CN109074890B

CN109074890B - 靶、靶的制造方法、及中子发生装置

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Publication number: CN109074890B
Application number: CN201780024720.3A
Authority: CN
Inventors: 村上睦明; 多多见笃; 立花正满
Original assignee: Kaneka Corp
Current assignee: Kaneka Corp
Priority date: 2016-04-21
Filing date: 2017-04-20
Publication date: 2023-07-04
Anticipated expiration: 2037-04-20
Also published as: US20190122780A1; JPWO2017183693A1; EP3447773B1; EP3447773A4; EP3447773A1; CN109074890A; WO2017183693A1

Abstract

本发明实现一种在用作加速器的靶时具备充分的耐久性、耐热性且放射性活化程度能降低的靶。本发明的靶(A)具备金属膜(3)及由石墨膜(4)构成的基板，石墨膜(4)在其面方向上的热导率为1600W/(m·K)以上，且其膜面方向上的热导率为其膜厚方向上的热导率的100倍以上，石墨膜(4)的厚度为1μm以上且100μm以下。

Description

靶、靶的制造方法、及中子发生装置

技术领域

本发明涉及靶、靶的制造方法、及中子发生装置。

背景技术

中子束会在结晶中发生衍射，因此可利用中子的这一现象来了解物质的结晶构造及磁场结构，中子还可用于癌症治疗等医疗用途等。近年，作为癌症的选择疗法，硼中子俘获疗法(BCNT：Boron Neutron Capture Therapy)受到期待，因此用于该目的的中子发生装置的重要性也有所增加。例如专利文献1中揭示了用来产生供硼中子俘获疗法所用的中子的加速器型中子源。专利文献1所揭示的加速器型中子源具备被荷电粒子束(质子束)照射的板状金属靶、以及对金属靶进行冷却的冷却装置。并且，通过向板状的金属靶照射被加速器加速后的荷电粒子束来产生中子。该金属靶由冷却装置来冷却。

关于被照射质子束而产生中子的靶，例如在专利文献2～5中有揭示。引用文献2～5所揭示的靶是由非金属材料及铍或锂所构成的复合型靶，作为非金属材料，使用了各向同性高密度石墨。

(现有技术文献)

(专利文献)

专利文献1：日本专利特开2006－196353号公报

专利文献2：日本专利特开2012－119062号公报

专利文献3：日本专利特开2012－186012号公报

专利文献4：日本专利特开2012－243640号公报

专利文献5：日本专利特开2013－206726号公报

发明内容

(发明要解决的课题)

但是，上述这种在基板上形成金属靶并利用其产生中子的以往的靶存在着对质子束的耐久性·耐热性低的问题。

若质子束向金属靶入射，则通常金属靶上会产生高达10～20MW/m²以上的极大的发热量。这意味着，对金属靶进行支撑且由非金属材料构成的基板需要照射过来的荷电粒子束具备高耐久性·耐热性。但是就以往用作支撑基板的材料而言，很难说其对质子束的照射具备充分的耐久性·耐热性。

此外，尤其是若高能质子束的照射所引起的发热量极大，那么通常会使用具备冷却机构(例如，供冷却水流动的流路)的靶。具备冷却机构的金属板的材料会使用铝。铝的半衰期为30万年，且放射性活化程度极强。发生了强烈的放射性活化的靶是无法供人操作的，因此难以被照射高能质子束及连续使用。

作为降低上述放射性活化程度的方法，研究了将不易发生放射性活化的碳材料用于靶基板的方法，作为具体例子，专利文献2、4、5中列举了各向同性石墨材料(IsotropicGraphite material)、单晶石墨、HOPG、类玻璃碳、单晶金刚石、外延金刚石等。但是实际上，产生中子的靶要具备实用中所需的大小，该大小例如为直径10mm～500mm左右。若从上述观点来看上述专利文献中所列举的碳材料，则单晶石墨、HOPG、单晶金刚石、外延金刚石等在所需面积、难获取性、价格等方面上显然是不切实际的材料。此外，尽管各向同性石墨及类玻璃碳是能够实现所述面积的材料，但从热导率来看，各向同性石墨至多为70～150W/mK，类玻璃碳则为10W/mK左右，因此存在着热蓄积在基板内部而使温度上升，从而导致基板耐久性降低的问题。作为解决的方法，需要增加基板的厚度，若采用各向同性石墨，则需要使用2mm～50mm左右厚度的基板。就这样的各向同性石墨基板而言，其所需厚度要从耐久性的观点、以及其是否被用作对有害于癌症治疗的快中子进行减速的减速材的观点来选择。

本发明是鉴于上述问题而研发的，目的在于实现一种对由所照射的质子束产生的大量热具备充分的耐久性、耐热性且放射性活化程度能降低，并且比以往薄很多的靶、靶的制造方法、及中子发生装置。

(解决课题的手段)

本发明的一个方面的靶的特征在于：该靶至少具备由铍材料或锂材料构成的金属膜及由石墨膜构成的基板，其中，所述金属膜及所述基板的面被加速后质子轰击而产生中子；所述石墨膜在其膜面方向上的热导率为1500W/(m·K)以上，且其膜面方向上的热导率为其膜厚方向上的热导率的100倍以上；所述石墨膜的厚度为1μm以上且100μm以下。

本发明的其他方面的靶的制造方法的特征在于：所述靶具备由铍材料或锂材料构成的金属膜及由石墨构成的1个或多个石墨膜，其中，所述金属膜及所述石墨膜的膜面被质子轰击而产生中子；对高分子膜进行煅烧来制作所述石墨膜。

(发明的效果)

本发明的一个方面的靶起到如下效果：对质子束的照射具备充分的耐久性、耐热性且放射性活化程度能降低，并且能够形成得比以往的靶薄很多，因此能够利用加速能量更低的质子束来产生最适于癌症治疗等医疗用途的低能热中子·超热中子。

