CN109180173A - 一种低温烧结微波陶瓷材料及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及电子陶瓷材料及其制造领域，特别涉及一种低温烧结微波陶瓷材料及其制备方法；本发明为由Li2Mg1‑xZnxSiO4(x=0.3‑0.5)内掺杂助溶剂制成；该Li2Mg1‑xZnxSiO4为按摩尔比为Li2CO3：MgO：ZnO:SiO2=1：1‑x：x：1(x=0.3‑0.5)配制而成；在本发明中，针对Mg2SiO4微波介电陶瓷材料在实现低温烧结并维持低介电损耗方面的不足，本发明提供了以Li、Zn共替代及助熔剂掺杂而制备的一种陶瓷材料，使其烧结温度在900℃且介电常数也合格的材料。

Description

一种低温烧结微波陶瓷材料及其制备方法
技术领域
本发明涉及电子陶瓷材料及其制造领域，特别涉及一种低温烧结微波陶瓷材料及其制备方法。
背景技术
（低温共烧陶瓷）技术是当前最为重要的无源集成和封装的技术，在当代电子产品中有着非常广泛的应用。
低温烧结微波陶瓷材料是LTCC材料中的一个重要分支，其中，低介电常数的低温烧结微波陶瓷材料应用尤其广泛，这是因为电信号在LTCC基板材料中的传输速率与基板材料的介电常数成反比。为了降低信号的传输延时，希望LTCC基板材料的介电常数越低越好，但另一方面，介电常数又与LTCC器件的尺寸成反比，更高的介电常数更有利于实现LTCC器件的小型化，但介电常数高了以后又会导致器件的加工性能变差，因此综合考虑以上因素，介电常数处于5~10的LTCC微波材料应用最为广泛。
目前介电常数处于5~10区间的LTCC微波材料实现方式主要有三种：第一种方式也是目前应用最多的方式是采取微晶玻璃的实现方法，即完全采用玻璃的熔融-快淬制备方式，再经适当的退火处理，实现部分结晶的玻璃混合体，然而这种方式制备的LTCC微波材料最大优点是容易实现低温烧结，在850℃左右就能实现致密化，但这种方式实现的LTCC材料由于含有大量的玻璃相，介电损耗比较大；第二种方式是先制备出玻璃粉料，然后再跟氧化铝、二氧化硅等低介氧化物混合构成，但这种方式同样也存在玻璃相过多，介电损耗大的问题；第三种方式则完全采用陶瓷的固相反应烧结法制备LTCC微波材料，并通过掺杂少量助熔剂的方式来降低材料的烧结温度，但由于其主要成分都是陶瓷相，如果材料体系选择合适的话，更有利于获得低损耗的特性，但这种方式要实现低温烧结也最困难，助熔剂和材料体系上匹配比较困难。
发明内容
为了克服上述所述的不足，本发明的目的是提供一种低温烧结微波陶瓷材料，以Li、Zn共替代及助熔剂掺杂而制备的一种陶瓷材料，还提供一种低温烧结微波陶瓷材料的制备方法。
本发明解决其技术问题的技术方案是：
一种低温烧结微波陶瓷材料，其中，其为由Li2Mg1-xZnxSiO4 (x=0.3-0.5)内掺杂助溶剂制成；所述Li2Mg1-xZnxSiO4为按摩尔比为Li2CO3：MgO：ZnO: SiO2=1：1-x：x：1 (x=0.3-0.5)配制而成。
作为本发明的一种改进，所述助溶剂采用LBSCA玻璃。
作为本发明的进一步改进，所述LBSCA玻璃为按摩尔比为50%~55%Li2CO3、29%~33%B2O3、9%~13%SiO2、1.5%~3%CaCO3、1.5%~3%Al2O3进行配料混合并熔融快淬制得。
作为本发明的更进一步改进，所述LBSCA玻璃为按摩尔比为52%Li2CO3、31.6%B2O3、11.9%SiO2、2.25%CaCO3、2.25%Al2O3进行配料混合并熔融快淬制得。
作为本发明的更进一步改进，所述LBSCA玻璃为按摩尔比为53%Li2CO3、32%B2O3、11%SiO2、2%CaCO3、2%Al2O3进行配料混合并熔融快淬制得。
