CN109225303A - 一种二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂的制备方法及用途 - Google Patents
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Abstract
本发明属于环境保护材料制备技术领域，提供了一种二维薄层Au/g‑C3N4复合光催化剂的制备方法及用途，制备步骤如下：1、将尿素置于氧化铝坩埚，在马弗炉中煅烧，得到二维薄层g‑C3N4前驱体；2、将二维薄层g‑C3N4前驱体加入到硝酸溶液中，恒温条件下搅拌，将所得固体洗涤至中性，真空干燥后，进行二次煅烧，待冷却至室温后，研磨，得到二维薄层g‑C3N4纳米片；3、将二维薄层g‑C3N4纳米片加入到去离子水中，超声至分散，恒温条件下，加入HAuCl4水溶液搅拌，再加入新配置的KBH4溶液继续搅拌反应，得到二维薄层Au/g‑C3N4复合光催化剂。本发明通过简单便捷的煅烧、酸处理以及二次煅烧的手法制备出二维薄层g‑C3N4纳米片，并进一步制备出了高效、绿色的二维薄层Au/g‑C3N4复合光催化剂。
Description
技术领域
本发明属于环境保护材料制备技术领域，特指一种二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂的制备方法及用途。
背景技术
环境污染与能源危机是本世纪人类所面临的两大挑战。谁能够率先解决这些问题，谁就能掌握当今人类发展和经济命脉的主节奏。工业废水的排放问题、全球人口激增、化石能源的肆意采伐和利用以及大量的汽车尾气排放是造成水污染、温室效应、海平面升高等以上一系列环境问题的直接原因。罪魁祸首便是以上过程中所产生的有机分子和CO2分子。众所周知，在地球上水是地球上所有生物的生命之源，水质问题直接影响到这颗星球上所有生物的生存。因此，在过去的几十年中，人们对于污水处理的努力一直都没有停歇过。与此同时，如何有效的降低空气中的CO2浓度，并加以利用去对扛如今愈演愈烈的能源问题现已成为当今环境保护领域的又一热点问题。然而传统的环境治理与能源转换方法都太过单一，无法在多领域展开应用，从而造成了大量的经济损失与能源浪费。因此，人们亟待开发一种新型的绿色、无毒、无二次污染的高效环境处理新方法。
由于光催化技术拥有节能环保、反应条件温和且产物无二次污染等优势近年来已成为环境保护领域的研究热点之一。经过几十年的发展，光催化技术现已在有机废水的治理领域取得了一定的成绩。最近的一些研究表明，该技术在二氧化碳还原等能源领域仍有不俗的表现。
由于g-C3N4拥有合适的带隙宽度(2.7eV)、易于制得、化学稳定性较好等优点早已引起了光催化领域的科研工作者们浓厚的研究兴致。在众多不同种类的g-C3N4催化剂中，二维薄层g-C3N4纳米片具有大比表面积、强吸附性能以及特殊的光电性质等优点，更是g-C3N4催化剂领域中的佼佼者。然而，由于g-C3N4单体电子传输能力一般、光生-电子空穴对复合效率较高等因素，大大的限制了g-C3N4在实际光催化领域中的应用。因此，有效的提高g-C3N4催化体系中的电子传输以及分离效率对于光催化性能的提高具有重要意义。
进来的研究表明，贵金属纳米颗粒(M NPS)由于具有非凡的电导率和局域表面等离子体共振(LSPR)效应，可在光催化体系中具有电子受体和光敏剂的重要作用，特别适合于多项催化剂材料的构建。
一些研究表明，由于M NPS具有较高的电导率以及LSPR效应的作用，可以大大提高催化剂表面的电子空穴对的分离效率。同时也可作为光敏剂提高催化剂对光的吸收范围，从而提高其催化性能。
因此，基于以上分析，本发明选择Au NPs(金纳米颗粒)作为电子受体及共催化剂与二维薄层g-C3N4纳米片材料复合，对Au NPs的尺寸进行调控，构建拥有超强电导率、LSPR效应、以及化学稳定性的二维Au/g-C3N4复合光催化剂，进而用以处理环境污染、CO2气体的还原和利用等问题。
发明内容
本发明利用煅烧法，将尿素煅烧得到体相的g-C3N4，以体相g-C3N4为原料，经过水浴加热条件下酸处理一定时间，经水洗干燥后，再经过二次煅烧得到薄层g-C3N4纳米片。然后经一定温度下的水浴-还原法成功的制备出二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂。
本发明是通过以下技术手段实现上述技术目的的。
一种二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂的制备方法，包括如下步骤：
