CN108369085A - 变形传感器 - Google Patents

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安积欣志
堀内哲也
朱子才
高濑三男
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National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Mitsui Chemicals Tohcello Inc
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Abstract

本发明涉及一种变形传感器，包括在柔性电极间夹置有离子导电性聚合物层的结构，其中通过变形在离子导电性聚合物层中生成不均匀的离子分布，籍此在电极间生成电位差。

Description

变形传感器
技术领域
本发明涉及一种能够检测变形的挠性变形传感器。
背景技术
基于离子聚合物的致动器(例如，离子导电性聚合物致动器、导电聚合物致动器或者碳纳米管致动器)的研究作为低电压驱动(数V以下)的软致动器的研究而一直积极地进行(专利文献1到3)。这些致动器构造成使得两个或更多个电极层经由至少一个用作绝缘层的离子导电层而连接在一起。通过在电极之间施加电压，基础的三层结构弯曲并用作致动器。
在专利文献4中，铁磁层由钴、镍等通过电镀形成在固体聚合物离子交换膜上，以通过磁场引起致动器的位移。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：JP2010-160952A
专利文献2：JP2010-97794A
专利文献3：JP2009-33944A
专利文献4：JP2008-99551A
发明内容
技术问题
本发明的目的是提供轻质且便宜的变形传感器。
技术方案
本发明提供以下变形传感器。
项1：一种变形传感器，包括在软电极间夹置有离子导电性聚合物层的结构，其中通过变形在所述离子导电性聚合物层中生成不均匀的离子分布，籍此在所述电极间生成电位差。
项2：根据项1所述的变形传感器，其中，所述电极的电极材料是透明导电基材或金属箔。
项3：根据项1所述的变形传感器，其中，所述电极是塑料电极。
项4：根据项3所述的变形传感器，其中，所述塑料电极是水蒸汽不渗透的。
项5：根据项1至4中任一项所述的变形传感器，其中：
所述塑料电极各自包括塑料层和导电膜，并且所述变形传感器被构造为使得所述离子导电性聚合物层夹置在所述导电膜之间；和
所述导电膜选自由无机半导体、导电聚合物、金属网、和纳米碳薄膜的层压体组成的组。
项6：根据项5所述的变形传感器，其中，所述导电膜是ITO膜。
项7：根据项1至6中任一项所述的变形传感器，其中，所述离子导电性聚合物包括离子交换树脂。
项8：根据项1至6中任一项所述的变形传感器，其中，所述离子导电性聚合物包括聚合物复合凝胶。
本发明的有益效果
本发明提供了柔软、轻质、便宜且一次性的变形传感器。
本发明的变形传感器检测由于通过变形引起的在离子导电性聚合物层中的不均匀离子分布而在电极膜之间生成的电位差。与先前已知的电镀电极等不同，本发明的优选实施方式被构造为使得离子导电性聚合物层夹置在塑料电极之间。该结构确保了柔软性和轻质性，并且能够使离子和溶剂(水等)密封在离子导电性聚合物中，同时防止周围空气等中的水分的影响。本发明的变形传感器可应用于大量领域，包括智能手机或可穿戴电子设备的触控传感器，其中变形传感器嵌入或粘附于视窗玻璃的安全用途以及用于防止褥疮的压力分布传感器(其中变形传感器被织入床或床单)。
