CN108649114A - 一种无机热电材料基柔性热电转换器件 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种无机热电材料基柔性热电转换器件，热电转换器件包括：以无机热电材料为热电偶，柔性金属线为热电偶之间的连接导线，弹性高分子材料为热电偶基底。本发明通过柔性基底、柔性可拉伸电极和热电材料的有效结合，实现柔性可弯曲的热电器件，在小型发电器、医疗器械、可穿戴触电子设备甚至汽车、建筑等领域具有广阔的应用前景。

Description

一种无机热电材料基柔性热电转换器件
技术领域
本发明属于热电转换器件领域，特别涉及一种无机热电材料基柔性热电转换器件。
背景技术
热电发电是利用热电半导体材料的塞贝克效应，将热能转化为电能。柔性热电转换器件具有无移动部件、无噪音、无污染、结构简单等优点。同时，由于人体的体温恒定且体表与外界环境间具有一定的温差，因此，可以直接利用这部分热量进行发电，实现持续供能温差发电。同时还能利用热电转换器件进行制冷，作为空调服装或智能家居的重要功能器件。
传统的热电转换器件外侧覆盖刚性绝缘陶瓷板，穿戴在人体时，陶瓷板与皮肤的间隙会增大热阻，降低温差发电器的输出性能，且舒适性低。而柔性可拉伸热电转换器件可以贴合曲率半径不同的皮肤表面，舒适性高且具有减振缓压的作用，更适合穿戴式电子器件的供能应用场合。
现有的微型柔性可拉伸热电转换器件分为有机材料型热电转换器和无机材料型热电转换器。有机材料型热电转换器的输出功率比较低，不能满足普遍小型电子器件的要求。而现有的无机材料型热电转换器通常是在柔性的基底上直接加工微型热电臂，再通过溅射(CN203967136U、CN104701449B)、镀膜(CN206271760U)等MEMS工艺、柔性电路板(CN107046092A)、金属导电铜片(CN105406769A)、紫铜网(CN104766922A)等制作连接导线，这类热电转换构件的厚度较小，可以在人体表面实现可弯曲的要求，但是由于人体活动范围大且具有灵活性，这就需要穿戴式温差发电构件具有更小的尺寸和更好的拉伸性，而现有的微型柔性热电转换器件的输出功率密度比较小，可使用范围狭窄，虽然能够满足弯曲性，但在拉伸性方面由于电极材料的选择而受到很大的限制。而且现有的柔性基底材料多为聚酰亚胺(CN104701449B)、聚二甲基硅氧烷(CN105406769A)等高分子材料，此类材料的导热系数为空气导热系数的5-6倍，这极大影响了热电器件的输出功率和制冷效率。若能降低材料的导热系数，则能明显提高热电转换器的输出功率和制冷效率。因此开发一种柔性可拉伸的高输出功率密度热电转换器件，对其在智能家居和智能服装上的应用尤为重要。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种无机热电材料基柔性热电转换器件，可以实现柔性可弯曲的热电器件，在小型发电器、运动健康及医疗器械、智能家居、可穿戴触电子设备甚至汽车、建筑等领域具有广阔的应用前景。
本发明的一种无机热电材料基柔性热电转换器件，所述热电转换器件包括：以无机热电材料作为热电偶，柔性金属线作为热电偶之间的连接导线，弹性高分子材料作为热电偶的基底。
所述无机热电材料为Bi2Te3及Bi2Te3为基的固溶体合金材料、PbTe为基的固溶体合金材料、Bi-Sb为基的固溶体合金材料、SiGe合金材料或AgSbTe2合金材料等。
所述无机热电材料P型与N型块体的间距为0.1～3.0mm。
所述无机热电材料尺寸可通过计算得到最佳结构几何尺寸，从而使热电转换器件获得最大的输出功率和转换效率。
所述无机热电材料P型、N型之间的间距可通过计算得到最佳间距，从而使热电转换器件获得最大的输出功率和转换效率。
所述柔性金属线为导电性优良的银线、铜线、金线等金属线。
所述柔性金属线的直径为0.05～0.3mm；柔性金属线的形状为普通弹簧状、蛇形弹簧状或弯曲形弹簧状。
所述普通弹簧状、蛇形弹簧状或弯曲形弹簧状金属线有效长度根据P型、N型间距选择。
