CN109148904A - 一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及环保领域，具体关于一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法；本发明方法公开的一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法，本方法首先制备了长径比高，分布均匀的锑纳米线，然后用锑纳米线负载以纳米金为核，薄层纳米钯为壳的核壳结构的质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂；本催化剂具有催化效率高效、性能稳定的特点，其制备工艺稳定，简单易行，适合大规模制备。

Description

一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法
技术领域
本发明涉及环保领域，具体关于一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法。
背景技术
七十年代的石油危机和对环境污染的担忧，促使各国政府，公司和个人对质子交换膜燃料电池、溶融盐燃料电池以及憐酸盐燃料电池的大力发展。其相关技术仍被众多研究者所重视。
CN101950809A公开了一种用于燃料电池组件的绝缘层。公开了一种燃料电池组件，该燃料电池组件包括：一对终端板，所述终端板分别被置于燃料电池组件的各端；被置于一对端部燃料电池和所述终端板之间的燃料电池；以及在燃料电池和一个终端板之间形成的适于减少从端部板损失的热及减少端部燃料电池内的流体冷凝和冰生成的绝热导电层。燃料电池组件的端部燃料电池具有膜和/或阴极，该膜和/或阴极的厚度大于设置在燃料电池内的膜和/或阴极的平均厚度，其可与绝缘层结合或代替绝缘层来进一步减少从端部板损失的热并且减少端部燃料电池内的流体冷凝和冰的生成。
CN1734821A提供了一种燃料电池系统，具备使用液体燃料发电的燃料电池、将液体燃料供给燃料电池的燃料供给机构、回收来自燃料电池的排出物质的排出物质回收机构、以及向排出物质回收机构供给用于冷却排出物质的热介质的热介质供给机构，其特征在于热介质冷却燃料电池。由此能够考虑到甲醇水溶液的温度管理、和在电极上的甲醇氧化反应的活性和固体高分子膜的劣化抑制，提供一种恰当地实现DMFC的温度管理的DMFC系统。
CN206461036U公开了一种燃料电池系统及燃料电池汽车，其中的燃料电池系统包括燃料电池和燃料电池冷却管路，燃料电池冷却管路上设有用于在燃料电池启动时为燃料电池冷却管路中的冷却介质加热的电加热器，电加热器用于连接动力电池以从动力电池取电；燃料电池系统还包括用于对动力电池保温的换热器，换热器的第一组端口串联在燃料电池冷却管路中，换热器的第二组端口用于串联在动力电池冷却管路中。该实用新型可有效解决燃料电池汽车中燃料电池在低温环境下性能较差难以启动以及燃料电池正常运行时的废热排放造成热量浪费的问题。
以上专利以及现有技术制备的直接甲酸燃料电池使用的催化剂为碳载钯催化剂，经过多年的优化，其性能基本己经达到了最优，不但仍然不能满足实际的需要，而且在催化反应中该催化剂不能避免的产生中毒产物，从而使其催化活性不断降低。
发明内容
为了解决上述问题，本发明提供了一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法。
一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法，制备技术方案如下：
按照质量份数，将0.05-0.20份的锑纳米线分散于80-120份的超纯水中，超声分散50-80min，然后抽真空，通入保护气氩气置换反应釜中的空气，反复三次；在氩气保护下加入0.05-0.25还原剂硼氢化钠，搅拌20-30min完全溶解后，再逐滴加入0.22-0.78份的氯金酸溶液，反应15-30min后逐滴加入0.21-0.68份的氯化钯溶液，继续搅拌20-30min；再加入0.001-0.03份二氯化亚乙基双（四氢茚）基钛、0.01-0.1份四(五氟苯基) 硼酸三苯基碳鎓、0.02-0.2份乙酰丙酮铱、0.005-0.05份的铂(0)-1,3-二乙烯-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷、60-80℃反应1-4小时；反应结束后，过滤，并用超纯水洗涤三次，于60-80℃真空下干燥120-180min，即得到一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂。
