CN109065708A - 一种双层相变材料、相变存储器单元及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种双层相变材料、相变存储器单元及其制备方法,所述材料为Ge‑Sb‑Te/Sb‑Te或Ge‑Te/Sb‑Te;其中Sb‑Te的化学通式为SbxTe100‑x,满足20<x<80。相变存储器单元,结构包括下电极层、上电极层及位于之间的相变材料层,相变材料层为双层相变材料Ge‑Sb‑Te/Sb‑Te或Ge‑Te/Sb‑Te。双层相变材料作为相变存储器的存储介质时,相变存储单元不仅具有相变速度快、写操作电流低等优点,而且器件的可靠性得到了提高。
Description
技术领域
本发明属于微电子技术领域,特别涉及一种双层相变材料、相变存储器单元及其制备方法。
背景技术
在半导体市场中,存储器占有重要的地位,并且随着大数据时代的到来,存储器的市场需求变得更大。发展下一代高速、高密度新兴存储器的任务变得尤为迫切,在这其中,利用硫系化合物薄膜材料作为存储介质的相变存储器被认为是最有潜力的下一代非易失性存储器,其原理建立在相变材料在相变前后电阻率的巨大差异上,相变材料在多晶态和非晶态具有不同的电阻率,因此可以用来实现二进制数据的存储。相变存储器的综合性能与目前的主流存储器闪存和动态随机存储器相比具有较为明显的优势。相变存储器具有可逆相变速度快、擦写功耗低、数据保持力高和疲劳次数高等优点。对于相变材料的研究,大多数都集中在GeTe-Sb2Te3伪二元合金上,沿着伪二元合金连线,随着Sb2Te3含量的增加结晶速度会随之加快。直至目前,用于相变存储器的典型材料仍为硫系化合物合金Ge-Sb-Te薄膜,其中以Ge2Sb2Te5应用最广,即Ge、Sb、Te三种元素成分的原子比为2:2:5。
存储器的研究一直朝着高速、高密度、低功耗、高可靠性的方向发展。对于传统的相变存储器存储介质材料Ge-Sb-Te,仍然存在着不能忽视的缺点。其结晶速度较慢,这将影响器件的擦写速度;基于Ge-Sb-Te的器件的功耗较高,这对于大阵列高密度相变存储器的发展造成影响;此外,Ge-Sb-Te结晶温度较低,相邻单元的热串扰问题难以避免,且Ge-Sb-Te的热稳定性无法满足高温数据保持力的要求。鉴于此,如何对单一相变材料层Ge-Sb-Te进行改进以满足结晶温度较高、高温数据保持力好、结晶速度快等要求,且在相变存储器器件中功耗较低、擦写速度快以及能达到一定的循环次数,成为本领域技术人员亟待解决的问题。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种双层相变材料、相变存储器单元及其制备方法,克服了现有相变存储器的编程速度慢、功耗及高及可靠性差的缺陷,该双层相变材料作为相变存储器的存储介质时,相变存储单元不仅具有相变速度快、写操作电流低等优点,而且器件的功耗和可靠性都得到了改善。
本发明的一种双层相变材料,所述材料为异质结诱导结晶Ge-Sb-Te/Sb-Te或Ge-Te/Sb-Te;
其中诱导层Sb-Te相变材料的化学通式为SbxTe100-x,其中x指元素的原子百分比,满足20<x<80。
所述25<x<75。
异质结诱导结晶表示的意思是:两种不同的相变材料形成异质结,通过其中的一层材料材料(此处指Sb-Te,它具有快速相变的特性)和异质结的界面诱导另一层相变材料快速结晶。
即:由两种具有不同性质的相变材料形成异质结型的双层相变材料,通过其中一层具有快速相变特性的Sb-Te材料和异质结界面的协同诱导作用促使另一层热稳定性好的相变材料(Ge-Sb-Te或Ge-Te)快速结晶。
所述Ge-Sb-Te为Ge2Sb2Te5、Ge1Sb2Te4、Ge1Sb4Te7或掺杂的Ge-Sb-Te,材料的组分不受限制。
所述掺杂的Ge-Sb-Te为非金属元素或金属元素或者这些元素的化合物掺杂的Ge-Sb-Te材料,其中元素为C、N、Ti、Sc、W、Al、Y等。
