基团，该活化基团可以是羟基。芳香体系还可以带有具有如下通式的取代基：
Figure C9718020600061
其中w＝0或1，Q代表A。这些化合物被描述为中间馏分燃料的低温流动改善添加剂。
不但由于发动机的开发具有更严格的规格，而且由于消费者和燃料生产者对更高质量燃料的普遍需求，所以本领域对显示出提高性能的润滑性添加剂存在着不断的需求。
因此，在本领域对“多功能”添加剂组合物的需求日益提高。这些组合物提供了一套提高性能的功能，一般是通过向其中加入许多单个的添加剂，每个添加剂具有其自己的功能。得到的复杂混合物经常需要以相当大的量加入到燃料中，并且可能还会有单个添加剂之间的物理和化学的相互作用问题，这有可能损害燃料后来的性能。提供具有多种性能提高作用的单个添加剂可降低或避免对这种复杂组合物的需要和与其相关的问题。
目前已经发现特殊取代的芳香羧酸的某些胺盐显示出润滑性能。有些这样的胺盐还可向低硫燃料油提供其他性能提高的作用。
第一方面，本发明提供了一种燃料油组合物，该组合物可通过将少量的含有一个或多个芳香环体系的化合物加入到主要量的液体烃中间馏分燃料油中而得到，在所述化合物中至少一个环体系带有下列取代基：
(i)一个或多个向该化合物提供油溶性的烃基，和
(ii)一个或多个羟基或其衍生物或二者同时存在，和
(iii)一个或多个胺盐基，该液体烃中间馏分燃料油的硫含量为0.2％(重量)或更少(以燃料重量为基准计)。
第二方面，本发明提供一种燃料油组合物，该燃料油组合物可通过向第一方面所述的燃料油中加入添加剂组合物或浓缩物，在该组合物或浓缩物中已加入了在第一方面所述的化合物。
第三方面，本发明提供了一种含有一个或多个芳香环体系的化合物，其中至少一个环体系带有下列取代基：
(i)一个或多个向该化合物提供油溶性的烃基，和
(ii)一个或多个式-OR’的羟基衍生物，其中R’是烃基或下式基团
          烃基-(-M-亚烷基-)n-
其中M表示氧原子或NH基团，n表示1-50的数，和
(iii)一个或多个胺盐基。
本发明的其他方面包括已加入了在第三方面所述的化合物的添加剂组合物，和添加剂浓缩物，该添加剂浓缩物可通过将化合物或添加剂组合物和视具体情况而存在的一种或多种附加添加剂加入到可相容的溶剂中来得到。
一旦加入到低硫中间馏分燃料油，在本发明第一方面中所述的化合物使燃料油润滑性得到改善。
特别是，在第一方面所述的具体化合物，包括在第三方面所述的那些化合物，即使在处理速率低到15-50ppm(重量)/燃料油重量时也可提供较高的润滑性能。此外，这些化合物中的某些化合物可向燃料油提供其他性能增强特征，特别是发动机燃料进口系统，尤其是燃料喷射器的清净性，降低，尤其是在储存期间的氧化趋势和分散不溶物的能力，否则，这些不溶物可引起有害物沉积和/或燃料管线堵塞。对于其中一个或多个取代基(ii)是如下文所述的式OR’的羟基衍生物的那些组分，清净性和分散性的优点是明显的。本发明的第一方面的燃料油组合物A化合物
该化合物可含有一个或多个芳环体系。本说明书中的“芳环体系”是指平面环部分，该平面环部分可以是芳香碳环、杂环或稠合多环部分，或者是其中2个或多个这些环部分彼此连接在一起的并且其中的环部分可以相同或不同的体系。优选的是，该芳环体系或每个芳环体系是基于杂环或碳环的5元或6元环，更优选6元环，最优选苯环的体系。
该芳香体系中的环原子优选是碳原子，但在该体系中可以例如包括1个或多个杂原子如N，S或O，在这种情况下化合物是杂环化合物。
适合的多环部分的例子包括：
(a)稠合的苯结构如萘、蒽、菲和芘；
(b)其中没有任何一个环或不是所有的环是苯的稠合的环结构，如甘菊环、茚、氢化茚、芴和联二亚苯；
