CN108587624B - 一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法，在加热条件下尿素和碳酸氢铵中的一种或两种的混合物组成的pH值调节剂释放出OH‑，含有VO4 3‑和相应的生成钒酸盐所需的金属阳离子能反应生成不溶于该含水液相体系的钒酸盐沉淀物，控制了该合成过程中V的变价过程且使反应体系处处保持均匀，再经洗涤、干燥、研磨、高温煅烧即可得到最终纯相球形钒酸盐荧光粉。本发明改变反应条件使沉淀剂缓慢的释放出来，克服了直接加入沉淀剂造成的沉淀不均匀的问题；制备工艺简单，成本低廉，制得的纯相球形钒酸盐荧光粉纯度高、颗粒尺寸分布均匀、球形度好、发光效率高、显色指数优异。

Description

一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法
技术领域
本发明属于无机光致发光材料制备技术领域，具体涉及一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法。
背景技术
光致发光是指用紫外光、可见光或红外光激发发光材料而产生的发光现象。它大致经历吸收、能量传递和光发射三个主要阶段。光的吸收和发射都是在能级之间发生跃迁，都经过激发态，而能量传递则是由于激发态的运动。激发光辐射的能量可直接被发光中心(激活剂或杂质)吸收，也可被发光材料的基质吸收。发光中心吸收能量向较高能级跃迁，随后跃迁回到较低能级或基态能级而产生发光。或者基质吸收光能，在基质中形成电子-空穴对，它们可能在晶体中运动，被束缚在各个发光中心上，电子与空穴的复合产生发光现象。
钒酸盐荧光粉是一类重要的无机固体发光荧光粉，以YVO4为基质的发光材料具有热稳定性、化学稳定性较好，对紫外光激发范围广(可有效吸收250～350nm波段的紫外辐射)，吸收效率、发光效率以及发光强度高等特点，并且YVO4基质能将能量有效的传递给激活离子。Dy3+、Eu3+、Ce3+等镧系稀土离子掺杂的YVO4基质荧光粉发光效率高、显色指数好，可制备出优异的白光、红光、黄光等光色纯度高的单基质荧光粉，是近年来LED灯用荧光粉的研究热点，研究人员希望通过改进制备工艺，降低生产成本和提高纯相球形钒酸盐荧光粉性能。
传统的合成钒酸盐荧光粉的方法主要有高温固相法和溶胶-凝胶法、水热法、化学共沉淀等湿化学法，其优点是工艺简单，制备成本低。但缺点也很明显：颗粒分布不均匀，可控性不好，难以获得球形颗粒，易存在杂相，荧光性能较差。均相沉淀法是在含有一种或几种阳离子的溶液中加入适当的沉淀剂，通过改变条件使沉淀剂缓慢的释放出来，从而克服直接加入沉淀剂造成的沉淀不均匀的缺点，具有简单易操控、产物团聚少、反应可控性好等优点。但是YVO4晶体在合成和生长过程中，存在着V的价态变化问题，制备出纯相、形貌均匀可控的球形钒酸盐荧光粉具有很大的研究价值。
发明内容
本发明的目的是提供一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法，解决了现有钒酸盐荧光粉合成过程中V的价态变化的问题。
本发明所采用的技术方案是，一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法，具体按照以下步骤进行：
步骤1，准备荧光粉原料及pH值调节剂：按要制备的钒酸盐分子式中VO4 3-和金属阳离子的摩尔质量比称取原料A、原料B及pH值调节剂；
