CN109417186A - 包括彼此部分结合的电极和隔板的电极组件 - Google Patents

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Abstract

本公开内容涉及一种其中在保持隔板与电极之间的粘附力的同时可降低内阻并且可改善电解质浸渍的电极组件，并且本公开内容提供了一种用于锂二次电池的隔板以及制造包括该隔板的电极组件的方法，隔板的表面包括被执行电晕放电处理的处理区域和未被执行电晕放电处理的未处理区域。

Description

包括彼此部分结合的电极和隔板的电极组件
技术领域
本公开内容涉及一种电极组件，且更具体地，涉及一种包括彼此部分结合的电极和隔板的电极组件。
背景技术
近来，对储能技术的兴趣日益增加。电池已广泛用于手机、摄像机、笔记本电脑和电动汽车领域，因而对电池进行了深入研究和开发。随着近来电子装置小型化和轻量化的趋势，保持高容量以及小尺寸和轻重量是二次电池中最令人关注的研究领域。
二次电池可根据由阴极、隔板和阳极组成的电极组件的结构进行分类。例如，二次电池分为包卷型(卷绕型)电极组件和堆叠型(层压型)电极组件，在包卷型电极组件中，长片型阴极和长片型阳极在隔板分别设置在阴极与阳极之间的状态下进行卷绕，在堆叠型电极组件中，各自具有预定尺寸的多个阴极和阳极在隔板分别设置在阴极与阳极之间的状态下顺序地堆叠。
锂二次电池根据形状可分为圆柱形电池单元、棱柱形电池单元、袋形电池单元等。袋形电池单元由于制造成本低、重量轻、易于改变形状而备受关注，其使用不断增加。
图1图解了传统的代表性袋形二次电池的分解透视图。
参照图1，袋形二次电池10可包括：从中伸出多个电极接片21和22的堆叠型电极组件20；分别连接至电极接片21和22的两个电极引线30和31；和电池壳体40，电池壳体40具有配置成容纳和密封堆叠型电极组件20以使得电极引线30和31部分地暴露于外部的结构。
在电池单元的充放电过程中由电极的膨胀和收缩引起的应力累积在电极组件中，当这种应力累积超过一定限度时，电极组件可能变形。电极组件的变形使电极和隔板分离开，从而在二者之间形成空间。为了最小化或抑制电极与隔板之间的分离，在电极与隔板之间需要预定以上的粘附力。
作为将电极和隔板结合的方法，已经提出了通过从外部向内部施加热量和/或压力来将涂覆有电极活性材料的电极和隔板结合的层压工艺或用等离子体处理隔板的技术。
在通过层压工艺在电极与隔板之间整个形成结合界面的情况下，结合界面充当电池单元内的电阻层，导致电池单元的内阻增加。此外，过度的粘附力可导致电解质浸渍的劣化，并且使得难以容易地排出在工艺过程中产生的气体。
因此，需要一种能够在保持粘附力的同时解决上述问题的技术。
发明内容
技术问题
本公开内容提供了一种在保持电极与隔板之间的粘附力的同时可降低内阻并且在改善电解质浸渍的同时可容易地排出气体的电极组件。
解决问题的方案
在根据本公开内容的包括阴极、阳极以及插置在阴极与阳极之间的隔板的电极组件中，面向电极的隔板的一个表面或两个表面通过等离子体放电处理被改性。通过加热和/或加压结合的电极与隔板之间的结合界面部分地结合至电极与隔板之间的整个界面尺寸的30％至90％，因此可抑制结合界面作为电池单元内的电阻层的巨大影响，可降低电池单元的内阻。
电极与隔板之间的部分结合的尺寸可理想地占电极与隔板之间的整个界面的尺寸的50％至90％，更理想地占50％至65％或65％至80％。如果部分结合的尺寸小于30％，则在电极与隔板之间不能表现出本公开内容所需的预定以上的粘附力，如果部分结合的尺寸占到90％以上，则内阻与整体地形成结合界面的传统情况没有区别。
隔板可包括：包括多个孔的多孔基板；和多孔基板的至少一个表面上的多孔涂层，多孔涂层包括多个无机颗粒和连接并固定无机颗粒的聚合物粘合剂。
通过等离子体放电处理被改性的表面的区域分别位于多孔涂层的表面的两个末端边界，未改性区域位于各个改性区域之间。
等离子体放电可以是电晕放电，在1.8kV至3kV下进行电晕放电。此外，可使用空气、氧气、氮气或等离子体作为处理源来进行电晕放电。
电极组件的各种示例可包括：其中阴极和阳极与插置在二者之间的隔板在相对于平面的垂直方向上一起层压的堆叠(stack)型电极组件；或通过将包括阴极、阳极和隔板的单元电池定位在长隔膜上，随后进行卷绕而获得的堆叠-折叠型电极组件；或其中单元电池在相对于平面的垂直方向上层压并结合的层压-堆叠型电极组件。