所述的氯金酸溶液浓度为0.09-0.15mol/L。
所述的氯化钯溶液浓度为0.06-0.12mol/L。
所述的锑纳米线按照以下方案制备：
按照质量份数，将1-5份的聚乙烯吡咯烷酮溶解于到70-100份超纯水中，然后将0.05-0.26份的亚碲酸钠加入到反应釜中，搅拌30-50min后形成均匀的溶液，在60-70℃下继续搅拌10-20min，然后将0.9-3.5份的水合肼和2.5-7.5份的氨水加入到反应釜中，搅拌5-10min得到均匀溶液，然后将体系转移到高压反应釜中，控温150-200℃，反应200-500min；完成反应后，将使体系自然冷却到室温，然后加入300-400份的丙酮，离心，过滤分离，用纯化水将滤出物洗涤三次，90-100℃真空干燥箱中干燥1-6h即可得到一种锑纳米线。
所述的氨水浓度为20%-30%。
本发明方法公开的一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法，本方法首先制备了长径比高，分布均匀的锑纳米线，然后用锑纳米线负载以纳米金为核，薄层纳米钯, 掺杂钛, 铱, 铂为壳的核壳结构的质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂；本催化剂具有催化效率高效、性能稳定的特点，其制备工艺稳定，简单易行，适合大规模制备。
具体实施方式
下面通过具体实施例对该发明作进一步说明：
实施例1
一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法，制备技术方案如下：
按照质量份数，将0.18份的锑纳米线分散于100份的超纯水中，超声分散60min，然后抽真空，通入保护气氩气置换反应釜中的空气，反复三次；在氩气保护下加入0.18还原剂硼氢化钠，搅拌25min完全溶解后，再逐滴加入0.75份的氯金酸溶液，反应20min后逐滴加入0.65份的氯化钯溶液，继续搅拌25min；再加入0.008份二氯化亚乙基双（四氢茚）基钛、0.02份四(五氟苯基) 硼酸三苯基碳鎓、0.07份乙酰丙酮铱、0.01份的铂(0)-1,3-二乙烯-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷、反应结束后，过滤，并用超纯水洗涤三次，于70℃真空下干燥150min，即得到一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂。
所述的氯金酸溶液浓度为0.12mol/L。
所述的氯化钯溶液浓度为0.09mol/L。
所述的锑纳米线按照以下方案制备：
按照质量份数，将3份的聚乙烯吡咯烷酮溶解于到80份超纯水中，然后将0.24份的亚碲酸钠加入到反应釜中，搅拌40min后形成均匀的溶液，在65℃下继续搅拌10-20min，然后将3.3份的水合肼和7份的氨水加入到反应釜中，搅拌8min得到均匀溶液，然后将体系转移到高压反应釜中，控温180℃，反应300min；完成反应后，将使体系自然冷却到室温，然后加入350份的丙酮，离心，过滤分离，用纯化水将滤出物洗涤三次，95℃真空干燥箱中干燥4h即可得到一种锑纳米线。
所述的氨水浓度为25%。
实施例2
一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法，制备技术方案如下：
按照质量份数，将0.05份的锑纳米线分散于80份的超纯水中，超声分散50min，然后抽真空，通入保护气氩气置换反应釜中的空气，反复三次；在氩气保护下加入0.05还原剂硼氢化钠，搅拌20min完全溶解后，再逐滴加入0.22份的氯金酸溶液，反应15min后逐滴加入0.21份的氯化钯溶液，继续搅拌20min；再加入0.001份二氯化亚乙基双（四氢茚）基钛、0.01份四(五氟苯基) 硼酸三苯基碳鎓、0.02份乙酰丙酮铱、0.005份的铂(0)-1,3-二乙烯-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷、反应结束后，过滤，并用超纯水洗涤三次，于60℃真空下干燥120min，即得到一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂。
所述的氯金酸溶液浓度为0.09mol/L。
所述的氯化钯溶液浓度为0.06mol/L。
所述的锑纳米线按照以下方案制备：
按照质量份数，将1份的聚乙烯吡咯烷酮溶解于到70份超纯水中，然后将0.05份的亚碲酸钠加入到反应釜中，搅拌30min后形成均匀的溶液，在60℃下继续搅拌10min，然后将0.9份的水合肼和2.5份的氨水加入到反应釜中，搅拌5min得到均匀溶液，然后将体系转移到高压反应釜中，控温150℃，反应200min；完成反应后，将使体系自然冷却到室温，然后加入300份的丙酮，离心，过滤分离，用纯化水将滤出物洗涤三次，90℃真空干燥箱中干燥3h即可得到一种锑纳米线。
