CN108847501A - 一种锂离子电池非水电解液及锂离子电池 - Google Patents

一种锂离子电池非水电解液及锂离子电池 Download PDF

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Abstract

为克服现有镍钴锰三元锂离子电池存在高温循环和存储性能不足的问题，本发明提供了一种锂离子电池非水电解液，包括溶剂、锂盐以及结构式1和/或结构式2所示的化合物：结构式1和结构式2中，R1和R2各自独立地选自1～5个碳原子的取代或未取代的有机基团。同时，本发明还公开了包括上述锂离子电池非水电解液的锂离子电池。本发明提供的非水电解液能够有效提高镍钴锰三元锂离子电池在高压下高温循环性能和高温储存性能。

Description

一种锂离子电池非水电解液及锂离子电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种锂离子电池非水电解液及锂离子电池。
背景技术
镍钴锰三元电池由于具有较高的能量密度，成为众多动力电池企业的研究热点。为了进一步提高镍钴锰三元电池的能量密度，从而提高电动汽车的续航里程，一个简单做法就是把电池的电压从4.2V提高到4.3V甚至4.4V。虽然提高镍钴锰三元电池的电压能够提高电池能量密度，但是这也导致了电解液在三元镍钴锰正极材料表面更容易被氧化，从而在循环过程中和高温存储过程中导致了电池阻抗快速增加以及气胀，严重影响了电池的循环寿命以及电池的安全性能。
为了阻止电解液在高压三元镍钴锰正极材料的氧化，在电解液里加入成膜添加剂是一种可行的办法。现有硫酸乙烯酯和亚硫酸乙烯酯等成膜添加剂可以用于提高4.2V镍钴锰三元电池的循环性能，但是其在高电压镍钴锰三元电池上仍存在循环性能不足以及在高温存储中容易气胀的问题。
发明内容
针对现有镍钴锰三元锂离子电池存在高温循环和存储性能不足的问题，本发明提供了一种锂离子电池非水电解液及锂离子电池，以提高镍钴锰三元锂离子电池在高压下的高温循环性能和高温存储性能。
本发明解决上述技术问题所采用的技术方案如下：
一方面，本发明提供了一种锂离子电池非水电解液，包括溶剂、锂盐以及结构式1和/或结构式2所示的化合物：
结构式1和结构式2中，R1和R2各自独立地选自1～5个碳原子的取代或未取代的有机基团。
本发明提供的锂离子电池非水电解液中加入有结构式1和/或结构式2所示的化合物，结构式1和结构式2所示的化合物中，通过硫酸或者亚硫酸官能团和相邻的氮烯烃官能团共同形成的特定结构的五元环的空间效应和电荷效应，使结构式1和结构式2所示的化合物在电解液中表现出较强的络合效应，可有效络合正极材料表面的金属离子，并能稳定电解液中的锂盐(例如LiPF6)，另一方面，结构式1和2所示的化合物也表现出良好的成膜效果，能在电池负极表面形成良好的钝化膜。基于上述作用，发明人通过大量实验发现添加上述结构式1和/或结构式2所示的化合物的电解液可以极大的提高电池高温循环性能，以及有效地抑制了电池高温存储过程中的气体产生。
可选的，R1和R2各自独立地选自1～5个碳原子的饱和烃基、1～5个碳原子的饱和卤代烃基、1～5个碳原子的不饱和烃基或1～5个碳原子的不饱和卤代烃基。
可选的，R1和R2各自独立地选自甲基、乙基、三氟甲基或五氟乙基。
可选的，所述结构式1所示的化合物选自如下化合物：
所述结构式2所示的化合物选自如下化合物：
可选的，以所述非水电解液的总质量为100％计，所述结构式1和/或结构式2所示的化合物的质量百分含量为0.1％～5.0％。
可选的，所述锂离子电池非水电解液还包括不饱和环状碳酸酯和氟代环状碳酸酯中的一种或多种。
可选的，所述不饱和环状碳酸酯包括碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯和亚甲基碳酸乙烯酯中的一种或多种；
所述氟代环状碳酸酯包括氟代碳酸乙烯酯、三氟甲基碳酸乙烯酯和双氟代碳酸乙烯酯中的一种或多种。
可选的，所述溶剂为环状碳酸酯和链状碳酸酯的混合物；