所述Ge-Te材料的组分不受限制。
所述Ge-Te为非金属元素或金属元素或者这些元素的化合物掺杂的Ge-Te材料,其中元素为C、N、Ti、Sc、W、Al、Y等。
本发明的一种双层相变材料的制备方法,
所述Ge-Sb-Te/Sb-Te双层相变材料或Ge-Te/Sb-Te双层相变材料可采用溅射法、离子注入法、蒸发法、化学气相沉积法(CVD)、等离子体增强化学气相沉积法(PECVD)、低压化学气相沉积法(LPCVD)、金属化合物气相沉积法(MOCVD)、分子束外延法(MBE)、原子气相沉积法(AVD)或原子层沉积法(ALD)制备而成。
所述双层相变材料中的Ge-Sb-Te、Ge-Te、Sb-Te的制备方法包括:溅射法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、或原子层沉积法中的任意一种。
本发明的一种相变存储器单元,结构包括下电极层、上电极层及位于之间的相变材料层,其特征在于,相变材料层为权利要求1-6任一所述的双层相变材料Ge-Sb-Te/Sb-Te或Ge-Te/Sb-Te。
所述下电极层、上电极层的材料包括:单金属材料或由所述单金属材料中的任意两种或多种组合成的合金材料,或所述单金属材料的氮化物或氧化物。
本发明的一种相变存储单元的制备方法,包括:
形成下电极层后,在所述下电极层上形成相变材料层,再在相变材料层上形成上电极层;其中双相变材料是一次性原位完成制备,消除了界面污染和氧化;
在上电极层上形成引出电极,把上电极层、下电极层通过所述引出电极与器件单元的控制开关、驱动电路及外围电路集成。
所述引出电极的材料包括:单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu或Ni中的任意一种,或由所述单金属材料中的任意两种或多种组合成的合金材料。
所述下电极层、上电极层及引出电极的制备方法包括:溅射法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中的任意一种。
有益效果
本发明提供的用于相变存储器的异质结诱导结晶Ge-Sb-Te/Sb-Te双层相变材料或Ge-Te/Sb-Te双层相变材料,在外部能量的作用下,能够实现高电阻态与低电阻态之间的可逆转变,利用可逆转变前后高低阻值的差异来实现数据的存储;
所述的双层相变材料是由两种具有不同性质的相变材料形成异质结型的双层相变材料,通过其中一层具有快速相变特性的Sb-Te材料和异质结界面的协同诱导作用促使另一层热稳定性好的相变材料(Ge-Sb-Te或Ge-Te)快速结晶,具有操作速度快、操作功耗低等优点;
用于相变存储器的异质结诱导结晶Ge-Sb-Te/Sb-Te和Ge-Te/Sb-Te双层相变材料,在外部能量的作用下,由于Sb-Te具有快速结晶的能力,当Sb-Te材料位于双层材料的下方且先于Ge-Sb-Te、Ge-Te结晶时,Sb-Te形成的晶核能够为Ge-Sb-Te、Ge-Te提供异质核进行晶体生长,由于异质核的存在,节省了Ge-Sb-Te、Ge-Te晶核形成所需要的时间,同时降低了晶核形成所需的能量,因此可以加快Ge-Sb-Te、Ge-Te结晶,提高相变速度,同时降低了功耗,从而为实现高速、低功耗的相变材料提供可能;
和现有基于Ge-Sb-Te或Ge-Te的相变存储器相比,诱导层Sb-Te的引入加快了Ge-Sb-Te或Ge-Te结晶,提高了相变速度,诱导层Sb-Te组分优化后器件的操作速度与单层Ge-Sb-Te或Ge-Te相比都有明显提升,Ge-Sb-Te/Sb-Te双层相变材料或Ge-Te/Sb-Te双层相变材料操作速度达到10ns以下,而Ge-Sb-Te或Ge-Te的操作速度为100ns以上;
双层相变材料作为相变存储器的存储介质时,相变存储单元不仅具有相变速度快、又可以提高相变存储器的高低阻态的阻值比、写操作电流低等优点,而且器件的功耗和可靠性都得到了改善,提升,使得器件能够满足大阵列高密度的存储要求;