附图说明
图1A：传感器评价系统的框图
控制器APD-050FCA(旭制作所)：用于控制激振器的激振器控制器
造波机SL-0505(旭制作所)：用于对传感器膜施加变形振动的激振器
IPMC传感器：本发明的离子导电性聚合物传感器膜
Cont.T/H腔室SH-222(爱斯佩克公司)：温度和湿度控制室(实施例中未使用，实施例中的测量在实验室中的温度和湿度下进行，即在约25℃和约60％的湿度下进行)
位移传感器IL-030(基恩士公司)，用于测量施加位移振动的传感器膜的位移
I/V电路：自制电流测量电路(未在实施例中使用)
电压放大器：自制电压放大器电路
接线端子板，DAQ板，Lab View测量系统(National Instrument)
图1B是示出本发明的附接到传感器膜夹具(用于固定传感器膜并附加来自激振器的位移振动的夹具)的变形传感器的示意图。
图2：传感器膜的示意图。
(A)其中传感器膜被夹具固定的示意图。
(B)(a)对由夹具(2)紧固的传感器膜(1)施加位移的示意图。
(B)(b)对由夹具松弛地夹持的传感器膜施加位移的示意图。
图3：实施例1中的传感器信号。
图4：实施例2中制造的变形传感器的结构。
图5：实施例2中获得的变形传感器的传感器信号。
图6：实施例3中获得的变形传感器的传感器信号。
图7：实施例4中获得的变形传感器的传感器信号。
图8：阳离子单体和阴离子单体的共聚物(MPNS)的合成方案的示例，其中APS表示用作热聚合催化剂的过硫酸铵(过氧二硫酸铵)。
图9：本发明的变形传感器的示意图。
图10：示出在变形传感器中的导线的示意图。
图11：变形传感器的制造方法。
图12：用于测量本发明的变形传感器的变形量的方法。
图13：本发明的变形传感器的变形量的测量结果。
图14：用于检测玻璃破损的方法。
图15：玻璃破损的检测结果。
具体实施方式
在本说明书中，离子导电性聚合物的示例包括具有氟树脂主链或烃树脂主链(如聚乙烯、聚丙烯或聚苯乙烯)的离子交换树脂；聚合物复合凝胶；阳离子单体和阴离子单体的共聚物等。离子交换树脂的示例包括阴离子交换树脂、阳离子交换树脂和两性离子交换树脂中的任一种。阳离子交换树脂是优选的。
阳离子交换树脂的优选示例包括具有在氟树脂主链或烃树脂主链中引入有酸官能团(例如，磺酸基或羧基等)的结构的离子导电性聚合物。其中氟树脂中引入有酸官能团(例如，磺酸基或羧基等)的阳离子交换树脂是优选的。阳离子交换树脂的具体示例包括全氟磺酸树脂，例如Nafion膜(注册商标；DuPont)等。与磺酸基或羧基结合的阳离子的示例包括H+、碱金属离子(如Na+、K+、Li+和NH4 +)。
阴离子交换树脂的优选示例包括具有在氟树脂主链或烃树脂主链中引入诸如季铵基(例如四甲基铵或四乙基铵)的碱性官能团的结构的离子导电性聚合物。其中氟树脂中引入有诸如季铵基的碱性官能团的阴离子交换树脂是优选的。与季铵基结合的阴离子的示例包括OH-、卤素离子(例如氯离子)、硝酸根离子等。
两性离子交换树脂的优选示例包括具有如下结构的离子导电性聚合物：其中氟树脂主链或烃树脂主链中引入有酸官能团(例如，磺酸基、羧基等)和碱性官能团(例如，季铵基等)。在氟树脂中引入有酸官能团(诸如磺酸基或羧基)和碱性官能团(诸如季铵基)的两性离子交换树脂是优选的。可以使用阴离子交换树脂和阳离子交换树脂的组合。