所述锂盐选自LiPF6、LiBF4、LiBOB、LiDFOB、LiN(SO2CF3)2和LiN(SO2F)2中的一种或多种。
另一方面，本发明提供了一种锂离子电池，包括正极、负极以及如上所述的锂离子电池非水电解液。
可选的，所述正极包括正极活性材料，所述正极活性材料选自LiNixCoyMnzO2，其中，0＜x＜1，0≤y≤1/3，0≤z≤0.4，x+y+z＝1。
具体实施方式
为了使本发明所解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚明白，以下结合实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明一实施例提供了一种锂离子电池非水电解液，包括溶剂、锂盐以及结构式1和/或结构式2所示的化合物：
结构式1和结构式2中，R1和R2各自独立地选自1～5个碳原子的取代或未取代的有机基团。
在一些实施例中，R1和R2各自独立地选自1～5个碳原子的饱和烃基、1～5个碳原子的饱和卤代烃基、1～5个碳原子的不饱和烃基或1～5个碳原子的不饱和卤代烃基。
在更优选的实施例中，R1和R2各自独立地选自甲基、乙基、三氟甲基或五氟乙基。
例如，所述结构式1所示的化合物选自如下化合物：
结构式1所示的化合物可采用羟胺酸和二恶唑硫酸反应，然后经过重结晶纯化得到，其具体合成路线如下：
所述结构式2所示的化合物选自如下化合物：
结构式2所示的化合物可采用羟胺酸和二恶唑亚硫酸反应，然后经过重结晶纯化得到，其具体合成路线如下：
需要说明的是，以上是本发明所要求保护的部分化合物，但不限于此，不应理解为对本发明的限制。
在一些实施例中，以所述非水电解液的总质量为100％计，所述结构式1和/或结构式2所示的化合物的质量百分含量为0.1％～5.0％。具体的，以所述非水电解液的总质量为100％计，所述结构式1和/或结构式2所示的化合物的质量百分含量可以为0.3％、0.6％、1％、1.2％、1.5％、1.8％、2.0％、2.3％、2.6％、2.9％、3.1％、3.5％、3.7％、4.0％、4.3％、4.5％或4.8％。
在一些实施例中，所述锂离子电池非水电解液还包括不饱和环状碳酸酯和氟代环状碳酸酯中的一种或多种。
在更优选的实施例中，所述不饱和环状碳酸酯包括碳酸亚乙烯酯(VC，CAS：872-36-6)、碳酸乙烯亚乙酯(CAS：4427-96-7)、亚甲基碳酸乙烯酯(CAS：124222-05-5)中的一种或多种。优选情况下，所述非水电解液中，不饱和环状碳酸酯的含量为0.01％-10％，更优选为0.1％-5％。
所述氟代环状碳酸酯包括氟代碳酸乙烯酯(FEC，CAS：114435-02-8)、三氟甲基碳酸乙烯酯(CAS：167951-80-6)和双氟代碳酸乙烯酯(CAS：311810-76-1)中的一种或多种。优选情况下，所述非水电解液中，氟代环状碳酸酯的含量为0.01％-30％，更优选为0.1％-3％。
在一些实施例中，所述溶剂为环状碳酸酯和链状碳酸酯的混合物。
在更优选的实施例中，所述环状碳酸酯选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯和碳酸丁烯酯中的一种或多种。
所述链状碳酸酯选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯和碳酸甲丙酯中的一种或多种。
所述锂盐选自LiPF6、LiBF4、LiBOB、LiDFOB、LiN(SO2CF3)2和LiN(SO2F)2中的一种或多种。所述锂盐的含量可在较大范围内变动，优选情况下，所述锂离子电池非水电解液中，锂盐的含量为0.1-15％。
本发明的另一实施例提供了一种锂离子电池，包括正极、负极以及如上所述的锂离子电池非水电解液。
所述正极包括正极活性材料，所述正极活性材料选自LiNixCoyMnzO2，其中，0＜x＜1，0≤y≤1/3，0≤z≤0.4，x+y+z＝1。
所述正极还包括有用于引出电流的正极集流体，所述正极活性材料覆盖于所述正极集流体上。