(c)“端连”的环如联苯；和
(d)杂环化合物如喹啉、吲哚、2∶3二氢吲哚、苯并呋喃、苯并噻吩、咔唑和吩噻嗪。
当该化合物只含有1个芳环体系时，该体系必须带有所有三种类型的取代基(i)，(ii)和(iii)。优选的是，每种取代基(ii)和(iii)中的一种存在于该化合物中。同样优选的是，存在1个，2个或3个取代基(i)，至少1个取代基可向该化合物提供油溶性。
当该化合物含有2个或多个芳环体系时，优选的是，至少2个，优选每个体系带有所有的3种类型取代基(i)，(ii)和(iii)。优选的是，带有这3种类型取代基的每个体系带有取代基(ii)和(iii)中一种的一个取代基，以1个、2个或3个取代基(i)为佳，但需满足至少1个取代基(i)向该化合物提供油溶性的要求。
特别优选的是其中该芳环体系或每个芳环体系是单环、6元环，尤其是苯结构的化合物。最优选的是，该化合物含有单个苯环和1个、2个或3个(优选1或2个)取代基(i)和含有每种取代基(ii)和(iii)中的1个，其中取代基(ii)是羟基。
取代基(i)是烃基。本说明书中关于取代基(i)所用的术语烃是指仅由氢和碳组成的有机部分，该有机部分通过一个碳原子或多个碳原子键合到分子的剩余部分，除非上下文中另有说明，该烃可以是脂族的，包括脂环族，芳族或其混合物。该烃可以是视具体情况而定具有不饱和度的取代的或未取代的烷基，芳基或烷芳基。
优选的是，取代基(i)是脂族的，例如烷基或链烯基，该脂族取代基可以是支链的或优选是直链的。直链烷基是优选的。
为了得到好的化合物性能，必要的是至少一个式(i)的取代基是具有足够的亲油性以向该化合物提供油溶性的烃基。在这方面，优选至少一个取代基(i)含有至少8个碳原子，优选10-200个碳原子。特别优选的是具有12-54，例如14-36个碳原子的取代基。最优选的是含有12-54个碳原子的烷基或链烯基，尤其是直链烷基。含有14-20个碳原子的基团是最好的。
但条件是该化合物具有至少一个提供所需油溶性的烃基取代基(i)，任何附加的取代基(i)可具有任何性质，只要这些性质不会对化合物的油溶性产生不利的影响。
取代基(ii)是羟基或其衍生物，并且可用式-OR’表示。当是羟基时，该化合物作为氧化抑制剂可以显示出特别好的性能。
羟基可衍生成可提供其他多功能性质的取代基，例如-OR’基团，其中R’是烃基，或者具有下式的直链或支链亚烷氧基烃基或聚(亚烷氧基)烃基和/或直链或支链亚烷基氨基烃基或聚(亚烷基氨基)烃基：
                  烃基-(-M-亚烷基-)n-
其中M代表氧原子或NH基团，n代表1-50的数，优选2-20，更优选2-10，例如3-5。
本说明书中的术语烃基是指由氢和碳组成的有机部分，该有机部分通过一个碳原子或多个碳原子键合到分子的剩余部分，该烃基包括上述关于取代基(i)所定义的烃基，以及主要的还含有如O，N和S杂原子的烃基，但条件是这些杂原子不足以改变该基团的主要烃性质。取代基(ii)中的烃基尤其可被含杂原子基团，例如羟基或氨基取代，优选末端取代。小的烃基，例如含1-24，优选1-18，例如2-12个碳原子的那些烃基是特别有利的。亚烷基可含有1-6，例如2-4个亚甲基单元，并且还可视具体情况而定被1个或多个这样的含杂原子的基团取代。R’可以直接键合到该环体系上的氧上，或者通过连接基团如羰基间接键合。用作取代基(ii)的羟基的含杂原子的衍生物在被用于燃料油中时，可证明其特别有利于提供分散性和/或清净性。在这方面优选的是下式的衍生物：
             -O(CH2)n’-NH2其中n’代表1-24的数，优选1-18，更优选1-6，特别是3。
