CN112044261A - 一种捕集co2协同还原no的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种捕集CO2协同脱除NO的方法，由吸收剂活性组分、生物质、粘结剂等混合后通过挤压、滚圆方法获得新型钙基吸收剂颗粒，粒径为0.6‑1.5mm，将吸收剂颗粒应用于反应器中实现烟气中CO2捕集与NO协同还原。本发明所制备的吸收剂孔隙结构优异、抗烧结性能强，适用于CO2的循环捕集，吸收剂中生物质在碳酸化过程中进行气化获得还原性气氛有利于烟气中NO还原，从而实现工业源排放烟气的CO2、NO联合脱除，以及生物质资源化利用，以废治废，变废为宝，有望降低系统脱碳脱硝成本，具有广阔的应用前景。

Description

一种捕集CO2协同还原NO的方法
技术领域
本发明属于二氧化碳捕集与封存技术(CCS)中燃烧后CO2脱除技术领域，具体涉及一种捕集CO2协同还原NO的方法。
背景技术
以CO2为主的温室气体大量排放引起的全球变暖问题受到了国际社会越来越多的关注，主要工业行业如电解铝、电网、发电、钢铁、化工、镁冶炼、水泥、陶瓷等是CO2排放量非常大的排放源，是需要控制碳排放的主要目标。碳捕集与封存技术(CCS)被认为是未来减少CO2排放最为经济可行的技术手段之一。
在众多燃烧后CO2捕集技术中，钙基吸收剂具有分布广泛、价格低廉、储量丰富等优点，利用其煅烧/碳酸化循环反应捕集烟气中的CO2是目前最有前景的碳捕集技术之一。然而，钙基吸收剂在碳酸化炉和煅烧炉循环捕集CO2过程中，由于高温烧结作用使其表面孔隙减少，吸收剂循环碳酸化性能衰减迅速。现有一些相对高效钙基吸收剂其制备工艺繁琐，成本高昂，制约了该技术的实际应用。
上述主要工业行业生产过程中除排放大量CO2外，还排放NO等污染气体，威胁着人类健康。传统的脱硝技术主要有选择性非催化还原(SNCR)和选择性催化还原(SCR)，分别存在着温度高和催化剂易失活等缺点。现有技术中，脱碳和脱硝分别在两个相互独立的处理系统中进行，不仅处理流程长、占地面积大，运行成本高。
现创新性地提出将CO2捕集与NO脱除融为一体，在一套反应系统上实现二者协同脱除的思路，这也是对现有工业行业污染物排放与碳捕集提出的高要求，也是工业发展与污染排放控制的发展趋势。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是：针对现有钙循环技术吸收剂循环碳酸化性能衰减迅速以及CO2捕集与NO脱除分系统处理的问题，本发明提供一种高效捕集CO2协同脱除NO的方法。本发明通过制备新型钙基吸收剂，使其在循环反应系统中捕集CO2，与此同时，吸收剂中生物质在碳酸化过程中进行气化并产生还原性气氛在CaO的催化作用下实现对烟气中NO的协同还原。吸收剂不仅能持续高效地脱除烟气中CO2，而且实现对主要工业行业生产过程中排放烟气中CO2与NO联合脱除。本发明为燃烧后烟气捕集CO2与NO排放控制的工业应用提供关键技术支持，具有广阔的应用前景。
为了解决上述技术问题，本发明采用了以下技术方案：
提供一种捕集CO2协同脱除NO的方法，采用吸收剂活性组分、生物质以及粘结剂混合制备获得新型钙基吸收剂颗粒，将该新型钙基吸收剂颗粒于反应器中捕获排放烟气中CO2捕集同时协同脱除NO。
优选的，所述吸收剂活性组分为石灰石、白云石或工业废弃物电石渣经过破碎、筛分形成粒径小于250微米的颗粒。
优选的，所述生物质为林业生物质、农业生物质或其混合物。
优选的，所述生物质为木屑、椰壳、椰壳炭、花生壳的一种或多种混合物，添加量为15％-50％。
优选的，所述混合吸收剂活性组分、生物质以及粘结剂制备新型钙基吸收剂颗粒前，先以浓度为15-30％的醋酸溶液洗涤生物质，过滤后干燥以减少生物质中碱金属离子对吸收剂抗烧结性能的影响。