步骤2，将步骤1称取的原料A和pH值调节剂，加蒸馏水混合后，然后加热搅拌使混合物充分溶解至澄清，然后静置冷却，溶液温度与室温一致的澄清溶液C；将步骤1称取的原料B加入酸，再加入蒸馏水，然后加热搅拌使混合物充分溶解至澄清，然后静置冷却，溶液温度与室温一致的澄清溶液D；
步骤3，缓慢混合溶液C和溶液D，加入蒸馏水定容混合溶液，得到溶液温度与室温一致、且pH值范围2～4的无沉淀的溶液E；
步骤4，将溶液E在加热温度为T的条件下加热2～4小时，充分溶解后的溶液E pH值达到6.5～8.5，然后陈化4～8小时，经过滤、洗涤、干燥和研磨后得到沉淀物；
步骤5，将步骤4所得的沉淀物在700～1000℃下煅烧3～7小时，随炉冷却后充分研磨得到纯相球形钒酸盐荧光粉。
步骤1中原料A为含有VO4 3-且能溶于酸或水的物质；
步骤1中原料B为含有与要制备钒酸盐相应的金属阳离子、能溶于酸或水且与VO4 3-能直接发生反应生成不溶于含水液相体系的钒酸盐沉淀的物质；
步骤1中的要制备的钒酸盐为单金属阳离子钒酸盐或单相多金属阳离子钒酸盐。
步骤1和步骤4中的pH值调节剂为尿素和碳酸氢铵中的一种或两种的混合物。
步骤5在煅烧之前，先将步骤4得到的沉淀物在200～400℃下预烧1～4小时，充分研磨后再进行煅烧。
步骤4中溶液E的加热从室温温度下开始，并且当加热温度升至T时开始计时，使得溶液E在加热温度为T的条件下加热2～4小时。
溶液E的沸腾临界温度范围：80℃≤T≤溶液E的沸腾临界温度。
本发明的有益效果是，通过本发明的制备方法，控制了钒酸盐荧光粉合成过程中V的变价过程，制备出了结晶度非常高的纯相钒酸盐荧光粉；另外通过改变反应条件使沉淀剂缓慢的释放出来，克服了直接加入沉淀剂造成的沉淀不均匀的问题；具有制备工艺简单，成本低廉，制得的纯相球形钒酸盐荧光粉纯度高、颗粒尺寸分布均匀、球形度好、发光效率高、显色指数优异等特点。
附图说明
图1是本发明一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法的流程图；
图2是用本发明实施例1与传统化学共沉淀法制备的YVO4:Dy3+荧光粉，除沉淀剂析出方式外其他制备条件均相同时的XRD图；
图3是本发明实施例1制备的YVO4:Dy3+荧光粉放大10000倍的SEM图；
图4是本发明实施例1与传统化学共沉淀法制备的YVO4:Dy3+荧光粉，除沉淀剂析出方式外其他制备条件均相同时在572nm监测下得到的紫外激发光谱图；
图5是用本发明实施例1与传统化学共沉淀法制备的YVO4:Dy3+荧光粉，除沉淀剂析出方式外其他制备条件均相同时在315nm激发下得到的发射光谱图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明进行详细说明。
本发明一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法，如图1所示，具体按照以下步骤进行：
步骤1，准备荧光粉原料及pH值调节剂：按要制备的钒酸盐分子式中VO4 3-和金属阳离子的摩尔质量比称取原料A、原料B及pH值调节剂；
步骤2，将步骤1称取的原料A和pH值调节剂，加蒸馏水混合后，然后加热搅拌使混合物充分溶解至澄清，然后静置冷却，溶液温度与室温一致的澄清溶液C；将步骤1称取的原料B加入酸，再加入蒸馏水，然后加热搅拌使混合物充分溶解至澄清，然后静置冷却，溶液温度与室温一致的澄清溶液D；
步骤3，缓慢混合溶液C和溶液D，加入蒸馏水定容混合溶液，得到溶液温度与室温一致、且pH值范围2～4的无沉淀的溶液E；
步骤4，将溶液E在加热温度为T的条件下加热2～4小时，充分溶解后的溶液E pH值达到6.5～8.5，然后陈化4～8小时，经过滤、洗涤、干燥和研磨后得到沉淀物；