聚合物复合凝胶是指由多阳离子聚合物和多阴离子聚合物的静电结合获得的复合凝胶，或由阳离子单体和阴离子单体的共聚物结合获得的复合凝胶。多阳离子聚合物和多阴离子聚合物可以以1:1的当量比混合以在电荷上是中性的，或者它们中的一个在量上可以过量。多阳离子聚合物的阳离子基团的示例包括其中伯胺、仲胺或叔胺中添加质子形成的铵或季铵。多阴离子聚合物的阴离子基团的示例包括SO3 -、COO-等。多阳离子聚合物的示例包括碱性氨基酸的均聚物和共聚物，例如聚赖氨酸、聚精氨酸、聚组氨酸、或赖氨酸和精氨酸的共聚物；碱性多糖，例如骨胶原、紫罗烯、脱乙酰壳多糖或胺化纤维素；碱性乙烯基聚合物，例如聚乙烯胺、聚烯丙胺、聚二乙烯基吡啶或其盐(盐酸盐、硝酸盐、硫酸盐等)；聚酰亚胺、聚乙烯亚胺、聚烯丙胺和聚二烯丙基二甲基铵盐。多阴离子聚合物没有特别限定，只要是在聚合物链中具有阴离子取代基的有机聚合物即可，示例包括：多元羧酸(例如聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸、聚马来酸、聚天冬氨酸等)的阴离子；和多元磺酸(例如聚苯乙烯磺酸和聚乙烯磺酸)的阴离子。这些多元羧酸和多元磺酸可以是乙烯基羧酸或乙烯基磺酸与其它可聚合单体(例如丙烯酸酯和苯乙烯)的共聚物。在阳离子单体和阴离子单体的共聚物中，阳离子单体的示例包括：(丙烯酰氨基)烷基-N,N,N-三烷基卤化铵，(甲基丙烯酰氨基)烷基-N,N,N-三烷基卤化铵，乙烯基-N,N,N-三烷基卤化铵，烯丙基-N,N,N-三烷基卤化铵，季铵化乙烯基咪唑等；以及阴离子单体的示例包括：丙烯酸，甲基丙烯酸，马来酸，乙烯基磺酸，苯乙烯磺酸，丙烯酰胺丙基甲磺酸酯等。阳离子单体与阴离子单体的摩尔比优选为2:8至8:2，更优选为3:7至7:3，进一步优选为4:6至6:4，最优选为5:5。阳离子单体和阴离子单体的共聚物的优选示例包括聚(3-(甲基丙烯酰氨基)丙基三甲基氯化铵-对苯乙烯磺酸钠)共聚物(MPNS)，聚(二甲基氨基乙基丙烯酸酯苄基氯化物-对苯乙烯磺酸钠)共聚物(DMNS)等。图8示出了MPNS的合成方案。图9是本发明的变形传感器的示意图。
离子导电性聚合物层的厚度为约25至500μm。
本发明的变形传感器可以包括两个或更多个柔软的和挠性的电极，优选地一对软电极，以夹置离子导电性聚合物层。电极的示例包括：金属平板、金属薄膜(例如，金属箔，如SUS箔或铝箔)、透明电极(例如ITO膜)、纳米碳薄膜(例如，碳纳米管薄膜)、以及塑料电极。电极材料优选由透明导电基材(例如，膜)制成；然而，对于不需要透明性的用途，可以使用金属平板、金属薄膜和纳米碳薄膜。使用透明导电基材的电极包括塑料电极和透明电极。当金属平板、金属薄膜、金属箔等被用作电极时，可通过层压来提供保护膜。
本发明的变形传感器可以在空气、水、真空和有机溶剂中操作。根据使用环境，如有需要可对变形传感器实施密封。密封材料的示例不受特别限制，并且包括各种树脂等。
电极可以是柔性印刷基板，其中配线通过蚀刻等方法绘制。印刷基板可用于在单一基板中提供多个传感器。此外，为了防止由于电极之间的接触而导致的短路，可以在电极的一部分中设置非导电部分。