优选的，所述粘结剂为高铝水泥、高铝粉煤灰或二者混合物，添加量为10％-30％。
优选的，所述新型钙基吸收剂颗粒制备过程中是以吸收剂活性组分、生物质以及粘结剂经均匀混合后加入适量自来水或去离子水，充分搅拌后形成湿度均匀的湿粉末，于挤出机中挤压出圆柱状物料，并进行干燥，然后经滚圆机切断和滚圆，自然风干制成的。
优选的，所用反应器为固定床、流化床、快速床，新型钙基吸收剂在反应器中于600-725℃进行碳酸化反应捕集烟气中CO2，同时可对烟气中NO进行还原；
优选的，所述方法中，NO的还原基于生物质热解产生的还原性气体(CO、H2、CxHy)和生物质焦实现对NO还原。
优选的，所述新型钙基吸收剂颗粒粒径为0.6-1.5mm。
本发明与现有技术相比，具有以下有益效果：
1.本发明中资源化利用农林废弃物生物质与钙基吸收剂相结合，不仅可以优化吸收剂的孔隙结构，提高吸收剂的碳酸化性能，还可以废治废，变废为宝，有利于降低系统脱碳成本。
2.传统的脱硝技术有SCR和SNCR，分别存在着催化剂易失活和温度高的缺点，无法实现NO和CO2的联合脱除。本发明提出基于钙基吸收剂的CO2、NO联合脱除的新方法，生物质热解过程中可以产生热解气(H2、CO、CxHy等)和生物质焦，在CaO的催化作用下，将烟气中的NO进行还原，如此实现对烟气中CO2与NO联合脱除。解决主要工业源排放烟气中CO2和NO分系统处理的问题。该方法投资少，运营成本低，有利于实现工业的清洁生产，有利于我国经济的可持续发展。
附图说明
图1为本实施例中新型钙基吸收剂10次循环转化率；
图2是本实施例中新型钙基吸收剂10次循环后的孔径分布；
图3是本实施例中首个碳酸化循环时NO还原率曲线。
具体实施方式
本发明所述CO2协同还原NO的具体方法采用将煅烧石灰石、椰壳、高铝水泥经均匀混合后加入适量去离子水，充分搅拌后形成湿度均匀的湿粉末，经挤出机挤压成圆柱状物料，适当干燥后于滚圆机切断、滚圆，自然风干24小时，形成新型钙剂吸收剂，该新型钙基吸收剂在反应器中于700℃进行碳酸化反应捕集烟气中CO2，同时可对烟气中NO进行还原。生物质热解过程中，一方面可以改善吸收剂孔隙结构，增强吸收剂的抗烧结能力；另一方面，生物质热解气(CO、H2、CxHy)及生物质焦可以脱除NO，同时CaO可以起催化作用，反应机理如下：
2CO+2NO→CO2+N2 (1)
2H2+2NO→2H2O+N2 (2)
生物质热解产生的碳氢类物质CH4、C2H6、C2H4和C2H2，在还原性气氛下，会进一步转化为CHi和HCCO基团，通过以下反应将NO转化为N2：
CHi+NO→HCN+… (3)
HCCO+NO→HCN+CO2 (4)
HCCO+H→HCN (5)
HCN+O,OH→N2+… (6)
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。其中反应气氛为模拟烟气，由CO、CO2、NO、N2组成，CO浓度为0-5vol.％，CO2浓度为15vol.％-30vol.％，NO浓度为500ppm。吸收剂再生过程的煅烧温度为850℃，气氛为100％N2。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
实施例1：
1)将煅烧石灰石、椰壳、高铝水泥按照一定的比例均匀混合后加入适量去离子水，充分搅拌后形成湿度均匀的湿粉末，经挤出机挤压成圆柱状物料，适当干燥后于滚圆机切断、滚圆，自然风干24小时，形成新型钙剂吸收剂，吸收剂中椰壳的质量分数选取15％，30％和50％三个代表值，水泥质量分数均为10％。
