CN109183144A

CN109183144A - 一种系统集成制备多元金属化合物块晶的方法及装置

Info

Publication number: CN109183144A
Application number: CN201810902696.5A
Authority: CN
Inventors: 张格梅
Original assignee: Individual
Current assignee: Individual
Priority date: 2018-08-09
Filing date: 2018-08-09
Publication date: 2019-01-11

Abstract

本发明公开了一种系统集成制备多元金属化合物块晶的方法及装置。对源金属进行抽真空、高温熔融化处理，使其变成液态，保持恒温；让其形成细小液流，逐级进行碎化处理，逐步形成超细微的金属微滴；控制温度与压力，使超细微的金属微滴与反应气体进行反应，生成超细微化合物晶粒；使超细微化合物晶粒进入化合物沉积生长区，通过后续反应，均匀扩散，超细微的化合物晶粒缓慢下落，堆积在圆形沉积槽内，形成圆柱体化合物块晶。生成的化合物晶体为氮、氧、氢、碳、氯、氟、硼、硫基化合物块晶中的任一种。本方法具有效率高、寄生反应少、环境影响小、适用性广的优点，所制成的多元金属化合物块晶则具有大尺寸、高厚度的特性，且位错率低。

Description

一种系统集成制备多元金属化合物块晶的方法及装置

技术领域

本发明涉及粉末冶金、化学化工、半导体材料领域，特别涉及一种系统集成制备多元金属化合物块晶的方法及装置。

背景技术

目前，单晶、多元金属化合物衬底市场紧缺，价格昂贵、一货难求。通常，单晶、多元金属化合物衬底是由单晶、多元金属化合物块体材料切割、打磨、抛光而成，由此，单晶、多元金属化合物块体材料是生产单晶衬底的关键源体材料。

典型的制备单晶、多元金属化合物块晶材料方法为HVPE、MOCVD、MBE等。所谓HVPE是指在特定条件下，使物质的原子或分子有规则排列，定向生长在衬底的表面上，获得连续、完整的并与衬底晶格结构有对应关系的单晶层，称为外延层，而此过程称为外延生长；MOCVD是在HVPE的基础上，发展起来的一种新型气相外延生长技术；MBE类似于真空蒸发镀膜，把构成晶体的各个组分和予掺杂的原子或分子，以一定的热运动速度，按一定的比例从喷射炉中喷射到基片上去进行晶体外延生长而制备单晶膜的一种方法。无论HVPE、MOCVD或MBE法，都有费时、效率低，其生长速率：0.1-0.2mm/h，不易规模化生产，而且位错率高、微孔多的缺点。

发明内容

本发明所要解决的技术问题在于：无法一体式快速集成制备多元金属化合物块晶，提供了一种系统集成制备多元金属化合物块晶的方法及装置。

本发明是通过以下技术方案解决上述技术问题的，本发明包括以下步骤：

(0101)将源金属置入一个耐高温的容器内，对源金属进行抽真空、高温熔融化处理，制得液态金属，恒温保持流动顺畅，随后充入惰性气体进行保护，并对其保持一定压力，使得液态金属液或混合物实现流动；

(0102)液态金属形成细小液流，逐级进行多级碎化处理，使液态金属逐步形成超细微的金属微滴；

(0103)通过调整、控制温度与压力，使超细微金属微滴与反应气体进行反应，在设定的时间内，使超细微的金属微滴完全转化为超细微化合物晶粒；

(0104)引导超细微化合物晶粒进行化合物沉积生长，超细微的化合物晶粒在自身重力的作用下，缓慢下落，堆积，形成大尺寸、高厚度的圆柱体化合物块晶。

作为本发明的优选方式之一，所述步骤(0101)中，源金属为一种或两种以上金属。

一种源金属具体为单质高纯金属；两种以上源金属由设定的成分比例组成，共同置于耐高温的容器内。

一种源金属的加热温度为本金属的熔点以上；两种以上源金属的加热温度为两种以上源金属中熔点最高的金属温度以上。

作为本发明的优选方式之一，所述步骤(0102)中，采用多级碎化处理，所述的多级碎化处理具体为雾化处理及汽化处理，雾化处理及汽化处理单独使用或串联使用。

所述雾化处理所用的设备为高压气体雾化器、高频机械振动器及超声雾化器中的至少一种，所述高压气体雾化器、高频机械振动器与超声雾化器串联结合使用或单独使用。

所述汽化处理所用到的设备为直流电弧汽化器、等离子体汽化器及激光汽化器中的任一种；所用的气体为惰性气体。所述的雾化处理具体为一级雾化处理或由多个一级雾化处理串联并集成一体的处理；源金属液流首先经过雾化处理，形成微-纳米级的金属液滴，然后再使用汽化处理，使其形成超细微的纳米-原子级的金属微滴。