所述负极包括负极活性材料，所述负极活性材料可由碳材料、金属合金、含锂氧化物及含硅材料制得。
所述负极还包括有用于引出电流的负极集流体，所述负极活性材料覆盖于所述负极集流体上。
在一些实施例中，所述正极和所述负极之间还设置有隔膜，所述隔膜为锂离子电池领域的常规隔膜，因此不再赘述。
本发明实施例提供的锂离子电池，由于含有上述非水电解液，能够有效解决镍钴锰三元锂离子电池存在的循环性能问题，提高镍钴锰三元锂离子电池的电化学性能。
以下通过实施例对本发明进行进一步的说明。
实施例1
本实施例用于说明本发明公开的锂离子电池非水电解液、锂离子电池及其制备方法，包括以下操作步骤：
非水电解液的制备：将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)和碳酸甲乙酯(EMC)按质量比为EC:DEC:EMC＝1:1:1进行混合，然后加入六氟磷酸锂(LiPF6)至摩尔浓度为1mol/L，且以所述非水电解液的总重量为100％计，加入含有表1所示质量百分含量的组分。
正极板的制备：按93:4:3的质量比混合正极活性材料锂镍钴锰氧化物LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，导电碳黑Super-P和粘结剂聚偏二氟乙烯(PVDF)，然后将混合物分散在N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)中，得到正极浆料。将浆料均匀涂布在铝箔的两面上，经过烘干、压延和真空干燥，并用超声波焊机焊上铝制引出线后得到正极板，正极板的厚度在120-150μm之间。
负极板的制备：按94:1:2.5:2.5的质量比混合负极活性材料人造石墨，导电碳黑Super-P，粘结剂丁苯橡胶(SBR)和羧甲基纤维素(CMC)，然后将它们分散在去离子水中，得到负极浆料。将浆料涂布在铜箔的两面上，经过烘干、压延和真空干燥，并用超声波焊机焊上镍制引出线后得到负极板，负极板的厚度在120-150μm之间。
电芯的制备：在正极板和负极板之间放置厚度为20μm的三层隔膜，然后将正极板、负极板和隔膜组成的三明治结构进行卷绕，再将卷绕体压扁后放入铝箔包装袋，在85℃下真空烘烤24h，得到待注液的电芯。
电芯的注液和化成：在露点控制在-40℃以下的手套箱中，将上述制备的电解液注入电芯中，经真空封装，静止24h。
然后按以下步骤进行首次充电的常规化成：0.05C恒流充电180min,0.2C恒流充电至3.95V，二次真空封口，然后进一步以0.2C的电流恒流充电至4.35V，常温搁置24hr后，以0.2C的电流恒流放电至3.0V，得到一种4.35V的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨锂离子电池。
实施例2～22
实施例2～22用于说明本发明公开的锂离子电池非水电解液、锂离子电池及其制备方法，包括实施例1中大部分的操作步骤，其不同之处在于：
所述非水电解液的制备步骤中：
以所述非水电解液的总质量为100％计，所述非水电解液加入表1中实施例2～实施例22所示质量百分含量的组分。
对比例1～5
对比例1～5用于对比说明本发明公开的锂离子电池非水电解液、锂离子电池及其制备方法，包括实施例1中大部分的操作步骤，其不同之处在于：
所述非水电解液制备步骤中：
以所述非水电解液的总重量为100％计，所述非水电解液加入表1中对比例1～对比例5所示质量百分含量的组分。
性能测试
对上述实施例1～22和对比例1～5制备得到的锂离子电池进行如下性能测试：
1)高温循环性能测试：
在45℃下，将化成后的电池用1C恒流恒压充至4.35V，截至电流为0.01C，然后用1C恒流放电至3.0V。如此充/放电N次循环后，计算第N次循环后容量的保持率，以评估其高温循环性能。
45℃1C循环N次容量保持率计算公式如下：
第N次循环容量保持率(％)＝(第N次循环放电容量/第一次循环放电容量)×100％。
2)60℃高温储存性能测试：
