CN109384880A - 潜热存储物介质 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种用于稳定三水合乙酸钠的添加剂,该添加剂可通过选自丙烯酸和具有酸根的丙烯酸衍生物中的至少一种亲水性单体和氧化还原引发剂体系的乳液聚合而获得。此外,本发明还提供一种用于制备该添加剂的方法,一种潜热存储物的包含三水合乙酸钠和添加剂的存储介质,一种用于稳定潜热存储物的存储介质的方法,以及一种该添加剂在潜热存储物中作为三水合乙酸钠的稳定剂的应用。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于稳定三水合乙酸钠的添加剂,以及用于制备该添加剂的方法。本发明还涉及一种用于潜热存储物的包含三水合乙酸钠和添加剂的存储介质以及用于稳定该存储介质的方法。
背景技术
现有技术中已经公开了潜热存储物。它们能够长时间地并且多次重复循环地存储热能。潜热存储物的基本原理是基于利用热力学状态变化的焓,例如基于从液体到固体(反之亦然)的相变过程。在潜热存储物中常用的是三水合乙酸钠(CH3COONa*3H2O),这是一种在20℃下易溶于水的无色盐水合物。
三水合乙酸钠在室温下是固体物质。它通过在高于58℃的熔化温度下加热来液化。在材料完全液化之后,可以将其冷却至远低于熔点的温度,例如,将其冷却至室温或者甚至低至-20℃的情况,而不结晶。于是,三水合乙酸钠以过冷熔体的形式存在,即,处于实际上发生了相变的热力学亚稳态。这种效果被应用于例如商用的手持式加热器或口袋加热器,其中通常有一种在材料状态发生变化后开始结晶并通过结晶释放热量形式的能量的金属片。
发明内容
在过冷熔体中三水合乙酸钠由于没有其它的添加剂而太不稳定。实验表明,在多于200公斤的数量时会出现自发性溶解。因此,对于某些应用(例如为生活用水和取暖而储存热量)所需的数量需要添加剂,以便提高稳定性。
基于三水合乙酸钠的过冷熔体的问题在于,经过一段时间和几次重复循环后,会出现水的分离。此外,它可以加剧“无水”的形成,这种“无水”形成会由于浓度梯度的增加而进一步加剧。另一个问题是,通过这个所谓的无水也可以引发自发性溶解,使得对于某一时刻有目的的诱导性结晶变得困难或不可能实现。
因此,需要为使用的存储介质三水合乙酸钠创造含有尽可能少的干扰因素的环境。此外,该环境应当确保不会发生自发性溶解或者至少具有低得多的概率。过冷熔体的稳定性以及三水合乙酸钠的特定的存储量的前提条件是,既没有发生盐水分离也没有发生无水形成。
因此,本发明的目的是提出了一种组合,通过其可以避免上述问题的发生或者至少极大地降低其发生的可能性,以便提高三水合乙酸钠的稳定性。
该目的通过用于稳定三水合乙酸钠的添加剂来实现。此外,该目的通过一种用于制备该添加剂的方法、一种用于潜热存储物的包含三水合乙酸钠和添加剂的存储介质、一种用于稳定用于潜热存储物的存储介质的方法以及一种在潜热存储物中作为三水合乙酸钠稳定剂的添加剂的应用来实现。
用于稳定三水合乙酸钠的添加剂可以通过选自丙烯酸和具有酸根的丙烯酸衍生物中的至少一种亲水性单体和氧化还原引发剂体系的乳液聚合而获得。
在这种情况下,可以使用氧化还原引发剂的量是基于包括水在内的聚合物总质量的0.1%到10%。
在这种情况下,单体可以包括磺酸或磷酸的丙烯酸衍生物,或者磺酸或磷酸的盐。
添加剂可以是从以下一组中选出的单体,该组包括2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸,2-甲基丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸,2-丙烯酰氨基-2-甲基-1-丙烷膦酸,2-甲基丙烯酰胺基-2-甲基-1-丙烷膦酸,2-(甲基丙烯酰氧基)乙基-膦酸,其盐类,或其混合物。
优选地,该单体是2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸。
在这种情况下,单体和交联剂的量,可以使用最多8mol%的交联剂来获得添加剂。
交联剂可以从以下一组中选出,该组包括乙二醇二甲基丙烯酸酯,氮、氮-亚甲基双丙烯酰胺,季戊四醇四丙烯酸酯,三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯,三羟甲基丙烷三丙烯酸酯及其混合物。
优选地,交联剂的用量范围在0.2到0.6mol%.