所述化合物晶体具体为氮基、氧基、氢基、碳基、氯基、氟基、硼基、硫基化合物块晶中的任一种。

所述制备化合物块晶的装置为水平卧式、垂直直立式设置或混合式设置，包括依次设置的金属液化系统、金属多级碎化系统、化合物反应系统、化合物晶粒沉积生长系统；

水平卧式设置时金属液化系统设置在金属多级碎化系统的侧面，化合物反应系统设置在金属多级碎化系统另一侧面，化合物晶粒沉积生长系统设置在化合物反应系统后面；

垂直直立式设置时，金属液化系统设置在金属多级碎化系统的上方，金属多级碎化系统设置在化合物反应系统的上方，而化合物反应系统设置在化合物晶粒沉积生长系统的上方；

混合式设置时，金属液化系统设置在金属多级碎化系统的上方，化合物反应系统设置在金属多级碎化系统侧面，而化合物晶粒沉积生长系统设置在化合物反应系统的侧面。

所述金属液化系统包括金属真空容器及金属导流管；金属导流管的一端连通于金属真空容器的底部，另一端与金属多级碎化系统连接。

所述制备化合物块晶的装置水平卧式设置或混合式设置时，金属多级碎化系统包括金属碎化室、金属高压雾化机构、金属高温汽化机构、超细微金属微滴出口及未碎化的金属液排出口；所述金属高压雾化机构设置在金属碎化室的一侧的中部；超细微金属微滴出口设置在金属碎化室的另一侧的上部或顶部；金属高温汽化机构设置在超细微金属微滴出口处；未碎化的金属液排出口设置在金属碎化室的底部。

所述制备化合物块晶的装置垂直直立式设置时，所述金属多级碎化系统包括：金属高压雾化机构和金属高温汽化机构，金属高压雾化机构及金属高温汽化机构集成在一起或依次串联，先高压雾化后高温汽化处理，金属多级碎化系统嵌入在化合物反应系统的顶部；金属高温汽化处理机构设置在化合物反应系统的入口处。

所述制备化合物块晶的装置水平卧式设置时，化合物反应系统包括化合物反应室、化合物反应室入口、化合物超细微晶粒出口及化合物粗颗粒排出口；化合物反应室入口设置在化合物反应室的下部；化合物超细微晶粒出口设置在化合物反应室的中部、上部或顶部；化合物粗颗粒排出口设置在化合物反应室的底部位置。

所述制备化合物块晶的装置垂直直立式设置时，化合物反应系统包括化合物反应室、化合物反应室入口及化合物晶粒出口；化合物反应室入口设置在化合物反应室的顶部，化合物晶粒出口设置在化合物反应室的底部。

所述制备化合物块晶的装置混合式设置时，化合物反应系统包括化合物反应室、化合物反应室入口、化合物晶粒出口及化合物粗颗粒排出口；化合物反应室入口设置在化合物反应室的顶部；化合物晶粒出口设置在化合物反应室的中部；化合物粗颗粒排出口设置在化合物反应室的底部。

所述制备化合物块晶的装置水平卧式设置或混合式设置时，化合物晶粒沉积生长系统包括化合物沉积生长室、化合物沉积生长室入口、多余气体隔离板、化合物晶粒隔离板、化合物沉积生长槽及沉积生长槽托板；化合物沉积生长室分为三个区域：冷区、低温区及高温区；冷区设置在化合物沉积生长室的上部；低温区设置在化合物沉积生长室的中部；高温区设置在化合物沉积生长室的下部；化合物沉积生长室入口设置在化合物沉积生长室中部的低温区内；多余气体隔离板设置在冷区与低温区之间；化合物晶粒隔离板设置在低温区与高温区之间；化合物沉积生长槽设置在化合物沉积生长室底部的上方；沉积生长槽托板设置在化合物沉积生长槽的下面。

所述制备化合物块晶的装置垂直直立式设置时，所述化合物晶粒沉积生长系统包括：化合物沉积生长室、沉积生长室入口、化合物晶粒隔离板、化合物沉积生长槽及沉积生长槽托板；化合物沉积生长室分为两个区域：低温区及高温区；低温区设置在化合物沉积生长室的上部；高温区设置在化合物沉积生长室的下部；化合物沉积生长室入口设置在化合物沉积生长室顶部；化合物晶粒隔离板设置在低温区与高温区之间；化合物沉积生长槽设置在化合物沉积生长室底部的上方；沉积生长槽托板设置在化合物沉积生长槽的下面。

本发明相对现有技术，具有以下优点：本发明使用高纯度源金属，对其加热熔化，制得液态金属；液态金属通过多级碎化，使其成为超细微的金属微滴；超细微的金属液滴导入反应系统内，与反应气体进行反复、多次反应，使其转化成化合物晶粒；超细微的化合物晶粒进入沉积生长区后，通过气流扩散、均匀分布，而后缓慢下落，沉积在沉积生长区的底部，形成大尺寸化合物块状晶体；所有的系统集成在一起，所有的步骤一气呵成。本发明所述的制备化合物块状晶体方法，效率高、寄生反应少，适于商业化批量生产。具有效率高、寄生反应少、环境影响小、适用性广的优点，所制成的化合物块晶则具有大尺寸、位错率低、微孔少等特性，有效解决了利用其它方法制备单晶多元金属化合物块晶的问题。

附图说明

此处的附图被并入说明书中并构成本说明书的一部分，示出了符合本发明的实施例，并于说明书一起用于解释本发明的原理。

图1是本发明方法的流程示意图；

图2是本实施例1制备氮化镓块状晶体装置结构示意图；

图3是本实施例1镓金属液化系统结构示意图；

图4是本实施例1镓金属多级碎化系统结构示意图；

图5是本实施例1氮化镓反应系统结构示意图；

图6是本实施例1氮化镓晶粒沉积生长区结构示意图；

图7是本实施例1制备氮化镓块状晶体工作流程示意图；

图8是本实施例2制备氮化铝块状晶体装置结构示意图；

图9是本实施例2铝金属液化系统结构示意图；

图10是本实施例2铝金属多级碎化系统结构示意图；

图11是本实施例2氮化铝反应系统结构示意图；

图12是本实施例2氮化铝晶粒沉积生长区结构示意图；

图13是本实施例2制备氮化铝块状晶体工作流程示意图；

图14是本实施例3制备碳化硅块状晶体装置结构示意图；

图15是本实施例3硅金属液化系统结构示意图；

图16是本实施例3硅金属多级碎化系统结构示意图；

图17是本实施例3碳化硅反应系统结构示意图；

图18是本实施例3碳化硅晶粒沉积生长区结构示意图；

图19是本实施例3制备碳化硅块状晶体工作流程示意图。

具体实施方式

下面对本发明的实施例作详细说明，本实施例在以本发明技术方案为前提下进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，但本发明的保护范围不限于下述的实施例。