附图说明

图1是本发明的实施方式1的靶(A)的概略结构的截面图。石墨膜的a－b面形成在靶基板的膜面方向上，热在膜面方向上扩散。

图2是本发明的实施方式1的具备用于进行支撑的框机构的靶(B)的概略结构的截面图。

图3是本发明的实施方式1的具备用于进行支撑的框结构及冷却机构的靶(C)的概略结构的截面图。

图4是本发明的实施方式1的靶(D)的概略结构的概略图。

图5是基于Bethe公式(3)的能量损失率与粒子动能之间关系的曲线图。

图6是通过多张石墨膜的层叠来对膜厚进行了控制的靶基板(E)的概略结构的截面图。

<附图标记说明>

1 质子束(质子)

2 中子

3 金属膜

4 石墨膜(基板)

5 靶支撑框(支撑框)

6 冷媒流路(冷却机构)

7 金属材料膜

8 石墨层叠体

(A)～(E) 靶

具体实施方式

〔实施方式1〕

如上所述，作为对金属靶进行支撑的基板，以往所采用的是碳材料、各向同性石墨、铝(Al)等。尤其是石墨，其由于放射性活化程度相对较低且真空下具备3000℃的耐热性而成为理想的材料，以往是使用各向同性石墨材料来作为碳基板的。但是，由于如前所述的理由，很难说各向同性石墨基板对高能质子束具备充分的耐久性·耐热性，因此对具备更高耐久性的靶的需求强烈。

由此，本发明人想到通过使石墨材料的热导特性具备各向异性来提高靶面方向上的热导率，从而使靶基板上产生的热迅速扩散。由此，本发明人为了开发出防止靶基板的温度上升且对质子束的照射具备充分的耐久性·耐热性的支撑基板，进行了锐意的研发。

其结果是通过使用具备特定特性且具备规定尺寸的石墨，成功地研发出放射性活化程度低且对质子束的照射具备充分的耐久性·耐热性的支撑基板。具体地而言，通过使石墨的热导特性具备各向异性来提高靶面方向上的热导率，使所产生的热迅速扩散，防止基板温度上升。

上述本发明的石墨基板即使是比以往的各向同性石墨基板等所需的厚度薄很多的膜体，也充分具备靶基板所需的耐久性。采用较薄靶基板的最大优势在于能够通过被照射加速能量比以往低的质子束来有效产生有害性低的低能热中子·超热中子。而上述热中子·超热中子能够有效用于癌症治疗等医疗用途。此外，若采用加速能量低的质子束，则第二个优势例如在于能够抑制质子束所引起的靶的放射性活化程度，第三个优势例如在于能够实现加速器自身的小型化。

通常认为若减小质子束的加速能量，则该束流照射所引起的发热量也会减少，但是就加速束流照射所引起的发热而言，该思想并不可采用，即使质子束的加速能量低，也要求石墨基板具备与针对高加速能量的耐热性完全相同的耐热性。其理由将详细后述(见“质子束的加速能量与发热”栏目)。另外，若减小石墨基板的膜厚，则其物理强度就会减弱，且质子束的照射所引起的每单位体积的热负荷会增大，所以在所需性能上要求耐久性与耐热性彼此同等。因此，现有的技术认识是厚度较薄的碳或者石墨是无法胜任中子发生基板的。

然而本发明人通过独自的反复研究，确立了热导率等各特性优越的石墨膜的制造技术，并且发现厚度在100μm～1μm的范围，就能够实现作为基板的物理强度。

本发明人通过进一步深入研发，还惊人地得出了以下新颖的技术认识：该石墨膜即使厚度为100μm以下，也能够耐受质子束照射所引起的热负荷。如此极薄的石墨膜之所以具备与较厚的膜同等的高耐热特性，其理由在于：不是只通过固体的热导性来进行散热，还利用了辐射机制的散热效应，从而能够有效地对热容量小的石墨薄膜进行冷却。

若使用上述较薄的靶，则能够使用如前所述的加速能量低的质子束(2MeV～6MeV左右)，由此，能够使靶的放射性活化程度降低。并且，利用上述加速能量低的质子所制作的中子线不含有害的快中子，因此，该靶最适用于癌症治疗等医疗上的中子发生靶、或者中子发生装置。基于以上技术认识的本发明的技术构思推翻了现有技术认识，是无法根据现有技术认识来预见的，是本发明人独自完成的。

以下，对本发明的实施方式进行详细说明。

如图1所示，本实施方式的靶(A)由金属膜3及石墨膜4构成，质子束1轰击金属膜3及石墨膜4的膜面而产生中子2。金属膜3的表面与石墨膜4的表面在分界面处相接。由此，2种材料能够分担质子束的轰击所引起的核反应热。

(关于金属膜3)

膜面受质子束轰击的金属膜3由铍材料或锂材料构成。由此，能够通过低能质子束的轰击而产生低能中子2。

具体地来说，若金属膜3由铍材料构成，则3MeV～11MeV的质子束的轰击能够引起核反应⁹Be(p，n)。此外，若金属膜3由锂材料构成，则2MeV～4MeV的质子束的轰击能够引起核反应⁶Li(p，n)或核反应⁷Li(p，n)。