双层相变材料的操作速度达到10ns以下,SET操作电压在3V以下,RESET操作电压在4V以下;而现有的Ge-Sb-Te或Ge-Te的操作速度为100ns以上,在10ns脉冲下SET操作电压至少在4V以上,RESET操作电压在6V以上,甚至不能发生可逆相变。
附图说明
图1显示为Ge2Sb2Te5/Sb2Te双层相变材料应用于相变存储器中,所形成的器件单元经过一次SET-RESET循环后的窗口特征曲线(即R-V曲线),脉冲宽度为10ns;
图2显示为本发明的相变存储器单元的结构示意图;其中下电极层1,诱导结晶Sb-Te相变材料层2,Ge-Sb-Te或Ge-Te相变材料层3,上电极层4,引出电极5;
图3显示为形成下电极层的示意图;其中下电极层1;
图4显示为在下电极层上形成诱导结晶Sb-Te相变材料层的示意图;其中下电极层1,诱导结晶Sb-Te相变材料层2;
图5显示为在诱导结晶Sb-Te相变材料层上形成Ge-Sb-Te或Ge-Te相变材料层的示意图;其中下电极层1,诱导结晶Sb-Te相变材料层2,Ge-Sb-Te或Ge-Te相变材料层3;
图6显示为在相变材料层上形成上电极层的示意图;其中下电极层1,诱导结晶Sb-Te相变材料层2,Ge-Sb-Te或Ge-Te相变材料层3,上电极层4;
图7显示为Ge2Sb2Te5/Sb2Te双层相变材料应用于相变存储器中,所形成的器件单元在电流激励作用下测得的电流-电压(I-V)曲线。
具体实施方式
下面结合具体实施例,进一步阐述本发明。应理解,这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。此外应理解,在阅读了本发明讲授的内容之后,本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改,这些等价形式同样落于本申请所附权利要求书所限定的范围。
实施例1
采用磁控溅射法,以Sb2Te3合金靶、及Sb单质靶共溅射制备诱导层Sb2Te相变材料薄膜,随后通过磁控溅射法在诱导层Sb2Te上用Ge2Sb2Te5合金靶溅射制备Ge2Sb2Te5相变材料薄膜从而制备Ge2Sb2Te5/Sb2Te双层相变材料薄膜层。
工艺参数为:本底气压为1×10-5Pa,溅射时Ar气气压为0.2Pa,溅射功率为Sb2Te3合金靶20W,Sb单质靶10W,Ge2Sb2Te5合金靶20W,衬底温度为25℃,通过控制溅射时间,使得Ge2Sb2Te5/Sb2Te双层相变材料薄膜厚度分别为60nm/20nm。
在其它实施例中,也可通过调整溅射时Sb单质靶的功率来调整诱导层Sb-Te相变材料中Sb的原子百分比。例如,在制备过程中,控制Sb2Te3合金靶的功率始终为20W,通过调节Sb单质靶的功率来控制薄膜中Sb的含量,所用单质靶的功率分别为10W、15W及20W,对应的诱导层Sb-Te相变材料分别为:Sb2Te、Sb3Te和Sb4Te;薄膜厚度通过控制溅射时间来控制。
结论:由于引入诱导层Sb-Te相变材料能提供异质核从而加快Ge2Sb2Te5相变材料的结晶速率,使得其作为相变存储器的介质材料时器件的操作速度有所提升。
Ge-Sb-Te/Sb-Te双层相变材料或Ge-Te/Sb-Te双层相变材料中诱导层Sb-Te材料的厚度控制在合理的范围内为2-20nm,从而提高器件性能的同时能有效避免因诱导层太厚影响相变材料的性能。
实施例2
如图2所示,显示为本发明的相变存储器单元的结构示意图,所述相变存储器单元包括下电极层1、上电极层4及位于所述下电极层1和上电极层4之间的双层相变材料层2、3;所述双层相变材料层2、3采用Ge-Sb-Te/Sb-Te双层相变材料,所述诱导层Sb-Te相变材料的化学通式为SbxTe100-x,其中x指元素的原子百分比,且满足20<x<80。
进一步的,所述上电极层4上还形成有引出电极5。
包含Ge-Sb-Te/SbxTe100-x双层相变材料的相变存储器器件单元的制备过程具体如下:
步骤1:请参阅图3,采用溅射法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中任意一种制备下电极层1。
本实施例采用CVD法制备所述下电极层1。所述下电极层1的材料为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu或Ni中的任意一种,或由所述单金属材料中的任意两种或多种组合成的合金材料,或所述单金属材料的氮化物或氧化物。
本实施例中,下电极层1的材料为W。所得W电极的直径为80nm,高度为200nm。
步骤2:请参阅图4和图5,在所述下电极层1上制备双层相变材料层2、3,所述双层相变材料层2、3采用Ge-Sb-Te/Sb-Te双层相变材料,所述诱导层Sb-Te相变材料的化学通式为SbxTe100-x,其中x指元素的原子百分比,且满足20<x<80。
所述双层相变材料层2、3的制备方法可采用溅射法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中的任意一种。
本实施例在W下电极层1上采用磁控溅射法,以Sb2Te3合金靶、及Sb单质靶共溅射制备诱导层Sb2Te相变材料薄膜,随后通过磁控溅射法在诱导层Sb2Te上用Ge-Sb-Te合金靶溅射制备Ge-Sb-Te相变材料薄膜从而制备Sb2Te/Ge-Sb-Te双层相变材料薄膜层2、3。
工艺参数为:本底气压为1×10-5Pa,溅射时Ar气气压为0.2Pa,溅射功率为Sb2Te3合金靶20W,Sb单质靶10W,Ge-Sb-Te合金靶20W,衬底温度为25℃,通过控制溅射时间,使得Ge-Sb-Te/Sb2Te双层相变材料薄膜厚度分别为60nm/20nm。
步骤3:请参阅图6,在双层相变材料层2、3上,采用溅射法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中任一种制备上电极层4。上电极层4的材料为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu或Ni中的任意一种,或由所述单金属材料中的任意两种或多种组合成的合金材料,或所述单金属材料的氮化物或氧化物。
本实施例在Ge-Sb-Te/Sb2Te双层相变材料薄膜层2、3上采用磁控溅射法制备上电极层4,所述上电极层4的材料优选为TiN,工艺参数为:本底气压为1×10-5Pa,溅射时气压为0.2Pa,Ar/N2的气体流量比例为1:1,溅射功率为100W,衬底温度为25℃,溅射时间20-25min。所得TiN电极厚度约为20nm。
步骤4:请参阅图2,在所述上电极层4上制备引出电极5,采用的方法为溅射法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法(AVD)或原子层沉积法中任意一种。然后把上、下电极通过所述引出电极5与器件单元的控制开关、驱动电路及外围电路集成,所采用的加工方法为常规的半导体工艺;作为引出电极4的材料为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu或Ni中的任意一种,或由所述单金属材料中的任意两种或多种组合成的合金材料。
本实施例采用磁控溅射法制备引出电极5,材料为Al,引出电极5薄膜厚度为200nm,采用常规半导体工艺刻蚀出引出电极5,与器件单元的控制开关、驱动电路和外围电路集成,从而制备出完整的相变存储器单元。
实施例3
下面对上述实施例中的相变存储器器件单元进行电学性能的测试:
(1)测试器件单元在电流激励作用下的电流-电压(I-V)曲线。测试结果请参见图7。可见随着电流的增加,电压值先持续增加,到某一点时,电压突然降至很低,随后继续持续增加。该点即为该器件单元的阈值点,该点处的电压为阈值电压,电流为阈值电流。对基于Ge2Sb2Te5/Sb2Te的相变存储单元,所测得的阈值电压为0.87V,阈值电流为9μA。在阈值点处,相变材料在极短的时间内从非晶态转变为晶态,形成低阻的导电通路,从而导致电压突降。
