CN108367531A - 增强纤维层合片材以及纤维增强树脂成型体以及增强纤维层合片材的制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供发挥形态稳定性和高赋型性的增强纤维片材、其制造方法以及纤维增强树脂成型体。本发明的增强纤维片材是增强纤维层合片材，所述增强纤维层合片材是包含单向排列的多个增强纤维束、且同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第一、第二增强纤维束层以相互之间纤维取向不同的方式配置而成，并且，上述第一、第二增强纤维束层的层间通过固着元件相互固着，从而上述第一、第二增强纤维束层被一体化，所述增强纤维层合片材满足下述条件(i)和(ii)。(i)在上述第一、第二增强纤维束层的固着面具有包含至少1个固着元件的固着部分，上述固着部分的平均面积S1为100mm2以下；(ii)在上述固着部分内，上述固着元件相对于上述固着部分的面积比例为0.1％以上且80％以下。
Description
技术领域
本发明涉及增强纤维层合片材、以及包含上述增强纤维层合片材和基体树脂的纤维增强树脂成型体以及增强纤维层合片材的制造方法。
背景技术
对于纤维增强树脂(Fiber Reinforced Plastic：FRP)、其中使用了碳纤维的碳纤维增强树脂(Carbon Fiber Reinforced Plastic：CFRP)而言，轻质且强度、刚性等机械特性优异。因此，发挥其特性，近年，向航空·宇宙、汽车等输送用机器、运动用途、产业用途等的应用得以发展。
作为FRP的代表制造方法，已知有高压釜成型法、树脂传递成型(RTM)法、真空注入成型(VaRTM)法。目前为止，在尤其要求高可靠性和品质的航空器构件的成型中，已采用使用了预浸料坯的高压釜成型法。该方法中，例如，预先在单向排列的增强纤维束组中含浸基体树脂得到预浸料坯，将所得预浸料坯在成型模中层合，根据需要用袋材料覆盖，用高压釜加热·加压，得到由FRP形成的成型体。
上述预浸料坯的层合工序中，近年来采用自动铺带(automatic tape layup，ATL)装置，所述自动铺带装置将宽度被切割得窄的预浸料坯进行层合。通过使用ATL装置，特别是针对凹凸少且宽阔面形状的构件，能够实现层合工序的自动化·材料成品率的提高。另一方面，对于凹凸多的形状、立体的复杂形状，该装置难以适用。因此，尝试使用与目标形状相匹配的赋型模等使预浸料坯的层合体变形的方法。但是，对于预浸料坯来说，因为被含浸的基体树脂束缚增强纤维，所以针对微细的凹凸、复杂的立体形状不能得到充分的变形性。这导致褶皱的产生，对机械特性带来不良影响。
进而，在使用该预浸料坯的航空器构件的成型中，通常使用昂贵的高压釜设备。特别是在主翼、尾翼等大型构件的成型中使用巨大的高压釜，所以难以缩减制造成本。
因此，正在探讨采用不需要大型高压釜、且能够缩短生产周期的RTM成型法、VaRTM成型法。这些成型方法中，将未含浸基体树脂的干布帛等基材的层合体、或者使层合体进一步赋形为所期望的形状的称为预成型体的成型前体，配置在成型模中，合模后注入低粘度的液态基体树脂，由此使基体树脂含浸至增强纤维中，得到由FRP形成的成型体。作为这些成型方法中使用的干布帛等基材，已开始使用了以平纹织物、斜纹织物等形态织造增强纤维束而得到的织物基材、或者使用辅助纱采用缝合等方法将平行并丝而成的增强纤维束进行接合从而保持形态的无褶皱(non crimp)基材。可以说这些基材均是预先制作的、在布帛面内邻接的增强纤维束预先被束缚从而被一体化而成的、具有以一定的宽度及单位面积重量在长度方向上连续的形态的增强纤维基材。所以，这些基材中，增强纤维没有被基体树脂强烈束缚。因此，具有如下特征：与预浸料坯相比能够易于变形为所期望的形状(即使是曲面形状、凹凸形状、复杂的立体形状)，使其适当地赋型时，能够抑制对机械特性带来不良影响的褶皱。
进而，近年来，在RTM成型法、VaRTM成型法中，仅在需要的位置依次配置各必要长度的增强纤维从而得到增强纤维基材的AFP(自动纤维布置(Automated FiberPlacement))法，作为生产率高且能使增强纤维的废弃量大幅减少的技术备受关注。