这里所说的“铍材料”是指铍元素单质材料、铍化合物、铍合金及铍复合材料。此外，“锂材料”是指锂元素单质材料(锂元素单质金属，以下称为“锂”)、锂化合物、锂合金及锂的复合材料。其中，之所以将铍、铍化合物、铍合金及铍复合材料总称为铍材料，并将锂、锂化合物、锂合金及锂复合材料总称为锂材料，这是由于中子的产生原理基于了特定元素之特有核反应的缘故。即，向靶照射加速质子束来产生中子的原理基于了质子束与靶所含的特定元素原子之间的核物理反应，因此即使靶是特定元素的化合物及复合材料，也能通过与靶是该特定元素单质时的核反应相同的核反应来产生中子。即，本发明中，除了可以使用铍及锂之外，还可以使用铍化合物、铍合金及铍复合材料、锂化合物、锂合金及锂复合材料。作为靶材料若使用上述特定元素的化合物及复合材料，则该化合物及复合材料所含的除特定元素(指的是铍元素及锂元素)之外的其他元素以满足如下要求为佳：该其他元素不会因质子及中子而发生放射性活化，并且不会与副产物氢原子发生反应而产生有害物质。作为这样的元素，例如可举出碳、硅、氮、磷、氧、硫等，但不限定为这些。

金属膜3的与石墨膜4反向的一侧的表面与质子的前进方向对置。在如上配置的方案中能够进行如下设计：使金属膜3的厚度比质子的理论射程薄，从而在质子穿过金属膜3的过程中发生由部分质子所引起的核反应，而在穿过石墨膜4的过程中发生由剩余质子所引起的核反应。因此，核反应所引起的热负荷不会集中在一种材料，从而能够减轻材料所承受的热负荷。

靶(A)中金属膜3的厚度能够比质子在铍或锂中的理论射程薄很多。这是由于，石墨膜4能作为金属膜3的支撑材及冷却材来发挥功能，从而减轻金属膜3及石墨膜4的各材料所承受的热负荷的缘故。

例如，11MeV的质子在铍中的理论射程约为0.94mm。因此，如果仅用由铍材料所构成的金属膜3来构成靶基板，则铍材料所构成的金属膜3需具备1mm以上的厚度。而另一方面，本实施方式的靶(A)中的金属膜3能够比1mm薄很多。若金属膜3由铍材料构成，则金属膜3的厚度优选为10μm以上且低于1mm。进而优选金属膜3的厚度为20μm以上且0.5mm以下。若金属膜3的厚度低于10μm，则耐热性低。

此外，1MeV的质子在锂中的理论射程约为2mm。因此，如果金属膜3由锂材料构成，则靶(A)中的金属膜3能够比2mm薄很多。若金属膜3由锂材料构成，则金属膜3的厚度优选为10μm以上且低于1mm。进而优选金属膜3的厚度为20μm以上且0.5mm以下。若金属膜3的厚度低于10μm，则耐热性低。

此外，金属膜3中的质子照射面的表面积可根据质子的功率设定来适当设定。按通常规定，靶基板每单位面积的最大热负荷值是质子功率除以质子照射面积的值。因此，将金属膜3的表面散热能力设计为大于等于靶(A)的热负荷。例如，为了产生BNCT等医疗用的中子，所需的质子功率的最大估算值约为30kW，因此，例如，若靶的金属膜的表面积为30cm²，则热负荷约为10MW/m²。若使用厚度1mm、表面积30cm²的铍膜来作为中子生成靶的金属膜，则该热负荷等于使铍的温度每秒约上升3000℃时的热负荷。

为了降低上述较大的热负荷，优选金属膜3的表面积值是与质子的前进方向相对垂直的投影面积以上。例如，如果金属膜3的表面积是与质子的前进方向相对垂直的投影面积的2倍，则能够将金属膜3受照射时的单位投影面积上的热负荷降低为2分之1以下。例如，可通过使金属膜3表面具备凹凸的方法、用表面具备凹凸的作为基板的石墨膜4来支撑金属膜3的方法、对金属膜3进行粉末加工的方法等来增加金属膜3的表面积。金属膜3由铍材料构成的情况下，可通过例如激光烧蚀、蚀刻、铸模成形等方法来进行铍材料的表面加工。其中，这里的“投影面积”是指将金属膜3中的质子照射面投影成平面时的该平坦面面积。

由此，本实施方式中，使低能质子轰击由金属膜3及石墨膜4所构成的靶(A)从而产生中子。若金属膜3由铍材料构成，则在靶(A)中的金属膜3侧发生核反应⁹Be(p，n)。若金属膜3由锂材料构成，则在靶(A)中的金属膜3侧发生核反应⁶Li(p，n)或核反应⁷Li(p，n)。此外，在靶(A)中的石墨膜4侧发生核反应¹²C(p，n)。

(关于石墨膜4)

本实施方式中，对金属膜3进行支撑的基板(以下，也称为靶基板)是1μm以上且100μm以下的较薄的石墨膜4。石墨膜4的热容量小，因此能量损耗低，中子发生效率高。

从降低由所照射的质子及所产生的中子引起的放射性活化的角度，并且从抑制产生的低能中子束中的有害且放射性活化性能力高的快中子的角度来看，石墨膜4是佳选的材料。石墨是中子发生效率高且不易发生放射性活化的材料，且其对热中子·超热中子的吸收少，中子减速效果高。

石墨膜4在其膜面方向上的热导率为1500W/(m·K)以上且厚度为1μm以上且100μm以下即可，对其他方案并无特别限定。该石墨膜4具备作为靶时所需的物理强度，并且在膜面方向上具备高热导性，因此优选。这里所说的膜厚是指石墨膜4在质子的前进方向上的尺寸。

尽管上述由金属膜3及石墨膜4构成的靶(A)比以往的靶薄很多，但是其对质子束1的照射具备充分的耐久性·耐热性。该靶正因为其对所产生的中子的减速效果低，而能通过照射低能质子束1来得到预期的低能热中子·超热中子。

此外，若金属膜3及其周围的部件发生放射性活化，则从中子发生装置将靶(A)取出时存在操作者被放射线辐射的危险，并且，这些部件若发生了放射性活化，则该放射性废料的处理等也将成为问题。但是，对于本发明的靶而言，能够用低能质子束来产生中子，因此能够飞跃性地降低放射性活化程度。