(2)测试器件单元电阻与所施加的脉冲电压的关系。测试结果请参见图1。在宽度为10ns的脉冲作用下,当脉冲高度达到2.7V时,方块电阻由≈105Ω/□的高阻态突降至≈103Ω/□的低阻态;当脉冲高度达到3.8V时,方块电阻又快速升高至≈105Ω/□的高阻态。高低阻值差约两个数量级,用在存储器件中能够容易地区分所存储的二进制数值。
实施例4
本实施例与实施例1、2采用基本相同的技术方案,不同之处在于,相变材料层的制备方法改为AVD或ALD法,亦可达到相同的技术效果:操作速度达到10ns,SET操作电压在3V以下,RESET操作电压在4V以下。
实施例5
本实施例与实施例1、2、4采用基本相同的技术方案,不同之处在于把实施例1中的Sb单质靶溅射功率设定为15W。其余步骤与实施例1完全相同。当Sb单质靶溅射功率设定为15W时,相应的诱导层相变薄膜材料组分为Sb3Te,相应器件的电学性能亦能达到相近的效果:操作速度达到10ns,SET操作电压在2.5V以下,RESET操作电压在3.5V以下。
实施例6
本实施例与实施例1、2、4采用基本相同的技术方案,不同之处在于把实施例1中的Sb单质靶溅射功率设定为20W。其余步骤与实施例1完全相同。当Sb单质靶溅射功率设定为20W时,相应的诱导层相变薄膜材料组分为Sb4Te,相应器件的电学性能亦能达到相近的效果:操作速度达到10ns,SET操作电压在2.0V以下,RESET操作电压在3.0V以下。
Claims (10)
1.一种双层相变材料,其特征在于,所述材料为Ge-Sb-Te/Sb-Te或Ge-Te/Sb-Te;其中Sb-Te的化学通式为SbxTe100-x,满足20<x<80。
2.根据权利要求1所述的材料,其特征在于,所述材料为异质结诱导结晶材料,所述满足25<x<75。
3.根据权利要求1所述的材料,其特征在于,所述Ge-Sb-Te为Ge2Sb2Te5、Ge1Sb2Te4、Ge1Sb4Te7或掺杂的Ge-Sb-Te。
4.根据权利要求1所述的材料,其特征在于,所述掺杂的Ge-Sb-Te为非金属元素或金属元素或者这些元素的化合物掺杂的Ge-Sb-Te材料。
5.根据权利要求1所述的材料,其特征在于,所述Ge-Te为非金属元素或金属元素或者这些元素的化合物掺杂的Ge-Te材料。
6.一种如权利要求1所述的双层相变材料的制备方法,其特征在于,双层相变材料采用溅射法、离子注入法、蒸发法、化学气相沉积法CVD、等离子体增强化学气相沉积法PECVD、低压化学气相沉积法LPCVD、金属化合物气相沉积法MOCVD、分子束外延法MBE、原子气相沉积法AVD或原子层沉积法ALD制备而成。
7.一种相变存储器单元,结构包括下电极层、上电极层及位于之间的相变材料层,其特征在于,相变材料层为权利要求1-6任一所述的双层相变材料Ge-Sb-Te/Sb-Te或Ge-Te/Sb-Te。
8.根据权利要求7所述的存储器单元,其特征在于,所述下电极层、上电极层的材料包括:单金属材料或由所述单金属材料中的任意两种或多种组合成的合金材料,或所述单金属材料的氮化物或氧化物。
9.一种如权利要求7所述的相变存储单元的制备方法,包括:
形成下电极层后,在所述下电极层上形成相变材料层,再在相变材料层上形成上电极层;其中双相变材料是一次性原位完成;
在上电极层上形成引出电极,把上电极层、下电极层通过所述引出电极与器件单元的控制开关、驱动电路及外围电路集成。
10.根据权利要求9所述的制备方法,其特征在于,所述下电极层、上电极层及引出电极的制备方法包括:溅射法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中的任意一种。
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