所述的氨水浓度为20%。
实施例3
一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法，制备技术方案如下：
按照质量份数，将0.20份的锑纳米线分散于120份的超纯水中，超声分散80min，然后抽真空，通入保护气氩气置换反应釜中的空气，反复三次；在氩气保护下加入0.25还原剂硼氢化钠，搅拌30min完全溶解后，再逐滴加入0.78份的氯金酸溶液，反应30min后逐滴加入0.68份的氯化钯溶液，继续搅拌30min；再加入0.03份二氯化亚乙基双（四氢茚）基钛、0.1份四(五氟苯基) 硼酸三苯基碳鎓、0.2份乙酰丙酮铱、0.05份的铂(0)-1,3-二乙烯-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷、反应结束后，过滤，并用超纯水洗涤三次，于80℃真空下干燥180min，即得到一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂。
所述的氯金酸溶液浓度为0.15mol/L。
所述的氯化钯溶液浓度为0.12mol/L。
所述的锑纳米线按照以下方案制备：
按照质量份数，将5份的聚乙烯吡咯烷酮溶解于到100份超纯水中，然后将0.26份的亚碲酸钠加入到反应釜中，搅拌50min后形成均匀的溶液，在70℃下继续搅拌20min，然后将3.5份的水合肼和7.5份的氨水加入到反应釜中，搅拌10min得到均匀溶液，然后将体系转移到高压反应釜中，控温200℃，反应500min；完成反应后，将使体系自然冷却到室温，然后加入400份的丙酮，离心，过滤分离，用纯化水将滤出物洗涤三次，100℃真空干燥箱中干燥6h即可得到一种锑纳米线。
所述的氨水浓度为30%。
对比例1
不加锑纳米线，加普通碳粉，其它同实施例1。
对比例2
不加氯金酸溶液，其它同实施例1。
对比例3
不加氯化钯溶液，其它同实施例1。
对比例4
不加二氯化亚乙基双（四氢茚）基钛，加普通碳粉，其它同实施例1。
对比例5
不加四(五氟苯基) 硼酸三苯基碳鎓，其它同实施例1。
对比例6
不加乙酰丙酮铱，其它同实施例1。
对比例7
不加铂(0)-1,3-二乙烯-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷，其它同实施例1。
表：不同工艺做出的试验样品的性能比较。
编号 收率（%） 0.1M高氯酸和1M甲醇溶液中归一化催化活性（A·mg<sup>-1</sup>）
实施例1 96.1 6.18
实施例2 94.3 6.11
实施例3 97.9 6.24
对比例1 94.1 4.21
对比例2 92.1 3.89
对比例3 93.4 3.46
对比例4 93.6 5.03
对比例5 93.8 4.92
对比例6 94.1 5.19

Claims (5)

1.一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法，制备技术方案如下：
按照质量份数，将0.05-0.20份的锑纳米线分散于80-120份的超纯水中，超声分散50-80min，然后抽真空，通入保护气氩气置换反应釜中的空气，反复三次；在氩气保护下加入0.05-0.25还原剂硼氢化钠，搅拌20-30min完全溶解后，再逐滴加入0.22-0.78份的氯金酸溶液，反应15-30min后逐滴加入0.21-0.68份的氯化钯溶液，继续搅拌20-30min；再加入0.001-0.03份二氯化亚乙基双（四氢茚）基钛、0.01-0.1份四(五氟苯基) 硼酸三苯基碳鎓、0.02-0.2份乙酰丙酮铱、0.005-0.05份的铂(0)-1,3-二乙烯-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷、60-80℃反应1-4小时；反应结束后，过滤，并用超纯水洗涤三次，于60-80℃真空下干燥120-180min，即得到一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂。
2.根据权利要求1所述的一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法，其特征在于所述的氯金酸溶液浓度为0.09-0.15mol/L。