(石墨膜4的制造方法)

本实施方式中的石墨膜4的制造方法并无特别限定，例如，可举出通过对高分子膜进行煅烧等热处理来制作石墨膜4的方法。该方法能够制作大面积膜状石墨，例如，能够容易地制作面积300mmΦ的膜。因此，与上述专利文献中作为靶基板而揭载的HOPG、单晶石墨、金刚石等碳材料相比，从实用性的观点来看，该制造方法是毫无问题的。

本实施方式的一例石墨膜4的制造方法包含使芳族聚酰亚胺膜碳化的碳化工序、以及使碳化后的芳族聚酰亚胺膜石墨化的石墨化工序。

<碳化工序>

碳化工序中，对作为起始物料的芳族聚酰亚胺膜在减压下或在氮气中进行预加热处理从而进行碳化。关于碳化的热处理温度，优选在500℃以上，更优选在600℃以上，最优选在700℃以上的温度下进行热处理。

<石墨化工序>

石墨化工序中，可以将碳化后的聚酰亚胺膜暂时取出并转移到用于石墨化的炉中，然后再进行石墨化，也可以连续地从碳化进行到石墨化。石墨化在减压下或者在不活泼气体中进行，氩气、氦气是适当的不活泼气体。关于热处理温度(煅烧温度)，可处理至2400℃以上，优选处理至2600℃以上，更优选处理至2800℃以上。

碳化处理的过程及石墨化过程中可能起皱。但是，在本发明的用途中，该起皱根本不是问题。若将石墨膜4用作靶(A)的基板，那么如前所述，石墨膜4上存在的起皱反而是有利的，理由在于起皱所带来的表面凹凸可使金属膜3的表面积增大。其结果是质子束1的照射面积增加，中子发生效率提高，因此优选。

利用上述方法能够得到具备良好的石墨取向性·结晶性且热导性优越的石墨膜4。

本实施方式中所使用的高分子膜优选是选自芳族聚酰亚胺、芳族聚酰胺、聚恶二唑、聚苯并噻唑、聚苯并双噻唑、聚苯并恶唑、聚苯并双恶唑、聚对苯乙烯、聚苯并咪唑、聚苯并双咪唑、芳族聚噻唑中的至少一种以上高分子膜。作为本实施方式中的石墨膜4的原料膜，特别优选的是芳族聚酰亚胺膜。

(石墨膜4在其膜面方向上的热导率)

本实施方式中的石墨膜4在其膜面方向上的热导率为1500W/(m·K)以上，优选为1600W/(m·K)以上，进而优选为1700W/(m·K)以上。

若使用膜面方向上的热导率为1500W/(m·K)以上的石墨膜4，则能够得到具备更高散热性的石墨层叠体。膜面方向上的热导率为1500W/(m·K)以上的石墨膜4具备远远高于金属膜3的高热导性，因此，能够使金属膜3所产生的热在膜面方向上迅速地扩散，并将热导向具备冷却功能的框(参照图3、图4)。

此外，石墨膜4优选具备如下各向异性(取向性)：膜面方向上的热导率比膜厚方向上的热导率大100倍以上。

石墨膜4在其膜面方向上的热导率利用下式(1)来计算。

A＝α×d×Cp (1)

其中，A是石墨膜4在其膜面方向上的热导率，α是石墨膜4在其膜面方向上的热扩散率，d是石墨膜4的密度，Cp是石墨膜4的比热容。另外，石墨膜4在其膜面方向上的密度、热扩散率、以及比热容利用下述方法求取。

对切取为100mm×100mm形状的石墨膜4样本，测定其重量及厚度，将测得的重量值除以计算的体积值(100mm×100mm×厚度)，由此计算了石墨膜4的密度。

使用SII Nano Technology株式会社制造的热分析系统，即差示扫描热量仪DSC220CU，在以10℃/min的速度从20℃升温到260℃的升温条件下测定了石墨膜4的比热容。

另外，关于石墨膜4在其膜厚方向上的热导率，可以将上式(1)中的α替换为石墨膜4在其膜厚方向上的热扩散率来同样地用式(1)计算。

其中，石墨膜4的厚度若超过3μm，那么可以使用基于闪光法的市面销售的热扩散率测定装置(例如ULVAC理工株式会社的“Laser Pit”)来测定石墨膜4在其膜面方向上的热扩散率。例如可以在20℃环境中以10Hz的激光照射频率，对切取为4mm×40mm形状的石墨膜4样本进行测定。另一方面，若石墨膜4的厚度为3μm以下，则石墨膜4在其膜面方向上的热扩散率难以通过市面销售的装置来精确测定，因此通过新研发的周期式加热法来测定。

此外，石墨膜4在其膜厚方向上的热扩散率通过脉冲激光加热法来测定。该方法中，对膜的单面照射激光来加热后，测定膜背面的温度响应(温度变化)，由此得出温度达到一定温度时为止的时间(t)的半值时间(t_1/2)，然后通过下列式(2)来进行计算。

[数1]

式(2)中，α为热扩散率，τ₀为热扩散时间，d为试样厚度，t_1/2为半值时间，0.1388为所用装置的装置常数。

(石墨膜4的厚度)

本实施方式中的石墨膜4的厚度为1μm以上且100μm以下，更优选为2μm以上且100μm以下，特别优选为10μm以上且100μm以下。采用上述厚度时，则作为基板的石墨膜4具备充分的物理强度，能够实现膜面方向上的高热导特性(1500W/mK以上)。