取代基(iii)是胺盐基团，其中酰胺的羰基碳优选直接键合到芳环体系的环原子，更优选环碳原子上。胺盐基团优选具有下式：
Figure C9718020600101
其中阳离子NR2’R3’R4’R5’可由相应的胺NR2’R3’R4’得到，其中R2’，R3’和R4’各自独立地代表氢或如上定义的烃基，尤其是具有1-30，例如1-22个碳原子并且被杂原子或含杂原子基团视具体情况而定取代的烃基，或R2’，R3’和R4’各自独立地代表聚(亚烷氧基)烷基或聚(亚烷基氨基)烷基基团，同样可视具体情况而定以此方式被取代。R5’可代表氢或上述关于R2’，R3’或R4’所定义的基团。
优选至少1个取代基(iii)，更优选该取代基(iii)或每个取代基(iii)可由伯或仲胺或含有至少1个伯或仲胺基团的化合物衍生。因此，例如，在取代基(iii)是下式的情况下：在胺盐基团中的R2’，R3’，R4’和R5’取代基的2个或3个是氢，这个或每个剩下的取代基优选是烃基，或者氨基阻断和/或氨基取代的烃基，其中烃基优选是烷基，更优选是正构烷基。该胺盐可例如由胺如单-和二烃基胺、亚烃基二胺和具有至少1个伯胺基团的聚亚烃基聚胺得到。其例子包括单-和二烷基胺，其中每个烷基具有8-40个碳原子。二氢化牛油胺就是一个例子。其他存在的氨基可以是伯氨基、仲氨基或叔氨基。这些胺还适合被其他的含杂原子基团，例如羟基或其衍生物取代。
也可使用叔胺，例如三甲基胺。
例如，可衍生胺盐基团的胺可以是亚烷基二胺。这种二胺优选含有1个或2个伯氨基，并优选在亚烷基直链上有1-50，例如2-10，优选2-6个碳原子。当二胺含有1个伯氨基时，其他的基团可以是仲氨基或叔氨基。其例子包括N，N-二甲基-1，3-丙烷二胺；N，N-二甲基-1，2-丙烷二胺；N，N-二甲基-1，2-乙烷二胺；和它们的N，N-二乙基和N，N-二丙基取代的同系物。N，N-二甲基-1，3-丙烷二胺是优选的。
在二胺含有2个伯基时，其例子包括1，2-乙烷二胺；1，2-和1，3-丙烷二胺；和1，2-，1，3-和1，4-丁烷二胺。1，2-乙烷二胺是最优选的。
可衍生胺盐基团的胺可以是聚亚烷基聚胺。适合的胺包括含有1个或2个氨基的那些胺，并且优选在直链亚烷基部分的链上有2-50，例如4-20，优选6-12个碳原子。这些胺包括通式如下的那些胺：
          H2N-(-亚烷基-NH-)x-H
其中亚烷基代表含有优选2-4个碳原子的直链亚烷基部分，x代表2-10的数，优选3-6。可使用这些聚亚烷基聚胺的混合物，如通常由工业制备的混合物。这些混合物还可另外含有聚胺，在该聚胺中的“亚烷基”可表示支链或环状单元。
适合的聚亚烷基聚胺是聚亚乙基聚胺如二亚乙基三胺；三亚乙基四胺；四亚乙基五胺和五亚乙基六胺及其混合物。通常参考聚胺来描述这些混合物，混合物的平均组成近似于该聚胺；因此，“近似于四亚乙基五胺的混合物”是其中每个聚胺分子的平均氮数约为5。作为用于形成本发明胺盐的胺化合物，优选的是三亚乙基四胺、四亚乙基五胺和五亚乙基六胺，其中最优选五胺混合物。
为了形成用于本发明的胺盐，聚亚丙基和聚亚丁基聚胺类似物及其混合物也是适合的胺。
其他有用的胺是聚羟基胺，该聚羟基胺使化合物中产生含有羟基取代的烷基取代基的胺盐基团。适合的聚羟基胺是在分子中具有2-10，优选2-6，更优选2-4个羟基，和具有2-90，优选2-30，更优选2-12，最优选2-5个碳原子的脂族、饱和或不饱和、直链或支链羟基胺。
在该化合物中，取代基(ii)和(iii)优选邻位地位于它们连接的芳环体系上。在该体系是多环时，这些取代基优选邻位地位于该多环体系的同一环上，例如彼此呈邻位，不过，它们可以位于不同的环上。该取代基(i)或每个取代基(i)可以位于任何取代基(ii)或(iii)的邻位上，或者在该环体系中将进一步被移动的位置上。