在一具体示例中，可通过电极与隔板之间的部分结合来降低电极组件的内阻。换句话说，随着电极与隔板之间的结合面积的尺寸减小，电极组件的内阻可减小。也就是说，在用于将电极和隔板结合的层压工艺期间，隔板的厚度减小，在这种情况下，随着结合面积的尺寸减小，构成隔板的涂层和织物的孔隙率的降低量减小，因此，可相对降低电池的内阻。
此外，电极和隔板可结合为使得在固定隔板的同时电极不会因重力而分离。如果结合力较小，则电极和隔板可能在电极组件的制造工艺过程中分离，这使得制造电极组件变得麻烦，并且在电池单元的充电和放电过程中电极组件很可能在结构上变形，这是不合适的。
在一具体示例中，电极与隔板之间的部分结合可包括其中结合力逐渐减小的结合梯度(gradient)区段。也就是说，通过部分结合形成的结合界面在结合力方面不是完全均匀的，而是包括其中结合力逐渐减小的结合梯度区段，因此结合力可设定为在区段内变化。因此，在电极与隔板之间有可能产生分离力的区段中可增加结合力，并且在不太可能产生分离力的区段中可减小结合力，因此可更有效地降低电极组件的内阻。
具体而言，结合梯度区段可包括：在穿过电极与隔板之间的界面的中心的水平轴上或周围的具有相对较高结合力的结合中央部分、以及其中结合力从结合中央部分的两端朝向界面的外周逐渐减小的结合梯度部分。
此外，结合梯度区段在平面图中可形成为多个条带。
此外，电极与隔板之间的部分结合可具有下述结构，所述结构包括在平面图中形成为岛状的具有高结合力的部分。
在一具体示例中，隔板的一个表面或两个表面上的通过等离子体或电晕放电改性的部分可与电极和隔板之间的结合界面上的通过加热和/或加压而结合的部分对应。
也就是说，通过经由等离子体或电晕放电引入诸如羰基、羧基、羟基、氰基等之类的极性官能团，可对隔板的一个表面或两个表面进行化学改性，因而可增加电极与隔板之间的结合力，如果表面改性的部分与电极和隔板之间的结合界面上的通过加热和/或加压而结合的部分对应，则可进一步增加结合力。
在一具体示例中，施加至电极与隔板之间的界面的压力可以是180kg·f/m2至780kg·f/m2，优选地为620kg·f/m2至720kg·f/m2。
在一具体示例中，可在30℃至120℃的温度下，优选地在70℃至120℃的温度下加热电极与隔板之间的界面。
在一具体示例中，可在面向电极的隔板的一个表面或两个表面上形成粘合剂层，并且粘合剂层可在加热和/或加压过程中部分地熔化成凝胶，从而可以将电极和隔板结合。
本公开内容还可提供一种制造用于二次电池的电极组件的方法。
具体而言，所述方法可包括：
工序(a)，对隔板的一个表面或两个表面执行电晕放电；
工序(b)，将电极定位成面向隔板的一个表面或两个表面；和
工序(c)，通过在朝向电极与隔板之间的界面的方向上向各个电极的不面向隔板的外表面，或者向电极的不面向隔板的外表面以及隔板的外表面施加热量和/或压力，形成其中电极和隔板彼此部分结合的电极-隔板单元。
此外，根据本公开内容的另一方面，提供了一种通过下述步骤制造电极组件的方法：将作为卷绕的阳极的阳极辊、作为卷绕的阴极的阴极辊、和作为卷绕的隔板的隔板辊的每一者展开并定位为阴极/隔板/阳极/隔板/阴极的结构，然后将所述结构插入到层压设备中，从而制成层压件，其中隔板包括：包括多个孔的多孔基板；和多孔基板的至少一个表面上的多孔涂层，多孔涂层包括多个无机颗粒和连接并固定无机颗粒的聚合物粘合剂，所述方法进一步包括以下工序：在展开隔板辊并将展开的隔板插入到层压设备之前，对多孔涂层的表面执行等离子体放电处理，使得在多孔涂层的表面的中央部分上形成未被执行等离子体放电处理的未处理区域。
优选地，等离子体放电可以是电晕放电。
优选地，可在1.8kV至3kV下进行电晕放电。
优选地，可使用空气、氧气、氮气或等离子体作为处理源来进行电晕放电。
在一具体示例中，电极-隔板单元可以是具有其中第一电极、隔板和第二电极按顺序层压的结构的全电池(full cell)，或者是具有其中第一电极、隔板、第二电极、隔板和第一电极按顺序层压的结构的双电池(bi-cell)。此外，双电池可具有其中相同类型的电极位于电池的两侧的堆叠型结构，例如，双电池可以是包括阴极-隔板-阳极-隔板-阴极或阳极-隔板-阴极-隔板-阳极的电池。全电池具有其中不同种类的电极位于电池的两侧的堆叠型结构，例如，全电池可以是包括阴极-隔板-阳极的电池。
在一具体示例中，可通过仅对结合部分施加热量和压力的至少一者来实现部分结合。
此外，在工序(c)之后，可进一步执行通过在任一方向上延伸的隔板片将结合的电极-隔板单元顺序地卷绕和层压的工序。
本公开内容可进一步提供一种其中上述用于二次电池的电极组件与电解质一起设置在电池壳体中的电池单元。