如图1所示，根据本发明方法的流程示意图，涉及系统集成制备多元金属化合物块晶的方法，本实施例包括以下步骤：

步骤0101，对源金属进行抽真空、高温熔融化处理，制得液态金属，恒温保持流动顺畅；

步骤0102，使液态金属形成细小液流，逐级进行多级碎化处理，使液态金属逐步形成超细微的金属微滴；

步骤0103，通过调整、控制温度与压力，使超细微金属微滴与反应气体进行反应，在设定的时间内，使超细微的金属微滴完全转化为超细微化合物晶粒；

步骤0104，引导超细微化合物晶粒进行化合物沉积生长，超细微的化合物晶粒在自身重力的作用下，缓慢下落，堆积，形成大尺寸、高厚度的圆柱体化合物块晶。

在步骤0101中，参与反应的源金属为一种或两种以上金属。对于两种以上源金属，则由设定比例成分组成，形成液态金属混合物，随后将其进行多级碎化处理。源金属的加热方法具体为电阻加热、电磁感应加热。要求加热温度高于源金属的熔点温度，以降低液体金属的粘度并提供足够的热量，以促使化学反应能够顺利进行。对于两种以上金属，要求的加热温度高于所有源金属中最高熔点的金属温度。

此外，对源金属进行加热使其液化的过程，首先在真空条件下进行，然后保持恒温，并以惰性气体保护，确保液态金属源不被杂质气体污染；若是两种以上源金属，保温的温度高于所有源金属中最高熔点的金属温度。同时，充入惰性气体施压，使其流动顺畅。

在步骤0102中，多级碎化处理包括雾化处理及汽化处理；雾化处理及汽化处理串联使用或单独使用。执行多级碎化处理时，通过控制导入的金属液多少及高压气体的压力、流量，首先使液态金属进行雾化处理，液态金属与高压气体充分搅拌、混合，成为细小的金属液滴；而后通过高压爆裂、快速喷出，形成微细的金属液滴；此后这些微细的金属液滴进行汽化处理，经历进一步的碎化处理或高温汽化处理，使其成为超细微的金属微滴。

雾化处理具体为一级雾化处理或由多级雾化处理集成一体的单一处理。雾化处理所使用到的设备具体是高压气体雾化器、高频机械振动器及超声雾化器；高压气体雾化器、高频机械振动器与超声雾化器可以串联结合使用，也可单独使用。雾化处理使源金属液成为细小或微细的金属液滴，通过汽化处理，使其高温汽化为超细微的金属微滴。

在步骤0103中，导入碎化的超细微金属微滴，进入反应系统。同时，引入反应气体，调整反应系统内的温度、压力，使超细微金属微滴与反应气体一起进行反复、多次反应。在设定的时间内，使超细微金属微滴与反应气体进行多次接触，增加反应机会，使超细微金属微滴完全转化为超细微的化合物晶粒。

温度、压力及时间是化合物反应的三要素，在合宜的反应温度条件下，增加反应系统内的压力，加快反应速度；延长反应时间，使化合物反应完全、彻底。

在步骤0104中，反应完成后的超细微化合物晶粒通过引导或自身重力作用，进入沉积生长区。沉积生长区通过隔离板，使沉积生长区内形成温度不同的两个或三个区域，即低温区、高温区与冷区，低温区及高温区，隔离挡板上处理有多个均匀分布的网孔，使沉积生长区内上、下部气流畅通。超细微化合物晶粒在沉积生长区中的低温区及高温区内，经历连续、后续高温反应，使其保持半熔融的晶化状态。使用隔离板，使沉积生长区内形成不同的区域，构成温差。在沉积生长区内，超细微化合物晶粒在自身重力的作用下，穿过隔离板上的网孔后，进入高温区，使其得到在沉积生长区高温区内均匀扩散、分布，提高晶体生长的一致性。圆形沉积槽处理在沉积生长区底部的高温区内，使下落的超细微化合物晶粒缓慢堆积在设定尺寸的沟槽或沉积槽内，形成大尺寸、高厚度的圆柱体化合物块晶。