图10示出了本发明的具有多个感测部分的变形传感器。可以通过以下三个步骤获得具有多个感测部分的变形传感器：在透明板上印刷透明电极图案，并且用酸-碱切割或处理涂覆有透明电极的透明板的表面(步骤1)；制备两个或更多个具有图案电极的透明电极，并将离子导电性聚合物夹置在这些电极之间(步骤2)(图11)；并在透明电极上进行配线以使其能够用作变形传感器(步骤3)。每个感测部分优选是透明的。
塑料电极的示例包括塑料层和导电膜的层压体。
塑料的示例包括：丙烯酸树脂，例如聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)或聚丙烯酸甲酯(PMA)；以及透明塑料，例如聚乙烯(PE)，聚丙烯(PP)，聚对苯二甲酸乙二酯(PET)，聚2,6-萘二甲酸乙二酯，聚对苯二甲酸亚丙酯，尼龙6，尼龙4，尼龙66，尼龙12，聚酰亚胺，聚酰胺-酰亚胺，聚醚砜，聚醚醚酮，聚碳酸酯，聚萘二甲酸亚乙酯(PEN)，聚丁酸亚乙酯，聚芳酯，三乙酰纤维素，丙酸纤维素，聚氯乙烯，聚偏二氯乙烯，聚乙烯醇，聚醚酰亚胺，聚苯硫醚，聚苯醚，聚苯乙烯，间规聚苯乙烯，降冰片烯聚合物，环烯烃聚合物(COP)或环烯烃共聚物(COC)。这些塑料的膜、片材等可以用作塑料层。
导电膜的示例包括：无机半导体膜，导电聚合物膜，金属网和纳米碳薄膜层压体。导电膜优选是透明的。此外，当导电膜为无机半导体膜时，可抑制离子导电性聚合物层中含有的水或诸如碳酸酯(碳酸亚乙酯，碳酸亚丙酯等)的有机溶剂的蒸发(水蒸汽不渗透或有机溶剂不渗透的)，并且还可以抑制空气中的水蒸气的影响。
无机半导体的示例包括：钛、锡、锌、钨、锆、镓、铟、钇、铌、钽、钒等的氧化物(包括复合氧化物)中的一种或两种以上，优选氧化锡、氧化铟、氧化锌等金属氧化物半导体、通过用高折射率电介质与银薄膜或金薄膜层压而获得的层压导电膜、锡掺杂氧化铟(ITO)、氟掺杂氧化锡(FTO)等。
导电聚合物的示例包括基于聚噻吩的聚合物、基于聚乙炔的聚合物、基于聚对苯撑的聚合物、基于聚苯胺的聚合物、聚对苯撑-亚乙烯基聚合物、聚吡咯基聚合物等。优选的透明导电聚合物的示例包括：所谓的PEDOT/PSS,PEDOT/PVS,PEDOT/TsO等，它们是掺杂有聚苯乙烯磺酸(PSS)、聚乙烯基磺酸(PVS)或对甲苯磺酸(TsO)的聚(3,4-乙撑二氧噻吩)(PEDOT)。
用于金属网的金属的示例包括铂、金、银、镍等。银和镍在经济上是优选的，并且银由于其优异的导电性是最优选的。
纳米碳薄膜的示例包括薄膜，例如碳纳米管、碳纳米角、碳纳米纤维或石墨纳米晶体。示例包括通过层压这些薄膜中的两种或更多种而获得的那些。
导电膜优选是透明的。优选的透明导电膜的示例包括具有100Ω/□或更小的表面电阻和蒸气阻隔性能的那些。优选的材料是其中通过ITO膜等夹置一个或多个银薄膜的三层结构(ITO/Ag/ITO)和五层结构(ITO/Ag/ITO/Ag/ITO)。多层结构是优选的，以获得高可见光透射率和低表面电阻。可用的产品的示例包括由三井化学出售的透明导电膜Altair-M-5,10,20等，以及用作等离子体显示EMI屏蔽滤波器的TCO膜等。
还可以使用透明隔挡膜和由银或铜的金属网制成的导电膜的层压结构。二氧化硅膜、SiON膜等可以被用作透明隔挡膜。
电极(例如塑料电极)被构造成使得每个电极被附接到引线以取出传感器信号。
塑料层的厚度为约12至200μm，导电膜的厚度为约0.03至3μm。
在离子导电性聚合物层中生成不均匀的离子分布的变形的示例包括：弯曲、扭曲、断裂、挤压、压入、折叠等。
离子导电性聚合物层和电极可以通过压接、热压等而接合，也可以通过粘合剂接合。它们也可以使用双面胶带粘合或者可以用螺栓和螺母来固定。