在AFP法中，例如，将干增强纤维束以单向且平面状的方式进行并丝形成一个增强纤维束层，将相邻的增强纤维束进行束缚、或将上述层层合多层并对层间进行束缚，由此形成片材形态。作为用于形成片材形态的增强纤维束(层)的束缚手段，尝试了通过使用了树脂的粘合进行的束缚、通过使用了缝合丝的缝合进行束缚等。
例如，专利文献1中公开了如下技术，即，在片状基础基材上的规定位置单向配置多个增强纤维束，将增强纤维束随机地粘合在基础基材上，由此形成片材形态。对于由该技术制作的增强纤维片材，由于在基础基材上粘合有增强纤维束，所以可以一体化为增强纤维片材。
另一方面，已知下述增强纤维基材，其不是采用AFP法形成的，而是如专利文献2所公开那样，在单向增强纤维层和纤维取向与该层不同的其它的单向增强纤维层之间配置包含热塑性树脂材料的固着材料，对其进行热熔接而成。
另外，作为增强纤维层间的束缚手段，已知有例如如专利文献3所公开的，对赋予了固着材料的增强纤维层间进行部分固着来提高增强纤维层合体的变形性的技术。
专利文献2或3所公开的技术是对将通过闭合纱(日语为“目留め糸”)、辅助纱等来束缚邻接的增强纤维束而成的织物基材进行层合而言有效的技术。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2014－159099号公报
专利文献2:日本特开2009－235182号公报
专利文献3:日本特开2007－276453号公报
发明内容
然而，对于具有复杂且大的曲面的三维形状而言，采用专利文献1公开的方法制作的增强纤维片材在基础基材中产生裂纹，片材的赋型性变得较低，不能充分地在不产生褶皱、增强纤维的波纹(日文为“ヨレ”)的情况下使其赋型。另外，在根据成型品的不同而必须使用不必要的基础基材方面也存在课题。
另外，对于专利文献2或3公开的技术，无法用于将采用AFP法配置的、将相互未被直接束缚的增强纤维束一体化从而制成片材。这些技术只不过是将片材(其是通过机织结构而使得邻接的纤维彼此相互束缚而成)彼此的层间进行部分地固着，而针对将采用AFP法得到的片材所特有的“以相互不同的长度邻接、并丝而成的增强纤维”彼此进行固着，没有给出任何解决手段。即，对于对采用AFP法得到的增强纤维束层间进行束缚时所特有的课题(以适当的固着力将未束缚的增强纤维束间束缚，在不扰乱纤维取向且不产生褶皱、增强纤维的波纹的状态下使其赋型)，没有给出解决手段，即使参考这些专利文献，也无法得到具有充分赋型性的增强纤维层合片材。
如上所述，目前为止尚无法得到如下的增强纤维层合片材，该增强纤维层合片材中，不使用基础基材等其它材料而是以适当的固着力将未束缚的增强纤维束间束缚、具有充分的赋型性(在不扰乱纤维取向且不产生褶皱、增强纤维的波纹的情况下使其赋型)。
进而，为了提高赋型性，仅单纯地减弱增强纤维束的束缚力时，由于增强纤维束容易偏移或剥离，所以无法维持作为增强纤维层合片材的形态。其结果，在之后工序中无法搬送增强纤维片材、在赋型时产生褶皱、波纹、剥离等，完全不能作为增强纤维片材使用。当然，即使采用RTM法将上述增强纤维片材进行成型，所得成型体也残留有增强纤维层的褶皱等，终究无法得到所期望的力学物性。
因此，鉴于上述现有技术的现状，本发明的课题在于提供增强纤维层合片材以及该增强纤维层合片材的制造方法，所述增强纤维层合片材通过将未被直接束缚的、相邻的增强纤维束彼此进行一体化，从而可以作为片材进行处理，并且在赋型时能够在保持作为片材的形态的同时按照模具的形状进行变形。另外，使用上述增强纤维层合片材，提供纤维增强树脂成型体，该纤维增强树脂成型体没有在赋型时所产生的褶皱等缺陷、具有优异的成型性。
用于解决课题的手段
AFP法中，关于将纤维束的层间进行束缚的手段，已探讨使用树脂粘合剂作为固着材料的方法。然而，通过现有技术的组合，难以同时实现片材的赋型性和形态稳定性这样的相反特性。
因此，本发明的发明人们进行了潜心研究，结果发现，通过使在以纤维取向彼此不同的方式配置而成的单向增强纤维束层的层间所存在的固着元件以特定形态进行固着，能够得到赋型性及片材的形态稳定性均优异的增强纤维层合片材。需要说明的是，所谓“固着元件”，是指存在于增强纤维束层的层间的固着材料中参与固着的物质。
为了解决上述课题，本发明采用以下构成。即，
(1)增强纤维层合片材，其是包含单向排列的多根增强纤维束、且同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第一、第二增强纤维束层以相互之间纤维取向不同的方式配置而成，并且，上述第一、第二增强纤维束层的层间通过固着元件相互固着，由此上述第一、第二增强纤维束层被一体化，