优选地,交联剂是乙二醇二甲基丙烯酸酯。
优选地,交联剂包含由乙二醇二甲基丙烯酸酯和氮、氮-亚甲基双丙烯酰胺组成的混合物。
在这种情况下,由乙二醇二甲基丙烯酸酯和氮、氮-亚甲基双丙烯酰胺组成的混合物可以以任意混合比例混合。优选地,混合比例为1:3到3:1,尤其优选为2:3的乙二醇二甲基丙烯酸酯与氮、氮-亚甲基双丙烯酰胺的比例。
氧化还原引发剂体系作为氧化剂可以包含过硫酸盐,氢过氧化物或者次氯酸钠或钾,以及作为还原剂可以包含抗坏血酸,甲醛,次硫酸盐,四亚甲基二胺,羟甲基亚磺酸钠,焦亚硫酸钾,亚硫酸氢钠,焦亚硫酸钠或其混合物。
过硫酸钠和焦亚硫酸钾可以作为氧化还原引发剂体系使用。同样地,过硫酸钠,焦亚硫酸钾和硫酸亚铁可以作为氧化还原引发剂体系使用。
该添加剂可以作为水凝胶存在。
根据本发明,制备添加剂的方法包括以下步骤:
-提供在水相中的单体,
-提供在水溶液中的氧化还原引发剂系统的组成成分,
-将水溶液中的氧化还原引发剂系统成分添加到由单体构成的水相中,并且由此
-开始乳液聚合。
在此情况下,可以在提供水相中的单体后在水相中添加交联剂。
在此情况下,2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸可以作为单体使用,乙二醇二甲基丙烯酸酯或者乙二醇二甲基丙烯酸酯和氮、氮-亚甲基双丙烯酰胺可以作为交联剂使用,过硫酸钠和焦亚硫酸钾或者过硫酸钠、焦亚硫酸钾和硫酸亚铁可以作为氧化还原引发剂体系使用。
添加剂可以通过带有作为交联剂的乙二醇二甲基丙烯酸酯的2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸,以及作为氧化还原引发剂体系的过硫酸钠、焦亚硫酸钾和硫酸亚铁的乳液聚合而获得。
该方法的聚合可以在室温下开始。所述室温是指22℃的温度。
根据本发明,用于潜热存储物的存储介质包含三水合乙酸钠和添加剂。
根据本发明,用于稳定潜热存储物的存储介质(该存储介质包含三水合乙酸钠和添加剂)的方法包括如下步骤:
-加热固体三水合乙酸钠,由此将其转化为液相,
-接着加入添加剂,
-将组成成分彼此混合,并且
-将所得产物冷却至室温。
在此,可以使产物有控制地冷却或让产物不受控制地冷却。
在该方法中,可以将固体三水合乙酸钠加热至超过58℃,优选超过65℃,更优选超过78℃,尤其优选超过83℃,使其转化成液相。
通常,完全熔化的过程在大约77℃的时候才结束。在这一温度下水和乙酸钠以分离的形式存在。使用本发明中的添加剂已经能够在较低温度下达到稳定。
在该方法中,加入以干物质计算的添加剂,其重量最多为三水合乙酸钠总重量的5%,优选0.1到2%,尤其优选0.5到1%的重量百分比。
在这种情况下,每次加入水或添加剂会降低介质的可存储的能量密度,其中添加剂积极地作用于可用温度上。此外,大量的补充水也使系统的可用温度降低。因此,优选以尽可能少的添加剂和补充水来实现效果。作为上限,最多可以考虑5%的添加剂和8%的补充水。
以干物质计算的添加剂可以以0.75%或以1%的重量百分比来添加。
在该方法中,添加剂可以作为水凝胶存在。因此水凝胶和水(此水是水凝胶中固有的)加入到三水合乙酸钠中。另外,除了水凝胶中固有的水之外,还可以向乙酸钠三水合物中加入额外的水。
在该方法中,可以直接将额外的水加入到三水合乙酸钠或者将额外的水加入到水凝胶中,然后通过水凝胶将水加入到三水合乙酸钠中。
在该方法中,向三水合乙酸钠中加入的额外的水的总量最多为三水合乙酸钠的重量的8%,优选最多为6%,尤其优选最多为5%的重量百分比。
试验表明,当以干物质计算的添加剂的加入量为基于乙酸钠三水合物的重量的0.75%,以及加入到三水合乙酸钠中的补充水的总量为基于乙酸钠三水合物的重量的5%时,存储介质的稳定性显著提高。