具体地说，电池单元可以是锂二次电池。
锂二次电池例如可以是其中包括阴极、隔板和阳极的电极组件与电解质一起被密封在电池壳体中的袋形电池单元，其通常可形成为厚度小于宽度的大致矩形板形状。袋形电池单元通常配置袋形电池壳体，电池壳体具有其中由具有优异耐久性的聚合物树脂形成的外涂层；由对湿气、空气等显示出阻挡特性的金属材料形成的阻挡层；和由热固性聚合物树脂形成的内部密封层按顺序层压的层压片结构。
例如可通过将阴极活性材料、导体和粘合剂的混合物涂覆在阴极集电器上并进行干燥来制造阴极，需要的话，可进一步给所述混合物添加填料。
阴极集电器通常形成为3μm至500μm的厚度。阴极集电器没有特别限制，只要其具有高导电性而不会引起电池的化学变化即可，阴极集电器例如可由不锈钢、铝、镍、钛、烧结碳或用碳、镍、钛、银等表面处理过的不锈钢形成。集电器可在其表面上具有微小粗糙度，因而提高阴极活性材料的粘附力，集电器可形成为诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫、无纺布等之类的各种形状。
阴极活性材料是能够引起电化学反应的材料并且包括两种或更多种过渡金属作为锂过渡金属氧化物，阴极活性材料例如可以是：层状化合物，诸如由一种或多种过渡金属取代的锂钴氧化物(LiCoO2)和锂镍氧化物(LiNiO2)；由一种或多种过渡金属取代的的锂锰氧化物；由化学式LiNi1-yMyO2(其中M＝Co、Mn、Al、Cu、Fe、Mg、B、Cr、Zn、或Ga并且包括这些元素的至少一种，0.01≤y≤0.7)表示的锂镍基氧化物；由化学式Li1+zNibMncCo1-(b+c+d)MdO(2-e)Ae(其中-0.5≤z≤0.5,0.1≤b≤0.8,0.1≤c≤0.8,0≤d≤0.2,0≤e≤0.2且b+c+d<1，M＝Al、Mg、Cr、Ti、Si或Y，A＝F、P或Cl)表示的锂镍钴锰复合氧化物，诸如Li1+zNi1/3Co1/3Mn1/3O2、Li1+zNi0.4Mn0.4Co0.2O2等；由化学式Li1+xM1-yM'yPO4-zXz(其中M＝过渡金属并且优选地是Fe、Mn、Co或Ni，M’＝Al、Mg或Ti，X＝F、S或N，-0.5≤x≤+0.5，0≤y≤0.5，0≤z≤0.1)表示的橄榄石基金属磷酸锂；和类似物，但本公开内容并不限于此。
基于包括阴极活性材料的混合物的总重量，通常以1重量％至20重量％的量添加导体。导体没有特别限制，只要其具有导电性而不会引起电池的化学变化即可，导体例如可以是：石墨，诸如天然石墨和合成石墨；炭黑，诸如炭黑、乙炔黑、科琴黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、热炭黑等；导电纤维，诸如碳纤维和金属纤维；金属粉末，诸如氟化碳粉末、铝粉、镍粉等；导电晶须，诸如氧化锌、钛酸钾等；导电金属氧化物，诸如钛氧化物；和导电材料，诸如聚苯撑衍生物等。
填料用作抑制阴极膨胀的成分，并且被选择性地使用，填料没有特别限制，只要其为纤维材料且不引起电池的化学变化即可，填料例如可由诸如聚乙烯、聚丙烯等之类的烯烃基聚合物；和诸如玻璃纤维、碳纤维等之类的纤维材料形成。
阳极集电器通常形成为3μm至500μm的厚度。此外，类似于阴极集电器，阳极集电器可在其表面上具有微小粗糙度，因而提高阳极活性材料的粘附力，阳极集电器可形成为诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫、无纺布等之类的各种形状。
隔板设置在阴极与阳极之间，并且使用高离子渗透性和机械强度的绝缘薄膜作为隔板。隔板通常具有0.01μm至10μm的孔径和5μm至300μm的厚度。作为隔板，可使用由具有耐化学性和疏水性的诸如聚丙烯之类的烯烃聚合物、玻璃纤维或聚乙烯形成的片材或无纺布。在采用诸如聚合物之类的固体电解质作为电解质的情况下，该固体电解质也可充当隔板。
隔板可包括：包括多个孔的多孔基板；和多孔基板的至少一个表面上的多孔涂层，多孔涂层包括多个无机颗粒和连接并固定无机颗粒的聚合物粘合剂。
多孔基板可由聚烯烃基聚合物形成。多孔基板的厚度没有特别限制，但例如可以是2μm至20μm，并且多孔基板的孔尺寸和孔隙率也没有特别限制，但例如可分别为0.01μm至0.5μm和20％至70％。
用于形成多孔涂层的无机颗粒没有特别限制，只要它们是电化学稳定的即可。也就是说，可用在本公开内容中的无机颗粒没有特别限制，只要在所应用的电化学装置的工作电压范围(例如，基于Li/Li+为0V至5V)内不发生氧化和/或还原反应即可。特别是，在使用具有离子传输能力的无机颗粒的情况下，通过增加电化学装置中的离子传导性可促进性能改善。