所述增强纤维层合片材满足下述条件(i)及(ii)：
(i)在上述第一、第二增强纤维束层的固着面具有包含至少1个固着元件的固着部分，上述固着部分的平均面积S1为100mm2以下；
(ii)在上述固着部分内，上述固着元件相对于上述固着部分的面积比例为0.1％以上且80％以下。
(2)增强纤维层合片材，其是包括单向排列的多根增强纤维束的、且同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第一、第二增强纤维束层以相互之间纤维取向不同的方式配置而成，并且，上述第一、第二增强纤维束层的层间通过固着元件相互固着，从而上述第一、第二增强纤维束层被一体化，
所述增强纤维层合片材满足下述条件(i)及(iii)：
(i)在上述第一、第二增强纤维束层的固着面具有包含至少1个固着元件的固着部分，上述固着部分的平均面积S1为100mm2以下；
(iii)上述固着元件是由粒状或纤维集合体状的固着材料熔融而成的。
(3)如上述(1)或(2)所述的增强纤维层合片材，其中，在上述第一、第二增强纤维束层的固着面中，具有包含至少1处上述固着部分的固着区域，上述固着区域相对于上述增强纤维层合片材的面积比例为30％以上且100％以下。
(4)如上述(1)～(3)中任一项所述的增强纤维层合片材，其具有固着部分相对于固着区域的面积比例为1％以上且50％以下的至少1个固着区域。
(5)如上述(1)～(4)中任一项所述的增强纤维层合片材，其还满足以下条件(iv)：
(iv)具有上述固着部分的中心被配置成多边形的格子状的上述固着区域。
(6)如上述(1)～(5)中任一项所述的增强纤维层合片材，其还满足以下条件(v)：
(v)上述固着部分的中心被配置成一边的长度为L1(mm)的正多边形的格子状，上述长度L1(mm)满足下述式(1)，
1≤L1≤50(1)。
(7)纤维增强树脂成型体，其包含上述(1)～(6)中任一项所述的增强纤维层合片材和基体树脂。
(8)增强纤维层合片材的制造方法，其包括以下工序(a)～(c)。
(a)第一增强纤维束层配置工序，在工作台上将多根增强纤维束单向排列进行配置，得到同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第一增强纤维束层。
(b)第二增强纤维束层配置工序，在上述第一增强纤维束层上，进一步地在与上述第一增强纤维束层的纤维方向不同的方向上将多根增强纤维束单向排列进行配置，得到同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第二增强纤维束层，制成增强纤维层合体。
(c)片材化工序，采用片材化机构，得到满足下述条件(i)及(ii)的增强纤维层合片材，所述片材化机构通过在与上述增强纤维层合体相接触的面上所具有的突起，部分地对上述增强纤维层合体进行加热及/或加压，使上述第一增强纤维束层与上述第二增强纤维束层的层间的固着材料熔融，
(i)在上述第一、第二增强纤维束层的固着面中具有包含至少1个固着元件的固着部分，上述固着部分的平均面积S1为100mm2以下。
(ii)在上述固着部分内，上述固着元件相对于上述固着部分的面积比例为0.1％以上且80％以下。
(9)增强纤维层合片材的制造方法，其包括以下工序(a)～(c)。
(a)第一增强纤维束层配置工序，在工作台上将多根增强纤维束单向排列进行配置，得到同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第一增强纤维束层。
(b)第二增强纤维束层配置工序，在上述第一增强纤维束层上进一步地在与上述第一增强纤维束层的纤维方向不同的方向上将多根增强纤维束单向排列进行配置，得到同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第二增强纤维束层，制成增强纤维层合体，
(c)片材化工序，采用片材化机构，得到满足下述条件(i)及(iii)的增强纤维层合片材，所述片材化机构通过在与上述增强纤维层合体相接触的面上所具有的突起、部分地对上述增强纤维层合体进行加热及/或加压，使上述第一增强纤维束层与上述第二增强纤维束层的层间的固着材料熔融。