3.根据权利要求1所述的一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法，其特征在于所述的氯化钯溶液浓度为0.06-0.12mol/L。
4.根据权利要求1所述的一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法，其特征在于所述的锑纳米线按照以下方案制备：
按照质量份数，将1-5份的聚乙烯吡咯烷酮溶解于到70-100份超纯水中，然后将0.05-0.26份的亚碲酸钠加入到反应釜中，搅拌30-50min后形成均匀的溶液，在60-70℃下继续搅拌10-20min，然后将0.9-3.5份的水合肼和2.5-7.5份的氨水加入到反应釜中，搅拌5-10min得到均匀溶液，然后将体系转移到高压反应釜中，控温150-200℃，反应200-500min；完成反应后，将使体系自然冷却到室温，然后加入300-400份的丙酮，离心，过滤分离，用纯化水将滤出物洗涤三次，90-100℃真空干燥箱中干燥1-6h即可得到一种锑纳米线。
5.根据权利要求4所述的一种质子交换膜直接甲酸燃料电池催化剂的制备方法，其特征在于：所述的氨水浓度为20%-30%。
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Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN101225548A (zh) * 2007-10-23 2008-07-23 南京航空航天大学 一种碲化铅纳米线制备方法
US20100216632A1 (en) * 2009-02-25 2010-08-26 Brookhaven Science Associates, Llc High Stability, Self-Protecting Electrocatalyst Particles
CN102872886A (zh) * 2012-09-21 2013-01-16 中国科学技术大学 一种碲基贵金属合金纳米线催化剂的制备方法及其应用
CN103227054A (zh) * 2012-12-18 2013-07-31 南开大学 染料敏化太阳能电池的硫化锑对电极及其制备方法
CN104174392A (zh) * 2013-05-27 2014-12-03 中国科学院大连化学物理研究所 一种担载型铂基多金属催化剂的一步制备方法和应用
CN106058277A (zh) * 2016-08-13 2016-10-26 三峡大学 一种燃料电池用PdAu电催化剂及其制备方法
CN106784889A (zh) * 2016-12-12 2017-05-31 江西省科学院能源研究所 一种钯铁氧化物燃料电池催化剂及其制备方法
CN106852132A (zh) * 2014-06-20 2017-06-13 罗地亚经营管理公司 不含稳定剂的金属纳米颗粒合成及由其合成的金属纳米颗粒的用途

Patent Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN101225548A (zh) * 2007-10-23 2008-07-23 南京航空航天大学 一种碲化铅纳米线制备方法
US20100216632A1 (en) * 2009-02-25 2010-08-26 Brookhaven Science Associates, Llc High Stability, Self-Protecting Electrocatalyst Particles
CN102872886A (zh) * 2012-09-21 2013-01-16 中国科学技术大学 一种碲基贵金属合金纳米线催化剂的制备方法及其应用
CN103227054A (zh) * 2012-12-18 2013-07-31 南开大学 染料敏化太阳能电池的硫化锑对电极及其制备方法
CN104174392A (zh) * 2013-05-27 2014-12-03 中国科学院大连化学物理研究所 一种担载型铂基多金属催化剂的一步制备方法和应用
CN106852132A (zh) * 2014-06-20 2017-06-13 罗地亚经营管理公司 不含稳定剂的金属纳米颗粒合成及由其合成的金属纳米颗粒的用途
CN106058277A (zh) * 2016-08-13 2016-10-26 三峡大学 一种燃料电池用PdAu电催化剂及其制备方法
CN106784889A (zh) * 2016-12-12 2017-05-31 江西省科学院能源研究所 一种钯铁氧化物燃料电池催化剂及其制备方法

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