该化合物还可以是低聚结构，例如通过几个芳环体系与醛发生苯酚-甲醛型缩合反应生成的由亚烷基桥连接的一系列芳环体系；或者含有2个或更多芳环体系的低聚物，其中每个环连接到同一个二胺或聚胺的不同氮原子上。特别有用的是亚甲基桥接的化合物，其中每个芳环体系优选是同素6元环，其中更优选的是，每个环带有每种取代基(i)，(ii)和(iii)中的至少1个取代基。
该化合物的优选形式可用下列通式(I)表示：
Figure C9718020600121
其中Ar代表芳环体系，-B，-OR’和-COOΘNR2’R3’R4’R5’分别代表如上所述的取代基(i)，(ii)和(iii)，和A代表式(II)的基团：
其中Ar，B，R’，R2’，R3’，R4’和R5’与上文在式(I)中的定义相同，A’和A”各自独立地代表亚烃基，和其中：v代表0-10的整数；w代表0-3的整数；和x，y和z各自独立地代表1-3的整数。
优选的是，R’代表氢，或烃基，或视具体情况而定被1个或多个含杂原子基团取代的聚(亚烷氧基)烷基或聚(亚烷基氨基)烷基，其中R’可以直接键合到连接在环体系上的氧上，或者通过连接基团间接键合；R2’，R3’，R4’和R5’优选独立地代表氢或视具体情况而定被1个或多个含杂原子的基团取代的烃基，或聚(亚烷氧基)烷基或聚(亚烷基氨基)烷基，这些基团也可以视具体情况而定如此取代，或者上述其他R2’，R3’，R4’和R5’的定义。
优选的X代表1或2，尤其当y和z各代表1时。当w是1-3时，v优选是1-9，例如2-5，例如3。另外，v可以是零。A’和A”优选是亚甲基或取代的亚甲基。
当w＝0时，该化合物含有带有取代基(i)，(ii)和(iii)的单一的芳环。优选的是，当w＝0时，y和z各为1，x＝1或2；更优选地，R2’代表烷基，亚烷基氨基或聚亚烷基聚氨基，R3’代表R”或氢，R’，R4’和R5’代表氢。最为优选地，Ar代表苯环；w＝0；x＝1或2；y和z各为1；R2’和R3’各代表烷基，R’，R3’和R5’各代表氢。
最优选的是，该化合物是烷基取代的水杨酸的胺盐，该酸的1个或多个烷基取代基含有14-18个碳原子。
该化合物的作用机理尚未被清楚地认识。然而，可假定特殊取代的1个芳环体系或多个芳环体系在分子中形成了一个平面区域，羟基或羟基衍生的基团和胺盐基团和所述基团的取代基提供了穿过该平面区域的电子性和极性，该平面区域在表面吸附方面和改善燃料润滑喷射系统，特别是在喷射泵中临界金属表面的能力方面产生出人意料的功效。
该化合物可用常规方法制备。因此，例如，该化合物可用下列方法制备：前体化合物与含有至少一个形成取代基(iii)的氨基的化合物反应，该前体化合物具有必要的一个或多个芳环体系，该芳环体系带有一个或多个取代基(i)，一个或多个取代基(ii)和一个或多个可形成盐的羧酸取代基。
前体化合物自身可通过适合的羟基取代的芳环体系化合物的烃基化，例如使用所需烃基取代基的卤化物衍生物通过亲电性取代反应，例如使用氯化铁(iii)作为催化剂经过Friedel-Crafts型反应来制备。另外，可使用氟化氢和三氟化硼催化剂体系，或氯化氢和三氯化铝催化剂体系通过相应的链烯烃的反应达到烃基化。例如，通过“Kolbe-Schmitt”反应，即通过使烃基取代的、羟基取代的芳香化合物的盐，优选碱金属盐与二氧化碳反应，随后酸化这样得到的盐来羧化得到的烃基取代的、羟基取代的芳香化合物。另外，可使用Friedel-Crafts酰化型反应产物来加入所需的羧酸取代基。上述类型的反应在化学领域是已知的。