作为本发明的更进一步改进，所述LBSCA玻璃为按摩尔比为55%Li2CO3、30%B2O3、11.7%SiO2、1.5%CaCO3、1.8%Al2O3进行配料混合并熔融快淬制得。
一种低温烧结微波陶瓷材料的制备方法，其中，包括如下步骤：
步骤S1、按摩尔比Li2CO3：MgO：ZnO: SiO2=1：1-x：x：1 (x=0.3-0.5)称料配制Li2Mg1- xZnxSiO4；将配好的Li2Mg1-xZnxSiO4进行一次球磨混料均匀，再烘干，制成混合烘干料；
步骤S2、将混合烘干料过筛后放入坩埚中压实，按3℃/分钟~4℃/分钟的升温速率升至800℃~1000℃进行预烧，保温3小时~4小时，随炉冷却得到Li2Mg1-xZnxSiO4的预烧料；
步骤S3、制备助熔剂；
步骤S4、在预烧料中加入助熔剂，进行二次球磨混合均匀，再烘干，制得粉料；
步骤S5、在粉料中加入占其质量百分比为10%～30%的PVA溶液作为粘结剂，进行造粒并干压成型，制得成型料；
步骤S6、将成型料放入烧结炉中，按4℃/分钟的升温速率升至250℃~350℃并保温2小时~3小时，再继续升温至500℃~550℃并保温2小时~3小时；然后再按4℃/分钟的升温速率升至900℃~1000℃进行烧结，并保温3小时~4小时后，再按4℃/分钟的降温速率降至500℃~550℃，最后随炉冷却得到低温烧结微波陶瓷材料。
作为本发明的一种改进，在步骤S2中，将混合烘干料过筛后放入坩埚中压实，按4℃/分钟的升温速率升至9℃进行预烧，保温4小时，随炉冷却得到Li2Mg1-xZnxSiO4的预烧料。
作为本发明的进一步改进，在步骤S3中，按摩尔比52%Li2CO3、31.6%B2O3、11.9%SiO2、2.25%CaCO3以及 2.25%Al2O3进行玻璃配料，再进行球磨混合均匀，烘干，然后装入坩埚，按3℃/分~5℃/分在烧结炉中升温到900℃~1100℃，保温2小时~3小时后直接从炉中取出倒入常温的去离子水中淬冷得到LBSCA玻璃渣，然后将其烘干磨细得到LBSCA玻璃的助熔剂。
作为本发明的更进一步改进，在步骤S4中，在预烧料中，按照重量百分比掺杂2wt%~3wt%的LBSCA玻璃，然后在球磨机中进行二次球磨混合均匀，再烘干，制得粉料。
在本发明中，针对Mg2SiO4微波介电陶瓷材料在实现低温烧结并维持低介电损耗方面的不足，本发明提供了以Li、Zn共替代及助熔剂掺杂而制备的一种陶瓷材料，使其烧结温度在900℃且介电常数也合格的材料。
附图说明
为了易于说明，本发明由下述的较佳实施例及附图作以详细描述。
图1为本发明的步骤框图；
图2为实施例一在900℃烧结下的微观形貌示意图；
图3为实施例一在900℃烧结下的晶相XRD图谱；
图4为实施例一在900℃烧结下的介电常数和介电损耗随Zn替代量的变化曲线图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
根据已有的研究报道，Mg2SiO4是一种介电损耗很低的微波介电陶瓷材料（Y.M.Lai, X.L. Tang, X. Huang, H.W. Zhang. Phase composition, crystal structureand microwave dielectric properties of Mg2−xCuxSiO4 ceramics. J. Eur. Ceram.Soc. 38 (2018) 1508-1516），但其烧结温度太高，要到1400℃以上才能实现致密化，与LTCC技术要求的900℃或以下的烧结温度要求完全不兼容；因此需要进一步采取离子替代、助熔剂掺杂等手段来将其烧结温度降低至900℃附近，同时还要保持低介电损耗的特性。
本发明的一种低温烧结微波陶瓷材料，其为由Li2Mg1-xZnxSiO4 (x=0.3-0.5)内掺杂助溶剂制成；所述Li2Mg1-xZnxSiO4为按摩尔比为Li2CO3：MgO：ZnO: SiO2=1：1-x：x：1 (x=0.3-0.5)配制而成。
