CN109174140B - 一种烟气脱硫脱汞催化剂及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种烟气脱硫脱汞催化剂及其制备方法和应用。制备方法为:(1)将煤泥与脲醛树脂均匀混合;(2)将煤泥与脲醛树脂的混合物置于捏合机中,添加粘结剂后对物料进行捏合;(3)将捏合后的物料置于挤压成型机中挤压成型;(4)将成型后的物料干燥后置于炭化炉中进行炭化;(5)在炭化后的物料表面均匀喷洒碱性液体后将其置于活化炉中进行活化;(6)将活化后的物料于卤化物液体中浸渍;(7)将浸渍后的物料进行干燥焙烧即得脱硫脱汞催化剂。本发明以固体废物煤泥为原料制备脱硫脱汞催化剂,可应用于工业烟气中二氧化硫和汞的脱除,具有较强的环保、经济和社会效益。
Description
技术领域
本发明涉及一种用煤泥制备的烟气脱硫脱汞催化剂及其制备方法和应用,属于节能环保技术领域。
背景技术
煤及化石燃料燃烧时会产生大量的SO2和重金属汞等污染物,对环境造成了严重的污染。因此,控制烟气中SO2和重金属汞等污染物的排放,是治理环境污染的重要途径。目前,对于烟气中SO2和重金属汞的控制技术较多,但多数采用的是单独的脱硫催化剂或者脱汞催化剂进行分步脱硫脱汞,不仅造成了脱硫脱汞周期较长,同时还导致脱硫脱汞成本较高。鉴于此,现有技术中出现了同时脱硫脱汞的方法,如中国专利(专利号为201610149557)采用低品位软锰矿作为原料,制备同时脱硫脱汞催化剂,实现对烟气中二氧化硫和汞的脱除,可降低烟气中二氧化硫和汞的含量,且降低了脱硫脱汞的成本。但该方法二氧化硫的脱除率仅能达到70%左右,汞的脱除率仅能达到64%左右,该条件下烟气中依然含有大量的二氧化硫和汞污染物。中国专利(专利号为200810118580)中所述的催化剂可实现烟气中99%以上的二氧化硫和汞的脱除率,但其需要以二氧化锰和磁性氧化铁Fe21 .333O32为活性组分的原料,成本较高,且氧化铁Fe21 .333O32的制备难度较大,较难实现工业化应用。
煤泥是煤炭洗选过程中副产的废弃物。随着煤炭的开采和洗选,每年产生大量的煤泥,其多数没有得到合理利用,造成了环境污染和资源的浪费。因此对煤泥进行加工制取高附加值产品将具有良好的经济效益和环保效益。
发明内容
本发明旨在提供一种用煤泥制备的烟气脱硫脱汞催化剂及其制备方法和应用,实现了煤泥的高价值化利用,具有环保、经济等多重效益,是一种符合低碳绿色经济模式的方法。
本发明以煤泥为原料,煤泥主要由含炭有机物和无机物组成,可通过炭化和活化后制备成具有一定吸附功能的材料。其吸附功能主要源于煤泥中的有机物在炭化和活化过程中转变成的类似活性炭的物质;而煤泥中的无机组分在炭化和活化过程中则可与煤泥中的有机组分紧密结合,在提高材料强度的同时,其中的铁、矾、硫等元素可对二氧化硫和汞的吸附具有一定的催化作用。为进一步提高该材料对二氧化硫和汞的吸附选择性,可在煤泥中添加少量的脲醛树脂后再进行炭化和活化过程,以增加吸附材料中具备脱硫活性的碱性基团。同时在活化后可将此材料在卤化物溶液中浸渍,以增加其脱汞的活性。
本发明通过将煤泥、脲醛树脂及粘结剂混合后挤压成型、炭化、碱液浸渍、高温活化和卤化物浸渍并干燥的方法将煤泥转化为烟气脱硫脱汞催化剂。
本发明提供了一种用煤泥制备的烟气脱硫脱汞催化剂,包括以下重量百分比的原料:
煤泥:60-90份
脲醛树脂:1-9份
粘结剂:6-45份。
本发明提供了一种用煤泥制备烟气脱硫脱汞催化剂的方法,通过将煤泥、脲醛树脂及粘结剂混合后挤压成型、炭化、碱液浸渍、高温活化和卤化物浸渍并干燥的方法将煤泥转化为烟气脱硫脱汞催化剂。
上述制备方法,具体包括以下步骤:
(1) 将煤泥与脲醛树脂均匀混合;所述的煤泥与脲醛树脂的质量比为60-90:1-9;
(2)将煤泥与脲醛树脂的混合物置于捏合机中,添加粘结剂后对物料进行捏合,使之充分混合均匀;
(3)将捏合机中充分混合均匀后的物料置于挤压成型机中挤压成直径为3-10 mm的条状物;
(4)将挤压成型后的物料干燥后置于炭化炉中在隔绝空气的条件下缓慢升温至500-650℃下进行炭化,炭化时间为0.5-3小时;
(5)炭化后的物料冷却至60℃下,在其表面均匀浸渍物料重量1-5%的碱性溶液后将其置于活化炉中于800-950℃下进行活化,活化剂为二氧化碳或水蒸汽,活化时间为0.5-2小时;
(6)将活化后的物料于卤化物液体中浸渍;
(7)将浸渍后的物料进行干燥即得脱硫脱汞催化剂。
上述制备方法中,所述的煤泥来自于洗煤厂洗煤过程中所产废物,为粉末状,固定碳含量为55%-100%,灰分含量为0.1%-30%,粒度为80-300目。
上述制备方法中,所述的脲醛树脂为粉末状的脲醛树脂。
上述制备方法中,所述的捏合机为可实现自动升温且可控制温度并可将物料进行均匀捏合的机器。
上述制备方法中,所述的粘结剂为煤焦油、煤沥青中的任一种或其中二者任意比例的混合物,粘结剂与煤泥的质量比为6-45:60-90。
上述制备方法中,步骤(4)中,所述隔绝空气的条件指在氮气或惰性气体的存在下,所述惰性气体包括氩气。
上述制备方法中,所述的炭化炉为可控制加热速度、可控制加热时间且可通保护气氛,温度可达650℃的加热炉。上述制备方法中,所述的活化炉为可控制温度、可控制加热时间且可通气氛,温度可达950℃的加热炉。
上述制备方法中,所述的碱性液体为摩尔浓度为0.1-0.5mol/L的氢氧化钠或氢氧化钾水溶液,碱性液体用量为物料质量的1%~5%。
上述制备方法中,所述的卤化物液体为质量浓度为0.5%-5%的氯化铵、溴化铵或碘化铵水溶液,卤化物液体用量为物料质量的0.1%-3%。
上述制备方法中,所述的干燥为室温条件下自然干燥24-36小时,或在烘箱中于50-110℃条件下干燥2-15小时。
本发明提供了一种上述制备方法制得的烟气脱硫脱汞催化剂。
本发明提供了上述催化剂在脱除烟气中二氧化硫和汞中的应用。
本发明在实验室模拟烟气和工厂实际烟气中均发挥出较好的脱硫脱汞效果。模拟烟气中二氧化硫浓度100-2000mg/m3, 汞浓度100-1000µg/m3,气体流量500-3000mL/min,模拟烟气温度50-200℃,将100-1000克本发明所制备催化剂置于吸附柱中,模拟烟气通过吸附柱后,二氧化硫出口浓度在0-50mg/m3范围内, 汞出口浓度在0-30µg /m3范围内。
工厂实际烟气中二氧化硫浓度100-300mg/m3, 汞浓度100-500µg/m3,气体流量5-15万m3/h,烟气温度160℃,将10-30吨本发明所制备催化剂置于吸附塔中,烟气通过吸附塔后,烟气中二氧化硫出口浓度在0-50mg/m3范围内, 汞出口浓度在0-30µg /m3范围内。
本发明的有益效果:
(1)用煤泥制备烟气脱硫脱汞催化剂,对固体废弃物煤泥进行二次利用,可产生以废治废的环境效益;
(2)可降低烟气中硫、汞的处理费用。
具体实施方式
下面通过实施例来进一步说明本发明,但不局限于以下实施例。
实施例1:
将煤泥与脲醛树脂以质量比为10:1的比例均匀混合后,将煤泥与脲醛树脂的混合物置于捏合机中,并添加粘结剂煤沥青(添加量为煤泥质量的15%)后对物料进行捏合,使之充分混合均匀。将捏合机中充分混合均匀后的物料置于挤压成型机中挤压成直径为3mm的条状物。将该条状物在室温条件下自然干燥24小时后将其置于炭化炉中在氮气的条件下以5℃/min的升温速率缓慢升温至500℃下进行炭化,炭化时间3小时。炭化后的物料冷却至60℃下后,在其表面均匀浸渍摩尔浓度为0.1mol/L的氢氧化钠水溶液,其浸渍量为物料质量的5%。浸渍后将其置于活化炉中于800℃下进行活化,活化剂为二氧化碳,活化时间2小时。将活化后的物料于质量浓度为0.5%的氯化铵水溶液中浸渍,其浸渍量为物料质量的3%。将浸渍后的物料在室温条件下自然干燥36小时即得脱硫脱汞催化剂。模拟烟气中二氧化硫浓度150mg/m3, 汞浓度100µg/m3,气体流量500mL/min,模拟烟气温度50℃,将上述100克催化剂置于吸附柱中,模拟烟气通过吸附柱后,二氧化硫出口浓度在0-20mg/m3范围内, 汞出口浓度在0-10µg/m3范围内。
用其处理工业烟气可达到国家排放标准。
实施例2
将煤泥与脲醛树脂以质量混合比为90:1的比例均匀混合后,将煤泥与脲醛树脂的混合物置于捏合机中,并添加粘结剂煤沥青(添加量为煤泥质量的30%)后对物料进行捏合,使之充分混合均匀。将捏合机中充分混合均匀后的物料置于挤压成型机中挤压成直径为10mm的条状物。将该条状物在烘箱中于50℃条件下干燥15小时后将其置于炭化炉中在隔绝空气的条件下以10℃/min的升温速率缓慢升温至650℃下进行炭化,炭化时间0.5小时。炭化后的物料冷却至60℃下后,在其表面均匀浸渍定量摩尔浓度为0.5mol/L的氢氧化钾水溶液,其浸渍量为物料质量的1%。浸渍后将其置于活化炉中于950℃下进行活化,活化剂为二氧化碳或水蒸汽,活化时间0.5小时。将活化后的物料于质量浓度为5%的溴化铵水溶液中浸渍,其浸渍量为物料质量的0.1%。将浸渍后的物料在室温条件下自然干燥24小时即得脱硫脱汞催化剂。模拟烟气中二氧化硫浓度2000mg/m3, 汞浓度1000µg/m3,气体流量1000mL/min,模拟烟气温度160℃,将上述1000克催化剂置于吸附柱中,模拟烟气通过吸附柱后,二氧化硫出口浓度在0-50mg/m3范围内, 汞出口浓度在0-30µg/m3范围内。
实施例3
将煤泥与脲醛树脂以质量混合比为50:1的比例均匀混合后,将煤泥与脲醛树脂的混合物置于捏合机中,并添加粘结剂煤焦油(添加量为煤泥质量的50%)后对物料进行捏合,使之充分混合均匀。将捏合机中充分混合均匀后的物料置于挤压成型机中挤压成直径为5mm的条状物。将该条状物在烘箱中于110℃条件下干燥2小时后将其置于炭化炉中在氩气的条件下以3℃/min的升温速率缓慢升温至600℃下进行炭化,炭化时间2小时。炭化后的物料冷却至60℃下后,在其表面均匀浸渍定量摩尔浓度为0.2mol/L的氢氧化钠水溶液,其浸渍量为物料质量的3%。浸渍后将其置于活化炉中于900℃下进行活化,活化剂为水蒸汽,活化时间1小时。将活化后的物料于质量浓度为2%的碘化铵水溶液中浸渍,其浸渍量为物料质量的2%。将浸渍后的物料在在烘箱中于50℃条件下干燥15小时即得脱硫脱汞催化剂。模拟烟气中二氧化硫浓度1000mg/m3, 汞浓度500µg/m3,气体流量2000mL/min,模拟烟气温度160℃,将上述800克催化剂置于吸附柱中,模拟烟气通过吸附柱后,二氧化硫出口浓度在0-50mg/m3范围内, 汞出口浓度在0-30µg/m3范围内。
