CN103367759B - 可见光响应型光催化废水燃料电池及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
一种可见光响应型光催化废水燃料电池,包括铂修饰硅电池片光阴极、WO3/W纳米孔阵列光阳极、有机废水、可见光光源、电解质溶液、石英反应池和空气通气口,光阳极和光阴极的材料均能够直接响应可见光照射并产生光生电荷,其分别插入含有机废水的0.05~0.4M的硫酸钠电解质溶液中,并通过外部电路连通,开启光源照射并在光阴极附近的空气通气口持续通入空气,光阴极的电子与空气中的氧气结合,有机污染物在光阳极附近被氧化,光阳极产生的光生电子通过外部电路传递至光阴极并与其光生空穴结合。本发明可应用于同时进行废水处理和电能回收,具有光吸收性能和有机物降解性能优良、效率高、稳定性好、寿命长和成本低的优点,拥有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及一种双极驱动的可见光响应型光催化废水燃料电池及其制备方法和应用,属于有机污染物处置及资源化利用领域。
背景技术
现代工业的飞速发展,使得大量的有毒、有害有机污染物排入水环境,造成了严重的污染,然而,污水中的有机成分还是重要的资源和能源。有机污染物的处理过程至少包括了两个过程,即有机物的降解和有机物化学能的释放。发展一种清洁、高效的有机废水处理技术,并实现有机物化学能的综合利用具有重要的意义。
以有机废水为资源,利用化学原电池的原理,让废水有机物在电池中“燃烧”,把有机物的化学能转化为电能,达到既净化水中的有机污染物又综合利用化学能的目的,这是一种具有可持续发展意义的水处理技术。
利用微生物将有机物中的化学能直接转化成电能的微生物燃料电池目前已引起了广泛的关注,微生物燃料电池是在缺氧条件下,利用微生物将有机物的电子传递到阳极上,然后转移到阴极并最终实现发电(B.E.Logan,Nat.Rev.Microbiol.2009,7,375)。影响微生物燃料电池性能的关键因素是生物体系内的电子传递效率,然而微生物体系的电子传递过程十分复杂,电子传递速率也相对缓慢,这严重影响了电池的性能;此外,微生物燃料电池还存在着操作复杂、微生物培养、启动时间长和运行条件苛刻等不足。
基于光催化原理构建的光催化燃料电池则代表了一种快速、高效的,能够降解几乎所有的有机污染物的新途径。以金属钛基TiO2纳米管阵列为光阳极,以Pt/铂黑电极为阴极组成的光催化废水燃料电池以其优异的性能已经引起了越来越多的关注(Biosens.Bioelectron.2007,23,140;Water Res.2011,45,3991;Chem.Commun.2011,47,10314)。但现有的光催化燃料电池仍然存在明显的缺陷,一方面以TiO2半导体材料为光阳极的光催化废水燃料电池只能利用紫外光,导致光催化燃料电池对太阳光的利用范围较窄,虽然通过TiO2半导体材料与窄禁带宽度半导体如CdS、Cu2O等的复合(《可见光响应的纳米管阵列燃料电池》,中国专利申请号:201110203146.2)实现对可见光的响应,但CdS、Cu2O等复合半导体极易发生氧化或还原而失活,导致光阳极电极稳定性差,无法满足长时间稳定运行的要求;另一方面,作为阴极使用贵金属Pt作阴极使得光催化燃料电池的成本剧增;此外,现有的光催化燃料电池的阴极仅限于起到电子回路的传递作用,没有起到产生光生电荷的作用,尽管理论上Cu2O电极可以作为光阴极,但是氧化亚铜光蚀严重,亚铜离子易被自身还原为铜或被氧化为二价铜离子,因此无法支撑电池系统长时间的稳定运行。
发明内容
本发明的目的在于针对现有技术的不足,提供一种基于可见光响应的光阳极——WO3/W纳米孔阵列电极和可见光响应的光阴极——铂修饰硅电池片电极,构建双极驱动的可见光响应型催化废水燃料电池及其制备方法和应用,实现可见光对于阴、阳双电极的驱动,达到电池效率高、电极稳定性好和使用寿命长的效果,用于污水有机物的处理与有机物化学能的发电利用。
本发明是通过以下技术方案实现的:
一种可见光响应型光催化废水燃料电池,包括光阳极、光阴极、有机废水、可见光光源、电解质溶液、石英反应池和空气通气口,其特征在于:所述的光阳极为可见光响应的WO3/W纳米孔阵列光阳极,所述的光阴极为可见光响应的铂修饰硅电池片光阴极,该光阳极和光阴极的材料均能够直接响应可见光照射并产生光生电荷,所述的光阳极和光阴极分别插入所述石英反应池内含有所述有机废水的0.05~0.4M的硫酸钠电解质溶液中,并通过外部电路连通;开启所述可见光光源照射所述光阳极和光阴极,并在位于该光阴极附近的空气通气口持续通入空气,则所述光阳极产生的光生空穴降解所述有机废水中的有机污染物,所述光阴极产生的光生电子与通入空气中的氧气相结合,所述光阳极产生的光生电子通过外部电路传递至所述光阴极并与该光阴极产生的光生空穴结合,由此形成回路,实现有机废水中有机污染物的降解和电能的发电。
所述的可见光光源为模拟太阳光光源,光强为100mW cm-2。
本发明的另一技术方案为:
一种上述的可见光响应型光催化废水燃料电池的制备方法,其包括:
1)制备所述的铂修饰硅电池片光阴极,其方法是:在清洗干净的商业化的硅电池片的背场焊接铜导线,然后将该硅电池片的背场用绝缘的环氧树脂密封,密封后,以该硅电池片为工作电极,置于含10mM K2PtCl6和0.1M硫酸钠的1M硫酸溶液中,以铂电极为对电极,控制工作电压为-0.5V,电沉积时间为30min,进行硅电池片的铂修饰,将铂修饰后的硅电池片用蒸馏水反复浸泡去除表面残留物,然后晾干,即得到铂修饰硅电池片光阴极;
2)制备所述的WO3/W纳米孔阵列光阳极,其方法是:将洗净的金属钨板作为阳极,置于含0.5%氟化钠的0.1M的硫酸钠溶液中,以铂电极为对电极,控制电压升速为1V s-1,在50V时稳定30min,得到由金属钨和钨表面的氧化钨构成的钨基氧化钨纳米孔阵列初始材料,将该初始材料经450°C高温烧结3小时后,得到具有单斜晶相的WO3/W纳米孔阵列光阳极;
3)将步骤1)所制备的铂修饰硅电池片光阴极作为光阴极,将步骤2)所制备的WO3/W纳米孔阵列光阳极作为光阳极,分别插入所述石英反应池内含有所述有机废水的0.05~0.4M的硫酸钠电解质溶液中,该光阴极靠近持续通入空气的空气通气口,所述光阳极和光阴极通过外部电路连通并由所述可见光光源照射且产生光生电荷。
本发明的又一技术方案为:
一种上述的可见光响应型光催化废水燃料电池在废水处理和电能回收中的同时应用。
本发明的主要优点是:
(1)本发明采用能够同时响应可见光的光阳极和光阴极材料,同时实现了可见光对于阴、阳双电极的驱动,电池工作时,双极协同作用,提高了电池对于可见光的利用效率和电池效率。
(2)采用商业化的硅电池片作光阴极原料,不仅便宜,而且电极稳定性好、寿命长。
(3)采用阳极氧化法制备的WO3/W纳米孔阵列光阳极,具有良好的可见光响应和光催化性能,机械稳定性好和使用寿命长。
(4)所述可见光响应型光催化废水燃料电池与同类电池相比,具有显著的降解有机物性能和发电性能。
附图说明
图1是本发明的结构和工作原理图;
图中,1为WO3/W纳米孔阵列光阳极,2为铂修饰硅电池片光阴极,3为外部电路。
图2是本发明在模拟太阳光AM1.5(100mW/cm2)照射条件下降解有机物的性能和发电性能;
图中,曲线1为降解5mg/L亚甲基蓝的速率曲线,曲线2为降解过程中伴随的输出电流曲线。
具体实施方式
下面结合实施例和附图对本发明作详细说明,但不应以此限制本发明的保护范围。
先请参阅图1,图1是本发明所述可见光响应型光催化废水燃料电池的结构和工作原理图。由图可见,本发明双极驱动的可见光响应型光催化废水燃料电池包括光阳极1、光阴极2、有机废水、可见光光源、电解质溶液、石英反应池和空气通气口。所述的光阳极1为可见光响应的WO3/W纳米孔阵列光阳极,所述的光阴极2为可见光响应的铂修饰硅电池片光阴极,所述的光阳极1和光阴极2分别插入所述反应池内含有所述有机废水的硫酸钠电解质溶液中,并通过外部电路3连通;所述的光阳极1和光阴极2均为可见光响应型半导体材料,能够直接响应可见光照射并产生光生电荷。开启可见光光源分别照射光阳极1和光阴极2,并在位于该光阴极2附近的空气通气口持续通入空气,此时通入空气中的氧气将与光阴极2产生的光生电子结合,有机物将在光阳极1附近被氧化,即光阳极1产生的光生空穴降解所述有机废水中的有机污染物,所述光阳极1产生的光生电子通过外部电路3传递至所述光阴极2并与光阴极2产生的光生空穴结合,由此形成回路,从而实现既处理有机废水、降解有机污染物又对外发电、提供电能的目的。