(i)在上述第一、第二增强纤维束层的固着面，具有包含至少1个固着元件的固着部分，上述固着部分的平均面积S1为100mm2以下。
(iii)上述固着元件是由粒状或纤维集合体状的固着材料熔融而成的。
(10)如上述(8)或(9)所述的增强纤维层合片材的制造方法，在上述工序(a)与(b)之间包括以下工序(a1)。
(a1)固着材料配置工序，在上述第一增强纤维束层上配置固着材料。
(11)如上述(8)～(10)中任一项所述的增强纤维层合片材的制造方法，其中，上述工序(a)及/或上述工序(b)中的增强纤维束是附着有固着材料的增强纤维束。
(12)如上述(8)～(11)中任一项所述的增强纤维层合片材的制造方法，其中，在上述第一、第二增强纤维束层的固着面中，具有含有至少1处上述固着部分的固着区域，上述固着区域相对于上述增强纤维层合片材的面积比例为30％以上且100％以下。
(13)如上述(12)所述的增强纤维层合片材的制造方法，其具有固着部分相对于上述固着区域的面积比例为1％以上且50％以下的至少1个固着区域。
(14)如上述(8)～(12)中任一项所述的增强纤维层合片材的制造方法，其还满足以下条件(iv)。
(iv)具有上述固着部分的中心被配置成多边形的格子状的上述固着区域。
(15)如上述(8)～(14)中任一项所述的增强纤维层合片材的制造方法，其还满足以下条件(v)。
(v)上述固着部分的中心被配置为一边的长度为L1(mm)的正多边形的格子状，上述长度L1(mm)满足下述式(1)，
1≤L1≤50(1)
(16)如上述(8)～(15)中任一项所述的增强纤维层合片材的制造方法，其中，在与上述工序(c)同时或者在工序(c)之后，包括以下工序(d)。
(d)固着框形成工序，在上述增强纤维层合片材的端部的至少一部分形成固着框。
(17)如上述(8)～(16)中任一项所述的增强纤维层合片材的制造方法，其中，上述工作台具有吸附、保持上述增强纤维束的单元，上述单元具有使用静电引力的机构、及/或使用由空气流动而产生的引力的机构。
发明效果
本发明的增强纤维层合片材显示出与现有的织物基材同等的形态稳定性，同时发挥出高赋型性。
另外，根据本发明的增强纤维层合片材的制造方法，能够得到本发明的增强纤维层合片材。
另外，本发明的纤维增强树脂成型体没有因赋型时的褶皱而产生的缺陷等，具有优异的成型性。
附图说明
[图1]为表示本发明的增强纤维层合片材的一例的模式图。
[图2]为表示本发明中的固着部分所涉及的格子的一例的模式图。
[图3]为表示本发明中的增强纤维层合片材的一例的模式图。
[图4]为表示本发明的增强纤维层合片材的制造方法的一实施方式的流程图。
[图5]表示说明本发明的固着元件、固着部分、固着区域的关系的模式图。
[图6]为表示本发明的增强纤维层合片材的制造方法的其它实施方式的流程图。
[图7]为用于评价本发明的增强纤维层合片材的赋型性的简单要件模具的简要立体图。
[图8]为用于评价本发明的增强纤维层合片材的赋型性以及纤维增强树脂成型体的成型性的模型形状模具1的立体图。
[图9]为用于评价本发明的增强纤维层合片材的赋型性以及纤维增强树脂成型体的成型性的模型形状模具2的立体图。
具体实施方式
本发明的增强纤维层合片材是如下形成的增强纤维层合片材，即，包含单向排列的多根增强纤维束、且同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第一、第二增强纤维束层以相互之间纤维取向不同的方式配置，并且上述第一、第二增强纤维束层的层间通过固着元件相互固着，从而上述第一、第二增强纤维束层被一体化而形成。该增强纤维层合片材满足以下条件(i)及(ii)、或者满足以下条件(i)及(iii)。
(i)在上述第一、第二增强纤维束层的固着面具有包含至少1个固着元件的固着部分，上述固着部分的平均面积S1为100mm2以下。
(ii)在上述固着部分内，上述固着元件相对于上述固着部分的面积比例为0.1％以上且80％以下。
(iii)上述固着元件是由粒状或纤维集合体状的固着材料熔融而成的。