此外，在使用具有高介电常数的无机颗粒作为无机颗粒的情况下，通过有助于提高电解质盐，例如锂盐，在液体电解质中的离解度的无机颗粒，可提高电解质的离子传导性。
由于上述原因，无机颗粒优选包括具有5或更高，优选10或更高的介电常数的高介电常数无机颗粒；具有锂离子传输能力的无机颗粒；或它们的混合物。具有5或更高的介电常数的无机颗粒的非限制性示例包括BaTiO3、Pb(Zr,Ti)O3(PZT)、Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT,其中0<x<1且0<y<1)、Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT)、二氧化铪(HfO2)、SrTiO3、SnO2、CeO2、MgO、NiO、CaO、ZnO、ZrO2、Y2O3、Al2O3、SiC、和TiO2中的单一材料或它们中的两种或更多种的混合物。
特别是，上述诸如BaTiO3、Pb(Zr,Ti)O3(PZT)、Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT,其中0<x<1且0<y<1)、Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT)和二氧化铪(HfO2)之类的无机颗粒显示出介电常数为100或更高的高介电常数特性，并且通过具有其中在施加预定压力被拉紧和挤压时产生电荷而在两个表面之间产生电位差的压电性(piezoelectricity)、并由此抑制由外部冲击引起的两个电极内部短路的发生来促进电化学装置的安全性改善。此外，在上述高介电常数无机颗粒和具有锂离子传输能力的无机颗粒一起使用的情况下，其协同效应可加倍。
在本公开内容的另一方面中，具有锂离子传输能力的无机颗粒是指包含锂元素但不储存锂并且具有传输锂离子功能的无机颗粒。具有锂离子传输能力的无机颗粒由于颗粒结构内部存在的一种缺陷(defect)可传输和移动锂离子，因而提高了电池中的锂离子传导性，结果，可实现电池的性能改善。具有锂离子传输能力的无机颗粒的非限制性示例包括磷酸锂(Li3PO4)、磷酸钛锂(LixTiy(PO4)3,0<x<2,0<y<3)、磷酸钛铝锂(LixAlyTiz(PO4)3,0<x<2,0<y<1,0<z<3)、诸如14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5之类的(LiAlTiP)xOy-基玻璃(0<x<4,0<y<13)、钛酸镧锂(LixLayTiO3,0<x<2,0<y<3)、诸如i3.25Ge0.25P0.75S4之类的硫代磷酸锗锂(LixGeyPzSw,0<x<4,0<y<1,0<z<1,0<w<5)、诸如Li3N之类的氮化锂(LixNy,0<x<4,0<y<2)、诸如Li3PO4—Li2S—SiS2之类的SiS2-基玻璃(LixSiySz,0<x<3,0<y<2,0<z<4)、诸如LiI—Li2S—P2S5之类的P2S5-基玻璃(LixPySz,0<x<3,0<y<3,0<z<7)、或者上述中的一种或多种的混合物。
在根据本公开内容的一个方面的隔板中，多孔涂层中的无机颗粒的尺寸没有限制，但是如果可能的话，优选具有0.2μm至5μm的范围，用来形成具有均匀厚度和适当孔隙率的涂层。如果尺寸满足上述范围，则无机颗粒具有适当的分散性且易于控制隔板的特性，并且可形成具有适当厚度的多孔涂层，因而其机械性能不会劣化。包含无机颗粒和聚合物粘合剂的多孔涂层的厚度没有特别限制，但是可以在例如1μm至10μm的范围内。
电池单元的结构和电池单元的制造方法在本领域中是已知的。因此，在本公开内容中将省略其详细说明。
附图说明
图1是传统的代表性袋形二次电池的分解透视图。
图2是图解根据本公开内容一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的侧视图。
图3是图解根据本公开内容一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的电极-隔板单元的侧视图。
图4、图5和图6是图解根据本公开内容一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的电极-隔板单元的一些部件的平面图。