本发明所述的可见光响应型光催化废水燃料电池的制备方法,其包括:
1)制备所述的铂修饰硅电池片光阴极,其方法是:在清洗干净的商业化的硅电池片的背场焊接铜导线,然后将该硅电池片的背场用绝缘的环氧树脂密封,密封后,以该硅电池片为工作电极,置于含10mM K2PtCl6和0.1M硫酸钠的1M硫酸溶液中,以铂电极为对电极,控制工作电压为-0.5V,电沉积时间为30min,进行硅电池片的铂修饰,将铂修饰后的硅电池片用蒸馏水反复浸泡去除表面残留物,然后晾干,即得到铂修饰硅电池片光阴极。
2)制备所述的WO3/W纳米孔阵列光阳极,其方法是:将洗净的金属钨板作为阳极,置于含0.5%氟化钠的0.1M的硫酸钠溶液中,以铂电极为对电极,控制电压升速为1V s-1,在50V时稳定30min,得到由金属钨和钨表面的氧化钨构成的钨基氧化钨纳米孔阵列初始材料,将该初始材料经450°C高温烧结3小时后,得到具有单斜晶相的WO3/W纳米孔阵列光阳极。
3)将步骤1)所制备的铂修饰硅电池片光阴极作为光阴极2,将步骤2)所制备的WO3/W纳米孔阵列光阳极作为光阳极1,分别插入所述石英反应池内含有所述有机废水的0.05~0.4M的硫酸钠电解质溶液中,该光阴极2靠近持续通入空气的空气通气口,所述光阳极1和光阴极2通过外部电路连通并由所述可见光光源照射且产生光生电荷。
本发明所述的可见光响应型光催化废水燃料电池能够同时应用在废水处理和电能回收中,而得到双重效果。
下面以实施例来具体说明本发明的内容。
实施例1
首先在清洗干净的商业化的硅电池片的背场焊接铜导线,将硅电池片的背场采用绝缘的环氧树脂密封,然后以处理过的硅电池片为工作电极,置于含10mM K2PtCl6和0.1M硫酸钠1M硫酸溶液中,以铂电极为对电极,控制工作电压为-0.5V,电沉积时间为30min,将处理过的硅电池片用蒸馏水反复浸泡以去除产物表面的残留物,然后晾干,即得到铂催化剂修饰的硅电池片光阴极。
将洗净的金属钨板作为阳极,置于含0.5%氟化钠的0.1M的硫酸钠溶液中,以铂电极为对电极,控制电压升速为1V s-1,在50V时稳定30min,得到由金属钨及其表面的因阳极氧化而得的氧化钨构成的钨基氧化钨纳米孔阵列初始材料,然后将该钨基氧化钨纳米孔阵列初始材料经450°C高温烧结3小时后,得到具有单斜晶相的WO3/W纳米孔阵列光阳极。
将制得的铂修饰的硅电池片作为光阴极2,将制得的WO3/W纳米孔阵列作为光阳极1,分别插入含5mg/L亚甲基蓝的0.1M硫酸钠溶液中,通过外部电路3连通。开启模拟太阳光源(光强为100mW cm-2)照射光阴极2与光阳极1,在光阴极2附近持续通入空气,此时亚甲基蓝在光阳极1附近被氧化,空气中的氧气与光阴极2产生的光生电子结合,光阳极1产生的光生电子将通过外部电路3传递至光阴极2并与其产生的光生空穴结合,同时实现亚甲基蓝的降解和发电。请参阅图2,本发明所述的可见光响应型光催化废水燃料电池能够在90min内将有机废水中的亚甲基蓝几乎全部去除,同时经电化学工作站测量,本发明的电流输出密度稳定在0.35mA cm-2,且在整个降解过程中都能保持恒定,说明本发明电池体系稳定性好,能够满足长时间稳定运行的要求。
以下以3个对照例来说明实施例1的效果。
对照例1
作为对照,在实施例1其它条件不变的情况下,不向光阴极2通入空气,测量电池的光电流密度为0.07mA cm-2,仅为实施例1的1/5。
对照例2
作为对照,在实施例1其它条件不变的情况下,光阴极2不采用铂修饰的硅电池片光阴极,而直接采用硅电池片,测量电池的光电流密度为0.09mA cm-2,仅为实施例1的1/4左右。
对照例3
作为对照,在实施例1其它条件不变的情况下,光阴极2采用金属铜基纳米氧化亚铜替代铂修饰的硅电池片光阴极,测量电池的光电流密度为0.18mA cm-2,仅为实施例1的1/2左右;而且当电池工作5min后,其输出电流密度发生快速衰减,表明光阴极氧化亚铜发生了严重的光蚀作用,电极稳定性差,亚铜离子可能被自身还原为铜或者被氧化为二价铜离子,无法支撑电池体系的长时间稳定运行。
实施例2