实施例4
将煤泥与脲醛树脂以质量混合比为30:1的比例均匀混合后,将煤泥与脲醛树脂的混合物置于捏合机中,并添加煤焦油与煤沥青的等体积混合物(添加量为煤泥质量的20%)后对物料进行捏合,使之充分混合均匀。将捏合机中充分混合均匀后的物料置于挤压成型机中挤压成直径为6mm的条状物。将该条状物在室温条件下自然干燥36小时后将其置于炭化炉中在隔绝空气的条件下以20℃/min的升温速率缓慢升温至550℃下进行炭化,炭化时间2.5小时。炭化后的物料冷却至60℃下后,在其表面均匀浸渍定量摩尔浓度为0.2mol/L的氢氧化钾水溶液,其浸渍量为物料质量的4%。浸渍后将其置于活化炉中于850℃下进行活化,活化剂为二氧化碳,活化时间1小时。将活化后的物料于质量浓度为3%的氯化铵水溶液中浸渍,其浸渍量为物料质量的1%。将浸渍后的物料在烘箱中于110℃条件下干燥2小时即得脱硫脱汞催化剂。工厂实际烟气中二氧化硫浓度100mg/m3, 汞浓度150µg/m3,烟气体流量15万m3/h,烟气温度160℃,将上述30吨催化剂置于吸附塔中,烟气通过吸附塔后,烟气中二氧化硫出口浓度在0-50mg/m3范围内, 汞出口浓度在0-30µg/m3范围内。
实施例5
将煤泥与脲醛树脂以质量混合比为70:1的比例均匀混合后,将煤泥与脲醛树脂的混合物置于捏合机中,并添加煤焦油与煤沥青的等体积混合物(添加量为煤泥质量的25%)后对物料进行捏合,使之充分混合均匀。将捏合机中充分混合均匀后的物料置于挤压成型机中挤压成直径为8mm的条状物。将该条状物在烘箱中于100℃条件下干燥3小时后将其置于炭化炉中在氮气条件下以10℃/min的升温速率升温至350后再以5℃/min的升温速率升温至600℃下进行炭化,炭化时间2小时。炭化后的物料冷却至60℃下后,在其表面均匀浸渍定量摩尔浓度为0.4mol/L的氢氧化钾水溶液,其浸渍量为物料质量的2%。浸渍后将其置于活化炉中于850℃下进行活化,活化剂为水蒸汽,活化时间1小时。将活化后的物料于质量浓度为1%的碘化铵水溶液中浸渍,其浸渍量为物料质量的2.5%。将浸渍后的物料在烘箱中于80℃条件下干燥10小时即得脱硫脱汞催化剂。工厂实际烟气中二氧化硫浓度300mg/m3, 汞浓度200µg/m3,气体流量7万m3/h,烟气温度160℃,将上述15吨催化剂置于吸附塔中,烟气通过吸附塔后,烟气中二氧化硫出口浓度0-50mg/m3, 汞出口浓度0-0.03mg/m3。
最后应说明的是,以上实施例仅用于说明本发明的技术方案,并非对其限制。本领域的普通技术人员可对上述各实施例所记载的技术方案进行修改,或者对其中部分技术特征进行等同替换;而这些修改或者替换,并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。
Claims (8)