进一步的试验表明,当以干物质计算的添加剂的加入量为基于三水合乙酸钠的重量的1%,以及加入到三水合乙酸钠中的补充水的总量为基于三水合乙酸钠的重量的6%时,存储介质的稳定性显著提高。
根据本发明,添加剂作为在潜热存储物中的三水合乙酸钠的稳定剂使用。
具体实施例
添加剂的组成:
案例1:
在该实施案例中,将100g 2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸加入到120毫升水中。紧接着加入0.18毫升乙二醇二甲基丙烯酸酯。在完全溶解后加入180毫升水,将0.44克过硫酸钠和0.44克焦亚硫酸钾分别溶解于20毫升水中。将过硫酸钠溶液和焦亚硫酸钾溶液加入到由单体和交联剂构成的溶液中,开始聚合。反应结束后填灌60毫升水。
案例2:
在该实施例中,将100g 2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸加入到120毫升水中,并在其中溶解0.23g硫酸亚铁。然后加入0.18毫升二甲基丙烯酸乙二醇酯,在完全溶解后加入180毫升的水。将0.44g过硫酸钠和0.44g焦亚硫酸钾分别溶解于20ml水中。随后将过硫酸钠溶液和焦亚硫酸钾溶液加入到由单体、交联剂和硫酸亚铁构成的溶液中,开始聚合。反应结束后填灌60毫升水。
添加剂的应用
案例3:
带有0.75%添加剂(该添加剂以干物质计算)和5%补充水的三水合乙酸钠
根据案例2所制造的添加剂以水凝胶的形式存在。7.5克水凝胶以4毫升水填灌。由此产生的混合物包含1.5克聚合物(该聚合物以干物质计算)和10克水。
将200g固体三水合乙酸钠加热至材料完全液化。然后加入添加剂并与三水合乙酸钠均匀混合。接着将混合物放入冰箱中,冷却至4℃,在冰箱中放置3天。之后将样品再在室温下存放3天。所得到的产品是透明的溶液。
溶解结晶,使得三水合乙酸钠晶体析出并释放潜热。将释放的热量导出,样品由此再次冷却至室温。随后将固体三水合乙酸钠再次加热并由此液化,整个循环一共重复6次。
案例4
带有1%添加剂(该添加剂以干物质计算)和6%补充水的三水合乙酸钠
根据案例2所制造的添加剂以水凝胶的形式存在。10克水凝胶以4毫升水填灌。由此产生的混合物包含2克聚合物(该聚合物以干物质计算)和12克水。
将200g固体三水合乙酸钠加热至材料完全液化。然后加入添加剂并与三水合乙酸钠均匀混合。接着将混合物放入冰箱中,冷却至4℃,在冰箱中放置3天。之后将样品再在室温下存放3天。所得到的产品是透明的溶液。
溶解结晶,使得三水合乙酸钠晶体析出并释放潜热。将释放的热量导出,样品由此再次冷却至室温。随后将固体三水合乙酸钠再次加热并由此液化,整个循环一共重复6次。
Claims (21)
1.一种用于稳定三水合乙酸钠的添加剂,能够通过选自丙烯酸和具有酸根的丙烯酸衍生物中的至少一种亲水性单体和氧化还原引发剂体系的乳液聚合而获得。
2.根据权利要求1所述的添加剂,其中所述单体包括磺酸或磷酸的丙烯酸衍生物,或者磺酸或磷酸的盐。
3.根据权利要求1和2所述的添加剂,其中所述单体从以下一组中选出,该组包括2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸,2-甲基丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸,2-丙烯酰氨基-2-甲基-1-丙烷膦酸,2-甲基丙烯酰胺基-2-甲基-1-丙烷膦酸,2-(甲基丙烯酰氧基)乙基-膦酸,其盐类,或其混合物。
