CN109160594A - 阳极负载光催化材料微生物燃料电池及其制备方法与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种阳极负载光催化材料的微生物燃料电池及其制备方法与应用,属于环境水污染处理与能源回收技术领域。所述微生物燃料电池的阳极负载有光催化材料,所述阴极为空气电极;所述阳极和阴极之间连接有电阻。制备方法为将光催化材料溶解后,涂覆在碳电极表面,加热得到负载光催化材料的碳电极,将该碳电极作为阳极,将空气电极作为阴极,在所述阳极和阴极之间连接电阻;将所述阳极、阴极和电阻串联后,置于反应器中,形成阳极负载光催化材料的微生物燃料电池。本发明所述阳极负载光催化材料的微生物燃料电池快速彻底的降解氯酚类有机物,并使燃料电池的产电性能提高。
Description
技术领域
本发明属于环境水污染处理与能源回收技术领域,更具体地,涉及一种阳极负载光催化材料的微生物燃料电池及其制备方法与应用。
背景技术
微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFCs)以自然界中的微生物为催化剂,利用微生物的新陈代谢过程降解多种有机污染物的同时产生电能,是一种新型废水处理与清洁能源技术。然而,微生物燃料电池中的阳极微生物更倾向于利用较易降解的小分子作为电子供体,对于毒性较大的难降解有机污染物的处理能力有限。
光催化技术因其能利用光能产生具有强氧化性的羟基自由基和超氧负离子,对大多数有机物(如酚类有机物、工业染料和有机农药等)均可实现催化氧化降解,在工业废水处理中受到广泛关注。但是光催化技术存在矿化不完全的问题,例如偶氮染料通过光催化氧化降解产生的中间产物如小分子羧酸(甲酸、乙酸、乳酸等)具有较高的稳定性,单一光催化过程难以实现污染物的进一步深度矿化。
将待降解物质先进行光催化,再经过微生物燃料电池电解的独立的两部反应,光催化产生的羟基自由基可以将难降解有机物分解为易被微生物降解的产物,通过后续的MFC的降解过程可实现污染物的完全矿化;但是光催化有机物产物成分复杂,有些可被微生物降解的光催化产物进一步被羟基自由基氧化,造成羟基自由基活性因子的浪费;有些产物甚至有很强的生物毒性。
发明内容
本发明解决了现有技术中微生物燃料电池对氯酚类污染物耐受性差、产电低、光催化技术矿化不彻底以及电子空穴复合率高的技术问题。
为实现上述目的,本发明提供了一种阳极负载光催化材料的微生物燃料电池,所述微生物燃料电池的阳极、阴极和电阻串联置于反应器中;所述阳极负载有光催化材料,所述阴极为空气电极;所述阳极和阴极之间连接有电阻。
优选地,所述光催化材料为可见光或紫外光响应的光催化材料。
优选地,所述光催化材料为TiO2、石墨相C3N4或ZnO。
按照本发明的另一方面,提供了一种阳极负载光催化材料的微生物燃料电池的制备方法,含有以下步骤:
(1)将光催化材料溶解于全氟磺酸溶液中,得到混合物A;或者将光催化材料与聚偏氟乙烯充分混匀,得到混合物B;或者将光催化材料与聚四氟乙烯充分混匀后,得到混合物C;然后将混合物A、混合物B或混合物C均匀涂覆在碳电极表面;将所述碳电极在60℃~80℃条件下加热18h~24h,得到负载光催化材料的碳电极;
(2)将步骤(1)得到的负载光催化材料的碳电极作为阳极,将空气电极作为阴极,在所述阳极和阴极之间连接电阻;将所述阳极、阴极和电阻串联后,置于反应器中,形成阳极负载光催化材料的微生物燃料电池。
优选地,步骤(1)所述的光催化材料为可见光或紫外光响应的光催化材料;
优选地,步骤(1)所述的光催化材料为TiO2、石墨相C3N4或ZnO。
优选地,步骤(1)所述碳电极为碳毡电极、碳布电极、碳刷电极或石墨板电极。
按照本发明的另一方面,提供了任一所述的阳极负载光催化材料的微生物燃料电池用于降解氯酚类有机物的应用。