图7是图解根据本公开内容一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的电极-隔板单元的侧视图。
图8是图解根据本公开内容另一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的电极-隔板单元的一些部件的平面图。
图9是图解根据本公开内容一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的电极-隔板单元的侧视图。
图10是图解根据本公开内容另一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的电极-隔板单元的侧视图。
图11是图解根据本公开内容又一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的制造工艺的工序图。
图12是示意性图解根据本公开内容一示例性实施方式的电极组件的制造工艺的视图。
图13是图解根据本公开内容一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的制造工艺的流程图。
图14是示意性图解根据本公开内容一示例性实施方式的针对隔板的等离子体放电处理的视图。
图15是示出根据本公开内容的测试例，在实施例2和比较例2中的充放电循环期间电池容量的测量结果的曲线图。
图16提供了图解根据本公开内容的测试例，在实施例2和比较例2中的第1次循环和第50次循环的放电分布的曲线图。
具体实施方式
图5和图6是根据本公开内容一示例性实施方式的隔板的平面图。参照图5和图6，根据本公开内容的隔板中的多孔涂层的表面包括被执行等离子体放电处理的处理区域11和未被执行等离子体放电处理的未处理区域12。通过等离子体放电处理活化了多孔涂层的表面，因此可提高电极与隔板之间的粘附力。此外，根据本公开内容，沿着一图案执行等离子体放电处理，因此形成未被执行等离子体放电处理的未处理区域。因此，可改善电解质浸渍并且可容易地排出在制造工艺过程中产生的气体。
参照图5，处理区域11分别位于多孔涂层的表面的两个末端边界上，未处理区域12可位于各个处理区域11之间。此外，参照图6，可沿着一图案执行等离子体放电处理，并且可形成多个未处理区域12。
图12示意性地图解了根据本公开内容一示例性实施方式的电极组件的制造工艺。参照图12，将作为卷绕的阳极1200的阳极辊1210、作为卷绕的阴极1300的阴极辊1310、和作为卷绕的隔板1100的隔板辊1110的每一者展开并且定位为阴极/隔板/阳极/隔板/阴极的结构，然后插入到层压设备1400中，从而制成电极组件。
隔板包括：包括多个孔的多孔基板；和多孔基板的至少一个表面上的多孔涂层，多孔涂层包括多个无机颗粒和连接并固定无机颗粒的聚合物粘合剂。
图14示意性地图解了根据本公开内容一示例性实施方式的针对隔板的等离子体放电处理。参照图14，根据本公开内容的制造电极组件的方法进一步包括：在展开隔板辊1110并将展开的隔板插入到层压设备之前，通过利用等离子体放电设备1500对多孔涂层的表面执行等离子体放电处理的工序，使得在多孔涂层的表面的中央部分形成未被执行等离子体放电处理的未处理区域12。根据本公开内容，沿着一图案执行等离子体放电处理，因而形成未被执行等离子体放电处理的未处理区域。因此，可改善电解质浸渍，并且可容易地排出在制造工艺过程中产生的气体。
根据本公开内容的一个方面的等离子体放电可以是电晕放电。
可在1.8kV至3kV下进行电晕放电。在放电电压太低的情况下，不能均匀地应用电晕效应，在放电电压太高的情况下，电晕放电设备可能不容易操作，这不是优选的。
可使用诸如空气、氧气(O2)或氮气(N2)之类的各种处理源进行电晕放电。通过电晕处理，由放电引起的物理表面改性与由官能团的产生引起的化学表面改性之间的协同作用可导致浸渍的显著改善。当高能电子或离子碰撞以在隔板基板上产生自由基或离子并且自由基或离子周围的空气、氧气、氮气、臭氧、水分等发生反应以引入诸如羰基、羧基、羟基、氰基等之类的极性官能团时，发生这种化学表面改性。
可使用聚合物等离子体作为表面处理源来进行电晕处理。也就是说，在等离子体状态下具有高能量的颗粒与隔板基板的表面碰撞的情况下，能量被传递到隔板基板的表面，并且隔板基板可被化学或物理地活化，从而提高聚合物混合层之间的粘附力。
实施方式