步骤1、将尿素置于氧化铝坩埚，在马弗炉中煅烧，得到二维薄层g-C3N4前驱体；
步骤2、将步骤1所得二维薄层g-C3N4前驱体加入到硝酸溶液中，恒温条件下搅拌，将所得固体洗涤至中性，真空干燥后，进行二次煅烧，待冷却至室温后，研磨，得到二维薄层g-C3N4纳米片；
步骤3、将步骤2所得二维薄层g-C3N4纳米片加入到去离子水中，超声至分散，恒温条件下，加入HAuCl4水溶液搅拌，再加入新配置的KBH4溶液继续搅拌反应，得到二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂。
步骤1中，所述马弗炉中煅烧的温度为室温升至550℃，升温速率为5℃/min，在550℃煅烧时间为4h。
步骤2中，所述硝酸溶液pH为1，所述恒温条件为80℃，所述搅拌时间为8h；所述真空干燥温度为60℃；所述二次煅烧温度为500℃，二次煅烧时间为2h。
步骤3中，所述二维薄层g-C3N4纳米片与去离子水的质量比为1:1；所述恒温条件为80℃；所述HAuCl4水溶液与所述去离子水的体积比为1～10:100，所述HAuCl4水溶液的浓度为0.025mol/L；所述加入HAuCl4水溶液搅拌的时间为30min；所述新配置的KBH4溶液与所述去离子水的体积比为1:10，所述新配置的KBH4溶液浓度为0.1mol/L；所述续搅拌反应的时间为2h。
一种二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂。
一种二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂的用途。
所述二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂用于降解水体污染物中的罗丹明B有机分子。
所述二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂用于还原空气污染物中的CO2分子。
有益效果：
(1)本发明利用二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂较高的可见光响应能力、Au纳米粒子的尺寸效应、表面效应表面等离子体共振效应(LSPR)大大的提高了复合材料体系中的界面电子的传输能力从而提高了二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂的光催化降解有机分子的效率以及CO2分子的光还原能力。
(2)本发明通过简单便捷的煅烧、酸处理以及二次煅烧的手法制备出二维薄层g-C3N4纳米片，并在一定温度下通过水浴还原法制备出了高效、绿色的二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂。
(3)本发明一半导体材料作为催化剂，可以分别在可见光条件下，通过与水体污染物分子间以及紫外光激发下与空气中的CO2分子间的界面相互作用效应实现特殊的催化或转化，是周围的氧气分子及水分子激发成极具氧化能力的超氧自由基、羟基自由基等具有强氧化性的物质，从而达到降解环境中有害有机物或对CO2分子的还原目的，且操作简单，是一种绿色环保高效的水体污染物降解以及CO2分子还原处理的有效技术。
附图说明
图1为本发明实施例1～3所制备的材料的XRD图；
图2为本发明实施例1～3所制备的材料的UV-vis图；
图3为本发明实施例1～3所制备的材料的TEM图，其中(a)为所制备的纯相CN NSs，(b)、(c)、(d)分别对应实施例1中的1-Au/CN、实施例2中的3-Au/CN、实施例3中的10-Au/CN材料的TEM图。
具体实施方式
下面结合附图以及具体实施例对本发明作进一步的说明，但本发明的保护范围并不限于此。
本发明中所制备的光催化剂的光催化活性评价：在DW-01型光化学反应仪(购自扬州大学城科技有限公司)中进行，用300W Xe灯经滤光片模拟可见光照射，将100ml 7mg/LRhB模拟废水加入反应器中并测定其初始值，然后加入所制得的光催化剂，磁力搅拌并开启曝气装置通入空气保持催化剂处于悬浮或飘浮状态，光照过程中间隔5min取样分析，离心分离后取上层清液，在λmax＝357nm处用分光光度计测量吸光度，并通过公式：Dr＝[1-Ai/A0]×100％计算出降解率。其中A0为达到吸附平衡时RhB水溶液的吸光度，Ai为定时取样测定RhB水溶液的吸光度。此外，在紫外光条件下，将0.03g催化剂与5ml三乙醇胺(TEOA)加入到光反应器中，并加入0.1M的氢氧化钠溶液100ml并大流速通入CO2气体待釜内气体排净后，注入一定压力的CO2气体。磁力搅拌条件下打开定制的8w紫外灯照射，并且每间隔2h取样分析一次。最后经过计算得出CO2气体还原CO和CH4产率。