优选地,所述氯酚类有机物为氯苯酚、二氯苯酚、三氯苯酚、四氯苯酚和五氯苯酚中的至少一种。
优选地,所述应用在紫外光或可见光光照条件下进行。
优选地,所述应用采用的微生物为单细胞硫还原地杆菌、假单胞杆菌和红球菌种的至少一种。总体而言,通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比,主要具备以下的技术优点:
(1)本发明所述阳极负载光催化材料的微生物燃料电池在光照条件下运行时,光催化材料在可见光照射下在阳极室生成空穴和光生电子,将氯苯氧化成苯醌等低毒中间产物,然后生长在阳极内部的产电微生物利用这些中间产物进行代谢降解,最终将氯苯彻底降解为CO2和H2O,从而使阳极负载光催化材料的微生物燃料电池降解氯苯的降解效率和矿化程度得到提高;而光生电子则通过导线迁移至阴极,与空气中O2发生还原反应。由于光生电子迁移至阴极,所以空穴和光生电子的复合率降低,光催化效率提高,同时因为光催化反应和微生物代谢同时提供电子,光催化微生物燃料电池的电流增加,继而使光催化微生物燃料电池的功率密度增加,产电性能提高。本发明所述阳极负载光催化材料的微生物燃料电池可以快速彻底的降解氯酚类有机物,是一种具有发展前景的新兴的污水处理和新能源技术。
(2)本发明的阳极负载光催化材料的微生物燃料电池将光催化技术和微生物燃料电池进行直接耦合,利用负载有光催化材料的碳电极作为耦合系统的阳极处理含氯酚类有机物,较大的提高了传统微生物燃料电池对氯酚类污染物的降解效率和矿化程度,增加了耦合系统的电能输出,同时降低了光催化材料的空穴电子复合率,提高了其光催化性能,省去了光催化材料的回收步骤。
(3)本发明的阳极负载光催化材料的微生物燃料电池可有效实现光催化和生物降解的并行处理,避免了过度氧化带来的羟基自由基的浪费,以及可能的有毒副产物的产生。另一方面,微生物燃料电池产生的电子可有效的防止光催化过程中产生的光生电子和空穴对的复合,提高光催化的性能;并能在降解过程实现电能的回收。
(4)本发明所述介孔类石墨相氮化碳(mpg-C3N4)具有稳定性高、禁带宽度窄(2.70eV)、可见光响应能力强、无毒以及制备方法简单等优点,在非金属光催化领域应用最广泛。介孔类石墨相氮化碳(mpg-C3N4)是利用不同的模板进行造孔,以氰胺为前驱体进行反应合成。由于mpg-C3N4具有高比表面积和丰富的介孔结构,使其具有更多的活性位点和更丰富的孔道结构,从而促进多相反应中的传质扩散,使得光催化性能大幅提高。
(5)本发明的阳极负载光催化材料的微生物燃料电池,可以用于处理氯苯有毒有机物并同时实现电能回收。该系统在光照条件下10h内对2,4,6-三氯苯酚(2,4,6-Trichlorophenol,TCP)的降解效率达到94.2%,而无光照条件下对TCP的降解效率为73.8%,TCP的降解效率提高了20.4%,总有机碳去除率提高了24.3%,TCP被完全降解的时间缩短了48h,同时光催化MFC耦合系统的最大功率密度也提高了2.3W m-3。阳极负载光催化材料的微生物燃料电池对难降解有毒有机物的效果明显优于传统微生物燃料电池系统,通过将微生物燃料电池降解污染物矿化率高、无二次污染和同步产能的优点与光催化技术降解污染物速率较快、直接利用太阳光等优点有效结合,实现氯酚类污染物的完全矿化同时得到更高的电能输出,由此解决传统MFC对氯酚类污染物耐受性差、产电低和光催化技术矿化不彻底、电子空穴复合率高的技术问题。
附图说明
图1是本发明实施例1中介孔类石墨相氮化碳(mpg-C3N4)光催化材料与微生物燃料电池耦合系统在可见光光照和无光照条件下降解50mg/L的TCP模拟废水的降解效率—时间图。