1. 一种烟气脱硫脱汞催化剂的制备方法,其特征在于:以煤泥为原料制备而成,包括以下重量百分比的原料:
煤泥:60-90份
脲醛树脂:1-9份
粘结剂:6-45份;
通过将煤泥、脲醛树脂及粘结剂混合后挤压成型、炭化、碱液浸渍、高温活化和卤化物浸渍并干燥的方法将煤泥转化为烟气脱硫脱汞催化剂;
所述的煤泥来自于洗煤厂洗煤过程中所产废物,为粉末状,固定碳含量为55%-100%,灰分含量为0.1%-30%,固定碳与灰分含量之和为100%,粒度为80-300目;所述的粘结剂为煤焦油、煤沥青中的任一种或其中二者任意比例的混合物;
上述制备方法具体包括以下步骤:
(1) 将煤泥与脲醛树脂均匀混合;所述的煤泥与脲醛树脂的质量比为60-90:1-9;
(2)将煤泥与脲醛树脂的混合物置于捏合机中,添加粘结剂后对物料进行捏合,使之充分混合均匀;
(3)将捏合机中充分混合均匀后的物料置于挤压成型机中挤压成直径为3-10 mm的条状物;
(4)将挤压成型后的物料干燥后置于炭化炉中在隔绝空气的条件下缓慢升温至500-650℃下进行炭化,炭化时间为0.5-3小时;
(5)炭化后的物料冷却至60℃以下,在其表面均匀浸渍碱性溶液后,将其置于活化炉中于800-950℃下进行活化,活化剂为二氧化碳或水蒸汽,活化时间为0.5-2小时;
(6)将活化后的物料于卤化物液体中浸渍;所述的卤化物液体为氯化铵、溴化铵或碘化铵水溶液;
(7)将浸渍后的物料进行干燥即得脱硫脱汞催化剂。
2.根据权利要求1所述的烟气脱硫脱汞催化剂的制备方法,其特征在于:所述的脲醛树脂为粉末状的脲醛树脂。
3.根据权利要求1所述的烟气脱硫脱汞催化剂的制备方法,其特征在于:粘结剂的用量为煤泥质量的10%-50%。
4.根据权利要求1所述的烟气脱硫脱汞催化剂的制备方法,其特征在于:步骤(4)中,所述隔绝空气的条件指在氮气或惰性气体的存在下,所述惰性气体包括氩气。
5.根据权利要求1所述的烟气脱硫脱汞催化剂的制备方法,其特征在于:所述的碱性液体为摩尔浓度为0.1-0.5mol/L的氢氧化钠或氢氧化钾水溶液,碱性液体用量为物料质量的1%~5%;所述的卤化物液体为质量浓度为0.5%-5%的氯化铵、溴化铵或碘化铵水溶液,卤化物液体用量为物料质量的0.1%-3%。
6.根据权利要求1所述的烟气脱硫脱汞催化剂的制备方法,其特征在于:步骤(7)中,所述的干燥为室温条件下自然干燥24-36小时,或在烘箱中于50-110℃条件下干燥2-15小时。
7.一种权利要求1所述的方法制备得到的烟气脱硫脱汞催化剂在脱除烟气中二氧化硫和汞中的应用。
8.根据权利要求7所述的应用,其特征在于:模拟烟气中二氧化硫浓度100-2000mg/m3,汞浓度100-1000µg/m3,气体流量500-3000mL/min,模拟烟气温度50-200℃,将100-1000克烟气脱硫脱汞催化剂置于吸附柱中,模拟烟气通过吸附柱后,二氧化硫出口浓度在0-50mg/m3范围内, 汞出口浓度在0-30µg /m3范围内。
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- 2018-09-10 CN CN201811048214.0A patent/CN109174140B/zh active Active
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