CN108565485B - 一种基于液态电极的硫-溴可充电电池及其应用 - Google Patents

一种基于液态电极的硫-溴可充电电池及其应用 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种基于液态电极的硫‑溴可充电电池及其应用，电池包括：正极集流体、正极电解液腔、隔膜、负极电解液腔、负极集流体；其中正极电解液腔中充装有正极电解液，负极电解液腔中充装有负极电解液，依靠正负电极电解液中溶解的电化学活性物质可逆的电化学氧化还原反应而工作。为了提高其大规模储电的能力，该电池可进一步扩展为液流电池模式。将正、负极电解液腔通过输液管、恒流泵与正、负极储液罐相连，电池工作时，在泵的驱动下，从储液罐流入正、负极电解液腔，在集流体与电解液的界面上发生电化学氧化还原反应。本发明的硫–溴电池原料资源丰富，低毒性，性价比高；且电池制作工艺简单，工艺参数较易控制，重复性好。

Description

一种基于液态电极的硫-溴可充电电池及其应用
技术领域
本发明属于电池及其应用领域，特别涉及一种基于液态电极的硫-溴可充电电池及其应用。
背景技术
随着能源问题的日趋严峻，在人类步入信息化社会的今天，面对新能源技术的飞速发展,为了满足移动电子、新能源电动汽车以及大容量储能系统在电网发展中的要求，发展具有高能量密度的二次电池体系变得十分迫切。与其他电池体系相比，由单质硫正极、金属锂负极构建的锂硫电池具有非常明显的优势。单质硫理论比容量高达1675mAh g-1，并且硫价格低廉、储备资源丰富、对环境危害小，因此，锂硫电池已成为下一代高能量密度锂二次电池研究和开发的重点。但是现阶段锂硫电池的商业化发展遇到了诸多困难。硫电极充放电过程中所产生的中间产物长链多硫化锂(Li2Sn，2<n≤8)易溶于目前常用的有机电解液，并在正负极之间往返迁移和扩散，与活泼的金属锂发生化学寄生反应，造成活性物质的损耗、硫正极的坍塌及锂负极的腐蚀。因此，锂硫电池普遍表现出放电容量低、库伦效率低、循环性能差、及自放电率高的缺点。并且使用活泼的金属锂造成的潜在危险性也极大地限制了锂硫电池的发展。因此，可以有效利用硫的新型二次电池的发展迫在眉睫。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种基于液态电极的硫-溴可充电电池及其应用，本发明解决了传统锂硫电池由于Li2Sn的溶解和扩散所导致的放电容量低、库伦效率低、循环性能差及自放电率高的缺点，解决了传统锂-硫电池由于使用金属锂而导致的电池安全性低的问题，本发明工艺简单，工艺参数较易控制，重复性好，具有良好的应用前景。
本发明的一种基于液态电极的硫-溴可充电电池，所述电池包括：正极集流体、正极电解液腔、隔膜、负极电解液腔、负极集流体；其中正极电解液腔中充装有正极电解液，负极电解液腔中充装有负极电解液。
正极电解液腔中充装有溶解有溴化锂或溴及电解质的水溶液为正极电解液，负极电解液腔中充装有溶解有单质硫或硫化物及电解质的非水溶液为负极电解液。
正极电解液中具有电化学活性的正极材料为溴化锂LiBr、单质溴Br2中的一种或两种。
正极电解液中的电解质为溴化物，优选为溴化钾；正极电解液所用溶剂为水。
正负极电解液中溶解的具有电化学活性的电极材料以及盐的浓度可以是不同浓度。
正极电解液中电化学活性的正极材料的浓度为(0<n≤20mol L-1)；电解质的浓度为(0<n≤20mol L-1)。
负极电解液中具有电化学活性的负极材料为单质硫S8或多硫化锂Li2Sn，其中2<n≤8。
负极电解液中的电解质为高氯酸锂LiClO4、六氟磷酸锂LiPF6、双三氟甲烷磺酰亚胺锂LiTFSI中的一种或几种；负极电解液所用溶剂为四氢呋喃THF、二硫化碳CS2、甲苯中的一种或几种。
负极电解液中具有电化学活性的负极材料的浓度为(0<n≤20mol L-1)；电解质的浓度为(0<n≤20mol L-1)。
所述隔膜包括传导锂离子的无机固体电解质膜或聚合物电解质膜。
所述正极集流体、负极集流体包括导电碳材料、胶黏剂混合制备的复合材料。
所述导电碳材料为乙炔黑、科琴黑、导电炭黑Super P、活性炭中的一种或几种；胶黏剂为聚偏氟乙烯PVdF、聚四氟乙烯PTFE、羧甲基纤维素CMC、丁苯乳胶SBR中的一种或几种。
正负电极的集流体包括各种具有自支撑结构的导电碳材料。
所述具有自支撑结构的导电碳材料可以为碳布、碳纸、垂直生长的碳纳米管、石墨烯纸的一种或几种。
本发明的一种基于液态电极的硫-溴可充电液流电池，所述硫-溴可充电液流电池为：正、负极电解液腔通过输液管、恒流泵与正、负极储液罐相连，电池工作时，在正、负极各自的恒流泵的作用下，储液罐中的溶液吸入电池堆产生电流的一种新型电池；其中正极电解液腔中充装有以溶解有溴化锂或溴及电解质的水溶液为正极电解液；负极电解液腔中充装有溶解有单质硫或硫化物及电解质的非水溶液为负极电解液。
本发明的一种基于液态电极的硫-溴可充电电池的应用，在移动电子设备、电动车及电网提供或储存能量中的应用。