图2是本发明实施例1中mpg-C3N4光催化材料与微生物燃料电池耦合系统在有光照和无光照条件下降解50mg/L的TCP模拟废水的总有机碳去除率图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,以下结合附图及实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。此外,下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
实施例1
本发明阳极负载光催化材料的微生物燃料电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)介孔类石墨相氮化碳(mpg-C3N4)光催化材料制备:将10g NH4SCN溶于10mL去离子水中,然后将10g 40%硅溶胶(SiO2纳米颗粒)加入NH4SCN溶液中,所述SiO2纳米颗粒与NH4SCN的质量比为(0.1~2);100℃搅拌加热至水分蒸干,成为白色固体。将白色固体取出放入坩埚中,以5℃/min的升温速度在马弗炉中550℃高温焙烧2h。待其冷却后取出,得到黄色固体粉末。随即将黄色固体粉末加入100mL氟化氢铵溶液(4mol/L)中,在通风橱中混合搅拌24h以除去SiO2纳米颗粒,最后分别用去离子水和无水乙醇抽滤清洗三次后放入烘箱中干燥后即可得到mpg-C3N4光催化材料。
(2)介孔类石墨相氮化碳(mpg-C3N4)光催化阳极制备:称取300mg步骤(1)中制备好的mpg-C3N4光催化材料,将其与3mL 5%全氟磺酸溶液在烧杯中混合,经搅拌和超声分散均匀后,然后将其均匀负载在4×2×1cm碳毡电极表面,60℃条件下加热24h,烘干后即可制得mpg-C3N4复合光催化阳极。
(3)空气阴极制备:将300mg活性炭粉末、30mg碳黑粉末和1mL10%聚偏氟乙烯溶液振荡混合后,将其均匀负载在直径为4.8cm的50目不锈钢网表面,浸没在去离子水中15min后,取出在空气中自然干燥8h即可制得空气阴极。
(4)光催化微生物燃料电池(MFC)反应器:将mpg-C3N4光催化阳极和空气阴极置于光催化MFC反应器中,外接1000Ω电阻,并通过钛丝连通电路,得到阳极负载光催化材料的微生物燃料电池。
实施例2
本发明阳极负载光催化材料的微生物燃料电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)TiO2光催化阳极制备:称取300mg TiO2光催化材料,将其与聚偏氟乙烯在烧杯中混合,经搅拌和超声分散均匀后,然后将其均匀负载在4×2×1cm碳布电极表面,70℃条件下加热20h,烘干后即可制得TiO2光催化复合光催化阳极。
(2)空气阴极制备:将300mg活性炭粉末、30mg碳黑粉末和1mL10%聚偏氟乙烯溶液振荡混合后,将其均匀负载在直径为4.8cm的50目不锈钢网表面,浸没在去离子水中15min后,取出在空气中自然干燥8h即可制得空气阴极。
(3)光催化微生物燃料电池(MFC)反应器:将TiO2光催化复合光催化阳极和空气阴极置于光催化MFC反应器中,外接1000Ω电阻,并通过钛丝连通电路,得到阳极负载光催化材料的微生物燃料电池。
实施例3
本发明阳极负载光催化材料的微生物燃料电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)ZnO光催化阳极制备:称取300mgZnO光催化材料,将其与聚四氟乙烯在烧杯中混合,经搅拌和超声分散均匀后,然后将其均匀负载在4×2×1cm石墨板电极表面,80℃条件下加热18h,烘干后即可制得ZnO复合光催化阳极。
(2)空气阴极制备:将300mg活性炭粉末、30mg碳黑粉末和1mL10%聚偏氟乙烯溶液振荡混合后,将其均匀负载在直径为4.8cm的50目不锈钢网表面,浸没在去离子水中15min后,取出在空气中自然干燥8h即可制得空气阴极。
