CN109467432A - 一种Mg-Ti-Ta基微波介质陶瓷材料及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于电子陶瓷及其制造领域，具体涉及一种Mg‑Ti‑Ta基微波介质陶瓷材料及其制备方法。本发明提供的材料，烧结温度1200‑1300℃，介电常数40‑44，损耗低至2.34×10‑4，晶体结构为Trirutile相的Mg0.5Ti0.5TaO4。将原料Mg(OH)2·4MgCO3·5H2O，TiO2，Ta2O5按化学通式Mg0.5Ti0.5TaO4配比，再通过固相法即可制得。本发明提供的Mg0.5Ti0.5TaO4微波介质陶瓷，烧结温度低，适中的介电常数，以及介质损耗低，且制备方法，工艺简单，易于工业化生产。

Description

一种Mg-Ti-Ta基微波介质陶瓷材料及其制备方法
技术领域
本发明属于电子陶瓷及其制造领域，具体涉及一种Mg-Ti-Ta基微波介质陶瓷材料及其制备方法，材料结构为Trirutile相。
背景技术
电子通信的高速发展，尤其涉及微波频段通信(300MHz～300GHz)的重要性日益增加，广泛的应用于移动手持电话、蓝牙、雷达、广播电视等领域。因此微波器件的发展，诸如谐振器、滤波器、介质天线等微波元器件的需求也日益增加。微波介质陶瓷具有尺寸可控，利用其制作的谐振器与微带线等构成的集成电路，可使器件尺寸达到毫米量级，使得微波介质陶瓷成为基础及关键材料。而对于不同领域的应用，适中的介电常数、谐振频率温度稳定系数以及高的品质因数Q×f值、低的损耗是研究微波介质陶瓷的主要参数。
Trirutile相微波介质陶瓷MgTa2O6具有适中的介电常数：εr＝30.3、Q×f＝59600GHz、τf＝30ppm/℃。但其烧结致密化所需温度达到1550℃，极大的限制了其应用。
发明内容
针对上述存在问题或不足，为解决现有Trirutile相微波介质陶瓷烧结温度以及参数性能不佳的问题，本发明提供了一种Mg-Ti-Ta基微波介质陶瓷材料及其制备方法，其材料结构为Trirutile相。
本发明提供的Mg-Ti-Ta基微波介质陶瓷材料，为Mg0.5Ti0.5TaO4微波介质陶瓷材料，具有Trirutile相晶体结构，预烧温度950℃-1150℃，烧结温度适中(1200-1300℃)，介电常数适中(40-44)，损耗低至2.34×10-4。其原料组成为Mg(OH)2·4MgCO3·5H2O，TiO2，Ta2O5，化学通式Mg0.5Ti0.5TaO4，通过固相法制得。
其制备方法具体如下：
步骤1：将碱式碳酸镁(Mg(OH)2·4MgCO3·5H2O)、二氧化钛(TiO2)和氧化钽(Ta2O5)的原始粉末按照化学通式Mg0.5Ti0.5TaO4配料。
步骤2：将步骤1所得配料与氧化锆球和去离子水，以质量比1:4-6:3-6配比，行星球磨6-8小时，然后在80℃-120℃下烘干，再以60-200目筛网过筛，最后在950℃-1150℃大气氛围中预烧3-5小时合成主晶相Mg0.5Ti0.5TaO4。
步骤3：将步骤2所得粉料按照粉料：氧化锆球：去离子水质量比1:3-5:2-4，行星球磨混合4-6小时，然后在80℃-100℃下烘干，烘干后添加质量百分比为2～5％的PVA溶液作为粘结剂造粒，然后压制成型，最后在1200℃-1300℃大气气氛中烧结4-6小时，制成Mg0.5Ti0.5TaO4微波介质陶瓷材料。
本发明对MgTa2O6从原料上引入TiO2，考虑Ti4+离子与Mg2+及Ta5+离子具有相近的离子半径，从而使得晶体结构上，Ti4+离子能够进入格点位置，形成固溶体。利用该固溶体的形成温度较低(预烧温度在950℃即可形成晶相结构)，并且由于Ti4+离子的引入，改变了该固溶体系的摩尔体积与离子极化率，结合克劳修斯-莫索蒂方程，最终得到的材料体系介电常数高于MgTa2O6陶瓷，且烧结温度1200-1300℃低于MgTa2O6的1550℃。
附图说明
图1为实施例1-5的XRD图；
图2a-e分别对应为实施例1-5的表面形貌SEM图；图2f为实施例4中A点与B点的X射线能谱(EDS)分析。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明做进一步的详细说明。
步骤1、将Mg(OH)2·4MgCO3·5H2O)、TiO2、Ta2O5的原始粉末按照化学通式Mg0.5Ti0.5TaO4配料。
步骤2、将步骤1所得粉料，按照粉料：氧化锆球：去离子水的质量比1:5:3加入尼龙罐中，行星球磨混合6小时，取出后在100℃下烘干，以200目筛网过筛，后在1000℃大气氛围中预烧4小时合成主晶相Mg0.5Ti0.5TaO4。
步骤3、将步骤2预烧后所得的粉料按照粉料：氧化锆球：去离子水的质量比1:5:1加入尼龙罐中，行星球磨混合4小时，取出后在100℃下烘干，烘干后添加质量百分比为4％的PVA溶液作为粘结剂造粒，压制成型，最后在1200-1300℃大气气氛中烧结6小时，制成微波介质陶瓷材料。
图1为实施例1-5所取烧结温度(1200、1225、1250、1275、1300)的XRD图，其中Si峰作为内标法校准实验及仪器误差。在不同的烧结温度下，样品的衍射峰与Trirutile相MgTa2O6卡片(JCPDS#32-0631)匹配，说明此时形成了Trirutile相固溶体Mg0.5Ti0.5TaO4。但实际衍射峰峰位存在右移现象。依据布拉格衍射定律，峰位右移是由于晶胞体积变小导致。相较MgTa2O6而言，Mg0.5Ti0.5TaO4相中Ti4+离子在相同配位数下离子半径小于Mg2+及Ta5+离子，因此晶胞体积将会降低，故衍射峰右移。
图2(a)至(e)为实施例1、2、3、4、5的表面形貌SEM图。明显地，随着烧结温度的升高，样品的气孔率降低，致密度提高，晶粒尺寸并且晶粒尺寸从1.29增加至9.64μm。从图中还可以看出随着烧结温度的升高，出现明显差异的大小晶粒。为了检测大小晶粒中的元素含量比例，我们采用的X射线能谱(EDS)对其中图(d)的大小晶粒进行了分析，结果显示于图(f)中，从结果中可以看出，大小晶粒处的Mg:Ti:Ta元素比例约为1:1:2，接近理想化学式Mg0.5Ti0.5TaO4的配比。当烧结温度持续增加，如图(e)所示，此时样品的晶粒持续增加，说明样品可能已经过烧，导致晶粒的二次再生长。
实施例的成分和微波介电性能如下
从上表的实施例1-4可以看出，随着烧结温度的升高，样品的收缩逐渐增加，介电常数增加，介质损耗降低，品质因数Q×f值升高，结合SEM形貌图看出烧结温度的提高有助于提高致密度，降低气孔率，同时晶粒尺寸也在逐渐增加。但从实施例5中看出，介电常数、介质损耗及品质因数Q×f值呈现出与实施例1-4相反的变化趋势，说明此时样品已经过烧，对微波介电性能有不利影响。
综上可见，本发明提供的Mg-Ti-Ta基介质陶瓷材料，具有适中的烧结温度，适中的介电常数以及较低的介质损耗，性能参数佳；且其制备方法，工艺简单，易于工业化生产。