石墨膜4的厚度通过以下方法来测定：使用厚度计(HEIDENHAIN株式会社制造；HEIDENH：AIN-CERTO)，在25℃的恒温室内对切取为50mm×50mm形状的石墨膜4样本上的任意10处的厚度进行测定，并计算这些测定值的平均值来作为石墨膜4的厚度。

(石墨膜4在其膜面方向上的电导率)

本实施方式中的石墨膜4在其膜面方向上的电导率优选为16000S/cm以上，优选为17000S/cm以上，最优选为18000S/cm以上。

此外，石墨膜4优选具备如下各向异性(取向性)：膜面方向上的电导率为膜厚方向上的电导率的100倍以上。

石墨膜4的电导率是利用4探针法，通过施加恒定电流(例如株式会社三菱化学ANALYTECH制造的Loresta GP)来测定的。

(石墨膜4的密度)

石墨膜4的密度越高，其自支撑性、物理强度特性越优越，因此优选。此外，石墨膜4的密度越高，其与荷电粒子束发生相互作用的比率就高，对中子的减速效果也高。此外，就高密度的石墨膜4而言，由于所构成的石墨层间不存在空隙，因此热导率有增高倾向。石墨膜4的密度若较低，其对荷电粒子束的减速效率就差，而且因所构成的石墨层间的空气层的影响，热导率也会下降，故欠佳。一般认为有空气层即空洞部分时，热导性会变差，从而易发生热积蓄，或者位于空洞部分的空气层会因加热下的温度上升而发生膨胀。因此，低密度的石墨膜4易发生劣化·破损。出于这些理由，石墨膜4的密度优选较大。具体优选为1.60g/cm³以上，优选为1.70g/cm³以上，更优选为1.80g/cm³以上，更优选为2.00g/cm³以上，最优选为2.10g/cm³以上。此外，关于石墨膜4的密度上限，石墨膜4的密度可为2.26g/cm³(理论值)以下，也可为2.25g/cm³以下。

对切取为100mm×100mm形状的石墨膜4样本，测定重量及厚度，将测得的重量值除以计算的体积值(100mm×100mm×厚度)，由此计算了石墨膜4的密度。

(石墨膜4的物理强度)

若膜厚为100μm以下，则能够通过石墨膜4的MIT耐弯折试验来推算石墨膜4的物理强度。MIT试验中的弯曲次数优选为500次以上，更优选为1000次以上，更优选为2000次以上。石墨膜4的MIT耐弯曲试验如下进行。冲裁3片1.5×10cm的试验片。使用东洋精机株式会社制造的MIT耐揉疲劳试验机-型号D，在试验负荷100gf(0.98N)、速度90次/分钟、弯曲夹具的曲率半径R为2mm的条件下进行试验。在23℃的环境下，以左右各135度的弯曲角度进行试验，测定直至断开为止的弯曲次数。

另外，本实施方式中100μm以上厚度的石墨基板具备充分的物理强度，其物理强度不存在问题。

(靶的构造)

如图1所示，本实施方式的靶(A)具备如下结构：金属膜3的表面与石墨膜4的表面在分界面处相接。即，石墨膜4与金属膜3直接接合。若金属膜3比较厚，则能够通过例如在石墨膜4的单面上进行铍的热压制及HIP处理来制作上述结构。此外，若金属膜3是比较薄的铍，则能够通过例如在石墨膜4的单面上进行铍的蒸镀来制作上述结构。

此外，图2是本实施方式的靶的变形例的截面图。如图2所示，作为变形例1的靶(B)具备靶支撑框5。靶支撑框5是对石墨膜4的至少边缘部分进行支撑的框，其优选由金属构成。优选金属的理由在于：金属是物理强度、热导性及耐久性优越的材料。

如上所述，变形例1的靶(B)被靶支撑框5支撑。因此，靶(B)可以是易拆装的插片式结构(盒式结构)。此外，若靶支撑框5由金属构成，则能够通过靶支撑框5将靶(B)上产生的热容易地导向另行设置的冷却机构。

此外，图3是本实施方式的靶的其他变形例的截面图。如图3所示，作为变形例2的靶(C)中，在靶支撑框5内部设置了作为冷却机构的冷媒流路6。此外，作为流过冷媒流路6的冷媒，可使用冷却水等高热导性的液体或者气体。

如上所述，在靶支撑框5内部设置了冷媒流路6，因此靶(C)上产生的热可通过设置在靶支撑框5中的作为冷却机构的冷媒流路6而得到迅速冷却。因此，提高了靶(C)的耐久性，并且提高了核反应的效率。

此外，图4是本实施方式的靶的其他变形例的截面图。如图4所示，根据需要，作为本实施方式的变形例3的靶(D)中，石墨膜4的外露面可被具备耐放射性·耐腐食性的金属材料膜7全面覆盖。作为金属材料膜7的材料，可举出例如钛等。根据图4所示的方案，通过将靶(D)整体置于真空下，能够防止与大气等氧化性环境的接触所引起的氧化劣化。

(质子束的加速能量与发热)

靶(A)～(D)、及后述的实施方式2的靶(E)中，作为荷电粒子的质子可穿过石墨膜4，靶物质(这里是石墨膜4)给荷电粒子(质子)带来的能量损失率(阻滞能力)可通过以下Bethe公式(3)来表达。

[数2]

其中，e表示电子的基本电荷，m表示电子的质量，v表示电子的速度，z表示入射粒子的核电荷数，Z表示靶物质的原子序数，N表示靶物质的单位体积内的原子数，I表示靶物质的平均激发势，β在设c为光速的情况下表示v/c。

图5是基于Bethe公式(3)的能量损失率与粒子动能之间关系的曲线图。如图5所示，关于靶物质给荷电粒子带来的能量损失率(阻滞能力)，能量损失率在粒子动能较低的A至B区间增大且在B处为最大，在B至C区间与“I/v²”成比例地减小且在C处为最小，最后在C至D区间因Bethe公式(3)中对数项的效果而平缓增大。