步骤5，将步骤4所得的沉淀物在700～1000℃下煅烧3～7小时，随炉冷却后充分研磨得到纯相球形钒酸盐荧光粉。
步骤1中原料A为含有VO4 3-且能溶于酸或水的物质；
步骤1中原料B为含有与要制备钒酸盐相应的金属阳离子、能溶于酸或水且与VO4 3-能直接发生反应生成不溶于含水液相体系的钒酸盐沉淀的物质；
步骤1中的要制备的钒酸盐为单金属阳离子钒酸盐或单相多金属阳离子钒酸盐。
步骤1和步骤4中的pH值调节剂为尿素和碳酸氢铵中的一种或两种的混合物。
步骤5在煅烧之前，先将步骤4得到的沉淀物在200～400℃下预烧1～4小时，充分研磨后再进行煅烧。
步骤4中溶液E的加热从室温温度下开始，并且当加热温度升至T时开始计时，使得溶液E在加热温度为T的条件下加热2～4小时。
溶液E的沸腾临界温度范围：80℃≤T≤溶液E的沸腾临界温度。
本发明是将均相沉淀法应用到钒酸盐荧光粉的制备中，其特点是：含水液相体系中即使含有VO4 3-和相应的生成钒酸盐荧光粉所需的金属阳离子，但在一定的pH值范围内并不产生沉淀，溶液pH值须满足特定的pH值并在特定温度下加热后才能发生化学反应并生成目标产物。将含VO4 3-原料和pH值调节剂混合加热溶解成澄清溶液，将相应的金属阳离子混合酸和水后加热溶解成澄清溶液，然后混合两澄清溶液得到在一定pH值范围内的无沉淀但具有特定颜色的混合溶液，在一定的加热温度下pH值调节剂分解释放出OH-，混合溶液pH值逐渐升高的过程中，金属阳离子与VO4 3-能直接发生反应生成相应的不溶于该含水液相体系的钒酸盐沉淀物，控制了钒酸盐荧光粉合成过程中V的变价过程且使反应过程中体系处处保持均匀。再经洗涤、干燥、研磨、高温煅烧即可得到最终纯相球形钒酸盐荧光粉。
步骤1的pH值调节剂的量根据最终溶液E的PH值进行确定。
步骤2和步骤3中的蒸馏水用于定容，根据要制备的产物的最终VO4 3-和金属阳离子的摩尔质量比进行量取。步骤2中的酸采用浓度98％的浓硝酸。
实施例1
一种制备单相多金属阳离子钒酸盐YVO4:Dy3+荧光粉的方法：
步骤1，预备原料及pH值调节剂：
按要制备的YVO4:Dy3+钒酸盐分子式中的Y3+、Dy3+和VO4 3-的摩尔比分别称取1.3973g的Y2O3、0.0233gDy2O3和1.4623gNH4VO3；pH值调节剂为尿素；
步骤2，
先将1.4623gNH4VO3和100g尿素加50mL蒸馏水混合均匀后，加热搅拌使混合物充分溶解，得到溶液温度与室温一致的澄清溶液C；再将1.3973g的Y2O3、0.0233gDy2O3和4mL浓度为98％的浓硝酸混合，再加入50mL的水，加热搅拌使混合物充分溶解，溶液温度与室温一致的澄清溶液D；
步骤3，
缓慢混合溶液C和溶液D，加入适量蒸馏水定容混合溶液至250mL，溶液温度与室温一致、且pH值在2～4的无沉淀红褐色溶液E；
步骤4，
将溶液E从25℃下开始加热，当加热温度升至90℃后，在90℃下加热溶液3小时，尿素反应完全后，溶液E的pH值达到7.8，然后陈化6小时，经过滤、洗涤、干燥和研磨后得到YVO4:Dy3+沉淀物；
步骤5，
将步骤4所得的沉淀物先在300℃下预烧3小时，充分研磨后再在800℃下煅烧4小时，随炉冷却后充分研磨得到YVO4:Dy3+荧光粉。