在本发明中，针对Mg2SiO4微波介电陶瓷材料在实现低温烧结并维持低介电损耗方面的不足，本发明提供了以Li、Zn共替代及助熔剂掺杂而制备的一种陶瓷材料，使其烧结温度在900℃且介电常数也合格的材料。
在本发明中，助溶剂采用LBSCA玻璃，该LBSCA玻璃为按摩尔比为50%~55%Li2CO3、29%~33%B2O3、9%~13%SiO2、1.5%~3%CaCO3、1.5%~3%Al2O3进行配料混合并熔融快淬制得。
本发明提供LBSCA玻璃的一个实施方式，该LBSCA玻璃为按摩尔比为52%Li2CO3、31.6%B2O3、11.9%SiO2、2.25%CaCO3、2.25%Al2O3进行配料混合并熔融快淬制得。
本发明提供LBSCA玻璃的另一个实施方式，该LBSCA玻璃为按摩尔比为53%Li2CO3、32%B2O3、11%SiO2、2%CaCO3、2%Al2O3进行配料混合并熔融快淬制得。
本发明提供LBSCA玻璃的再一个实施方式，该LBSCA玻璃为按摩尔比为55%Li2CO3、30%B2O3、11.7%SiO2、1.5%CaCO3、1.8%Al2O3进行配料混合并熔融快淬制得。
图1所示，本发明提供一种低温烧结微波陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
步骤S1、按摩尔比Li2CO3：MgO：ZnO: SiO2=1：1-x：x：1 (x=0.3-0.5)称料配制Li2Mg1- xZnxSiO4；将配好的Li2Mg1-xZnxSiO4进行一次球磨混料均匀，再烘干，制成混合烘干料；
步骤S2、将混合烘干料过筛后放入坩埚中压实，按3℃/分钟~4℃/分钟的升温速率升至800℃~1000℃进行预烧，保温3小时~4小时，随炉冷却得到Li2Mg1-xZnxSiO4的预烧料；
步骤S3、制备助熔剂；
步骤S4、在预烧料中加入助熔剂，进行二次球磨混合均匀，再烘干，制得粉料；
步骤S5、在粉料中加入占其质量百分比为10%～30%的PVA溶液作为粘结剂，进行造粒并干压成型，制得成型料；
步骤S6、将成型料放入烧结炉中，按4℃/分钟的升温速率升至250℃~350℃并保温2小时~3小时，再继续升温至500℃~550℃并保温2小时~3小时；然后再按4℃/分钟的升温速率升至900℃~1000℃进行烧结，并保温3小时~4小时后，再按4℃/分钟的降温速率降至500℃~550℃，最后随炉冷却得到低温烧结微波陶瓷材料。
其中，在步骤S2中，将混合烘干料过筛后放入坩埚中压实，按4℃/分钟的升温速率升至9℃进行预烧，保温4小时，随炉冷却得到Li2Mg1-xZnxSiO4的预烧料。
在本发明中，在步骤S3中，按摩尔比52%Li2CO3、31.6%B2O3、11.9%SiO2、2.25%CaCO3以及 2.25%Al2O3进行玻璃配料，再进行球磨混合均匀，烘干，然后装入坩埚，按3℃/分~5℃/分在烧结炉中升温到900℃~1100℃，保温2小时~3小时后直接从炉中取出倒入常温的去离子水中淬冷得到LBSCA玻璃渣，然后将其烘干磨细得到LBSCA玻璃的助熔剂。
进一步，在步骤S4中，在预烧料中，按照重量百分比掺杂2 wt%~3wt%的LBSCA玻璃，然后在球磨机中进行二次球磨混合均匀，再烘干，制得粉料。
本发明提供一个实施例一，该实施例一的低温烧结微波陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
步骤S1、按照摩尔比Li2CO3：MgO：ZnO: SiO2=1：1-x：x：1 (x=0.3-0.5)称料配制Li2Mg1- xZnxSiO4；将配好的Li2Mg1-xZnxSiO4进行一次球磨混料均匀，再烘干，制成混合烘干料；
