CN108483614A - 一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂及其应用方法 - Google Patents
一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂及其应用方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明涉及化学技术领域。一种由无污染的还原性金属配置的有机污染物降解试剂,包括芬顿试剂,所述芬顿试剂包括铁源和过氧化氢;所述试剂还包括还原性金属,所述还原性金属混合在所述芬顿试剂中作为助催化剂。本发明在芬顿试剂内加入还原性金属,在进行废水处理过程中,亚铁离子在分解过氧化氢后被氧化为三价铁离子,产生羟基自由基,而在还原性金属的表面,三价铁被快速还原为亚铁离子,从而维持了亚铁离子的量,加速了过氧化氢分解为羟基自由基,提高了有机污染物的氧化降解速率和过氧化氢的利用效率,减少了铁泥的生成,降低了处理成本。
Description
技术领域
本发明涉及化学技术领域,具体涉及一种有机污染物降解试剂。
背景技术
芬顿(Fenton)反应是属于无机化学反应,试剂是由亚铁盐和过氧化氢组成,芬顿过程可以将有机化合物氧化为无机态,因此在去除有机污染废水中得到了广泛的应用。化学家Fenton HJ在1893年发现过氧化氢和二价铁的混合溶液具有强氧化性,进入20世纪70年代后,芬顿反应在环境化学中得到了广泛的应用。
之后,其他学者对于芬顿反应的反应机理进行了大量的研究,对反应机理进行了初步描述,Fe2++H2O→Fe3++(OH)-+OH·,因为羟基自由基的存在,使得芬顿试剂可以具有非常强的氧化性,而且,反应体系pH=4时,羟基自由基的氧化电势更是高达2.73V。1975年美国著名环境化学家Walling C对于芬顿反应中的自由基的种类进行了更为深入的研究,并补充了更为详细的反应方程式,即Fe3++H2O2→Fe2++H++O2,Fe2++O2→Fe3++O2·。在该反应过程中会产生两种自由基,过氧自由基的氧化电势为1.3V左右,因此羟基自由基在芬顿反应中起到了主要的氧化作用。
芬顿反应应用于有机污染物的氧化降解时具有优势,但是也存在一些缺点:1)芬顿反应需要Fe2+离子存在,在反应过程中会产生铁泥,导致催化效率降低,后处理费时费力;2)芬顿反应过程中Fe2+离子会被氧化为Fe3+离子,而使双氧水分解产生的羟基自由基的氧化能力减弱,降低催化效率。
发明内容
本发明的目的在于,提供一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂,解决以上至少一个技术问题。
本发明的目的还在于,提供一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂的应用方法,解决以上至少一个技术问题。
本发明所解决的技术问题可以采用以下技术方案来实现:
一种由无污染的还原性金属配置的有机污染物降解试剂,包括芬顿试剂,所述芬顿试剂包括铁源和过氧化氢;
其特征在于,所述试剂还包括还原性金属(一般与其氧化物共存),所述还原性金属混合在所述芬顿试剂中作为助催化剂。
本发明在芬顿试剂内加入还原性金属,在进行废水处理过程中,亚铁离子在分解过氧化氢后被氧化为三价铁离子,产生羟基自由基,而在还原性金属的表面,三价铁被快速还原为亚铁离子,从而维持了亚铁离子的量,加速了过氧化氢分解为羟基自由基,提高了有机污染物的氧化降解速率和过氧化氢的利用效率,减少了铁泥的生成,降低了处理成本。
所述还原性金属可以是Mo,W,Fe,Cu,Mg,MoO2,CuO中的任意一种或至少两种的混合物。
经实验证实,上述还原性金属加入芬顿体系,可以有效的提高过氧化氢的利用率以及有机物的降解效率。
所述铁源可以是FeSO4、Fe(NO3)3、FeCl3、Fe2(SO4)3、Fe2S3、FeS、FePO4、柠檬酸铁中的任意一种或至少两种的混合物。
一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂的应用方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤一,取0.1~100000L待处理废水;