实施例
在下文，参照实施例更具体地描述本发明。
测量方法
使用图1(A)所示的测量系统进行传感器特性的测量。将传感器膜(变形传感器)固定安装在腔室内的电极中，并通过图1(B)所示的连接到激振器的夹具如图2(B)(a)和图2(B)(b)进行固定。从激振器施加振动，并测量生成的电压信号。在实施例中，没有使用Cont.T/HChamber SH-222(ESPEC公司)，并且在实验室的温度和湿度(约25℃，约60％湿度)下进行测量。实施例中没有使用I/V电路(自制电流测量电路)。
实施例1：通过Nafion的化学金镀获得的接合体的传感器电压特性
使用以下DuPont Nafion 117膜(电荷密度＝0.91mequiv./g，干燥厚度＝175μm)(N117)通过化学镀制备金电极。
根据日本专利号2961125的方法进行化学镀。将N117膜浸入氯化金菲咯啉络合物([Au(phen)Cl2]+)的水溶液中以吸附络合离子，然后在亚硫酸钠水溶液中还原，由此接合金电极。将该过程如电镀一样重复5次，接着在0.1M的NaOH中浸泡至少一整天，以将抗衡离子转化为Na，并储存在纯净水中。将金化学镀薄膜的周边部分切掉，从而获得本发明的变形传感器。
图3示出了当对通过N117的金镀所获得的本发明的变形传感器施施加0.1Hz至2Hz的频率下的±2mm的位移时的传感器信号。观测到约1mVp-p的电压信号。
实施例2：Nafion/ITO膜接合体的传感器电压特性
分别是PET膜(塑料膜)和ITO膜(导电膜)的层压体(表面电阻：10Ω/□，ITO/Ag/ITO或ITO/Ag/ITO/Ag/ITO，三井化学株式会社)的两个塑料电极通过双面胶带粘贴至1个NafionN117膜的两面(图4)。如实施例1中一样，使用通过浸泡在纯净水中保存而使抗衡离子转化成钠的N117膜。从纯净水中取出N117膜(5mm×30mm)，擦拭表面上的水，在45mm×15mm的双面胶带上制作5mm×30mm的孔。将N117膜置于孔中，并将塑料电极的ITO膜粘附到双面胶带的两侧。在该步骤中，每个塑料电极的ITO膜(导电膜)侧与N117膜接触，使得导电膜与N117膜充分粘合。此外，例如图4所示，铝箔用于从ITO膜取出引线。
图5示出了当如实施例1中一样施加在0.1Hz至10Hz的频率下±2mm的位移的振动时的传感器信号。虽然原因目前是未知的，但是获得了最大值约80mVp-p的传感器信号，其大于实施例1中获得的最大值。
实施例3：塑料电极/Nafion薄膜/塑料电极的接合体的传感器电压特性
将Nafion分散液(DE1020(和光纯药)，Nafion 10重量％，水90重量％)施加到由ITO膜和PET膜构成的塑料电极的ITO膜(15mm×44mm)(表面电阻＝30Ω/□)，并且相同尺寸的另一塑料电极(PET膜/ITO膜)的ITO膜侧与Nafion分散层重叠。在70℃和200N下进行3.5小时的热压，由此制备接合体((PET膜/ITO膜)-(Nafion薄膜)-(ITO膜/PET膜))，然后将其浸泡在纯化水中至少一整天。此后，在与实施例1相同的条件下测量接合体的传感器特性。在这种情况下，抗衡离子是氢离子。图6示出了测量结果。获得2mVp-p至3mVp-p的信号。
实施例4：塑料电极/聚合物复合凝胶膜/塑料电极的接合体的传感器电压特性