本发明中，所谓固着材料，是指附着于增强纤维束的、通过加热而软化的树脂。另外，所谓固着元件，是指存在于上述第一、第二增强纤维束层的层间的固着材料中、参与固着的物质。此处，对于固着材料中参与固着的固着元件和不参与固着的固着材料，可以通过如下所述的方法判定。首先，采用数字显微镜(Keyence Corporation制VHX－1000)观察未附着固着材料的增强纤维束层，用于比较。然后，将构成增强纤维层合片材的2层增强纤维束层彼此剥离，用数字显微镜(Keyence Corporation制VHX－1000)观察附着于增强纤维束层的固着材料。将采用上述方法取得的固着材料的图像，分成能够确认到在取向不同的增强纤维束层上附着过的痕迹的情况和未能确认到该痕迹的情况，将前者的固着材料判定为固着元件。作为其判断标准，将固着材料赋予至固着面的形态得以保存的情况，设定为未能确认到附着过的痕迹。另一方面，将固着材料中残留有增强纤维束的取向方向的筋状的痕迹的情况等，设定为能够确认到在取向不同的增强纤维束层上附着过的痕迹。
本发明中，所谓固着部分，是指通过以下顺序确定的部分。
1)当某一固着元件与其它固着元件的距离为1mm以下时，则认为这些固着元件相互连续。
2)将相互直接地或间接地连续的固着元件的集合作为固着元件组。其中，对于与任何其它固着元件都不连续的固着元件而言，将一个这样的固着元件作为一个固着元件组。
3)将被圆(其是包含属于一个固着元件组的全部固着元件的最小的圆)所包围的部分作为固着部分。另外，分别计算出定义为固着部分的圆的面积，将增强纤维片材所包含的全部的固着部分的平均面积设为S1。
本发明中，所谓固着区域，是指通过以下顺序确定的区域。
1)当某一固着部分与其它固着部分的距离为100mm以下时，则认为这些固着部分相互连续。
2)将相互直接地或间接地连续的固着部分的集合作为固着部分组。包括二个以下固着部分的固着部分的集合、或包括二个以上固着部分但全部固着部分排列在一直线上的固着部分的集合，不是固着部分组。
3)将下述多边形中具有最大面积的多边形作为固着区域，所述多边形是将属于一个固着部分组的固着部分的中心用直线进行连接而得到的多边形、且在其内侧或周边上包含属于上述固着部分组的全部固着部分。另外，将增强纤维层合片材所包含的全部固着区域的平均面积设为S2。
本发明中，所谓赋型性，是指增强纤维层合片材易于在无片材褶皱、无纤维波纹的情况下追随三维形状的模具的性质。所谓形态稳定性，是指即使在赋型时增强纤维束彼此也保持束缚状态不剥离，能够保持作为片材的一体性的性质。赋型性、形态稳定性均通过下述方法评价。
以下，一边参照附图，一边针对本发明的优选实施方式进行说明。需要说明的是，本发明并不限定于附图所记载的发明。
图1是表示本发明的增强纤维层合片材的一实施方式的模式图。图1的增强纤维层合片材101是增强纤维束层102、103(包含单向排列的多根增强纤维束、且同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力)以相互之间纤维取向不同的方式配置而成的增强纤维层合片材。图1中举出了以增强纤维束的纤维取向成为±45°(第一增强纤维束层102的纤维取向θ1＝+45°、第二增强纤维束层103的纤维取向θ2＝－45°)的方式进行层合的例子。
进而，通过存在于固着部分104的固着元件105，增强纤维束层102、103的层间被固着。
另外，图1中举出的例子中，以固着部分104位于正方形格子的交点的方式配置，相对于长方形的增强纤维层合片材101设置有5个固着区域106。需要说明的是，存在于增强纤维束层的层间、但不参与固着的固着材料107不是固着元件，不对增强纤维彼此进行束缚。
本发明的增强纤维层合片材的第一方案满足下述条件(i)和(ii)。
(i)在上述第一、第二增强纤维束层的固着面中，包含至少1个固着元件的固着部分的平均面积S1为100mm2以下。
(ii)在上述固着部分内，上述固着元件相对于上述固着部分的面积比例为0.1％以上且80％以下。
对于上述(i)，平均面积S1为100mm2以下、优选为80mm2以下、更优选为60mm2以下，由此，增强纤维束被束缚的部分减少、片材变得易于变形，赋型性提高。平均面积S1的下限没有特别限制，在固着部分极其小、固着部分内部所含的固着元件少的情况下，有时由固着元件所带来的固着面中的增强纤维的束缚力变弱，所以优选固着部分为能够检测到的最小固着元件尺寸，即，为0.01mm2以上，更优选为1mm2以上。
另外，针对(ii)，在上述固着部分内，上述固着元件相对于上述固着部分的面积比例优选为0.1％以上且80％以下，更优选为0.1％以上且50％以下。通过如此设置，能够避免将全部的增强纤维束束缚，故而能够使增强纤维束的截面形状自由地变形，从而消除在增强纤维层合片材变形时在增强纤维束中产生的应变，能够进一步提高增强纤维层合片材的赋型性。需要说明的是，本发明中，所谓固着元件的面积，是指在将固着元件从与增强纤维层合片材的表面相垂直的方向投影到该表面时的面积。