所述柔性金属线为普通弹簧状，以使器件受到较大变形时，能够恢复原状，具有较好的可拉伸性能。
所述柔性金属线为蛇形弹簧状，以提供器件弯曲时的大变形。
所述柔性金属线为弯曲形弹簧状，以提供器件弯曲时的大变形。
所述蛇形弹簧为蛇形与线性间隔弹簧，可以减小连接难度。
所述弯曲形弹簧为非封闭圆圈与线性间隔弹簧，可以减小连接难度。
所述弹性高分子材料为聚烯烃弹性体POE、三元乙丙橡胶EPDM、乙烯-醋酸乙烯共聚物EVA、聚二甲基硅氧烷PDMS或聚氨基甲酸酯PU。
所述弹性高分子材料为多孔状弹性高分子材料，以降低基底热导率，使热电转换器件上下表面之间的温差比较大，提高器件的性能。
所述弹性高分子材料的致孔方法为固体颗粒溶解法致孔、无机发泡法致孔、泡沫法致孔或烘燥蒸发法致孔。
所述固体颗粒溶解法致孔是加入氯化钠颗粒或糖；所述无机发泡法致孔是加入碳酸盐或碳酸氢盐；泡沫法致孔是加入表面活性剂；烘燥蒸发法致孔是加入溶剂。
所述固体颗粒溶解法致孔还需要加入稀释剂。
所述无机发泡法致孔还需要加入低沸点非水溶性有机溶剂(丙酮、戊烷、脂肪烃等)，通过挥发溶剂增加起泡持续时间。
所述泡沫法致孔是向反应体系中加入适当表面活性剂，降低液体的表面张力，使体系的表面能降低，促进气泡产生。常见的表面活性剂有阳离子活性剂、阴离子活性剂、非离子活性剂、两性活性剂、聚合物活性剂以及复合型活性剂。选择合适的表面活性剂有助于均匀孔洞的形成。
所述烘燥蒸发法致孔通常以水或其它溶剂为致孔剂，将聚合物溶液、乳液或水凝胶在高温真空烘箱中烘燥，当烘箱内温度高于水或其他溶剂的蒸发温度时，水分或者其他溶剂蒸发，原水分或其他溶剂位置形成孔洞，即可形成稳定的孔状结构的材料。
所述碳酸氢盐为NaHCO3、KHCO3或NH4HCO3；溶剂为水；烘燥的温度为50-150℃。
所述弹性高分子材料为气凝胶，降低热量的传递，使热电器件上下表面之间的温差比较大，提高器件的性能。
所述弹性高分子材料作为热电偶的基底，基底在固定热电偶的同时，还可以在柔性可拉伸热电转换器件弯曲时避免电路短路。
所述多孔状弹性高分子材料作为热电偶的基底是可以将高分子材料预聚体或高分子材料通过特殊孔径针管浇筑烘燥成型的方法实现，此方法适于制作小样，不宜量产。
所述多孔状弹性高分子材料作为热电偶的基底是可以将高分子材料预聚体或高分子材料通过VARTM真空辅助烘燥成型的方法实现，此方法可以实现产业化，简便快捷。
所述无机热电材料基柔性热电转换器件的制备方法，包括：
(1)选取线径为0.05～0.3mm的金属线，将金属线制作为普通弹簧状或蛇形弹簧状，作为连接导线；
(2)将弹性高分子材料或弹性高分子材料预聚体、促进高分子材料交联的固化剂、致孔剂和稀释剂以质量比8～10:0～1:4～9:0～25混合，机械或手动搅拌，水浴超声；
(3)将步骤(1)中连接导线与无机热电材料连接，将步骤(2)中超声后的弹性高分子材料或弹性高分子材料预聚体利用针管浇筑烘燥成型或VARTM真空辅助烘燥成型的方法在连接好的无机热电材料P型、N型块体之间成为基底，烘燥，去掉致孔剂，得到无机热电材料基柔性热电转换器件。
所述步骤(2)中搅拌时间为1～60min；机械搅拌转速为4000～10000r/min；超声时间为10～120min。
所述步骤(3)中连接时制作模具或者使用双面胶来固定无机热电材料，减小连接难度。
所述步骤(3)中连接的方法为钎焊或锡焊；烘燥温度为50～150℃，烘燥时间为20min～12h。
本发明通过改变器件内部P型和N型的材料、尺寸、间距，连接导线的形状，以及柔性高分子的结构来改变热电传输性能，可广泛并灵活应用于运动健康、医疗器械、智能家居、可穿戴接触电子设备以及汽车、建筑等领域。
有益效果
本发明通过柔性基底、柔性可拉伸电极和热电材料的有效结合，可以实现柔性可弯曲的热电器件，在小型发电器、运动健康及医疗器械、智能家居、可穿戴触电子设备甚至汽车、建筑等领域具有广阔的应用前景。
附图说明
图1为实施例1、实施例3和实施例4中金属线蛇形弹簧图。
图2为实施例2中金属线弯曲形弹簧图。
图3为本发明柔性可拉伸热电转换器件构架图。