下文中，将详细地描述本公开内容。在详细描述之前，应当理解的是，在该说明书和权利要求书中所使用的术语和词语不应解释为一般含义或字典含义，而是应基于发明人为了以最佳方式描述他们自己的发明而适当地定义术语的概念的原则解释为满足本公开内容的技术构思的含义和概念。因此，本说明书的描述和附图的说明仅作为本公开内容的示例性实施方式给出，并不旨在表示本公开内容的所有技术构思。因此，应当理解，在提交本申请时，可存在能够替代所描述的实施方式的各种等同物和修改。
图2是图解根据本公开内容一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的侧视图。
参照图2，根据本公开内容的用于二次电池的电极组件100包括其中电极和隔板彼此结合的电极-隔板单元140。
具体地说，用于二次电池的电极组件100包括电极110、电极120以及隔板131或隔板130，电极110包括集电器112，集电器112的两个表面都涂覆有包含电极活性材料的电极混合物114，电极120包括集电器122，集电器122的两个表面都涂覆有包含电极活性材料的电极混合物124，隔板131设置在电极120的涂覆有电极混合物124的集电器122的一个表面上，隔板130插置在电极110与电极120之间。
图3是图解根据本公开内容一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的电极-隔板单元的侧视图，图4是图解根据本公开内容一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的电极-隔板单元的一些部件的平面图。
参照图3和图4，隔板130的两侧132和135中的、与包括涂覆有电极混合物114的集电器112的电极110面对的表面160通过电晕放电被改性。
此外，通过加热和/或加压结合的电极110与隔板130之间的结合界面140部分地结合至电极110和隔板130之间的整个界面尺寸的30％至90％。
因此，根据本公开内容，通过电极110与隔板130之间的部分结合，减小了电极组件100的内阻。换句话说，随着电极110与隔板130之间的结合面积的尺寸减小，电极组件100的内阻减小。此外，电极110和隔板130可结合为使得在固定隔板130的同时电极110不会因重力而分离。
此外，电极110与隔板130之间的部分结合包括其中结合力逐渐减小的结合梯度区段150。结合梯度区段150包括：在穿过电极110与隔板130之间的界面的中心的水平轴P上或周围的具有相对较高结合力的结合中央部分151、以及其中结合力从结合中央部分151的两端朝向界面140的外周逐渐减小的结合梯度部分152。
此外，结合梯度区段150在平面图中形成为多个条带153、154和155。
隔板130的一个表面上的通过电晕放电改性的部分161、162和163可分别对应于电极110与隔板130之间的结合界面上的通过加热和/或加压而结合的部分153、154和155。
图7是图解根据本公开内容一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的电极-隔板单元的侧视图，图8是图解根据本公开内容另一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的电极-隔板单元的一些部件的平面图。
参照图7和图8，电极-隔板单元210中的电极110与隔板130之间的部分结合具有下述结构，该结构包括在平面图中形成为岛状170和171的具有高结合力的部分。
图9是图解根据本公开内容一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的电极-隔板单元的侧视图。
参照图9，施加至电极110与隔板130之间的界面140的压力可以是180kg·f/m2至780kg·f/m2，在这种情况下，可在30℃至120℃的温度下加热电极110与隔板130之间的界面140。
图10是图解根据本公开内容又一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的电极-隔板单元的侧视图。
参照图10，可在隔板130的面向电极110的一个表面上形成粘合剂层180，并且粘合剂层180可在加热和加压过程中部分地熔化成凝胶，从而可以将电极110和隔板130结合。
图11是图解根据本公开内容又一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的制造工艺的工序图，图13是图解根据本公开内容一示例性实施方式的用于二次电池的电极组件的制造工艺的流程图。