实施例1

如图2所示，本实施例包括镓金属液化系统0210，镓金属多级碎化系统0220，氮化镓反应系统0230及氮化镓晶粒沉积生长系统0240；本实施例为水平卧式结构，镓金属液化系统0210，镓金属多级碎化系统0220，氮化镓反应系统0230及氮化镓晶粒沉积生长系统0240顺序排列；镓金属液化系统0210设置在镓金属多级碎化系统0220的侧面，氮化镓反应系统0230设置在镓金属多级碎化系统0220另一侧面，氮化镓晶粒沉积生长系统0240设置在氮化镓反应系统0230后面。镓金属液化系统0210将镓金属加热液化后，使液化的镓金属液导入氮化镓多级碎化系统0220；镓金属液在氮化镓多级碎化系统0220内，经历多次碎化处理，逐步成为微细的及超细微的镓金属微滴，引导超细微的镓金属微滴进入氮化镓反应系统0230内；氮化镓反应系统0230内充满反应气体氨气，超细微的金属微滴在氮化镓反应系统0230内与反应气体氨气一起，在调整的、可控的合适温度与压力环境下，经历设定的反应周期后，使超细微的镓金属微滴转化为反应完全的氮化镓晶粒；引导氮化镓晶粒进入氮化镓晶粒沉积生长系统0240，首先使其进入氮化镓晶粒沉积生长系统0240中部的低温区内，低温区的温度调整及控制在氮化镓反应温度的范围内，使超细微的氮化镓晶粒再次经历后续的连续反应，使其保持半熔融的晶化状态；氮化镓晶粒在自身重力的作用下，穿过高、低温区之间的隔离板，进入氮化镓晶粒沉积生长系统0240下部的高温区，高温区的温度调整及控制在高于低温区温度10％左右的范围内；氮化镓晶粒穿过高、低温区之间的隔离板时，四周扩散，均匀分布在氮化镓晶粒沉积生长系统0240下部的高温区内，最后缓慢下落，堆积在氮化镓晶粒沉积生长系统0240底部的沉积槽内，形成大尺寸、高纯度的氮化镓块状晶体。

图3是镓金属液化系统结构示意图，镓金属液化系统0210包括：镓金属真空容器0311及镓金属导流管0312。镓金属导流管0312包括至少一个弯折处，连通于镓金属真空容器0311的底部，而另一端与镓金属多级碎化系统0220连接。

图4是镓金属多级碎化系统结构示意图，镓金属多级碎化系统0220包括：镓金属碎化室0421，镓金属高压雾化机构0422，镓金属高温汽化机构0423，超细微镓金属微滴出口0424及未碎化的镓金属液排出口0425。镓金属高压雾化机构0422设置在镓金属碎化室0421的一侧的中部；超细微镓金属微滴出口0424设置在镓金属碎化室0421的另一侧的上部或顶部；镓金属高温汽化机构0423设置在超细微镓金属微滴的出口0424处；未碎化的镓金属液排出口0425设置在镓金属碎化室0421的底部。

图5是氮化镓反应系统结构示意图，氮化镓反应系统0230包括：氮化镓反应室0531，氮化镓反应室入口0532，氮化镓超细微晶粒出口0533及氮化镓粗颗粒排出口0534。氮化镓反应室入口0532设置在氮化镓反应室0531的下部；氮化镓超细微晶粒出口0533设置在氮化镓反应室0531的中部、上部或顶部；氮化镓粗颗粒排出口0534设置在氮化镓反应室0531的底部中心位置。

图6是氮化镓晶粒沉积生长系统结构示意图，氮化镓晶粒沉积生长系统0240包括：氮化镓沉积生长室0641，冷区0642，低温区0643，高温区0644，氮化镓沉积生长室入口0645，多余气体隔离板0646，氮化镓晶粒隔离板0647，氮化镓沉积生长槽0648及沉积生长槽托板0649。氮化镓沉积生长室0641分为三个区域，即冷区0642，低温区0643及高温区0644；冷区0642设置在氮化镓沉积生长室0641的上部；低温区0643设置在氮化镓沉积生长室0641的中部；高温区0644设置在氮化镓沉积生长室0641的下部；所述氮化镓沉积生长室入口0645设置在氮化镓沉积生长室0641中部的低温区内；多余气体隔离板0646处理在冷区0642与低温区0643之间；氮化镓晶粒隔离板0647设置在低温区0643与高温区0644之间；氮化镓沉积生长槽0648设置在氮化镓沉积生长室0641底部的上方；沉积生长槽托板0649设置在氮化镓沉积生长槽0648的下面。

图7是本实施例1制备氮化镓块状晶体工作流程示意图，其过程如下：

步骤0701，对镓金属进行抽真空、高温熔化处理，制得液态镓，恒温保持流动顺畅。

在步骤0701中，对镓金属真空容器0311内的纯金属镓进行抽真空，加热液化，加热温度高于29.78℃，通过保温防止凝固；使用惰性气体进行保护。

步骤0702，使液态镓金属形成细小液流，逐级进入多级碎化系统，使液态镓逐步形成超细微的镓金属微滴。

在步骤0702中，使液态的镓形成细长液流，首先进入镓金属高压雾化机构0422，使镓金属液流成为细小或微细镓金属液滴；而后引导微细镓金属液滴进入镓金属高温汽化系统0423，使其成为超细微的镓金属微滴；较大的镓金属液滴因自身重力，则下落至镓金属碎化室0421的底部，等待处理。

步骤0703，导引超细微镓金属微滴进入反应系统，在反应系统内，导入反应气体，在适宜的温度、压力条件下，超细微镓金属微滴与反应气体反应，在设定的时间内，使超细微镓金属微滴完全转化为超细微氮化镓晶粒。

在步骤0703中，引导超细微镓金属微滴进入氮化镓反应室0531；在氮化镓反应室0531内，导入反应气体氨气，调整、控制氮化镓反应室0531内的温度、压力，使温度、压力保持在氮化镓反应室0531所能承受的范围内，使超细微镓金属微滴与反应气体反应。在设定的时间内，使超细微镓金属微滴完全转化为超细微氮化镓晶粒；反应温度控制在：900–1050℃，压力：20mPa以上，反应时间：30分钟以上；温度高、压力大，反应加速，反应时间缩短；反之，反应时间需增加；反应方程式为：2Ga+2NH₃＝2GaN+3H₂。