以铂修饰的硅电池片为光阴极2,WO3/W纳米孔阵列为光阳极1,将光阴极2与光阳极1分别插入含5mg/L亚甲基蓝的0.05M硫酸钠溶液中,并通过外部电路3连通。开启模拟太阳光源(光强为100mW cm-2)照射光阳极1与光阴极2,并在光阴极2附近持续通入空气,此时空气中的氧气与光阴极2产生的光生电子结合,亚甲基蓝在光阳极1附近被氧化,光阳极1产生的光生电子通过外部电路3传递至光阴极2并与其产生的光生空穴结合,同时实现亚甲基蓝的降解和发电。本发明所述可见光响应型光催化废水燃料电池能够在130min内将有机废水中的亚甲基蓝几乎全部去除,经电化学工作站测量,本发明电池体系的输出密度稳定在0.34mA cm-2,且在整个降解过程中都能保持恒定。
实施例3
以铂修饰的硅电池片为光阴极2,WO3/W纳米孔阵列为光阳极1,将光阴极2与光阳极1分别插入含5mg/L亚甲基蓝的0.4M硫酸钠溶液中,并通过外部电路3连通。开启模拟太阳光源(光强为100mW cm-2)照射光阳极1与光阴极2,在光阴极2附近持续通入空气,此时空气中的氧气将与光阴极2产生的光生电子结合,亚甲基蓝在光阳极1附近被氧化,光阳极1产生的光生电子通过外部电路3传递至光阴极2并与其光生空穴结合,同时实现亚甲基蓝的降解和发电。本发明能够在150min内将有机废水中的亚甲基蓝几乎全部去除,经电化学工作站测量,所述可见光响应型光催化废水燃料电池的输出密度稳定在0.33mA cm-2,且在整个降解过程中都能保持恒定。
Claims (2)
1.一种可见光响应型光催化废水燃料电池的制备方法,其特征在于:
所述的可见光响应型光催化废水燃料电池包括光阳极、光阴极、有机废水、可见光光源、电解质溶液、石英反应池和空气通气口,所述的光阳极为可见光响应的WO3/W纳米孔阵列光阳极,所述的光阴极为可见光响应的铂修饰硅电池片光阴极,该光阳极和光阴极的材料均能够直接响应可见光照射并产生光生电荷,所述的光阳极和光阴极分别插入所述石英反应池内含有所述有机废水的0.05~0.4M的硫酸钠电解质溶液中,并通过外部电路连通;开启所述可见光光源照射所述光阳极和光阴极,并在位于该光阴极附近的空气通气口持续通入空气,则所述光阳极产生的光生空穴降解所述有机废水中的有机污染物,所述光阴极产生的光生电子与通入空气中的氧气相结合,所述光阳极产生的光生电子通过外部电路传递至所述光阴极并与该光阴极产生的光生空穴结合,由此形成回路,实现有机废水中有机污染物的降解和电能的发电;
所述的制备方法包括:
1)制备所述的铂修饰硅电池片光阴极,其方法是:在清洗干净的商业化的硅电池片的背场焊接铜导线,然后将该硅电池片的背场用绝缘的环氧树脂密封,密封后,以该硅电池片为工作电极,置于含10mM K2PtCl6和0.1M硫酸钠的1M硫酸溶液中,以铂电极为对电极,控制工作电压为-0.5V,电沉积时间为30min,进行硅电池片的铂修饰,将铂修饰后的硅电池片用蒸馏水反复浸泡去除表面残留物,然后晾干,即得到铂修饰硅电池片光阴极;
2)制备所述的WO3/W纳米孔阵列光阳极,其方法是:将洗净的金属钨板作为阳极,置于含0.5%氟化钠的0.1M的硫酸钠溶液中,以铂电极为对电极,控制电压升速为1V s-1,在50V时稳定30min,得到由金属钨和钨表面的氧化钨构成的钨基氧化钨纳米孔阵列初始材料,将该初始材料经450℃高温烧结3小时后,得到具有单斜晶相的WO3/W纳米孔阵列光阳极;
3)将步骤1)所制备的铂修饰硅电池片光阴极作为光阴极,将步骤2)所制备的WO3/W纳米孔阵列光阳极作为光阳极,分别插入所述石英反应池内含有所述有机废水的0.05~0.4M的硫酸钠电解质溶液中,该光阴极靠近持续通入空气的空气通气口,所述光阳极和光阴极通过外部电路连通并由所述可见光光源照射且产生光生电荷。
2.根据权利要求1所述的可见光响应型光催化废水燃料电池的制备方法,其特征在于:所述的可见光光源为模拟太阳光光源,光强为100mW cm-2。
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CN103367759A (zh) | 2013-10-23 |
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