参照图11和图13，根据本公开内容的用于二次电池的电极组件的制造方法500包括：工序510，利用电晕放电设备310对隔板130的两个表面进行电晕放电，以改性隔板130的表面；
工序520，在层压阶段320中，将电极110和120定位成面向隔板130的两个表面；
工序530，在层压阶段330中，通过在朝向电极110与隔板130之间的界面140的方向上向各个电极110和120的不面向隔板130的外表面施加热量和压力，形成其中电极110和隔板130彼此部分结合的电极-隔板单元140；和
工序540，在折叠阶段340中，通过在任一方向上延伸的隔板片190将结合的电极-隔板单元140顺序地卷绕和层压。
在这种情况下，电极-隔板单元140具有全电池结构或双电池结构。
在下文中，将参照实施例、比较例和测试例描述本公开内容。然而，提供这些示例只是为了更好地理解本公开内容，但并不限制本公开内容的范围。
<实施例1>
制备包含阴极活性材料的阴极和包含阳极活性材料的阳极，并且制备包括多孔涂层的隔板，多孔涂层形成在具有20μm厚度的聚烯烃基板的两个表面上，多孔涂层包含SiO2颗粒和PVdF并且具有5μm的厚度。沿着一图案对隔板执行电晕放电处理，使得在与两端各相距26mm的中央部分上形成未处理区域。将隔板插置在阴极与阳极之间，以制造尺寸为84mm×84mm的电极组件。
<比较例1>
按照与实施例1相同的方式制造电极组件，不同之处在于：对隔板的整个表面执行电晕放电处理。
<电解质浸渍的测量>
制备锂非水电解质，该锂非水电解质具有以3：7的体积比混合的碳酸乙烯酯和碳酸甲乙酯并且含有1M LiPF6作为锂盐。将电解质注入腔室(chamber)中，并且将实施例1和比较例1中制造的每个电极组件浸没在电解质中且浸渍10分钟。测量从隔板末端浸渍的电解质的最大高度和浸渍面积，测量结果如下表1所示。
[表1]
参照表1，可以看出，在对隔板的整个表面执行电晕放电处理的比较例1中，浸渍电解质的高度为10mm，浸渍电解质的面积为43％，在沿着一图案执行电晕放电处理的实施例1中，未处理区域用作电解质路径，因此浸渍电解质的高度和浸渍电解质的面积分别提高到33mm和54.7％。
<实施例2>
通过将阴极活性材料(例如，LiCoO2)以及导体和粘合剂(PVdF)以95：2.5：2.5(活性材料：导体：粘合剂)的重量比添加到溶剂NMP(N-methyl-2-pyrrolidone,N-甲基-2-吡咯烷酮)中来制备阴极混合物浆料，并且通过将作为阳极活性材料的95wt％的合成石墨、1.5wt％的导体(Super-P)和3.5wt％的粘合剂(PVdF)添加到溶剂NMP中来制备阳极混合物浆料，然后将阴极混合物浆料和阳极混合物浆料分别涂覆在铝箔和铜箔上并干燥和压缩，从而制备阴极和阳极。
利用多孔聚乙烯制备隔板，并通过电晕放电改性面向阴极和阳极的隔板的两侧的表面。将多孔聚乙烯隔板插置在阴极与阳极之间，然后加热和加压，使得彼此结合的电极与隔板之间的结合界面部分地结合至电极与隔板之间的整个界面尺寸的90％，由此制备出电极-隔板单元。在这种情况下，隔板的通过电晕放电进行表面改性的部分形成为与电极和隔板之间的结合界面上的通过加热和加压而结合的部分对应。通过在任一方向上延伸的隔板片将所制备的电极-隔板单元顺序地卷绕和层压，从而制造电极组件。
此外，将所制造的电极组件容纳在电池壳体中，并将含有1M LiPF6的电解质注入含有比例为1：2：1的EC、EMC和DEC的溶剂中，从而制造电池单元。
<比较例2>
按照与实施例2相同的方式制造电池单元，不同之处在于：通过加热和加压而彼此结合的电极与隔板之间的结合界面被结合至电极与隔板之间的整个界面的尺寸。
在充电和放电循环期间，将0.2C的恒定电流CC充电，以达到4.1V，将4.1V的恒定电压CV连续充电，以达到0.2C或更低，将0.4C的恒定电流再次充电，以达到4.2V，将4.2V的恒定电压连续充电，以达到0.2C或更低，将0.2C的恒定电流充电，以达到4.35V，将4.35V的恒定电压充电，以达到0.05C或更低，然后充电结束，将0.5C的恒定电流放电，以达到3.0V，然后放电结束。根据充电和放电循环对实施例2和比较例2的电池单元充电和放电60次，如图15的曲线图中所示测量每个循环的电池容量。此外，实施例2和比较例2中的第1次循环和第50次循环的放电分布如图16的曲线图中所示。