Y2O3和Dy2O3可溶于浓硝酸，NH4VO3和尿素能溶于水，在加热搅拌条件下可分别得到澄清溶液。当混合溶液加热温度满足80℃≤T≤沸腾临界温度(Tc)的条件时，尿素发生水解反应CO(NH2)2+3H2O＝2NH3·H2O+CO2，氨水电离NH3·H2O＝NH4 ++OH-，产生的OH-使溶液的pH值不断增大。钒酸根和相应的金属阳离子在一定的pH值下为澄清溶液，而钒酸盐沉淀的产生和稳定性与体系中的酸碱度息息相关，所以尿素加热分解后，pH值逐渐升高混合溶液发生化学反应并生成沉淀，随着pH值的变化不同价态的钒酸盐化合物逐渐发生转变，当pH值达到要求范围后反应完全，最终生成纯相的YVO4:Dy3+前躯体。又由于尿素在整个体系中的分解析出十分均匀，钒酸盐化合物成核过程均稳定，沉淀物中Dy3+取代Y3+的掺杂也更为均匀，故制得的纯相球形钒酸盐荧光粉纯度高，颗粒尺寸分布均匀，球形度好，发光效率高。
图2是用本实施例1与传统化学共沉淀法制备的YVO4:Dy3+荧光粉(除沉淀剂析出方式外其他制备条件均相同)的XRD图；由图可以看出，制备的荧光粉与YVO4的标准PDF卡片及传统化学共沉淀法制备的YVO4:Dy3+荧光粉谱峰完全一致，没有杂峰，且晶化程度很高，说明用本发明可成功制备出纯相YVO4:Dy3+荧光粉。
图3是用本实施例1制备的YVO4:Dy3+荧光粉(放大10000倍)的SEM图；由图可以看出，制备的荧光粉球形度非常好，颗粒均匀完整，尺寸约在2～3μm，综合图2和图3说明用本发明可成功制备出纯相球形钒酸盐荧光粉。
图4是用本实施例1与传统化学共沉淀法制备的YVO4:Dy3+荧光粉(除沉淀剂析出方式外其他制备条件均相同)在572nm监测下得到的激发光谱对比图；由图可以看出二者谱图形状相同，说明发光性质一样，但本发明制备的荧光粉激发强度更高。
图5是用本实施例1与传统化学共沉淀法制备的YVO4:Dy3+荧光粉(除沉淀剂析出方式外其他制备条件均相同)在315nm激发下得到的发射光谱图；从图中可以看出其图谱形状完全一致，说明二者发光性质相同，但本发明制备的荧光粉具有更高的发光强度，由此说明本发明适于制备高效的钒酸盐发光材料。
实施例2
一种制备单相多金属阳离子磷酸盐GdVO4:Dy3+荧光粉的方法：
步骤1，预备原料及pH值调节剂：
按要制备的GdVO4:Dy3+磷酸盐分子式中的Gd3+、Dy3+和VO43-的摩尔比分别称取2.2431g的Gd2O3、0.0233g的Dy2O3和1.4623g的NH4VO3；pH值调节剂为尿素和碳酸氢铵的混合物；
步骤2，
先将1.4623gNH4VO3、60g尿素和60g碳酸氢铵加50mL蒸馏水混合均匀后，加热搅拌使混合物充分溶解，溶液温度与室温一致的澄清溶液C；再将2.2431g的Gd2O3、0.0233gDy2O3和4mL浓度为98％的浓硝酸混合，再加入50mL的水，加热搅拌使混合物充分溶解，溶液温度与室温一致的澄清溶液D；
步骤3，
缓慢混合溶液C和溶液D，加入适量蒸馏水定容混合溶液至250mL，溶液温度与室温一致、且pH值在2～4的无沉淀红褐色溶液E；
步骤4，
将溶液E从25℃下开始加热，当加热温度升至85℃后，在85℃下加热溶液4小时，尿素反应完全后，溶液E的pH值达到7.2，然后陈化8小时，经过滤、洗涤、干燥和研磨后得到GdVO4:Dy3+沉淀物；
步骤5，
将步骤4所得的沉淀物在850℃下煅烧4小时，随炉冷却后充分研磨得到纯相球形钒酸盐荧光粉。
实施例3
一种制备单金属阳离子钒酸盐YVO4荧光粉的方法：
步骤1，预备原料及pH值调节剂：
按要制备的YVO4磷酸盐分子式中的Y3+和VO4 3-的摩尔比分别称取1.4114g的Y2O3和1.4623gNH4VO3；pH值调节剂为碳酸氢铵；
步骤2，
先将1.4623gNH4VO3和150g碳酸氢铵加50mL蒸馏水混合均匀后，加热搅拌使混合物充分溶解，溶液温度与室温一致的澄清溶液C；再将1.4114g的Y2O3和3mL浓度为98％的浓硝酸混合，再加入50mL的水，加热搅拌使混合物充分溶解，溶液温度与室温一致的澄清溶液D；