图4为本发明柔性可拉伸热电器件3D示意图，其中1为无机热电材料P型块，2为无机热电材料N型块，3为连接导线，4为弹性高分子材料。
图5为由实施例1所组装的由84对PN热电发电块形成的柔性可拉伸热电转换器件的输出功率密度与器件上下表面温差之间的关系图。
具体实施方式
下面结合具体实施例，进一步阐述本发明。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。此外应理解，在阅读了本发明讲授的内容之后，本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改，这些等价形式同样落于本申请所附权利要求书所限定的范围。
实施例1
一种柔性可拉伸热电转换器件的制备，包括：
(1)选择柔性可拉伸电极材料。选取直径为0.2mm的金线作为柔性电极材料，将金线制作为可拉伸蛇形弹簧状，如图1所示。弹簧尺寸按照所选P型、N型块体的尺寸及P型、N型间距而定。
(2)选择热电材料。选择Bi2Te3及Bi2Te3为基的固溶体合金作为无机热电材料，P型是Bi2Te3—Sb2Te3，N型是Bi2Te3—Bi2Se3。根据P型、N型块体尺寸计算得到P型N型块体之间的最佳距离，同时考虑操作，最终选择P型、N型最优间距为0.1mm。
(3)热电材料与柔性导线的连接。用双面胶固定无机碲化铋热电块体，利用锡焊工艺来连接热电材料和柔性导线。
(4)选择PDMS高分子弹性材料作为柔性基底。首先将PDMS预聚体、促进PDMS交联的固化剂(PDMS和固化剂均来自DOW CORNING 184)、致孔剂氯化钠颗粒、稀释剂对二甲苯以质量比为10:1:9:22进行混合，手动搅拌1min，水浴超声20min。
(5)封装。利用注射器将处理完成的高分子预聚体浇筑到连接好的P型、N型块体之间成为基底，然后将样品放入80℃真空烘箱中烘燥12h，分别在80℃的去离子水和乙醇中浸泡去掉氯化钠颗粒和稀释剂对二甲苯，得到无机热电材料基柔性热电转换器件。
图5表明：在器件上下温差为20K时，器件的功率密度可达到6.36w/cm2，此性能已可以应用到多数中小型电子器件上。如果继续减小PN块体间隙，增大弹性高分子材料的孔隙率，则性能会更进一步优化。
实施例2
一种柔性可拉伸热电转换器件的制备，包括：
(1)选择柔性可拉伸电极材料。选取直径为0.15mm的紫铜作为柔性电极材料，将紫铜制作为可拉伸弯曲形弹簧，如图2所示。弹簧尺寸按照所选P型、N型块体的尺寸及P型、N型间距而定。
(2)选择热电材料。选择Bi2Te3及Bi2Te3为基的固溶体合金作为无机热电材料，P型是Bi2Te3—Sb2Te3，N型是Bi2Te3—Bi2Se3。根据P型、N型块体尺寸计算得到P型N型块体之间的最佳距离，同时考虑操作，最终选择P型、N型最优间距为0.1mm。
(3)热电材料与柔性可拉伸导线的连接。用双面胶固定无机碲化铋热电块体，利用锡焊工艺来连接热电材料和柔性导线。
(4)选择PDMS高分子弹性材料作为柔性基底。取PDMS预聚体、促进PDMS交联的固化剂(PDMS和固化剂均来自DOW CORNING 184)与致孔剂去离子水以质量比为10:1:5混合，机械搅拌30min，搅拌速度为8000r/min，水浴超声40min。
(5)封装。利用VARTM真空辅助方法将处理完成的混有致孔剂的预聚体在负压作用下流到连接好的P型、N型块体之间成为基底，然后将样品放入120℃真空烘箱中烘燥20min，得到无机热电材料基柔性热电转换器件。
实施例3
一种柔性可拉伸热电转换器件的制备，包括：
(1)选择柔性可拉伸电极材料。选取直径为0.2mm的金线作为柔性电极材料，将金线制作为可拉伸蛇形弹簧状，如图1所示。弹簧尺寸按照所选P型、N型块体的尺寸及P型、N型间距而定。
(2)选择热电材料。选择Bi2Te3及Bi2Te3为基的固溶体合金作为无机热电材料，P型是Bi2Te3—Sb2Te3，N型是Bi2Te3—Bi2Se3。根据P型、N型块体尺寸计算得到P型N型块体之间的最佳距离，同时考虑操作，最终选择P型、N型最优间距为0.1mm。