本发明所针对的质子是处于能量范围B～C的荷电粒子束，其能量相对较低。荷电粒子束在B处的能量为MeV级(例如2MeV)，而在C处的能量为GeV级(例如3GeV)。就靶物质来看，B处的能量损失率比C处的能量损失率高100倍左右。

在供本发明的主要用途即癌症治疗及BNCT(硼中子俘获疗法)所用的小型加速器的1～100MeV能量区间中，能量损失率随着粒子能量的增加而降低。因此，低能粒子向靶入射后，在狭窄的靶区域内失去能量而变为热。即，就靶每单位体积的基板热负荷而言，能量损失率较大的低能量区间中的粒子照射所引起的热负荷大于高能量区间中的粒子照射所引起的热负荷。即，即使质子束的加速能量小，加速质子束的照射所引起的发热也不会减轻，因此，即使是照射低能质子束，也要求靶具有高耐久性。

(中子发生方法)

本实施方式的中子发生方法中，在真空下使低能质子轰击靶从而产生尽可能不含有害且放射性活化能力高的快中子的低能中子束。本实施方式中，作为靶，使用的是由具有上述特性的石墨膜4及附着在该石墨膜4的单面上的厚度10μm以上且低于1mm的金属膜3所构成的基板。由此，与重金属相比而言，本实施方式的中子发生方法能够使放射性活化程度相对降低，并且使尽可能不含有害且放射性活化能力高的快中子的低能中子束的产生效率增加。此外，石墨基板能够降低伴随核反应的热负荷，因此能够减小冷却机构的体积。

金属膜3由铍构成的情况下，本实施方式中的中子发生方法所使用的质子的加速能量优选为3MeV以上且低于11MeV，更优选为4MeV以上且8MeV以下。若质子的加速能量低于3MeV，则中子的产生效率会显著降低，因此本发明所使用的质子的加速能量优选为3MeV以上。此外，若质子的加速能量为11MeV以上，则不仅部件的放射性活化程度会很显著，而且产生的快中子会增多，或可能产生作为副产物的高毒性氚等放射性物质，因此质子的加速能量优选低于11MeV。为了使部件的放射性活化程度降低并且选择性地产生尽可能不含有害且放射性活化能力高的快中子的低能中子束，更优选质子的加速能量为4MeV以上且8MeV以下。

此外，金属膜3由锂构成的情况下，本实施方式的中子发生方法所使用的质子的加速能量优选为2MeV以上且4MeV以下。锂的⁷Li(p，n)反应的阈值约为2MeV，因此若质子的加速能量低于2MeV，则中子的产生效率会显著降低。此外，若质子的加速能量超过4MeV，则不仅部件的放射性活化程度会很显著，而且产生的快中子会增多，因此优选质子的加速能量为4MeV以下。

另外，本实施方式的中子发生方法是在真空下使低能质子轰击靶的。

本实施方式优选将形成在靶表面的金属膜3的表面设定为与质子的前进方向对置。这是为了首先使质子与金属发生核反应。

本实施方式中的中子发生方法所能够产生的中子是含有较多热中子或超热中子的低能中子束。所谓低能中子束，是指尽可能不含有害且放射性活化能力高的快中子的中子束。快中子的能量比热中子或超热中子高两个数量级以上，因此，快中子不仅从生物学上来看是有害的，且放射性活化能力极高。中子的种类分为快中子、超热中子、热中子、及冷中子。这些中子不是从能量上来明确划分的，根据反应堆物理学、辐射屏蔽、辐射量测量、分析、医疗等不同领域，中子的能量划分各不相同。例如，日本原子能防灾基础术语记载到：中子之中动量大的中子称为快中子(超快中子)，其值根据反应堆物理学、辐射屏蔽、辐射量测量等领域而不同，但一般将0.5MeV以上的中子称为快中子”。此外，医疗领域中，超热中子一般是指1eV～10keV范围的中子，热中子一般是指0.5eV以下的中子。本发明中所说的低能中子是指尽可能不含0.5MeV以上的快中子的中子束。所照射质子的能量若超过8MeV，则可能包含0.5MeV以上的中子，但含量程度比以往的一次中子少很多。

(中子发生装置)

本实施方式的中子发生装置具备靶、氢离子发生器、直线加速器、质子照射部。中子发生装置中用于产生质子的加速器是直线加速器。以往使用11MeV以上的高能质子作为轰击靶的质子，因此所使用的是同步加速器及回旋加速器等大型加速器。本实施方式主要使用2MeV以上且低于11MeV的质子，因此，直线加速器就足能产生所需的大功率的质子。

直线加速器的一端设有氢离子发生器。来自氢离子发生器的氢离子穿过荷电粒子转换膜而入射至向加速空间并得到加速。

氢离子发生器并无特别限定，能够使用以往的质子发生器、负氢离子发生器等。作为加速空间，能够采用高频加速空间、DC加速空间、常导加速空间、超导加速空间等。

质子束照射部设置在直线加速器的与氢离子发生器相反的一侧。质子束照射部配置在直线加速器与靶之间。质子照射部并无特别限定，能够使用以往的具备四极式电磁铁及偏转式电磁铁的质子照射部。

在直线加速器中被加速后的质子被导向与直线加速器的前端部连接着的质子照射部，并轰击设置在质子照射部前端的靶。经过该轰击而产生低能中子。

如上所述，靶(B)～(D)具备金属膜3、石墨膜4、以及兼具冷却功能的靶支撑框5。因此，其方案可以是将金属膜3、石墨膜4及靶支撑框5一体化了的插卡式结构。本实施方式的中子发生装置可以是如下方案：具有插卡式结构的靶(B)～(D)介由具有半自动拆装结构的真空凸缘而设置在质子照射部的前端部分。由此，在靶劣化时，能够通过遥控来容易地进行与新品的拆装更换。