优选的前体化合物是羧酸衍生的烃基取代的苯酚和/或萘酚，其中苯酚是最优选的。特别优选的是烃基取代的水杨酸，它一般包括单取代和二取代的酸的混合物。这些化合物不需进一步改性就可以以适合于与胺反应的形式容易地得到。B中间馏分燃料油
以燃料的重量计，燃料油的硫浓度为0.2％(重量)，优选0.05％或更少，更优选0.03％或更少，例如0.01％或更少，最优选0.005或更少，尤其是0.001％或更少。这种燃料可用燃料生产领域中的已知方式和方法制备，例如溶剂萃取，加氢脱硫和硫酸处理。
本说明书中所用的术语“中间馏分燃料油”包括在原油炼制中作为轻质煤油和喷气燃料馏分与重质燃料油馏分之间的馏分得到的石油。该馏分燃料油的沸程通常为约100℃，例如150℃-约400℃，并包括具有高于360℃的相对高的95％蒸馏点(用ASTM-D86测定)的那些燃料油。另外，具有260-330℃的较低的95％蒸馏点、特别是硫含量低于200ppm，优选50ppm，特别是10ppm(重量/重量)的“城市柴油”型燃料也包括在术语“中间馏分燃料油”中。
中间馏分含有沸点超过温度范围的烃类，其中包括正构烷烃，当燃料冷却时该正构烷烃会以蜡的形式沉淀。该中间馏分可用温度来表征，在这些温度下不同百分数的燃料已蒸发(“蒸馏点”)，例如50％，90％，95％，这些温度是暂时温度，在这些温度下初始燃料中的一定体积％已蒸馏出。该中间馏分也可用倾点、浊点和CFPP点，以及它们的初馏点(IBP)和95％蒸馏点或终馏点(FBP)来表征。该燃料油可含有常压馏分或减压馏分，或者裂化瓦斯油或以任何比例形成的直馏馏分和热裂化和/或催化裂化馏分的混合物。最普通的中间馏分石油燃料油是柴油机燃料和燃料油。柴油机燃料或燃料油可以是直馏常压馏分，或者可含有少量，例如高达35％(重量)减压瓦斯油或裂化瓦斯油或同时存在的这两种油。
燃料油可由直馏馏分，例如瓦斯油、石脑油等和裂化馏分，例如催化循环油的混合物制得。柴油机燃料的有代表性的技术规格包括最低闪点为38℃，90％蒸馏点在282-380℃之间(见ASTM规定D-396和D-975)。
本说明书中所用的术语“中间馏分燃料油”还包括生物燃料、或者生物燃料与中间馏分石油燃料油的混合物。
生物燃料，即来自动物或植物来源的燃料被认为在燃烧时对环境的危害较小，并且可由可再生来源得到。植物油例如菜子油的某些衍生物，例如通过皂化和用一元醇再酯化得到的那些衍生物可用作柴油机燃料的替代品。近来有报道，有可能在不远的将来可在市场上买到比例为5∶95-10∶90(体积)的生物燃料的混合物。
因此，生物燃料是植物或动物油或同时存在的这两种油或其衍生物。
植物油主要是单羧酸，例如含有10-25个碳原子和具有下式的酸的甘油三酯：
Figure C9718020600151
其中R是10-25个碳原子的饱和或不饱和脂族基团。
通常，该油含有许多酸的甘油酯，其数量和种类随油的植物来源而变化。
该油的例子是菜子油、芫荽油、豆油、棉籽油、向日葵油、蓖麻油、橄榄油、花生油、玉米油、杏仁油、棕榈仁油、椰子油、芥子油、牛油和鱼油。由于菜子油可大量地得到并可用简单的方法从菜籽中压榨得到，因此菜子油是优选的，该菜子油是用甘油特别酯化的脂肪酸的混合物。
其衍生物的例子是植物油或动物油的脂肪酸的烷基酯，例如甲基酯。这些酯可通过酯基转移作用制备。
作为脂肪酸的低级烷基酯，可考虑以下列例如以市售混合物形式存在的物质：具有12-22个碳原子的脂肪酸的乙基酯、丙基酯、丁基酯和尤其是甲基酯，该脂肪酸的例子有月桂酸、肉豆蔻酸、棕榈酸、棕榈油酸、硬脂酸、油酸、岩芹酸、蓖麻油酸、桐酸、亚油酸、亚麻酸、二十酸、顺9-二十碳烯酸、二十二烷酸或芥酸，这些酸的碘值为50-150，尤其是90-125。具有特别有利性质的混合物是主要含有例如至少50％(重量)具有16-22个碳原子和1，2或3个双键的脂肪酸甲基酯的物质。优选的脂肪酸的低级烷基酯是油酸、亚油酸、亚麻酸和芥酸的甲基酯。