步骤二,加入还原性金属,使其浓度为0.03~3g/L;
步骤三,将待处理废水的pH值调节至0~7;
步骤四,加入铁源,直至浓度为0.01~1000g/L;
步骤五,加入30wt%H2O2,使其浓度为0.002~100mmol/L。
优选,所述铁源为FeSO4·7H2O;
所述还原性金属为Mo;
每1L待处理废水中,FeSO4·7H2O加入量为0.01~1000g,Mo粉加入量为0.03~3g,30wt%浓度的H2O2加入量为0.002~100mmol。
所述待处理废水的pH通过H2SO4调节,在pH=0~7之间都具有较为高效的催化效果,进一步,最佳值在pH=3.5~4之间。
本发明具有以下有益效果:
1.相较于传统意义的均相芬顿反应体系,加入廉价的无污染还原性金属单质或其氧化物作为助催化剂,提高了分解产生羟基自由基的效率,大大的缩短了反应时间,提高了污染物的去除效率,工业化利用后可以有效的提高经济效益;
2.还原性金属作为助催化剂用量极小,且可以循环使用,降低了废水处理成本。
3.在该芬顿体系中加入还原性金属作为助催化剂,使芬顿试剂的用量大幅降低,减少了污染物后续处理的困难,提高了经济效益。
附图说明
图1为本发明实施例一中芬顿反应体系加入助催化剂Mo前后,5分钟内污染物RhB的降解对比图;
图2为本发明实施例一中芬顿反应体系加入助催化剂Mo前后,30分钟内污染物RhB的降解对比图;
图3为本发明实施例一中芬顿反应体系加入助催化剂Mo前后,30分钟内污染物RhB的降解率对比图;
图4为本发明实施例二中芬顿反应体系加入助催化剂Mo后,污染物RhB的降解循环图。
具体实施方式
为了使本发明实现的技术手段、创作特征、达成目的与功效易于明白了解,下面结合具体图示进一步阐述本发明。
参照图1、图2、图3、图4,一种由无污染的还原性金属配置的有机污染物降解试剂,包括芬顿试剂,芬顿试剂包括铁源和过氧化氢;
试剂还包括还原性金属(一般与其氧化物共存),还原性金属混合在芬顿试剂中作为助催化剂。
本发明在芬顿试剂内加入还原性金属,在进行废水处理过程中,亚铁离子在分解过氧化氢后被氧化为三价铁离子,产生羟基自由基,而在还原性金属的表面,三价铁被快速还原为亚铁离子,从而维持了亚铁离子的量,加速了过氧化氢分解为羟基自由基,提高了有机污染物的氧化降解速率和过氧化氢的利用效率,减少了铁泥的生成,降低了处理成本。
还原性金属可以是Mo,W,Fe,Cu,Mg,MoO2,CuO中的任意一种或至少两种的混合物。
经实验证实,上述还原性金属加入芬顿体系,可以有效的提高过氧化氢的利用率以及有机物的降解效率。
铁源可以是FeSO4、Fe(NO3)3、FeCl3、Fe2(SO4)3、Fe2S3、FeS、FePO4、柠檬酸铁中的任意一种或至少两种的混合物。
经实验证明,加入助催化剂之后,芬顿体系只需要微量的铁盐就可以达到很高的效率。
一种由无污染的还原性金属配置的有机污染物降解试剂,将其应用于有机污染物的降解,反应过程其特征在于,包括以下步骤:
步骤一,取0.1~100000L待处理废水;
步骤二,加入Mo粉,使其浓度为0.03~3g/L;
步骤三,将待处理废水调节pH值至0~7;
步骤四,加入FeSO4,直至浓度为0.01~1000g/L;
步骤五,加入30wt%H2O2,使其浓度为0.002~100mmol/L。
实施例一:
按照以下四组条件做对照试验,
(1)待处理废水10L,调节pH值至0~7,FeSO4浓度0.02g/L,H2O2浓度0.3mmol/L;
(2)待处理废水10L,调节pH值至0~7,Mo浓度0.05g/L,H2O2浓度0.3mmol/L;
(3)待处理废水10L,调节pH值至0~7,FeSO4浓度0.02g/L,Mo浓度0.05g/L;
(4)待处理废水10L,调节pH值至0~7,FeSO4浓度0.02g/L,H2O2浓度0.3mmol/L,Mo浓度0.05g/L;
实验结果如图1、图2、图3所示,从实验结果可知,在均相芬顿体系中加入助催化剂Mo之后,体系的反应速率和污染物的降解效率都得到了明显的提高。
实施例二:
(1)待处理废水10L,调节pH值至0~7,FeSO4浓度0.02g/L,H2O2浓度0.3mmol/L,Mo浓度0.05g/L;