步骤S2、将混合烘干料过筛后放入坩埚中压实，按3℃/分钟-4℃/分钟的升温速率升至900℃进行预烧，保温3小时~4小时，随炉冷却得到Li2Mg1-xZnxSiO4预烧料；
步骤S3、按摩尔比52%Li2CO3、31.6%B2O3、 11.9%SiO2、2.25%CaCO3以及 2.25%Al2O3进行玻璃配料，再进行球磨混合均匀，烘干，然后再装入坩埚，按3℃/分~5℃/分在烧结炉中升温到1000℃，保温2小时~3小时后直接从炉中取出倒入常温的去离子水中淬冷得到LBSCA玻璃渣，然后将其烘干磨细得到LBSCA玻璃助熔剂；
步骤S4、在步骤2制得的Li2Mg1-xZnxSiO4预烧料中按照重量百分比掺杂2 wt%~3wt%的LBSCA玻璃助熔剂，然后在球磨机中进行二次球磨混合均匀，再烘干，制得粉料；
步骤5、将粉料加入占其质量百分比为10%～30%的PVA溶液作为粘结剂，进行造粒并干压成型，制得成型料；
步骤6、将成型料放入烧结炉中，按4℃/分钟的升温速率升至250℃~350℃并保温2小时~3小时，再继续升温至500℃~550℃并保温2小时~3小时；然后再按4℃/分钟的升温速率升至900℃进行烧结，并保温3小时~4小时后，再按4℃/分钟的降温速率降至500℃~550℃，最后随炉冷却得到低温烧结微波陶瓷材料。
其中，PVA溶液的浓度为8％~10％。
该实施例一制得的低温烧结微波陶瓷材料，其主配方为Li2Mg1-xZnxSiO4 (x=0.3-0.5)，二次球磨时掺杂2 wt%~3wt%的LBSCA玻璃作为助熔剂，该低温烧结微波陶瓷材料采用固相反应烧结法后，烧结后材料的晶相主要为Li2(Mg, Zn) SiO4，另含有很少量的SiO2相，其烧结温度为900℃，介电常数在5.8~5.9之间，Q×f值40000~45000 GHz之间；Li2Mg1- xZnxSiO4的原料组成按照摩尔比为Li2CO3：MgO：ZnO: SiO2=1：1-x：x：1 (x=0.3-0.5)进行配制， LBSCA玻璃的助熔剂采用传统玻璃的熔融-快淬法制得，LBSCA玻璃的原料组成按摩尔比为52%Li2CO3, 31.6%B2O3, 11.9%SiO2, 2.25%CaCO3以及2.25%Al2O3进行配料混合并熔融快淬制得。
如图2和图3所示，图2和图3分别为实施例一在900℃烧结下的微观形貌示意图和晶相XRD图谱。
如图4所示，展示为实施例一在900℃烧结下的介电常数和介电损耗随Zn替代量的变化曲线图（Li2Mg1-xZnxSiO4中Zn替代量从0.2~0.8变化时），Li2Mg1-xZnxSiO4材料在掺杂3wt%的LBSCA玻璃时，材料介电常数及Q×f值随Zn替代量x的变化，可以看到当x=0.4时材料的损耗是最低的。
该实施例一是以Li、Zn共替代，并同时采取LBSCA（Li2O-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3）玻璃助熔的方式，成功实现了一款烧结温度为900℃，介电常数在5.9左右，Qf超过44,000GHz的低温烧结微波陶瓷材料，可广泛应用于LTCC微波基板和叠层微波器件中。
本发明首先通过适当Li离子和Zn离子的共替代将Mg2SiO4的烧结温度从1400℃左右降低至1100℃附近，同时材料的介电常数和介电损耗特性都没有明显的下降，然后再进一步通过2 wt%~3wt%的LBSCA玻璃掺杂的方式，将材料体系的烧结温度降低至900℃，同时仍然维持很低的介电损耗，从而达到实现低温烧结和低介低损耗的目的，最终研发出的这种低温烧结微波陶瓷材料在900℃低温烧结下最佳性能可达到介电常数：εr=5.89, Q×f =44,787 GHz，该材料在LTCC基板和叠层微波器件方面有很好的应用前景。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种低温烧结微波陶瓷材料，其特征在于，其为由Li2Mg1-xZnxSiO4 (x=0.3-0.5)内掺杂助溶剂制成；所述Li2Mg1-xZnxSiO4为按摩尔比为Li2CO3：MgO：ZnO: SiO2=1：1-x：x：1 (x=0.3-0.5)配制而成。