2)将步骤(1)制备的新型钙基吸收剂放入管式炉中进行循环碳酸化反应，同时进行NO脱除。吸收剂在700℃、15vol.％CO2/500ppmNO/N2平衡的气氛下反应25分钟；碳酸化反应结束后吸收剂在温度为850℃，100％N2气氛下煅烧5min，如此实现吸收剂的循环碳酸化捕集CO2。每个样品进行10次碳酸化循环。在首次碳酸化过程中，生物质热解产生大量还原性气体(CO、H2、CxHy)在CaO的催化作用还原烟气中NO。
3)新型钙基吸收剂10次循环转化率结果示于图1，吸收剂的碳酸化转化率均高于原始CaO，且碳酸化性能的稳定性随吸收剂中生物质含量的增加而增加。明显地，本发明的钙基吸收剂具有良好的循环捕集CO2的能力。
4)将步骤(2)中经历10次循环反应的吸收剂进行BET测试，获得吸收剂的孔径分布示于图2。结果显示，生物质添加比例越高，孔隙越丰富，越有利于捕集CO2。
5)吸收剂在首个碳酸化循环时的NO还原率示于图3(吸收剂生物质添加量为50％，水泥添加量为10％)，NO还原率高达45.6％，表明本方法在该反应条件下可以实现NO的有效脱除。在工业应用中，间断给反应器补充吸收剂，使其持续保持还原性气氛。
特别说明，以上案例仅为本发明的较佳案例，并非对本发明的技术范围作任何限制，故凡是依据本发明的技术实质对以上实施例所做的任何细微修改、等同变化和修饰，均属于本发明技术方案的范围。

Claims (10)

1.一种捕集CO2协同脱除NO的方法，其特征在于，采用吸收剂活性组分、生物质以及粘结剂混合制备获得新型钙基吸收剂颗粒，采用该新型钙基吸收剂颗粒于反应器中捕获排放烟气中CO2捕集同时协同脱除NO。
2.如权利要求1所述的捕集CO2协同脱除NO的方法，其特征在于，所述吸收剂活性组分为石灰石、白云石或工业废弃物电石渣经过破碎、筛分形成粒径小于250微米的颗粒。
3.如权利要求1所述的捕集CO2协同脱除NO的方法，其特征在于，所述生物质为林业生物质、农业生物质或其混合物。
4.如权利要求3所述的捕集CO2协同脱除NO的方法，其特征在于，所述生物质为木屑、椰壳、椰壳炭、花生壳的一种或多种混合物，添加量为15%-50%。
5.如权利要求书1所述捕集CO2协同脱除NO的方法，其特征在于，混合吸收剂活性组分、生物质以及粘结剂制备新型钙基吸收剂颗粒前，先以浓度为15-30%的醋酸溶液洗涤生物质，过滤后干燥以减少生物质中碱金属离子对吸收剂抗烧结性能的影响。
6.如权利要求1所述的捕集CO2协同脱除NO的方法，其特征在于，所述粘结剂为高铝水泥、高铝粉煤灰或二者混合物，添加量为10%-30%。
7.如权利要求1所述的捕集CO2协同脱除NO的方法，其特征在于，新型钙基吸收剂颗粒制备过程中是以吸收剂活性组分、生物质以及粘结剂经均匀混合后加入适量自来水或去离子水，充分搅拌后形成湿度均匀的湿粉末，于挤出机中挤压出圆柱状物料，并进行干燥，然后经滚圆机切断和滚圆，自然风干制成的。
8.如权利要求1所述的捕集CO2协同脱除NO方法，其特征在于，所用反应器为固定床、流化床、快速床，新型钙基吸收剂在反应器中于600-725℃进行碳酸化反应捕集烟气中CO2，同时可对烟气中NO进行还原；
如权利要求1所述的一种捕集CO2协同脱除NO的方法，其特征在于，排放烟气为煤、生物质、固体废弃物空气燃烧产生的富氧燃烧烟气。
9.如权利要求1所述的一种捕集CO2协同脱除NO的方法，其特征在于，所述方法中，NO的还原基于生物质热解产生的还原性气体（CO、H2、CxHy）和生物质焦实现对NO还原。
10.如权利要求3所述的捕集CO2协同脱除NO的方法，其特征在于，所述新型钙基吸收剂颗粒粒径为0.6-1.5mm。
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