步骤0704，引导超细微氮化镓晶粒进入由隔离板形成温差的沉积生长区内，继续反应，而后反应完全的氮化镓晶粒缓慢下落，堆积在圆形沉积槽内，形成大尺寸、高厚度的圆柱体氮化镓块晶。

在步骤0704中，导入超细微氮化镓晶粒进入氮化镓沉积生长室0641中部的低温区0643内；氮化镓沉积生长室0641的三个区域设定在不同的温度，冷区0642：30-600℃，低温区0643：850–1050℃，高温区0644：950–1150℃；氮化镓沉积生长室0641内的压力设定在：20mPa以上，但在氮化镓反应室的压力之下；氮化镓沉积生长时间，由所要求生长的氮化镓晶体厚度而定。超细微氮化镓晶粒在氮化镓沉积生长室0641中部的低温区0643内，再次经历与反应气体氨气的连续反应，使其保持半熔融状态；在自身重力的作用下，穿过氮化镓晶粒隔离板0647，进入氮化镓沉积生长室0641下部的高温区0644内；通过均匀扩散，超细微氮化镓晶粒均匀分布在氮化镓沉积生长室0641下部的高温区0644内；而后反应完全的氮化镓晶粒缓慢下落，堆积在圆形氮化镓沉积生长槽0648内，逐步形成大尺寸、高厚度的圆柱体氮化镓块晶；由氨气经高温分解出来的多余因子，因体轻，自动上升，穿过氮化镓晶粒隔离板0647及多余气体隔离板0646，进入冷区0642，形成气态氢气，排出。

实施例2

如图8所示，本实施例包括铝金属液化系统0810，铝金属多级碎化系统0820，氮化铝反应系统0830及氮化铝晶粒沉积生长系统0840；本实施例装置为垂直直立结构，铝金属液化系统0810设置在铝金属多级碎化系统0820的上方，铝金属多级碎化系统0820设置在氮化铝反应系统0830的上方，而氮化铝反应系统0830设置在氮化铝晶粒沉积生长系统0840的上方。铝金属液化系统0810将铝金属加热液化后，使其自动流入或导入铝金属多级碎化系统0820；铝金属液在铝金属多级碎化系统0820内，经历多次碎化处理，逐步成为微细的及超细微的铝金属微滴，自动进入氮化铝反应系统0830内；氮化铝反应系统0830内充满反应气体氨气，微细的及超细微的铝金属微滴在氮化铝反应系统0830内与反应气体氨气一起，在调整的合适温度、压力环境下，经历设定的反应时间后，微细的及超细微的铝金属微滴转化为反应完全的氮化铝晶粒；导入氮化铝晶粒进入氮化铝晶粒沉积生长系统0840，首先进入氮化铝晶粒沉积生长系统0840上部的低温区内，低温区的温度调整、控制在氮化铝反应温度的范围内，使微细的及超细微的氮化铝晶粒再次经历后续的连续反应，使其保持半熔融的晶化状态；氮化铝晶粒在自身重力的作用下，穿过高、低温区之间的隔离板，进入氮化铝晶粒沉积生长系统0840下部的高温区，高温区的温度控制在高于低温区温度10％左右的范围内，利于氮化铝晶体的生长；氮化铝晶粒经过扩散，均匀分布在氮化铝晶粒沉积生长系统0840下部的高温区内，最后缓慢下落，堆积在氮化铝晶粒沉积生长系统0840底部的沉积槽内，形成大尺寸、高纯度的氮化铝块状晶体。

图9是铝金属液化系统结构示意图，铝金属液化系统0810包括：铝金属真空容器0911及铝金属导流管0912。铝金属导流管0912连通于铝金属真空容器0911的底部，而另一端直接与铝金属多级碎化系统0820连通。

图10是铝金属多级碎化系统结构示意图，铝金属多级碎化系统0820包括：铝金属高压雾化机构1021及铝金属高温汽化机构1022。铝金属高压雾化机构1021及铝金属高温汽化机构1022可集成在一起或分立串联，先高压雾化后高温汽化处理，嵌入在氮化铝反应系统0830的顶部。

图11是氮化铝反应系统结构示意图，氮化铝反应系统0830包括：氮化铝反应室1131，氮化铝反应室入口1132及氮化铝晶粒出口1133。氮化铝反应室入口1132设置在氮化铝反应室1131的顶部，铝金属高温汽化处理1022设置在在氮化铝反应室入口1132处，碎化的铝金属液滴或微滴直接进入氮化铝反应室1131内；所述氮化铝晶粒出口1133设置在氮化铝反应室1131的底部。

图12是氮化铝晶粒沉积生长系统结构示意图，氮化铝晶粒沉积生长系统0840包括：氮化铝沉积生长室1241，低温区1242，高温区1243，氮化镓沉积生长室入口1244，氮化铝晶粒隔离板1245，氮化铝沉积生长槽1246及沉积生长槽托板1247。氮化铝沉积生长室1241分为两个区域，即低温区1242及高温区1243；低温区1242设置在氮化铝沉积生长室1241的上部；高温区1243设置在氮化铝沉积生长室1241的下部；氮化铝沉积生长室入口1244设置在氮化铝沉积生长室1241顶部；氮化铝晶粒隔离板1245设置在低温区1242与高温区1243之间；氮化铝沉积生长槽1246设置在氮化铝沉积生长室1241底部的上方；沉积生长槽托板1247设置在氮化铝沉积生长槽1246的下面。