(3)热电材料与柔性导线的连接。用双面胶固定无机碲化铋热电块体，利用锡焊工艺来连接热电材料和柔性导线。
(4)选择水性聚氨酯树脂(PU)材料作为柔性基底。首先将水性聚氨酯树脂与致孔剂去离子水以质量比为10:8进行混合，机械搅拌30min，搅拌速度为8000r/min，水浴超声40min。
(5)封装。利用VARTM真空辅助方法将处理完成的水性聚氨酯树脂在负压作用下流到连接好的P型、N型块体之间成为基底，然后将样品放入120℃真空烘箱中烘燥20min，得到无机热电材料基柔性热电转换器件。
实施例4
一种柔性可拉伸热电转换器件的制备，包括：
(1)选择柔性可拉伸电极材料。选取直径为0.2mm的金线作为柔性电极材料，将金线制作为可拉伸蛇形弹簧状，如图1所示。弹簧尺寸按照所选P型、N型块体的尺寸及P型、N型间距而定。
(2)选择热电材料。选择PbTe基三元固溶体合金作为无机热电材料。P型是PbTe-Ag，N型是PbTe-Ga。根据P型、N型块体尺寸计算得到P型N型块体之间的最佳距离，同时考虑操作，最终选择P型、N型最优间距为0.1mm。
(3)热电材料与柔性导线的连接。利用锡焊工艺来连接热电材料和柔性导线。
(4)选择PDMS高分子弹性材料作为柔性基底。首先将PDMS预聚体、促进PDMS交联的固化剂(PDMS和固化剂均来自DOW CORNING 184)、致孔剂氯化钠颗粒与稀释剂对二甲苯以质量比为10:1:9:22进行混合，手动搅拌1min，水浴超声20min。
(5)封装。利用注射器将处理完成的高分子预聚体浇筑到连接好的P型、N型块体之间成为基底，然后将样品放入80℃真空烘箱中烘燥12h，分别在80℃的去离子水和乙醇中浸泡去掉氯化钠颗粒和稀释剂，得到无机热电材料基柔性热电转换器件。

Claims (10)

1.一种无机热电材料基柔性热电转换器件，其特征在于，所述热电转换器件包括：以无机热电材料作为热电偶，柔性金属线作为热电偶之间的连接导线，弹性高分子材料作为热电偶的基底。
2.按照权利要求1所述的一种无机热电材料基柔性热电转换器件，其特征在于，所述无机热电材料为Bi2Te3及Bi2Te3为基的固溶体合金材料、PbTe为基的固溶体合金材料、Bi-Sb为基的固溶体合金材料、SiGe合金材料或AgSbTe2合金材料；无机热电材料P型与N型块体的间距为0.1～3.0mm。
3.按照权利要求1所述的一种无机热电材料基柔性热电转换器件，其特征在于，所述柔性金属线为银线、铜线或金线；弹性高分子材料为聚烯烃弹性体POE、三元乙丙橡胶EPDM、乙烯-醋酸乙烯共聚物EVA、聚二甲基硅氧烷PDMS或聚氨基甲酸酯PU。
4.按照权利要求1或3所述的一种无机热电材料基柔性热电转换器件，其特征在于，所述柔性金属线的直径为0.05～0.3mm；柔性金属线的形状为普通弹簧状、蛇形弹簧状或弯曲形弹簧状。
5.按照权利要求1所述的一种无机热电材料基柔性热电转换器件，其特征在于，所述弹性高分子材料为多孔状弹性高分子材料。
6.按照权利要求5所述的一种无机热电材料基柔性热电转换器件，其特征在于，所述弹性高分子材料的致孔方法为固体颗粒溶解法致孔、无机发泡法致孔、泡沫法致孔或烘燥蒸发法致孔。
7.按照权利要求6所述的一种无机热电材料基柔性热电转换器件，其特征在于，所述固体颗粒溶解法致孔是加入氯化钠颗粒或糖；无机发泡法致孔是加入碳酸盐或碳酸氢盐；泡沫法致孔是加入表面活性剂；烘燥蒸发法致孔是加入溶剂。
8.按照权利要求7所述的一种无机热电材料基柔性热电转换器件，其特征在于，所述碳酸氢盐为NaHCO3、KHCO3或NH4HCO3；溶剂为水；烘燥的温度为50～150℃。
9.按照权利要求5所述的一种无机热电材料基柔性热电转换器件，其特征在于，所述多孔状弹性高分子材料作为热电偶的基底是通过针管浇筑烘燥成型的方法或者通过真空辅助树脂传递模法VARTM烘燥成型的方法实现。
10.按照权利要求1所述的一种无机热电材料基柔性热电转换器件，其特征在于，所述弹性高分子材料为气凝胶。
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