本发明利用硫特别是多硫化锂(Li2Sn，2<n≤8)容易溶解在有机电解液中的特点，选择具有高电压、高溶解度的电极材料作正极，以液态硫电极作负极，并以具有可选择性传输锂离子的固体电解质膜为隔膜，设计一种新型的基于液态电极的无金属锂的可充电电池。在正极的选择中，Br3 –/Br–氧化还原电对具有较高的电势(Eo＝1.05vs.SHE,4.1V vs.Li+/Li)，并且溴化物具有较高的溶解度，因此，以溶解有溴化锂或者溴及电解质的水溶液为正极电解液，以溶解有单质硫或者硫化物及电解质的非水溶液为负极电解液，本发明设计了一种新型的硫-溴可充电电池电池。该电池的理论工作电压为1.99V，依靠正负电极电解液中活性物质可逆的电化学氧化还原反应而工作。在充电时，正极电解液中的Br–氧化成Br2，并进一步与电解液中过量的Br–络合生成更稳定的Br3 –。同时，负极电解液腔中的S8或Li2Sn得到电子，经过多步电化学反应还原成Li2S。而在放电时，反应可逆的逆向进行。本发明电解液中的溴化物及硫化物具有很高的溶解度，因此该硫–溴可充电电池具有较高的能量密度。为了提高其大规模储电的能力，该电池可以进一步扩展为液流电池模式。将正、负极电解液腔通过输液管、恒流泵与正、负极储液罐相连，电池工作时，在泵的驱动下，从储液罐流入正、负极电解液腔，在集流体与电解液的界面上发生氧化-还原反应。该硫–溴电池原料资源丰富，低毒性，性价比高，有较高经济价值。
有益效果
1.本发明解决了传统锂-硫电池由于Li2Sn的溶解和扩散所导致的放电容量低、库伦效率低、循环性能差及自放电率高的缺点；
2.本发明解决了传统锂-硫电池由于使用金属锂而导致的电池安全性低的问题；
3.本发明所需的硫或者溴原料，具有资源储备丰富、低毒性、价格低廉等特点，具有较高的经济价值；
4.本发明工艺简单，工艺参数较易控制，重复性好，具有良好的应用前景；
5.本发明可以进一步扩展为液流电池模式，以满足大规模储能的需要。
附图说明
图1为实施例1的硫-溴可充电电池在常温25℃的电化学性能图：(a)代表性充放电曲线及(b)对应的循环性能及库伦效率图；电流密度：0.05mA cm–2；电压窗口：1.0–2.5V。
图2为实施例1的硫-溴可充电电池在不同电流密度下的倍率性能图；工作温度：30℃。
图3实施例1的硫-溴可充电电池的自放电性能图：(a)充电-静置-放电电压与时间的关系图；(b)对应的充放电曲线与容量的关系图；工作温度：30℃。
图4实施例2的硫-溴可充电电池的代表性充放电曲线；工作温度：25℃。
图5为本发明的硫-溴可充电电池示意图。
具体实施方式
下面结合具体实施例，进一步阐述本发明。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。此外应理解，在阅读了本发明讲授的内容之后，本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改，这些等价形式同样落于本申请所附权利要求书所限定的范围。
实施例1
以溶解的单质硫为负极的硫-溴可充电电池：
(1)在空气中，将0.3mol L-1LiBr及1mol L-1KBr溶解在水溶液中制备得到正极电解液，该溶液用硫酸调成弱酸性。
(2)在充满氩气的手套箱中，将0.1mol L-1S及1mol L-1LiClO4溶于四氢呋喃溶液中制备得到负极电解液。
(3)将Super P碳与PVdF胶黏剂以8:2的重量比在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中混合均匀，涂布在金属钛片上，经真空干燥后作为正、负极集流体。
(4)将各部分组件组合，制备硫–溴可充电电池。该电池的电化学反应可写成如下形式：正极:
Figure BDA0001619141480000041
负极:
Figure BDA0001619141480000042
Figure BDA0001619141480000043
Figure BDA0001619141480000044
Figure BDA0001619141480000045
Figure BDA0001619141480000046
Figure BDA0001619141480000047
总反应:
Figure BDA0001619141480000048
(5)如图1所示，在0.05mA cm–2的电流密度下，该硫-溴可充电电池表现出稳定的常温循环性能及较高的比容量及库伦效率。循环30圈，比容量稳定在约1000mAh g–1，库伦效率近似100％。
(6)如图2所示，在较高的工作温度30℃时，该硫-溴可充电电池表现出较高的倍率性能，在0.5mA cm–2的电流密度下，比容量可保持在600mAh g–1以上。
(7)如图3所示，该硫-溴可充电电池完全消除了传统锂硫电池自放电率高的缺点，在全充电的状态下静置24h，自放电率为零。
实施例2
以溶解的Li2Sn为负极的硫-溴可充电电池
(1)在空气中，将3mol L-1LiBr及2mol L-1KBr溶解在水溶液中制备得到正极电解液。该溶液用硫酸调成弱酸性。
(2)在充满氩气的手套箱中，将S及Li2S以7:1的摩尔比在四氢呋喃溶液中混合制备得到0.125mol L-1Li2S8，并将1mol L-1LiClO4溶于四氢呋喃溶液中制备得到负极电解液。
(3)将Super P碳与PVdF胶黏剂以8:2的重量比在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中混合均匀，涂布在金属钛片上，经真空干燥后作为正、负极集流体。
(4)将各部分组件组合，制备硫–溴可充电电池。
(5)如图4所示，该硫-溴可充电电池表现出稳定的循环性能，在0.05mA cm–2的电流密度下，容量保持在700mAh g–1以上循环多周未有明显衰减。