图13是本实施例2制备氮化铝块状晶体工作流程示意图，其过程如下：

步骤1301，对铝金属进行抽真空、高温熔化处理，使其成为液态铝，恒温保持流动顺畅。

在步骤1301中，对铝金属真空容器0911内的纯金属铝进行抽真空，加热液化，加热温度高于660.4℃，使铝金属成为液态，通过保温防止凝固；使用惰性气体氮或氩气进行保护。

步骤1302，使液态铝形成细小液流，逐级进入多级碎化系统，使液态铝逐步形成超细微的铝金属微滴。

在1302中，使液态的铝金属形成细长液流，首先进入铝金属高压雾化机构1021，使铝金属液流成为细小或微细铝金属液滴；而后导入微细铝金属液滴进入铝金属高温汽化机构1022，使其成为超细微的铝金属微滴；而后，超细微的铝金属微滴通过氮化铝反应室1131的顶部，直接进入氮化铝反应室1131内。

步骤1303，导引超细微铝金属微滴进入反应系统，在反应系统内，导入反应气体，在调整的温度、压力条件下，超细微铝金属微滴与反应气体反应，在设定的时间内，使超细微铝金属微滴完全转化为超细微氮化铝晶粒。

在步骤1303中，超细微铝金属微滴引入氮化铝反应室1131内，同时导入反应气体氨气，调整、控制氮化铝反应室1131内的温度、压力，使温度、压力保持在氮化铝反应室1131所能承受的范围内，使超细微铝金属微滴与反应气体氨气反应。在设定的时间内，使超细微铝金属微滴完全转化为超细微氮化铝晶粒；反应温度控制在：800–1000℃，压力控制在20mPa以上，反应时间控制在30分钟以上；温度高、压力大，反应加速，反应时间缩短；反之，反应时间需增加；反应方程式为：2Al+2NH₃＝2AlN+3H₂。

步骤1304，导入超细微氮化铝晶粒进入由隔离板形成温差的沉积生长区内，通过后续反应，均匀扩散，而后反应完全的氮化铝晶粒缓慢下落，堆积在圆形沉积槽内，形成大尺寸、高厚度的圆柱体氮化铝块晶。

在步骤1304中，使超细微氮化铝晶粒进入氮化铝沉积生长室1241上部的低温区1242内；氮化镓沉积生长室1241的分为两个个区域，温度设定在：低温区1242：800–1000℃，高温区1243：900–1080℃；氮化铝沉积生长室1241内的压力设定在：20mPa以上，但在氮化铝反应室所能承受的压力之下；氮化铝沉积生长时间，由所要求生长的氮化铝晶体厚度而定。超细微氮化铝晶粒在氮化铝沉积生长室1241上部的低温区1242内，再次经历与反应气体氨气的连续反应，使其保持半熔融状态，在自身重力的作用下，穿过氮化铝晶粒隔离板1245，进入氮化铝沉积生长室1241下部的高温区1243内；通过均匀扩散，超细微氮化铝晶粒均匀分布在氮化铝沉积生长室1241下部的高温区1243内；而后反应完全的氮化铝晶粒缓慢下落，堆积在圆形氮化铝沉积生长槽1246内，逐步形成大尺寸、高厚度的圆柱体氮化铝块晶；由氨气经高温分解出来的多余因子，因体轻，自动上升，穿过氮化铝晶粒隔离板1245，进入低温区1242，形成气态氢气，排出。

实施例3

如图14所示，本实施例包括硅金属液化系统1410，硅金属多级碎化系统1420，碳化硅反应系统1430及碳化硅晶粒沉积生长系统1440；本实施例装置为直立水平混合结构，硅金属液化系统1410设置在硅金属多级碎化系统1420的上方，碳化硅反应系统1430设置在硅金属多级碎化系统1420侧面，而碳化硅晶粒沉积生长系统1440设置在碳化硅反应系统1430的侧面。硅金属液化系统1410将硅金属加热液化后，使其自动流入硅金属多级碎化系统1420；硅金属液在硅金属多级碎化系统1420内，经历多次碎化处理，逐步成为超细微的硅金属微滴，自动进入或落入碳化硅反应系统1430内；碳化硅反应系统1430内充满反应气体甲烷，超细微的硅金属微滴在碳化硅反应系统1430内与反应气体甲烷一起，在合适的温度、压力环境下，经历设定的反应时间后，超细微的硅金属微滴转化为反应完全的碳化硅晶粒；引导碳化硅晶粒进入碳化硅晶粒沉积生长系统1440，首先进入碳化硅晶粒沉积生长系统1440中部的低温区内，低温区的温度调整、控制在碳化硅反应温度的范围内，使超细微的碳化硅晶粒再次经历后续的连续反应，使其保持半熔融的晶化状态；碳化硅晶粒在自身重力的作用下，穿过高、低温区之间的隔离板，进入碳化硅晶粒沉积生长系统1440下部的高温区，高温区的温度调整、控制在高于低温区温度10％左右的范围内；碳化硅晶粒经过扩散，均匀分布在碳化硅晶粒沉积生长系统1440下部的高温区内，最后缓慢下落，堆积在碳化硅晶粒沉积生长系统1440底部上方的沉积槽内，形成大尺寸、高纯度的碳化硅块状晶体。

图15是硅金属液化系统结构示意图，硅金属液化系统1410包括：硅金属真空容器1511及硅金属导流管1512。硅金属导流管1512连通于硅金属真空容器1511的底部，而另一端直接与硅金属多级碎化系统1420连通。