步骤3，
缓慢混合溶液C和溶液D，加入适量蒸馏水定容混合溶液至250mL，溶液温度与室温一致、且pH值在2～4的无沉淀红褐色溶液E；
步骤4，
将溶液E从25℃下开始加热，当加热温度升至95℃后，在95℃下加热溶液3小时，尿素反应完全后，溶液E的pH值达到8.4，然后陈化6小时，经过滤、洗涤、干燥和研磨后得到YVO4:Dy3+沉淀物；
步骤5，
将步骤4所得的沉淀物先在300℃下预烧2小时，充分研磨后再在800℃下煅烧3小时，随炉冷却后充分研磨得到YVO4:Dy3+荧光粉。
实施例4
一种制备单相多金属阳离子磷酸盐YVO4:Eu3+荧光粉的方法：
步骤1，预备原料及pH值调节剂：
按要制备的YVO4:Eu3+磷酸盐分子式中的Y3+、Eu3+和VO4 3-的摩尔比分别称取1.3973g的Y2O3、0.0225g Eu2O3和1.4623gNH4VO3；pH值调节剂为尿素和碳酸氢铵的混合物；
步骤2，
先将1.4623gNH4VO3、100g尿素和30g碳酸氢铵加50mL蒸馏水混合均匀后，加热搅拌使混合物充分溶解，溶液温度与室温一致的澄清溶液C；再将1.3973g的Y2O3、0.0225g Eu2O3和5mL浓度为98％的浓硝酸混合，再加入50mL的水，加热搅拌使混合物充分溶解，溶液温度与室温一致的澄清溶液D；
步骤3，
缓慢混合溶液C和溶液D，加入适量蒸馏水定容混合溶液至250mL，溶液温度与室温一致、且pH值在2～4的无沉淀红褐色溶液E；
步骤4，
将溶液E从25℃下开始加热，当加热温度升至90℃后，在90℃下加热溶液4小时，尿素反应完全后，溶液E的pH值达到7.0，然后陈化4小时，经过滤、洗涤、干燥和研磨后得到YVO4:Eu3+沉淀物；
步骤5，
将步骤4所得的沉淀物先在400℃下预烧3小时，充分研磨后再在900℃下煅烧4小时，随炉冷却后充分研磨得到YVO4:Eu3+荧光粉。
实施例5
一种制备单相多金属阳离子钒酸盐LaVO4:Dy3+荧光粉的方法：
步骤1，预备原料及pH值调节剂：
按要制备的LaVO4:Dy3+磷酸盐分子式中的La3+、Dy3+和VO4 3-的摩尔比分别称取2.0250g的La2O3、0.0233gDy2O3和1.4623gNH4VO3；pH值调节剂为尿素；
步骤2，
先将1.4623gNH4VO3和120g尿素加50mL蒸馏水混合均匀后，加热搅拌使混合物充分溶解，溶液温度与室温一致的澄清溶液C；再将2.0250g的La2O3、0.0233gDy2O3和4mL浓度为98％的浓硝酸混合，再加入50mL的水，加热搅拌使混合物充分溶解，溶液温度与室温一致的澄清溶液D；
步骤3，
缓慢混合溶液C和溶液D，加入适量蒸馏水定容混合溶液至250mL，溶液温度与室温一致、且pH值在2～4的无沉淀红褐色溶液E；
步骤4，
将溶液E从25℃下开始加热，当加热温度升至80℃后，在80℃下加热溶液3小时，尿素反应完全后，溶液E的pH值达到6.8，然后陈化6小时，经过滤、洗涤、干燥和研磨后得到LaVO4:Dy3+沉淀物；
步骤5，
将步骤4所得的沉淀物在1000℃下煅烧3小时，随炉冷却后充分研磨得到LaVO4:Dy3 +荧光粉。
实施例6
一种制备单相多金属阳离子钒酸盐LuVO4:Dy3+)荧光粉的方法：
步骤1，预备原料及pH值调节剂：
按要制备的LuVO4:Dy3+磷酸盐分子式中的Lu3+、Dy3+和VO4 3-的摩尔比分别称取2.4875g的Lu2O3、0.0233gDy2O3和1.4623gNH4VO3；pH值调节剂为碳酸氢铵；
步骤2，