实施例3中所用的两个塑料电极(PET膜/ITO膜)分别与聚合物复合凝胶(MPNS，三井化学株式会社)(由3(甲基丙烯酰胺)丙基三甲基氯化铵作为阳离子单体以及对苯乙烯磺酸钠作为阴离子单体的共聚物制成的凝胶)的两侧重叠，使得聚合物复合凝胶膜被夹置在两个电极的ITO膜之间。使用压着进行热压(常温，500N，30分钟)，由此制备接合体((PET膜/ITO膜)-(聚合物复合凝胶膜)-(ITO膜/PET膜))。在与实施例2相同的条件下测量该接合体的传感器特性。在这种情况下，抗衡离子是钠离子和氯离子。测量结果如图7所示。获得0.2mVp-p至0.4mVp.p的信号。
实施例5
使用厚度为0.2mm的两块10mm×40mm不锈钢板和离子导电凝胶(MPNS-Na，MPNS-Li，DMNS-Na或DMNS-Li)。将两块不锈钢板放置成使得凝胶被夹置在它们之间，随后使用压制装置进行压接，从而获得变形传感器。在500N的压力下进行压制3小时。将经压粘的接合体与保护膜进行层压。
在变形传感器中的两个不锈钢板的每一个中进行配线。将配线连接到放大器，并在Labview环境中测量放大的传感器信号(图12)。在测量中，电压测量中放大倍数优选为10^4或更大，并且在电流测量中优选为10^6或更大。
传感器的一端连接到激振器。激振器的位移被转换成传感器的曲率，并且输出对应于曲率的信号。在距离传感器夹钳部分28mm的部分处施加频率为0.1至10Hz的振幅为2mm的振动。使用以下四种凝胶。
高Tg凝胶Na离子(MPNS-Na)
高Tg凝胶锂置换(MPNS-Li)
低Tg凝胶Na离子(DMNS-Na)
低Tg凝胶锂置换(DMNS-Li)
图13和表1示出了这些凝胶(离子导电性聚合物层)的测量结果。
表1
实施例6
如图14所示，设定了实施例5中得到的变形传感器和玻璃。使用锤子，以不破坏玻璃的强度给予三次冲击，以及以破坏玻璃的强度给予一次冲击。结果表明，当玻璃破碎时获得的信号以及当玻璃未破碎时获得的信号明显不同(图15)。
附图标记
1：变形传感器
2：夹具
3：塑料层(PET膜)
4：导电膜(ITO膜)
5：塑料电极
6：离子导电性聚合物(N117)
7：双面胶带
8：铝箔

Claims (8)

1.一种变形传感器，包括在软电极间夹置有离子导电性聚合物层的结构，其中通过变形在所述离子导电性聚合物层中生成不均匀的离子分布，籍此在所述电极间生成电位差。
2.根据权利要求1所述的变形传感器，其中，所述电极的电极材料是透明导电基材或金属箔。
3.根据权利要求1所述的变形传感器，其中，所述电极是塑料电极。
4.根据权利要求3所述的变形传感器，其中，所述塑料电极是水蒸汽不渗透的。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的变形传感器，其中：
所述塑料电极各自包括塑料层和导电膜，并且所述变形传感器被构造为使得所述离子导电性聚合物层夹置在所述导电膜之间；并且
所述导电膜选自由无机半导体、导电聚合物、金属网、和纳米碳薄膜的层压体组成的组。
6.根据权利要求5所述的变形传感器，其中，所述导电膜是ITO膜。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的变形传感器，其中，所述离子导电性聚合物包括离子交换树脂。
8.根据权利要求1至6中任一项所述的变形传感器，其中，所述离子导电性聚合物包括聚合物复合凝胶。
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