Claims (2)

1.一种Mg-Ti-Ta基微波介质陶瓷材料，其特征在于：
为Mg0.5Ti0.5TaO4微波介质陶瓷材料，晶体结构为Trirutile相，预烧温度950℃-1150℃，烧结温度1200-1300℃，介电常数40-44，损耗低至2.34×10-4；
其原料组成为Mg(OH)2·4MgCO3·5H2O，TiO2，Ta2O5，化学通式Mg0.5Ti0.5TaO4，通过固相法在1200℃-1300℃大气气氛中烧结制得。
2.如权利要求1所述Mg-Ti-Ta基微波介质陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：将碱式碳酸镁(Mg(OH)2·4MgCO3·5H2O)、二氧化钛(TiO2)和氧化钽(Ta2O5)的原始粉末按照化学通式Mg0.5Ti0.5TaO4配料；
步骤2：将步骤1所得配料与氧化锆球和去离子水，以质量比1:4-6:3-6配比，行星球磨6-8小时，然后在80℃-120℃下烘干，再以60-200目筛网过筛，最后在950℃-1150℃大气氛围中预烧3-5小时合成主晶相Mg0.5Ti0.5TaO4；
步骤3：将步骤2所得粉料按照粉料：氧化锆球：去离子水质量比1:3-5:2-4，行星球磨混合4-6小时，然后在80℃-100℃下烘干，烘干后添加质量百分比为2～5％的PVA溶液作为粘结剂造粒，然后压制成型，最后在1200℃-1300℃大气气氛中烧结4-6小时，制成Mg0.5Ti0.5TaO4微波介质陶瓷材料。
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