4.根据上述权利要求中任意一项所述的添加剂,其中所述单体是2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸。
5.根据权利要求1所述的添加剂,其中所述添加剂通过使用交联剂而获得。
6.根据权利要求5所述的添加剂,其中所述交联剂从以下一组中选出,该组包括乙二醇二甲基丙烯酸酯,氮、氮-亚甲基双丙烯酰胺,季戊四醇四丙烯酸酯,三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯,三羟甲基丙烷三丙烯酸酯,以及其混合物。
7.根据上述权利要求中任意一项所述的添加剂,其中所述氧化还原引发剂体系作为氧化剂包含过硫酸盐,氢过氧化物或者次氯酸钠或次氯酸钾,以及作为还原剂包含抗坏血酸,甲醛,次硫酸盐,四亚甲基二胺,羟甲基亚磺酸钠,焦亚硫酸钾,亚硫酸氢钠,焦亚硫酸钠或其混合物。
8.根据上述权利要求中任意一项所述的添加剂,其中过硫酸钠和焦亚硫酸钾作为所述氧化还原引发剂体系使用或者过硫酸钠,焦亚硫酸钾和硫酸亚铁作为所述氧化还原引发剂体系使用。
9.根据上述权利要求中任意一项所述的添加剂,其中所述添加剂作为水凝胶存在。
10.一种用于制备根据权利要求1到9中任意一项所述的添加剂的方法,包括以下步骤:
-提供在水相中的单体,
-提供在水溶液中的氧化还原引发剂系统的组成成分,
-将水溶液中的氧化还原引发剂系统的组成成分添加到由单体构成的水相中,并且由此
-开始乳液聚合。
11.根据权利要求10所述的制备方法,其中在提供水相中的单体后,在水相中添加交联剂。
12.根据权利要求10或11所述的制备方法,其中2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸作为单体使用,乙二醇二甲基丙烯酸酯或者乙二醇二甲基丙烯酸酯和N、N-亚甲基双丙烯酰胺作为交联剂使用,过硫酸钠和焦亚硫酸钾使用,或过硫酸钠,焦亚硫酸钾和硫酸亚铁作为氧化还原引发剂体系使用。
13.根据权利要求10到12中任意一项所述的制备方法,其中在室温下开始聚合。
14.一种用于潜热存储物的存储介质,其中所述存储介质包含三水合乙酸钠和根据权利要求1到9中任意一项所述的添加剂。
15.一种用于稳定用于潜热存储物的存储介质的方法,其中所述存储介质包含三水合乙酸钠和根据权利要求1到9中的一项所述的添加剂,该方法包括如下步骤:
-加热固体三水合乙酸钠,由此将其转化为液相,
-接着加入根据权利要求1到9中任意一项所述的添加剂,
-将组成成分混合在一起,以及
-将所得产物冷却至室温。
16.根据权利要求15所述的方法,其中将固体三水合乙酸钠加热至超过58℃,优选超过65℃,更优选超过78℃,尤其优选超过83℃,使其转化成液相。
17.根据权利要求15或16所述的方法,其中加入以干物质计算的添加剂,其重量最多为三水合乙酸钠总重量的5%,优选0.1到2%,尤其优选0.5到1%的重量百分比。
18.根据权利要求15到17中任意一项所述的方法,其中添加剂作为水凝胶存在,以及其中除了水凝胶中固有的水之外,还向三水合乙酸钠中加入额外的水。
19.根据权利要求18所述的方法,其中将额外的水直接加入到三水合乙酸钠中,或者将额外的水加入到水凝胶中,然后通过水凝胶加入到三水合乙酸钠中。
20.根据权利要求18或19中任意一项所述的方法,向三水合乙酸钠中加入的额外的水的总量最多为基于三水合乙酸钠的重量的8%,优选最多为6%,尤其优选最多为5%的重量百分比。
21.一种根据权利要求1到9中任意一项所述的添加剂在潜热存储物中作为三水合乙酸钠的稳定剂的应用。
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