例如，通过天然脂肪和油的裂解和用低级脂肪醇经过其酯基转移反应而酯化可得到所述类型的市售混合物。为了制备脂肪酸的低级烷基酯，有利的是用具有高碘值的脂肪和油，例如向日葵油、菜子油、芫荽油、蓖麻油、豆油、棉籽油、花生油或牛油作为原料。优选的是基于新种类的菜子油的脂肪酸的低级烷基酯，其中80％(重量)以上脂肪酸组分由具有18个碳原子的不饱和脂肪酸衍生。
上述生物燃料可与中间馏分石油燃料油混合使用。该混合物一般含有0-10％(重量)生物燃料和90-100％(重量)石油燃料油，但使用其他的相对比例也可得到好的效果。特别有效的是生物燃料与“城市柴油”型燃料油的混合物，该混合物显示出非常低的硫含量，因此特别容易产生润滑性问题。
在第一方面的燃料油组合物中，加入到油中的化合物的浓度可以为例如0.5-1000ppm添加剂(活性组分)(重量)/燃料(重量)，例如1-500ppm，如10-200ppm(重量)/燃料(重量)，优选20-200ppm，更优选25-100ppm。
除了中间馏分燃料油以外，需要提高润滑性的其他燃料，例如要用于高压燃料喷射设备中的燃料(例如未来的汽油)也适合用本发明的添加剂处理。本发明第二方面的燃料油组合物C添加剂组合物
在第二方面所述的添加剂组合物可通过将在第一方面所述的化合物加入到含有一种或多种燃料油添加剂的组合物中来制备。可通过与现有的组合物或其组分掺和或混合来加入该化合物以制备添加剂。然而，本说明书中的术语“加入”不但是指该化合物与其他物质的物理混合，而且是指在加入该化合物之时或静置时发生的任何物理和/或化学的相互作用。
许多燃料油添加剂是本领域已知的，并且可用于形成加入了该化合物的添加剂组合物。这些添加剂包括例如下列物质：清净剂、抗氧化剂、腐蚀抑制剂、去雾剂、破乳剂、金属钝化剂、防泡剂、十六烷值增进剂、燃烧改进剂、染料、整套配方配伍剂、其他润滑性添加剂和抗静电添加剂。也可加入低温流动改进添加剂。D添加剂浓缩组合物
可通过将在第一方面所述的化合物或添加剂组合物加入到可相互配伍的溶剂中得到该浓缩物。得到的混合物可以是溶液或分散液，但优选溶液。适合的溶剂包括有机溶剂，其中包括烃溶剂，例如石油馏分如溶剂油、煤油、柴油和燃料油；芳香烃如芳烃馏分，例如以“SOLVESSO”商品名销售的那些；链烷烃如己烷和戊烷和异构烷烃。
其他的溶剂包括链烯烃的低聚物和氢化低聚物如氢化1-癸烯二聚物或三聚物。另外有效的溶剂是醇类和酯类，尤其是高级醇如具有至少8个碳原子的液体链烷醇。特别有效的溶剂是异癸醇。为了制备可相互配伍的溶剂体系可使用这些溶剂的混合物。
该浓缩物可含有高达80％(重量)，例如50％的溶剂。
作为将添加剂组合物加入到燃料油中的一种手段，浓缩物是特别方便的，在该燃料油中尽管存在所述化合物，但在组合物中共同存在的其他所需添加剂也要求有一定量的溶剂以便易于处理。然而，也可使用含有该化合物作为唯一添加剂的浓缩物，尤其是在需要少量的化合物和用于加入添加剂的设备缺乏必要的准确度来测定和控制这种少量体积的情况下。
在燃料油组合物是通过加入添加剂组合物或浓缩物来制备的情况下，这些组合物中任一种的用量须确保将所需量的所述化合物加入到燃料油中。然而，例如，当使用添加剂组合物或浓缩物时，其量通常为1-5000ppm组合物(活性组分)(重量)/燃料(重量)，尤其是10-2000ppm，例如50-500ppm。
如上所述，在第一方面所述的化合物和在第二方面所述的添加剂组合物和浓缩物都适用于低硫燃料油。