2.根据权利要求1所述的一种低温烧结微波陶瓷材料，其特征在于，所述助溶剂采用LBSCA玻璃。
3.根据权利要求2所述的一种低温烧结微波陶瓷材料，其特征在于，所述LBSCA玻璃为按摩尔比为50%~55%Li2CO3、29%~33%B2O3、9%~13%SiO2、1.5%~3%CaCO3、1.5%~3%Al2O3进行配料混合并熔融快淬制得。
4.根据权利要求3所述的一种低温烧结微波陶瓷材料，其特征在于，所述LBSCA玻璃为按摩尔比为52%Li2CO3、31.6%B2O3、11.9%SiO2、2.25%CaCO3、2.25%Al2O3进行配料混合并熔融快淬制得。
5.根据权利要求3所述的一种低温烧结微波陶瓷材料，其特征在于，所述LBSCA玻璃为按摩尔比为53%Li2CO3、32%B2O3、11%SiO2、2%CaCO3、2%Al2O3进行配料混合并熔融快淬制得。
6.根据权利要求3所述的一种低温烧结微波陶瓷材料，其特征在于，所述LBSCA玻璃为按摩尔比为55%Li2CO3、30%B2O3、11.7%SiO2、1.5%CaCO3、1.8%Al2O3进行配料混合并熔融快淬制得。
7.一种低温烧结微波陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤S1、按摩尔比Li2CO3：MgO：ZnO: SiO2=1：1-x：x：1 (x=0.3-0.5)称料配制Li2Mg1- xZnxSiO4；将配好的Li2Mg1-xZnxSiO4进行一次球磨混料均匀，再烘干，制成混合烘干料；
步骤S2、将混合烘干料过筛后放入坩埚中压实，按3℃/分钟~4℃/分钟的升温速率升至800℃~1000℃进行预烧，保温3小时~4小时，随炉冷却得到Li2Mg1-xZnxSiO4的预烧料；
步骤S3、制备助熔剂；
步骤S4、在预烧料中加入助熔剂，进行二次球磨混合均匀，再烘干，制得粉料；
步骤S5、在粉料中加入占其质量百分比为10%～30%的PVA溶液作为粘结剂，进行造粒并干压成型，制得成型料；
步骤S6、将成型料放入烧结炉中，按4℃/分钟的升温速率升至250℃~350℃并保温2小时~3小时，再继续升温至500℃~550℃并保温2小时~3小时；然后再按4℃/分钟的升温速率升至900℃~1000℃进行烧结，并保温3小时~4小时后，再按4℃/分钟的降温速率降至500℃~550℃，最后随炉冷却得到低温烧结微波陶瓷材料。
8.根据权利要求7所述的一种低温烧结微波陶瓷材料的制备方法，其特征在于，在步骤S2中，将混合烘干料过筛后放入坩埚中压实，按4℃/分钟的升温速率升至9℃进行预烧，保温4小时，随炉冷却得到Li2Mg1-xZnxSiO4的预烧料。
9.根据权利要求7或8所述的一种低温烧结微波陶瓷材料的制备方法，其特征在于，在步骤S3中，按摩尔比52%Li2CO3、31.6%B2O3、11.9%SiO2、2.25%CaCO3 以及 2.25%Al2O3进行玻璃配料，再进行球磨混合均匀，烘干，然后装入坩埚，按3℃/分~5℃/分在烧结炉中升温到900℃~1100℃，保温2小时~3小时后直接从炉中取出倒入常温的去离子水中淬冷得到LBSCA玻璃渣，然后将其烘干磨细得到LBSCA玻璃的助熔剂。
10.根据权利要求9所述的一种低温烧结微波陶瓷材料的制备方法，其特征在于，在步骤S4中，在预烧料中，按照重量百分比掺杂2 wt%~3wt%的LBSCA玻璃，然后在球磨机中进行二次球磨混合均匀，再烘干，制得粉料。
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