固着元件的面积可以如下计算，将构成增强纤维层合片材的增强纤维束层剥离，用数字显微镜拍摄附着于增强纤维的固着元件，将所得的图像二值化，由此计算出固着元件的面积。另外，固着部分以及固着区域的面积可以通过如下测定方法测定。即，将构成增强纤维层合片材的、相互取向不同的增强纤维束层剥离，通过上述方法判定固着元件，确定固着元件的位置。由所得固着元件的位置，基于上述固着部分、固着区域的定义，计算固着部分、固着元件的面积。
本发明的增强纤维层合片材的第二方案满足下述条件(i)及(iii)。
(i)在上述第一、第二增强纤维束层的固着面中，包含至少1个固着元件的固着部分的平均面积S1为100mm2以下。
(iii)上述固着元件是由粒状或纤维集合体状的树脂熔融而成的。
针对(i)，如上所述。
针对(iii)，上述固着元件是由粒状或纤维集合体状的树脂熔融而成的，由此，通过作为已熔融的树脂的固着元件，能够将增强纤维束层彼此进行束缚，能够作为片材进行处理，形态稳定性提高。需要说明的是，本发明中，所谓纤维集合体状的树脂，是指一根以上的纤维状树脂的集合体。即，仅一根纤维状的树脂也属于纤维集合体状树脂。并且，通过使用具有熔融性的树脂，例如利用部分加热(其使用了突起上的压头)，能够仅在固着部分束缚增强纤维束。
需要说明的是，本发明的增强纤维层合片材中，对于固着元件，例如可以举出：来自附着于构成增强纤维束层的增强纤维束的固着材料的情况；来自在形成增强纤维束层后赋予、配置的固着材料的情况；等等。在所有情况下，多根增强纤维束层以相互之间纤维取向不同的方式配置后，至少对后述的特定位置加热，从而使存在于多个增强纤维束层的层间的固着材料熔融，能够形成在固着部分内以下述特定形态配置至少1个固着元件的状态。
本发明的增强纤维层合片材，在上述第一、第二增强纤维束层的固着面中，具有包含至少一处上述固着部分的固着区域，上述固着区域相对于上述增强纤维层合片材的面积比例优选为30％以上且100％以下。通过如此设置，增强纤维层合片材的形态稳定性、操作性变得特别易于提高。此处所谓固着区域的面积，是指增强纤维层合片材所包含的全部固着区域的总面积。
本发明的增强纤维层合片材中优选上述固着区域的平均面积S2为10000mm2以上。通过上述固着区域的平均面积S2为10000mm2以上，增强纤维层合片材的形态稳定性、操作性变得特别易于提高。
本发明的增强纤维层合片材中，优选具有固着部分相对于固着区域的面积比例为1％以上且50％以下的至少一个固着区域。上述固着部分相对于固着区域的面积比例更优选为1％以上且25％以下，进而优选为5％以上且20％以下。上述固着部分相对于固着区域的面积比例为1％以上时，增强纤维束之间、或者增强纤维束层之间的束缚力变强，增强纤维层合片材的形态稳定性提高。另一方面，为50％以下时，增强纤维束层之间的束缚力减弱，增强纤维层合片材的赋型性提高。增强纤维层合片材具有二个以上固着区域时，上述所谓的固着部分相对于固着区域的面积比例，是指相对于各个固着区域的面积而言的、其固着区域的内部所存在的固着部分的总面积的比率。
本发明的增强纤维层合片材优选还满足以下条件(iv)。
(iv)具有上述固着部分的中心被配置成多边形的格子状的上述固着区域
通过将固着部分的中心配置成多边形的格子状，在增强纤维层合片材赋型时，易于在彼此相邻的增强纤维的取向保持均匀的位置关系的状态下进行变形，因此，不易产生褶皱、波纹，赋型性提高。对于固着部分的中心配置成多边形的格子状的固着区域而言，即使部分地存在于在赋型时的上述增强纤维层合片材中易于产生褶皱的位置等处，也可以提高赋型性。
此处，所谓固着部分的中心被配置成多边形的格子状，是指例如，如图2所示，固着部分204配置成格子208状，也可以成为正方形格子(图2a)、正三角形格子(图2b)、正六边形格子(图2c)、以及长方形格子(图2d)、三角形格子(图2e)、六边形格子(图2f)的形态。在本发明的格子中，也包含使它们旋转而得的格子(例如，图2g)的形态。本发明中，所谓配置成格子状，只要在固着区域内的50％以上的区域内配置成格子状即可，优选为70％以上、更优选为90％以上、进而优选为100％，也可以部分地包含缺陷等。