(3)光催化微生物燃料电池(MFC)反应器:将ZnO复合光催化阳极和空气阴极置于光催化MFC反应器中,外接1000Ω电阻,并通过钛丝连通电路,得到阳极负载光催化材料的微生物燃料电池。
实施例4
向实施例1制得的阳极负载光催化材料的微生物燃料电池的反应器中加入66mLTCP模拟废水即氯酚类有机物。将500W氙灯光源置于阳极室外,光照10h,在一个周期72h内定时取样,利用高效液相色谱和总有机碳测定仪分别测定TCP降解效率和总有机碳去除率,并绘制曲线图,如图1、图2所示。
本发明中光催化材料与微生物燃料电池耦合系统:采用方形单室反应器,反应器材质为有机玻璃;阳极为mpg-C3N4光催化阳极,阴极采用空气阴极,氙灯光源(加上420nm滤光片)置于阳极室外;模拟废水为有毒难降解有机物,接种源为城镇污水处理厂初沉池出水,具有单细胞硫还原地杆菌、假单胞杆菌和红球菌种的至少一种。阴阳两极通过钛丝连接,并外接电阻;定时取样,利用高效液相色谱测定氯酚类有机物降解效率。
由图1和图2可以得知,本发明所述阳极负载光催化材料的微生物燃料电池在光照条件下10h内对氯苯TCP的降解效率达到94.2%,而无光照条件下对氯苯TCP的降解效率为73.8%,氯苯TCP的降解效率提高了20.4%,总有机碳去除率提高了24.3%,氯苯TCP被完全降解的时间缩短了48h。
本领域的技术人员容易理解,以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种阳极负载光催化材料的微生物燃料电池,其特征在于,所述微生物燃料电池的阳极、阴极和电阻串联置于反应器中;所述阳极负载有光催化材料,所述阴极为空气电极;所述阳极和阴极之间连接有电阻。
2.如权利要求1所述的阳极负载光催化材料的微生物燃料电池,其特征在于,所述光催化材料为可见光或紫外光响应的光催化材料。
3.如权利要求2所述的阳极负载光催化材料的微生物燃料电池,其特征在于,所述光催化材料为TiO2、石墨相C3N4或ZnO。
4.一种阳极负载光催化材料的微生物燃料电池的制备方法,其特征在于,含有以下步骤:
(1)将光催化材料溶解于全氟磺酸溶液中,得到混合物A;或者将光催化材料与聚偏氟乙烯充分混匀,得到混合物B;或者将光催化材料与聚四氟乙烯充分混匀后,得到混合物C;然后将混合物A、混合物B或混合物C均匀涂覆在碳电极表面;将所述碳电极在60℃~80℃条件下加热18h~24h,得到负载光催化材料的碳电极;
(2)将步骤(1)得到的负载光催化材料的碳电极作为阳极,将空气电极作为阴极,在所述阳极和阴极之间连接电阻;将所述阳极、阴极和电阻串联后,置于反应器中,形成阳极负载光催化材料的微生物燃料电池。
5.如权利要求4所述的阳极负载光催化材料的微生物燃料电池的制备方法,其特征在于,步骤(1)所述的光催化材料为可见光或紫外光响应的光催化材料;
优选地,步骤(1)所述的光催化材料为TiO2、石墨相C3N4或ZnO。
6.如权利要求4所述的阳极负载光催化材料的微生物燃料电池的制备方法,其特征在于,步骤(1)所述碳电极为碳毡电极、碳布电极、碳刷电极或石墨板电极。
7.如权利要求1-3任一所述的阳极负载光催化材料的微生物燃料电池用于降解氯酚类有机物的应用。
8.如权利要求7所述的应用,其特征在于,所述氯酚类有机物为氯苯酚、二氯苯酚、三氯苯酚、四氯苯酚和五氯苯酚中的至少一种。
9.如权利要求7所述的应用,其特征在于,所述应用在紫外光或可见光光照条件下进行。
10.如权利要求7所述的应用,其特征在于,所述应用采用的微生物为单细胞硫还原地杆菌、假单胞杆菌和红球菌种的至少一种。
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