先将1.4623gNH4VO3、120g碳酸氢铵加50mL蒸馏水混合均匀后，加热搅拌使混合物充分溶解，溶液温度与室温一致的澄清溶液C；再将2.4875g的Lu2O3、0.0233gDy2O3和4mL浓度为98％的浓硝酸混合，再加入50mL的水，加热搅拌使混合物充分溶解，溶液温度与室温一致的澄清溶液D；
步骤3，
缓慢混合溶液C和溶液D，加入适量蒸馏水定容混合溶液至250mL，溶液温度与室温一致、且pH值在2～4的无沉淀红褐色溶液E；
步骤4，
将溶液E从25℃下开始加热，当加热温度升至90℃后，在90℃下加热溶液3小时，尿素反应完全后，溶液E的pH值达到7.5，然后陈化6小时，经过滤、洗涤、干燥和研磨后得到LuVO4:Dy3+沉淀物；
步骤5，
将步骤4所得的沉淀物在800℃下煅烧6小时，随炉冷却后充分研磨得到LuVO4:Dy3+荧光粉。

Claims (6)

1.一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法，其特征在于，具体按照以下步骤进行：
步骤1，准备荧光粉原料及pH值调节剂：按要制备的钒酸盐分子式中VO4 3-和金属阳离子的摩尔质量比称取原料A、原料B及pH值调节剂；
其中，原料A为含有VO4 3-且能溶于酸或水的物质；
原料B为含有与要制备钒酸盐相应的金属阳离子、能溶于酸或水且与VO4 3-能直接发生反应生成不溶于含水液相体系的钒酸盐沉淀的物质；
步骤2，将步骤1称取的原料A和pH值调节剂，加蒸馏水混合后，然后加热搅拌使混合物充分溶解至澄清，然后静置冷却，溶液温度与室温一致的澄清溶液C；将步骤1称取的原料B加入酸，再加入蒸馏水，然后加热搅拌使混合物充分溶解至澄清，然后静置冷却，溶液温度与室温一致的澄清溶液D；
步骤3，缓慢混合溶液C和溶液D，加入蒸馏水定容混合溶液，得到溶液温度与室温一致、且pH值范围2～4的无沉淀的溶液E；
步骤4，将溶液E在加热温度为T的条件下加热2～4小时，充分溶解后的溶液E pH值达到6.5～8.5，然后陈化4～8小时，经过滤、洗涤、干燥和研磨后得到沉淀物；
步骤5，将步骤4所得的沉淀物在700～1000℃下煅烧3～7小时，随炉冷却后充分研磨得到纯相球形钒酸盐荧光粉。
2.根据权利要求1所述的一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法，其特征在于，所述步骤1中的要制备的钒酸盐为单金属阳离子钒酸盐或单相多金属阳离子钒酸盐。
3.根据权利要求1所述的一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法，其特征在于，所述步骤1和步骤4中的pH值调节剂为尿素和碳酸氢铵中的一种或两种的混合物。
4.根据权利要求1所述的一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法，其特征在于，所述步骤5在煅烧之前，先将步骤4得到的沉淀物在200～400℃下预烧1～4小时，充分研磨后再进行煅烧。
5.根据权利要求1所述的一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法，其特征在于，所述步骤4中溶液E的加热从室温温度下开始，并且当加热温度升至T时开始计时，使得溶液E在加热温度为T的条件下加热2～4小时。
6.根据权利要求5所述的一种纯相球形钒酸盐荧光粉的液相制备方法，其特征在于，所述溶液E的沸腾临界温度范围：80℃≤T≤溶液E的沸腾临界温度。
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