本发明的增强纤维层合片材优选还满足以下条件(v)。
(v)上述固着部分的中心被配置成一边的长度为L1(mm)的正多边形的格子状，上述长度L1(mm)满足下述式(1)。
1≤L1≤50 (1)
通过满足1≤L1，相邻配置的固着部分彼此存在距离进行配置，故而在赋型时，相邻的增强纤维易于均匀地改变位置、取向，不易产生褶皱、波纹，易于提高赋型性。另外，通过满足L1≤50，固着部分彼此不会过度分离，变得易于支撑未被束缚的增强纤维，因此，易于提高增强纤维层合片材的形态稳定性。
本发明的增强纤维层合片材更优选上述固着部分的半径r(mm)满足以下式(3)。
0.5≤r≤L 1/3 (3)
通过满足0.5≤r，在固着面易于发挥由固着部分带来的增强纤维的束缚力，增强纤维层合片材的形态稳定性易于提高。另外，通过满足r≤L 1/3，不是过大的固着部分离散地束缚增强纤维，在赋型时，相邻的增强纤维易于均匀地改变位置、取向，不易产生赋型时的褶皱、波纹，赋型性易于提高。
接下来，针对本发明的增强纤维层合片材的构成要件进行说明。
本发明的增强纤维层合片材是如下所述的增强纤维层合片材，即，包含单向排列的多根增强纤维束、且同一层间的增强纤维束间没有直接的束缚力的第一、第二增强纤维束层以相互之间纤维取向不同的方式配置，并且，上述第一、第二增强纤维束层的层间通过固着元件相互固着，从而上述第一、第二增强纤维束层被一体化。所谓“包含单向排列的多根增强纤维束、且同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的增强纤维束层”，是指不通过机织结构、针织结构保持同一层内的增强纤维束的形态。换而言之，第一或第二层内的增强纤维束通过与配置于第二或第一层的增强纤维束进行固着来保持形态。
通过形成上述结构，能够采用AFP法获得基材，制成同时实现赋型性和形态稳定性的、可操作的基材。
本发明中，所谓增强纤维束层，是由单向排列的、增强纤维束间没有直接的束缚力的多根增强纤维束形成的。换而言之，只为单一增强纤维束层时，无法实现作为片材的形态，不能进行处理。作为其一例，例如，是指通过AFP法在工作台上将增强纤维束平行地配列而形成的增强纤维束层。但是，为了将增强纤维束彼此束缚而在例如与增强纤维束垂直的方向上配置辅助纱、闭合纱时，削减了改善赋型性、降低成本等本发明的效果，故而优选不使用辅助纱、闭合纱。
另外，第一、第二增强纤维束层相互之间纤维取向不同，是指第一增强纤维束层内的纤维取向与第二增强纤维束层内的纤维取向所成的角度为5度以上。上述角度优选为10度以上，更优选为20度以上。这些角度通过基材或者成型品的截面观察进行测定。不能破坏成型品时，可以通过利用X射线CT扫描等进行透过观察来测定。
本发明中所用的增强纤维束也可以是例如增强纤维与有机纤维、有机化合物、无机化合物混合、或者附着有树脂成分的纤维束。
作为本发明中所用的增强纤维，没有特别的限制，例如可以使用碳纤维、玻璃纤维、芳族聚酰胺纤维、氧化铝纤维、碳化硅纤维、硼纤维、金属纤维、天然纤维、矿物纤维等，它们可以使用1种或者并用2种以上。其中，从成型体的比强度高、比刚性高、轻质化的观点考虑，优选使用聚丙烯腈(PAN)系、沥青系、人造丝系等碳纤维。另外，从提高所得成型品的经济性的观点考虑，可以优选使用玻璃纤维。进而，从提高所得成型品的冲击吸收性、赋型性的观点考虑，可以优选使用芳族聚酰胺纤维。另外，从提高所得成型体的导电性的观点考虑，也可以使用被覆有镍、铜、镱等金属的增强纤维。
本发明使用的固着元件可以使用通过加热而粘度降低的加热熔融性树脂。例如，可以使用“聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚对苯二甲酸丙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、液晶聚酯等聚酯、聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯等聚烯烃、聚甲醛、聚酰胺、聚苯硫醚等聚芳硫醚、聚酮、聚醚酮、聚醚醚酮、聚醚酮酮、聚醚腈、聚四氟乙烯等氟系树脂、液晶聚合物”等结晶性热塑性树脂、“苯乙烯树脂、以及聚碳酸酯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚氯乙烯、聚苯醚、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚砜、聚醚砜、聚芳酯”等非晶性热塑性树脂、以及、酚醛类树脂、苯氧基树脂、环氧树脂、以及聚苯乙烯系、聚烯烃系、聚氨酯系、聚酯系、聚酰胺系、聚丁二烯系、聚异戊二烯系、氟系树脂、以及丙烯腈系等热塑性弹性体等、它们的共聚物、改性体、以及掺杂2种以上的上述树脂而成的树脂等。另外，根据所期望的用途，也可以使用向树脂成分中混合了填充材料、导电性赋予材料、阻燃剂、阻燃助剂等添加剂、层间增强粒子而得的物质。