因此，本发明的另一方面是在具有硫浓度为每重量燃料0.2％(重量)或更少的液体烃中间馏分燃料油中使用该化合物或添加剂组合物或浓缩物以改善其润滑性。本发明还提供了改善液体烃中间馏分燃料油润滑性的方法，该燃料油的硫浓度为0.2％(重量)(基于燃料重量)，该方法包括向燃料油中加入添加剂组合物或浓缩物或化合物。第三方面的化合物
第三方面所述的化合物含有一种或多种式-OR’的羟基衍生物，其中R’与在第一方面中的定义相同，但不能是氢。这些化合物在低硫中间馏分燃料油中作为润滑性改进剂和清净剂和/或分散剂显示出好的性能。

Claims (10)

1.相对于燃料重量0.5～1000ppm含有1个或多个芳环体系的化合物或相对于燃料重量1～5000ppm含有上述化合物在以燃料重量为基准计其中硫浓度为0.2％重量或更少的液体烃中间馏分燃料油中的添加剂组合物或浓缩物在改善燃料润滑性方面的用途，其中所述化合物中至少1个环体系带有取代基：
(i)1或多个向该化合物提供油溶性的具有至少8个碳原子的烃基，
(ii)1或多个羟基或其衍生物或同时存在的这两种基团，和
(iii)1或多个胺盐基团。
2.权利要求1的用途，其中相对于燃料重量，含有1个或多个芳环体系的化合物的含量是1～500ppm，所述组合物的用量为10-2000ppm。
3.权利要求1或2的用途，其中所述化合物具有下列通式(I)：
Figure C9718020600021
其中Ar代表芳环体系；
B代表烃基(i)；
OR’代表羟基或其衍生物(ii)，其中R’代表氢、或烃基或下式基团
                    烃基-(-M-亚烷基-)n-
其中M代表氧原子或NH基团，n代表1-50的数，其中R’或者可以直接键合到接在环体系上的氧上或者通过连接基团间接键合；
-COOΘNR2’R3’R4’R5’代表胺盐基团(iii)，其中R2’、R3’、R4’和R5’各自独立地代表氢或烃基或聚(亚烷氧基)烷基或聚(亚烷基氨基)烷基，这些基团任选地被1个或多个含杂原子的基团取代，和
A代表式(II)基团，其中Ar，B，R’，R2’，R3’，R4’和R5’定义如上，A’和A”各自独立地代表亚烃基，其中v代表0-10的整数，w代表0-3的整数，和x，y和z各自独立地代表1-3的整数。
4.权利要求1-3中任一项的用途，其中所述化合物含有1个芳环体系，该芳环体系带有每个取代基(ii)和(iii)中的1个。
5.权利要求1-3中任一项的用途，其中所述化合物含有2个或多个芳环体系，每个环体系带有每个取代基(ii)和(iii)中的1个。
6.权利要求1-5中任一项的用途，其中所述化合物的该芳环体系或每个芳环体系是单个的6元环。
7.权利要求6的用途，当权利要求6从属于权利要求4时，其中所述化合物含有单个苯环，该苯环带有
(i)1或2个脂族烃取代基，至少1个该取代基含有至少8个碳原子，
(ii)1个羟基，和
(iii)1个胺盐基团。
8.权利要求1-7中任一项的用途，其中所述胺盐基团可以由亚烷基二胺或聚亚烷基聚胺或单-或二烷基胺衍生。
9.权利要求8的用途，其中所述化合物是烷基取代的水杨酸的胺盐，该酸的1个或多个烷基取代基含有平均14-18个碳原子。
10.用于改善以燃料重量为基准计其中硫浓度为0.2％重量或更少的液体烃中间馏分燃料油润滑性的方法，其中包括向该燃料油中加入权利要求1定义的化合物或添加剂组合物或浓缩物，以燃料重量为基准计该化合物的浓度为0.5-1000ppm，所述添加剂组合物或浓缩物的浓度为1-5000ppm。
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