实施例1：
(1)二维薄层g-C3N4前驱体的制备：
将10g尿素放入氧化铝坩埚，在马弗炉中高温550℃、(升温速率为5℃/min)煅烧处理4h；
(2)二维薄层g-C3N4纳米片的制备：
将二维薄层g-C3N4前驱体加入到pH＝1的硝酸溶液当中，80℃水域加热条件下搅拌8h时间，然后将所得样品用水多次洗涤(至中性)、60℃真空干燥后，500℃进行二次煅烧2h，待冷却至室温后、研磨即可得到二维薄层g-C3N4纳米片。
(3)二维Au/CN复合光催化剂的制备：
将100mg(2)中所得样品与100ml的去离子水混合超声、直至完全分散，80℃水浴加热条件下加入1ml浓度为0.025mol/L的HAuCl4水溶液继续搅拌，30min后加入10ml新配置的浓度为0.1mol/L的KBH4水溶液继续搅拌2h即可得到二维薄层1-Au/CN复合光催化剂。
(4)取(3)中二维1-Au/CN复合光催化剂0.03g加入到光化学反应仪中，在可见光下进行光催化降解试验，测得该光催化剂对RhB水溶液的降解率在30min内达到52.93％；在紫外光条件下，将0.03g催化剂与5ml三乙醇胺(TEOA)加入到光反应器中，并加入0.1M的氢氧化钠溶液100ml并大流速通入CO2气体待釜内气体排净后，注入一定压力的CO2气体。磁力搅拌条件下打开定制的8w紫外灯照射，并且每间隔2h取样分析一次。经过8h照射后，计算出CO2气体还原CO和CH4产率分别为32.6μmol/g和9.7μmol/g。
实施例2：
(1)二维薄层g-C3N4前驱体的制备：
将10g尿素放入氧化铝坩埚，在马弗炉中高温550℃、(升温速率为5℃/min)煅烧处理4h；
(2)二维薄层g-C3N4纳米片的制备：
将二维薄层g-C3N4前驱体加入到pH＝1的硝酸溶液当中，80℃水域加热条件下搅拌8h时间，然后将所得样品用水多次洗涤、60℃真空干燥后，500℃进行二次煅烧2h(升温速率为5℃/min)，待冷却至室温后、研磨即可得到二维薄层g-C3N4纳米片。
(3)二维Au/CN复合光催化剂的制备：
将100mg(2)中所得样品与100ml的去离子水混合超声、直至完全分散，80℃水浴加热条件下加入3ml浓度为0.025mol/L的HAuCl4水溶液继续搅拌，30min后加入10ml新配置的浓度为0.1mol/L的KBH4水溶液继续搅拌2h即可得到二维薄层3-Au/CN复合光催化剂。
(4)取(3)中二维3-Au/CN复合光催化剂0.03g加入到光化学反应仪中，在可见光下进行光催化降解试验，测得该光催化剂对RhB水溶液的降解率在30min内达到92.66％；在紫外光条件下，将0.03g催化剂与5ml三乙醇胺(TEOA)加入到光反应器中，并加入0.1M的氢氧化钠溶液100ml并大流速通入CO2气体待釜内气体排净后，注入一定压力的CO2气体。磁力搅拌条件下打开定制的8w紫外灯照射，并且每间隔2h取样分析一次。经过8h照射后，计算出CO2气体还原CO和CH4产率分别为77.5μmol/g和38.5μmol/g。
实施例3：
(1)二维薄层g-C3N4前驱体的制备：
将10g尿素放入氧化铝坩埚，在马弗炉中高温550℃、(升温速率为5℃/min)煅烧处理4h；
(2)二维薄层g-C3N4纳米片的制备：
将二维薄层g-C3N4前驱体加入到pH＝1的硝酸溶液当中，80℃水域加热条件下搅拌8h时间，然后将所得样品用水多次洗涤、60℃真空干燥后，500℃进行二次煅烧2h，待冷却至室温后、研磨即可得到二维薄层g-C3N4纳米片。
(3)二维Au/CN复合光催化剂的制备：
将100mg(2)中所得样品与100ml的去离子水混合超声、直至完全分散，80℃水浴加热条件下加入10ml浓度为0.025mol/L的HAuCl4水溶液继续搅拌，30min后加入10ml新配置的浓度为0.1mol/L的KBH4水溶液继续搅拌2h即可得到二维薄层10-Au/CN复合光催化剂。
(4)取(3)中二维10-Au/CN复合光催化剂0.03g加入到光化学反应仪中，在可见光下进行光催化降解试验，测得该光催化剂对RhB水溶液的降解率在30min内达到69.38％；在紫外光条件下，将0.03g催化剂与5ml三乙醇胺(TEOA)加入到光反应器中，并加入0.1M的氢氧化钠溶液100ml并大流速通入CO2气体待釜内气体排净后，注入一定压力的CO2气体。磁力搅拌条件下打开定制的8w紫外灯照射，并且每间隔2h取样分析一次。经过8h照射后，计算出CO2气体还原CO和CH4产率分别为28.6μmol/g和6.1μmol/g。