(2)Mo粉回收,水洗去除Mo粉表面的离子杂质和染料;
(3)待处理废水10L,调节pH值至0~7,FeSO4浓度0.02g/L,H2O2浓度0.3mmol/L,加入回收Mo粉。
将助催化剂Mo循环使用5次,实验结果如图4所示,在10分钟之内,有机污染物的降解率均保持在90%以上,随着循环次数的增加,助催化剂Mo的效果没有明显的变化,因此Mo作为助催化剂稳定性好,可以在简单的回收处理后再循环利用。
以上结果显示及其分析描述了本发明的基本原理、主要特征和本发明的优点。本行业的技术人员应该了解,本发明不受上述实施例的限制,上述实施例和说明书中描述的只是本发明的原理,在不脱离本发明精神和范围的前提下,本发明还会有各种变化和改进,这些变化和改进都落入本发明要求保护的范围内。本发明要求保护的范围由所附的权利要求书及其等效物界定。
Claims (10)
1.一种由无污染的还原性金属配置的有机污染物降解试剂,包括芬顿试剂,所述芬顿试剂包括铁源和过氧化氢;
其特征在于,所述试剂还包括还原性金属,所述还原性金属混合在所述芬顿试剂中作为助催化剂存在。
2.根据权利要求1所述的一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂,其特征在于:所述铁源为FeSO4、Fe(NO3)3、FeCl3、Fe2(SO4)3、Fe2S3、FeS、FePO4、柠檬酸铁中的任意一种或至少两种的混合物。
3.根据权利要求1或2所述的一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂,其特征在于:所述还原性金属为Mo,W,Fe,Cu,Mg,MoO2,CuO中的任意一种或至少两种的混合物。
4.一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂的应用方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤一,取0.1~100000L待处理废水;
步骤二,加入还原性金属,使其浓度为0.03~3g/L;
步骤三,将待处理废水的pH值调节至0~7;
步骤四,加入铁源,直至浓度为0.01~1000g/L;
步骤五,加入30wt%H2O2,使其浓度为0.002~100mmol/L。
5.根据权利要求4所述的一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂的应用方法,其特征在于:步骤三中,待处理废水的pH值通过H2SO4调节pH值。
6.根据权利要求4或5所述的一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂的应用方法,其特征在于:步骤三中,待处理废水的pH值调节至3.5~4。
7.根据权利要求4所述的一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂的应用方法,其特征在于:步骤二中,还原性金属为Mo,W,Fe,Cu,Mg,MoO2,CuO中的任意一种或至少两种的混合物。
8.根据权利要求7所述的一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂的应用方法,其特征在于:步骤二中,还原性金属为Mo,浓度为0.05g/L。
9.根据权利要求4所述的一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂的应用方法,其特征在于:步骤四中,所述铁源为FeSO4、Fe(NO3)3、FeCl3、Fe2(SO4)3、Fe2S3、FeS、FePO4、柠檬酸铁中的任意一种或至少两种的混合物。
10.根据权利要求9所述的一种无污染的由还原性金属配制的有机污染物降解试剂的应用方法,其特征在于:步骤四中,铁源为FeSO4,浓度为0.02g/L。
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20180904 |
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