图16是硅金属多级碎化系统结构示意图，硅金属多级碎化系统1420包括：硅金属碎化室1621，硅金属高压雾化机构1622，硅金属高温汽化机构1623及未碎化的硅金属液排出口1624。硅金属高压雾化机构1622设置在硅金属碎化室1621的顶部；硅金属高温汽化机构1623设置在碳化硅反应系统1430顶部的入口处；未碎化的硅金属液排出口1624设置在硅金属碎化室1621的底部。

图17是碳化硅反应系统结构示意图，碳化硅反应系统1430包括：碳化硅反应室1731，碳化硅反应室入口1732，碳化硅晶粒出口1733及碳化硅粗颗粒排出口1734。碳化硅反应室入口1732设置在碳化硅反应室1731的顶部，硅金属高温汽化机构1623设置在碳化硅反应室入口1732处，碎化的硅金属微滴直接进入碳化硅反应室1731内；所述碳化硅晶粒出口1733设置在氮化铝反应室1731的中部；碳化硅粗颗粒排出口1734设置在碳化硅反应室1731的底部。

图18是碳化硅晶粒沉积生长系统结构示意图，碳化硅晶粒沉积生长系统1440包括：碳化硅沉积生长室1841，冷区1842，低温区1843，高温区1844，碳化硅沉积生长室入口1845，多余气体隔离板1846，碳化硅晶粒隔离板1847，碳化硅沉积生长槽1848及沉积生长槽托板1849。碳化硅沉积生长室1841分为三个区域，即冷区1842，低温区1843及高温区1844。所述冷区1842设置在碳化硅沉积生长室1841的上部；低温区1843设置在碳化硅沉积生长室1841的中部；高温区1844设置在碳化硅沉积生长室1841的下部；碳化硅沉积生长室入口1845设置在碳化硅沉积生长室1841中部的低温区内；多余气体隔离板1846设置在冷区1842与低温区1843之间；碳化硅晶粒隔离板1847设置在低温区1843与高温区1844之间；碳化硅沉积生长槽1848设置在碳化硅沉积生长室1841底部的上方；沉积生长槽托板1849设置在碳化硅沉积生长槽1848的下面。

图19是本实施例3制备碳化硅块状晶体工作流程示意图，其过程如下：

步骤1901，对硅金属进行抽真空、高温熔化处理，制得液态硅，恒温保持流动顺畅。

在步骤1901中，对硅金属真空容器1511内的纯金属硅进行抽真空，加热液化，加热温度高于1410℃，使铝硅金属成为液态，通过保温防止凝固；使用惰性气体进行保护。

步骤1902，使液态硅形成细小液流，逐级进入多级碎化系统，使液态硅逐步形成超细微的硅金属微滴。

在步骤1902中，使液态的硅形成细长液流，首先进入硅金属高压雾化机构1622，使硅金属液流成为细小或微细硅金属液滴；而后导入微细硅金属液滴进入硅金属高温汽化机构1623，使其成为超细微的硅金属微滴；而后，超细微的硅金属微滴由碳化硅反应室1731的顶部，直接进入碳化硅反应室1731内。

步骤1903，导引超细微硅金属微滴进入反应系统，在反应系统内，导入反应气体，在适宜的温度、压力条件下，超细微硅金属微滴与反应气体反应，在设定的时间内，使超细微硅金属微滴完全转化为超细微碳化硅晶粒。

在步骤1903中，将超细微硅金属微滴引入碳化硅反应室1731内，碳化硅反应室1731内充满反应气体甲烷，调整、控制碳化硅反应室1731内的温度、压力，使温度、压力，使之保持在碳化硅反应室1731所能承受的范围内，使超细微硅金属微滴与反应气体甲烷反应。在设定的时间内，使超细微硅金属微滴完全转化为超细微碳化硅晶粒；反应温度控制在：1800–2200℃范围内，压力控制在5mPa以上，反应时间控制在10分钟以上；温度高、压力大，反应加速，反应时间缩短；反之，反应时间需增加；反应方程式为：Si+CH₄＝SiC+2H₂。

步骤1904，导入超细微碳化硅晶粒进入由隔离板形成温差的沉积生长区内，通过后续反应，均匀扩散，而后反应完全的碳化硅晶粒缓慢下落，堆积在圆形沉积槽内，形成大尺寸、高厚度的圆柱体碳化硅块晶。

在步骤1904中，引入超细微碳化硅晶粒进入碳化硅沉积生长室1841中部的低温区1843内；碳化硅沉积生长室1841的三个区域设定在不同的温度，冷区1842：30-1000℃，低温区1843：1800–2200℃，高温区1844：2000–2400℃；碳化硅沉积生长室1841内的压力设定在：5mPa以上，但在碳化硅反应室的压力之下；碳化硅沉积生长时间，由所要求生长的碳化硅晶体厚度而定。超细微碳化硅晶粒在碳化硅沉积生长室1841中部的低温区1843内，再次经历与反应气体甲烷连续反应，使其保持半熔融状态；在自身重力的作用下，穿过碳化硅晶粒隔离板1847，进入碳化硅沉积生长室1841下部的高温区1844内；通过均匀扩散，超细微碳化硅晶粒均匀分布在碳化硅沉积生长室1841下部的高温区1844内；而后反应完全的碳化硅晶粒缓慢下落，堆积在圆形碳化硅沉积生长槽1848内，逐步形成大尺寸、高厚度的圆柱体碳化硅块晶；由甲烷经高温分解出来的多余因子氢原子，因体轻，自动上升，穿过碳化硅晶粒隔离板1847及多余气体隔离板1846，进入冷区1842，形成气体分子氢气，排出。