将化成后的电池在常温下用1C恒流恒压充至4.35V，截至电流为0.01C，再用1C恒流放电至3.0V，测量电池初始放电容量，再用1C恒流恒压充电至4.35V，截至电流为0.01C，测量电池的初始厚度，然后将电池在60℃储存N天后，测量电池的厚度，再以1C恒流放电至3.0V，测量电池的保持容量，再用1C恒流恒压充电至4.35V，截至电流为0.01C，然后用1C恒流放电至3.0V，测量恢复容量。容量保持率、容量恢复率的计算公式如下：
电池容量保持率(％)＝保持容量/初始容量×100％；
电池容量恢复率(％)＝恢复容量/初始容量×100％；
电池厚度膨胀率(％)＝(N天后的厚度-初始厚度)/初始厚度×100％。
得到的测试结果填入表1。
表1
对比表1中实施例1～14和对比例5的测试结果可以看出，在非水电解液中添加本发明提供的结构式1或结构式2所示的化合物，能够有效提高锂离子电池的高温循环性能和高温储存性能。
对比表1中实施例15～22和对比例5的测试结果可知，在碳酸亚乙烯酯或者氟代碳酸亚乙烯酯的电解液体系中添加结构式1或结构式2所示的化合物，能够进一步提高电池的高温循环性能和高温储存性能。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种锂离子电池非水电解液，其特征在于，包括溶剂、锂盐以及结构式1和/或结构式2所示的化合物：
结构式1和结构式2中，R1和R2各自独立地选自1～5个碳原子的取代或未取代的有机基团。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，R1和R2各自独立地选自1～5个碳原子的饱和烃基、1～5个碳原子的饱和卤代烃基、1～5个碳原子的不饱和烃基或1～5个碳原子的不饱和卤代烃基。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，R1和R2各自独立地选自甲基、乙基、三氟甲基或五氟乙基。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述结构式1所示的化合物选自如下化合物：
化合物4
所述结构式2所示的化合物选自如下化合物：
5.根据权利要求1～4中任意一项所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，以所述非水电解液的总质量为100％计，所述结构式1和/或结构式2所示的化合物的质量百分含量为0.1％～5.0％。
6.根据权利要求1所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述锂离子电池非水电解液还包括不饱和环状碳酸酯和氟代环状碳酸酯中的一种或多种。
7.根据权利要求6所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述不饱和环状碳酸酯包括碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯和亚甲基碳酸乙烯酯中的一种或多种；
所述氟代环状碳酸酯包括氟代碳酸乙烯酯、三氟甲基碳酸乙烯酯和双氟代碳酸乙烯酯中的一种或多种。
8.根据权利要求1所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述溶剂为环状碳酸酯和链状碳酸酯的混合物；
所述锂盐选自LiPF6、LiBF4、LiBOB、LiDFOB、LiN(SO2CF3)2和LiN(SO2F)2中的一种或多种。
9.一种锂离子电池，其特征在于，包括正极、负极以及如权利要求1～8任意一项所述的锂离子电池非水电解液。
10.根据权利要求9所述的锂离子电池，其特征在于，所述正极包括正极活性材料，所述正极活性材料选自LiNixCoyMnzO2，其中，0＜x＜1，0≤y≤1/3，0≤z≤0.4，x+y+z＝1。
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