此外，对于靶(A)～(D)可以使用低能质子束，从而能够减少有害快中子的产生，所以，本实施方式中的对所产生的中子进行减速的减速机构能够实现小型化。因此，即使是在小规模的医疗机构，也能设置本实施方式的中子发生装置来用作医疗用中子发生装置，以产生供BNCT等医疗所用的中子。

此外，如果能实现比以往的靶基板薄很多的靶基板，那么将能够使用更小型的加速器(即，使用加速能量更低的质子束)来产生中子。通过如此的低能质子所产生的中子不包含对癌症治疗有害的快中子。因此，利用本发明的靶能够产生对癌症治疗有益的低能热中子·超热中子，同时靶的放射性活化程度能够降低。就癌症治疗用的中子发生靶而言，本发明的上述特点是飞跃性的。

〔实施方式2〕

以下基于图6对本发明的其他实施方式进行说明。图6是本实施方式的靶(E)的概略结构的截面图。如图6所示，本实施方式的靶(E)与所述实施方式1不同点在于，对金属膜3进行支撑的基板是由石墨膜4层叠而成的石墨层叠体8。若所照射的加速质子束的能量较高且照射所引起的发热量极大，则可如本实施方式这样，由石墨层叠体8来构成对金属膜3进行支撑的基板。

石墨膜4的膜厚为1μm以上且100μm以下。石墨层叠体8可通过如下方法来制作：通过在加压下进行加热来使多个石墨膜4接合，或者通过在加热下进行加压来使多个石墨膜4接合。即，石墨层叠体8是多张石墨膜4的加压接合物或加热接合物。如上所述，对金属膜3进行支撑的基板由石墨层叠体8构成，因此，对所照射的质子束的耐久性·耐热性增加。

作为靶基板的石墨层叠体8的膜厚为100μm以上且20mm以下，更优选为200μm以上且10mm以下。

此外，根据需要，如图6所示，本实施方式的靶(E)优选安设有靶支撑框5，该靶支撑框5具备作为冷却机构的冷媒流路6。

其中，在加速质子束的能量比较高的情况下，如实施方式2那样对多个石墨膜4进行层叠是有效的。而在加速质子束的能量高且靶过薄的情况下，质子束会穿过靶。因此，不仅产生中子的效率会显著下降，而且所产生的中子与质子束会混在一起，因此不优选。并且，即使在质子束被屏蔽的情况下，若使用高能质子束来产生中子，则也可能混入对癌症治疗等医疗用途而言有害的快中子。靶基板有时也起到使上述中子减速的作用，因此，中子发生用靶的厚度需要符合所照射的质子束的能量及所产生的中子的使用目的。

本实施方式2将厚度在1μm～100μm范围的多张石墨膜4层叠来进行制作，因此基本上能够不影响热导及电导特性，基本上能够制作任何厚度的靶基板，可以说是极为优越的方法。

(压接层叠的方法)

将多张石墨膜4层叠来制作预期厚度的基板的方法并无特别限定，考虑到基板会被暴露在极高的温度下，优选不使用粘接剂而通过直接加压·加热处理来对多张石墨膜4进行压接，从而形成石墨层叠体8。只要能形成具备充分接合强度的石墨层叠体8，则加压·加热的条件并无特别限定。优选以200℃～3000℃范围的加热温度、10⁴帕以上的施加压力，在真空、或氩气及氮气等不活泼气体中进行加压·加热。一边加压一边加热，或者一边加热一边加压是尤其优选的层叠体制作方法。此外，用于制作石墨层叠体8的石墨膜4不需要完全石墨化，石墨膜4可以是在600℃以上，更优选是在800℃以上，最优选是在1000℃以上的温度下碳化后的膜。将如此碳化后的膜层叠且在例如2800℃以上的温度下加热、加压，就能够得到目标靶基板。

本发明并不限于上述各实施方式，可以在权利要求所示的范围内进行各种变更，适当地组合不同实施方式中各自披露的技术手段而得到的实施方式也包含在本发明的技术范围内。并且，能够通过对各实施方式中分别披露的技术手段进行组合来形成新的技术特征。

〔总结〕

本发明的一实施方式的靶的特征在于：该靶至少具备由铍材料或锂材料构成的金属膜及由石墨膜构成的基板，所述金属膜及所述基板面被加速后的质子轰击而产生中子；所述石墨膜在其膜面方向上的热导率为1500W/(m·K)以上，且其膜面方向上的热导率为其膜厚方向上的热导率的100倍以上；所述石墨膜的厚度为1μm以上且100μm以下。

根据上述方案，所述基板由石墨膜构成，因此基板的放射性活化程度能够降低。此外，所述石墨膜在其膜面方向上的热导率为1500W/(m·K)以上，且其膜面方向上的热导率比其膜厚方向上的热导率大100倍以上，因此能够使由质子束的照射而产生的热迅速地移动到冷却部，故而具有充分的耐久性。