本方法具有效率高和环境影响小的优点，所制成的化合物块体材料则具有纯度高和大尺寸等特性，有效解决了利用其它方法合成难熔化合物块体材料的问题。

本领域技术人员在考虑说明书及实践这里公开的发明后，将容易想到本发明的其它实施方案。本申请旨在涵盖本发明的任何变型、用途或者适应性变化，这些变型、用途或者适应性变化遵循本发明的一般性原理并包括本发明未公开的本技术领域中的公知常识或惯用技术手段。说明书和实施例仅被视为示例性的，本发明的真正范围和精神由本发明权利要求指出。应当理解的是，本发明并不局限于上面已经描述并在附图中示出的精确结构，并且可以在不脱离其范围进行各种修改和改变。本发明的范围由所附的权利要求来限制。

Claims

1.一种系统集成制备多元金属化合物块晶的方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：

2.一种使用如权利要求1所述系统集成制备多元金属化合物块晶的方法制备化合物块晶的装置，其特征在于，所述制备化合物块晶的装置为水平卧式、垂直直立式设置或混合式设置，包括依次设置的金属液化系统、金属多级碎化系统、化合物反应系统、化合物晶粒沉积生长系统；

3.根据权利要求2所述的一种制备化合物块晶的装置，其特征在于，所述金属液化系统包括金属真空容器及金属导流管；金属导流管的一端连通于金属真空容器的底部，另一端与金属多级碎化系统连接。

4.根据权利要求2所述的一种制备化合物块晶的装置，其特征在于，所述制备化合物块晶的装置水平卧式设置或混合式设置时，金属多级碎化系统包括金属碎化室、金属高压雾化机构、金属高温汽化机构、超细微金属微滴出口及未碎化的金属液排出口；所述金属高压雾化机构设置在金属碎化室的一侧的中部；超细微金属微滴出口设置在金属碎化室的另一侧的上部或顶部；金属高温汽化机构设置在超细微金属微滴出口处；未碎化的金属液排出口设置在金属碎化室的底部。

5.根据权利要求2所述的一种制备化合物块晶的装置，其特征在于，所述制备化合物块晶的装置垂直直立式设置时，所述金属多级碎化系统包括：金属高压雾化机构和金属高温汽化机构，金属高压雾化机构及金属高温汽化机构集成在一起或依次串联，先高压雾化后高温汽化处理，金属多级碎化系统嵌入在化合物反应系统的顶部；金属高温汽化处理机构设置在化合物反应系统的入口处。

6.根据权利要求2所述的一种制备化合物块晶的装置，其特征在于，所述制备化合物块晶的装置水平卧式设置时，化合物反应系统包括化合物反应室、化合物反应室入口、化合物超细微晶粒出口及化合物粗颗粒排出口；化合物反应室入口设置在化合物反应室的下部；化合物超细微晶粒出口设置在化合物反应室的中部、上部或顶部；化合物粗颗粒排出口设置在化合物反应室的底部位置。

7.根据权利要求2所述的一种制备化合物块晶的装置，其特征在于，所述制备化合物块晶的装置垂直直立式设置时，化合物反应系统包括化合物反应室、化合物反应室入口及化合物晶粒出口；化合物反应室入口设置在化合物反应室的顶部，化合物晶粒出口设置在化合物反应室的底部。

8.根据权利要求2所述的一种制备化合物块晶的装置，其特征在于，所述制备化合物块晶的装置混合式设置时，化合物反应系统包括化合物反应室、化合物反应室入口、化合物晶粒出口及化合物粗颗粒排出口；化合物反应室入口设置在化合物反应室的顶部；化合物晶粒出口设置在化合物反应室的中部；化合物粗颗粒排出口设置在化合物反应室的底部。

9.根据权利要求2所述的一种制备化合物块晶的装置，其特征在于，所述制备化合物块晶的装置水平卧式设置或混合式设置时，化合物晶粒沉积生长系统包括化合物沉积生长室、化合物沉积生长室入口、多余气体隔离板、化合物晶粒隔离板、化合物沉积生长槽及沉积生长槽托板；化合物沉积生长室分为三个区域：冷区、低温区及高温区；冷区设置在化合物沉积生长室的上部；低温区设置在化合物沉积生长室的中部；高温区设置在化合物沉积生长室的下部；化合物沉积生长室入口设置在化合物沉积生长室中部的低温区内；多余气体隔离板设置在冷区与低温区之间；化合物晶粒隔离板设置在低温区与高温区之间；化合物沉积生长槽设置在化合物沉积生长室底部的上方；沉积生长槽托板设置在化合物沉积生长槽的下面。

10.根据权利要求2所述的一种制备化合物块晶的装置，其特征在于，所述制备化合物块晶的装置垂直直立式设置时，所述化合物晶粒沉积生长系统包括：化合物沉积生长室、沉积生长室入口、化合物晶粒隔离板、化合物沉积生长槽及沉积生长槽托板；化合物沉积生长室分为两个区域：低温区及高温区；低温区设置在化合物沉积生长室的上部；高温区设置在化合物沉积生长室的下部；化合物沉积生长室入口设置在化合物沉积生长室顶部；化合物晶粒隔离板设置在低温区与高温区之间；化合物沉积生长槽设置在化合物沉积生长室底部的上方；沉积生长槽托板设置在化合物沉积生长槽的下面。