图1为所制备样品的XRD谱图，从中可以看出随着Au NPs的尺寸及负载量的增加，Au对应的(111)、(200)衍射峰逐渐增强。图2为所制备样品的UV-Vis谱图，从中可以看出随着Au NPs的尺寸及负载量的增加，在约540nm处Au的特征吸收峰逐渐增强。图3为本发明实施例1～3所制备的材料的TEM图，其中(a)为所制备的纯相CN NSs(即二维薄层g-C3N4纳米片)，可以看出所制备的样品为薄层的CN NSs结构。(b)、(c)、(d)分别对应二维薄层实施例1中的1-Au/CN(即二维薄层1-Au/CN复合光催化剂，其中数字“1为”加入1ml浓度为0.025mol/L的HAuCl4水溶液，Au/CN为Au/g-C3N4)、实施例2中的3-Au/CN(即二维薄层3-Au/CN复合光催化剂，其中数字“3为”加入3ml浓度为0.025mol/L的HAuCl4水溶液，Au/CN为Au/g-C3N4)、实施例3中的10-Au/CN(即二维薄层1-Au/CN复合光催化剂，其中数字“1为”加入1ml浓度为0.025mol/L的HAuCl4水溶液，Au/CN为Au/g-C3N4)纳米片结构的TEM图，从中可以看出，随着负载量的增加，Au NPs的尺寸与分布密度逐渐增加。
Claims (8)
1.一种二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤1、将尿素置于氧化铝坩埚，在马弗炉中煅烧，得到二维薄层g-C3N4前驱体；
步骤2、将步骤1所得二维薄层g-C3N4前驱体加入到硝酸溶液中，恒温条件下搅拌，将所得固体洗涤至中性，真空干燥后，进行二次煅烧，待冷却至室温后，研磨，得到二维薄层g-C3N4纳米片；
步骤3、将步骤2所得二维薄层g-C3N4纳米片加入到去离子水中，超声至分散，恒温条件下，加入HAuCl4水溶液搅拌，再加入新配置的KBH4溶液继续搅拌反应，得到二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂。
2.根据权利要求1所述的一种二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤1中，所述马弗炉中煅烧的温度为室温升至550℃，升温速率为5℃/min，在550℃煅烧时间为4h。
3.根据权利要求1所述的一种二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤2中，所述硝酸溶液pH为1，所述恒温条件为80℃，所述搅拌时间为8h；所述真空干燥温度为60℃；所述二次煅烧温度为500℃，二次煅烧时间为2h。
4.根据权利要求1所述的一种二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤3中，所述二维薄层g-C3N4纳米片与去离子水的质量比为1:1；所述恒温条件为80℃；所述HAuCl4水溶液与所述去离子水的体积比为1～10:100，所述HAuCl4水溶液的浓度为0.025mol/L；所述加入HAuCl4水溶液搅拌的时间为30min；所述新配置的KBH4溶液与所述去离子水的体积比为1:10，所述新配置的KBH4溶液浓度为0.1mol/L；所述续搅拌反应的时间为2h。
5.一种利用权利要求1～4任意一项所述的方法得到的二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂。
6.一种如权利要求5所述的二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂的用途。
7.根据权利要求6所述的一种二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂的用途，其特征在于，所述二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂用于降解水体污染物中的罗丹明B有机分子。
8.根据权利要求6所述的一种二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂的用途，其特征在于，所述二维薄层Au/g-C3N4复合光催化剂用于还原空气污染物中的CO2分子。
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