此外，所述石墨膜的厚度为1μm以上且100μm以下。具有如此厚度的石墨膜尽管非常薄，但其作为对金属膜进行支撑的基板而具备所需的物理强度。

并且，通过如此薄的靶，就能够使用加速能量比以往更低的低放射活化性质子束，来产生最适用于医疗用途的低能热中子·超热中子。

本发明的一实施方式的靶中，优选所述石墨膜在其膜面方向上的电导率为16000S/cm以上，且其膜面方向上的电导率为其膜厚方向上的电导率的100倍以上。

与热导率特性的测定相比，电导率的测定极为容易，并且电导特性往往与热导特性成比例，因此能通过测定电导特性来对作为基板的石墨膜的性能进行适当管理。

本发明的一实施方式的靶中，优选所述基板由石墨层叠体构成，该石墨层叠体由多张所述石墨膜层叠而成，并且所述基板的厚度为100μm以上且20mm以下。

根据上述方案，所述基板由石墨层叠体构成，该石墨层叠体由多张所述石墨膜层叠而成，因此，能够不影响热导特性而实现更厚的基板。如此由多张石墨膜构成的基板尽管比以往的由各向同性石墨构成的基板薄，但是具备充分的耐久性。由此，对所照射的相对高能质子束的耐久性、耐热性可提高，不仅能适用于目前医疗用途上所采用的能量区间的质子束，还能适用于使用高能质子束的中子发生技术。

此外，本发明的一实施方式的靶中，所述石墨层叠体优选是对多张所述石墨膜在加压下进行加热而成的接合物，或者是对多张所述石墨膜在加热下进行加压而成的接合物。

由此，能够不使用粘接剂而得到较厚的基板，因此能够提高对所照射质子束的耐久性、耐热性，从而实现低放射性活化。

本发明的一实施方式的靶中，所述石墨膜的密度优选为1.60g/cm³以上且2.26g/cm³以下。

本发明的靶中，优选将所述石墨膜与所述金属膜直接接合的方案。换言之，优选包含层叠在所述石墨膜上的由金属所构成的金属膜。这里所说的“层叠在所述石墨膜上的由金属所构成的金属膜”是指直接接合在所述石墨膜上的金属膜。

本发明的一实施方式的靶优选具备对所述靶进行支撑的支撑框。

根据上述方案，由于具备对所述靶进行支撑的支撑框，因此能够提高靶的物理强度、耐久性。

关于本发明的一实施方式的靶，优选所述支撑框具备对所述靶进行冷却的冷却机构。

由此，当质子束的照射引起靶发热时，能通过支撑框的冷却机构来迅速地进行冷却，因此靶的耐久性增加并且核反应的效率提高。

本发明的一实施方式的中子发生装置的特征在于具备：对质子进行加速的加速器、以及向上述靶照射被所述加速器加速后的质子的质子照射部。

由此，能够实现对质子束的照射具备充分的耐久性、耐热性并且放射性活化程度能降低的中子发生装置。

本发明的一实施方式的靶的制造方法的特征在于：所述靶具备由铍材料或锂材料构成的金属膜及由石墨构成的1个或多个石墨膜，质子轰击所述金属膜及所述石墨膜的膜面从而产生中子；通过对高分子膜进行煅烧来制作所述石墨膜。

如上述方案所述，通过对高分子膜进行煅烧，能够得到具有前述特性(热导率、电导率、物理强度等)且厚度在1μm～100μm范围的石墨膜。由此，能够实现对质子束的照射具备充分的耐久性、耐热性且放射性活化程度能降低的靶的制造方法。

(产业上的可利用性)

本发明例如能够应用于产生供BNCT等医疗所用的中子的医疗用中子发生装置。

Claims

1.一种靶，其特征在于：

该靶至少具备由铍材料或锂材料构成的金属膜及由石墨膜构成的基板，其中，所述金属膜及所述基板的面被加速后的质子轰击而产生中子；

所述石墨膜在其膜面方向上的热导率为1500W/(m·K)以上，且其膜面方向上的热导率为其膜厚方向上的热导率的100倍以上；

所述石墨膜的厚度为1μm以上且10μm以下，

所述金属膜的厚度为10μm以上且低于1mm。

2.根据权利要求1所述的靶，其特征在于：

所述石墨膜在其膜面方向上的热导率为1700W/(m·K)以上。

3.根据权利要求1或2所述的靶，其特征在于：

所述石墨膜在其膜面方向上的电导率为16000S/cm以上，且其膜面方向上的电导率为其膜厚方向上的电导率的100倍以上。

4.根据权利要求3所述的靶，其特征在于：

所述石墨膜在其膜面方向上的电导率为18000S/cm以上。

5.根据权利要求1或2所述的靶，其特征在于：

所述基板由石墨层叠体构成，该石墨层叠体由多张所述石墨膜层叠而成；

所述基板的厚度为100μm以上且200μm以下。

6.根据权利要求5所述的靶，其特征在于：

所述石墨层叠体是对多张所述石墨膜在加压下进行加热而成的接合物，或者是对多张所述石墨膜在加热下进行加压而成的接合物。

7.根据权利要求1或2所述的靶，其特征在于：

所述石墨膜为2.00g/cm³以上且2.26g/cm³以下。

8.根据权利要求1或2所述的靶，其特征在于：

所述石墨膜的MIT耐弯折试验中的弯曲次数为1000次以上。

9.根据权利要求1或2所述的靶，其特征在于：

所述石墨膜与所述金属膜直接接合。

10.根据权利要求1或2所述的靶，其特征在于：

具备对所述靶进行支撑的支撑框。

11.根据权利要求10所述的靶，其特征在于：

所述支撑框具备对所述靶进行冷却的冷却机构。

12.一种中子发生装置，其特征在于具备：

对质子进行加速的加速器、

向权利要求1～11中任何一项所述的靶照射被所述加速器加速后的质子的质子照射部。

13.一种靶的制造方法，其特征在于：

所述靶具备由铍材料或锂材料构成的金属膜及层叠由石墨构成的多个石墨膜而成的石墨层叠体，其中，所述金属膜及所述石墨膜的膜面被质子轰击而产生中子；

通过对高分子膜进行煅烧来制作所述石墨膜，

所述石墨膜的厚度为1μm以上且10μm以下，

所述金属膜的厚度为10μm以上且低于1mm，

所述石墨层叠体的厚度为100μm以上且200μm以下。