如图15中所示，与其中电极和隔板结合至整个界面的尺寸的比较例2相比，在其中电极和隔板部分结合的实施例2中，第1次循环中初始电池容量增加了1.4％，并且从第1次循环到第60次循环，电池容量更高。此外，如图16中的第1次循环和第50次循环的放电分布所示，可以看出与比较例2相比，实施例2的电池单元的内阻降低。
工业实用性
本公开内容涉及一种其中在保持电池的电极与隔板之间的粘附力的同时可降低内阻并且可改善电解质浸渍的电极组件，并且本公开内容提供了一种用于锂二次电池的隔板以及制造包括该隔板的电极组件的方法，隔板的表面包括被执行电晕放电处理的处理区域和未被执行电晕放电处理的未处理区域，因此可以在工业上应用。

Claims (16)

1.一种用于二次电池的电极组件，包括：
阴极；
阳极；和
插置在所述阴极与所述阳极之间的隔板，
其中面向电极的所述隔板的一个表面或两个表面通过等离子体放电处理被改性，并且
通过加热和/或加压结合的所述电极与所述隔板之间的结合界面部分地结合至所述电极与所述隔板之间的整个界面的尺寸的30％至90％。
2.如权利要求1所述的用于二次电池的电极组件，其中所述隔板包括：
包括多个孔的多孔基板；和
所述多孔基板的至少一个表面上的多孔涂层，所述多孔涂层包括多个无机颗粒和连接并固定所述无机颗粒的聚合物粘合剂。
3.如权利要求2所述的用于二次电池的电极组件，其中通过所述等离子体放电处理被改性的表面的区域分别位于所述多孔涂层的表面的两个末端边界，未改性区域位于各个改性区域之间。
4.如权利要求1所述的用于二次电池的电极组件，其中所述等离子体放电是电晕放电。
5.如权利要求1所述的用于二次电池的电极组件，其中所述电极组件是：
其中阴极和阳极与插置在二者之间的隔板在相对于平面的垂直方向上一起层压的堆叠(stack)型电极组件；或
通过将包括阴极、阳极和隔板的单元电池定位在长隔膜上，随后进行卷绕而获得的堆叠-折叠型电极组件；或
其中单元电池在相对于平面的垂直方向上层压并结合的层压-堆叠型电极组件。
6.如权利要求1所述的用于二次电池的电极组件，其中所述电极与所述隔板之间的部分结合的尺寸占所述电极与所述隔板之间的整个界面的尺寸的50％至90％。
7.如权利要求1所述的用于二次电池的电极组件，其中所述电极与所述隔板结合为使得在固定所述隔板的同时所述电极不会因重力而分离。
8.如权利要求1所述的用于二次电池的电极组件，其中所述电极与所述隔板之间的部分结合包括其中结合力逐渐减小的结合梯度(gradient)区段。
9.如权利要求8所述的用于二次电池的电极组件，其中所述结合梯度区段包括：在穿过所述电极与所述隔板之间的界面的中心的水平轴上或周围的具有相对较高结合力的结合中央部分、以及其中结合力从所述结合中央部分的两端朝向所述界面的外周逐渐减小的结合梯度部分。
10.如权利要求8所述的用于二次电池的电极组件，其中所述结合梯度区段在平面图中形成为多个条带。
11.如权利要求1所述的用于二次电池的电极组件，其中所述电极与所述隔板之间的部分结合具有下述结构，所述结构包括在平面图中形成为岛状的具有高结合力的部分。
12.一种制造如权利要求1至11中任一项所述的用于二次电池的电极组件的方法，所述方法包括：
工序(a)，对隔板的一个表面或两个表面执行等离子体放电；
工序(b)，将电极定位成面向所述隔板的所述一个表面或所述两个表面；和
工序(c)，通过在朝向所述电极与所述隔板之间的界面的方向上向各个电极的不面向所述隔板的外表面，或者向所述电极的不面向所述隔板的外表面以及所述隔板的外表面施加热量和/或压力，形成其中所述电极和所述隔板彼此部分结合的电极-隔板单元。
13.如权利要求12所述的制造用于二次电池的电极组件的方法，其中当在朝向所述电极与所述隔板之间的界面的方向上施加热量时，所述电极与所述隔板之间的界面的温度为30℃至120℃。
14.如权利要求12所述的制造用于二次电池的电极组件的方法，其中施加至所述电极与所述隔板之间的界面的压力为180kg·f/m2至780kg·f/m2。
15.如权利要求12所述的制造用于二次电池的电极组件的方法，其中所述隔板包括：
包括多个孔的多孔基板；和
所述多孔基板的至少一个表面上的多孔涂层，所述多孔涂层包括多个无机颗粒和连接并固定所述无机颗粒的聚合物粘合剂，并且
所述等离子体放电是电晕放电。
16.如权利要求12所述的制造用于二次电池的电极组件的方法，其中通过施加热量和/或压力形成其中所述电极和所述隔板彼此部分结合的电极-隔板单元的工序，是对所述电极与所述隔板之间的整个界面的尺寸的30％至90％尺寸进行。
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