Claims (8)

1.一种基于液态电极的硫-溴可充电电池，其特征在于：所述电池包括：正极集流体、正极电解液腔、隔膜、负极电解液腔、负极集流体；其中正极电解液腔中充装有正极电解液，负极电解液腔中充装有负极电解液；其中正极电解液中的正极材料为溴化锂LiBr、单质溴Br2中的一种或两种；正极电解液中的电解质为溴化物；正极电解液所用溶剂为水；负极电解液中的负极材料为单质硫S8；负极电解液中的电解质为高氯酸锂LiClO4、六氟磷酸锂LiPF6、双三氟甲烷磺酰亚胺锂LiTFSI中的一种或几种；负极电解液所用溶剂为四氢呋喃THF、二硫化碳CS2、甲苯中的一种或几种。
2.根据权利要求1所述的一种基于液态电极的硫-溴可充电电池，其特征在于：所述隔膜包括传导锂离子的无机固体电解质膜或聚合物电解质膜。
3.根据权利要求1所述的一种基于液态电极的硫-溴可充电电池，其特征在于：所述正极集流体、负极集流体为复合材料，其中复合材料的原料包括导电碳材料、胶黏剂。
4.根据权利要求3所述的一种基于液态电极的硫-溴可充电电池，其特征在于：所述导电碳材料为乙炔黑、科琴黑、导电炭黑Super P、活性炭中的一种或几种；胶黏剂为聚偏氟乙烯PVdF、聚四氟乙烯PTFE、羧甲基纤维素CMC、丁苯乳胶SBR中的一种或几种。
5.根据权利要求1所述的一种基于液态电极的硫-溴可充电电池，其特征在于：所述正极集流体、负极集流体为具有自支撑结构的导电碳材料。
6.根据权利要求5所述的一种基于液态电极的硫-溴可充电电池，其特征在于：所述具有自支撑结构的导电碳材料可以为碳布、碳纸、垂直生长的碳纳米管、石墨烯纸的一种或几种。
7.一种基于液态电极的硫-溴可充电液流电池，其特征在于：所述硫-溴可充电液流电池为：正、负极电解液腔通过输液管、恒流泵与正、负极储液罐相连，电池工作时，在正、负极各自的恒流泵的作用下，储液罐中的溶液吸入电池堆产生电流；其中正极电解液腔中充装有权利要求1中所述的正极电解液；负极电解液腔中充装有权利要求1中所述的负极电解液。
8.一种如权利要求1所述的基于液态电极的硫-溴可充电电池的应用，其特征在于：在移动电子设备、电动车及电网提供或储存能量中的应用。
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