对于本发明的增强纤维层合片材，优选上述固着元件是加热熔融性的树脂，其玻璃化转变温度Tg(℃)或熔点Tm(℃)为40℃以上且200℃以下。通过使用这样的树脂，在经加热使得粘度降低后进行冷却等恢复到常温的状态时，进一步确实地将增强纤维束层彼此进行固着、保持一定的片材形态。
如上所述，对于本发明中使用的固着元件，例如可以举出：(A)由附着于构成增强纤维束层的增强纤维束的固着材料形成的元件；或者(B)由在形成增强纤维束层后进行赋予、配置的固着材料所形成的元件等。为(A)的情况下，使上述树脂以粒状、线状、带状等形式附着或者涂布于上述增强纤维束，能够得到附着有固着材料的增强纤维束。为(B)的情况下，在至少一方的增强纤维束层上，将上述树脂以粒状、线状、带状等形式进行散布等而使其附着，或者配置由上述树脂形成的无纺布、膜、针织物、机织物、网状物，由此能够得到赋予了或者配置了固着材料的增强纤维束层。
本发明的增强纤维层合片材，优选上述固着元件的平均直径(μm)为10μm以上且500μm以下。上述平均直径(μm)更优选为100μm以上且300μm以下。通过如此设置，能够进一步提高本发明的增强纤维层合片材的变形性，并且能够维持增强纤维层合片材的形态稳定性。
本发明的增强纤维层合片材，在上述固着部分中，优选上述增强纤维束的厚度tf(mm)和上述固着元件的厚度t1(mm)满足以下式(2)。
0.01≤t1/tf≤0.8 (2)
通过满足上述式(2)，也能够避免束缚全部的增强纤维束，故而，能够使增强纤维束的截面形状自由地变形，从而消除在增强纤维层合片材变形时在增强纤维束处产生的应变，能够进一步提高增强纤维层合片材的赋型性。需要说明的是，此处，所谓增强纤维束、固着元件的“厚度”，是指在相对于增强纤维层合片材的表面而言垂直的方向上的增强纤维束、固着元件的长度。
本发明中，t1、tf如下测定。使用数字显微镜(Keyence Corporation制VHX－1000)采用上述方法对增强纤维层合片材内的固着元件进行判定，进而，改变数字显微镜的焦点距离，由此测定构成增强纤维层合片材的10根以上的增强纤维束的厚度，将其平均值作为t1，进而，测定存在于其测定部位的固着元件的厚度，将其平均值作为tf。
进而，图3示出了本发明的增强纤维层合片材301的其它实施方式。
本实施方式的特征在于，在增强纤维层合片材301的端部，以包围包含固着部分304(其含有固着元件305)的固着区域306的方式，具有增强纤维束层302、303以带状固定而成的框状固着区域307。通过如此设置，能够进一步抑制采用AFP法得到的基材的问题、即在增强纤维层合片材端部的增强纤维束的脱散、散乱。
接下来，针对本发明的纤维增强树脂成型体进行说明。
本发明的纤维增强树脂成型体由本发明的增强纤维层合片材和基体树脂形成。该纤维增强树脂成型体例如可以在本发明的增强纤维层合片材中含浸基体树脂从而进行制作。
作为使该基体树脂含浸的方法，可以采用RTM法。即，在由成型模的上模和下模形成的模腔内，配置已赋型成模腔形状的增强纤维层合片材进行合模，之后对成型模进行加压，使模腔内为大致真空后注入基体树脂，进而进行加热等，使基体树脂固化，得到成型体。
作为用于本发明的纤维增强树脂成型体的基体树脂，也可以使用所谓的热塑性树脂，但优选为热固性树脂，例如，可以使用环氧树脂、不饱和聚酯树脂、乙烯基酯树脂、酚醛类树脂、尿素树脂、三聚氰胺树脂、聚酰亚胺树脂，以及它们的共聚物、改性体、以及将这些树脂中的2种以上进行掺和而成的物质。其中，从所得成型体的力学物性的观点考虑，优选使用环氧树脂。
接着，针对本发明的增强纤维层合片材的制造方法进行说明。
本发明的增强纤维层合片材的制造方法包括以下工序(a)～(c)。
(a)第一增强纤维束层配置工序，在工作台上将多根增强纤维束单向排列进行配置，得到在增强纤维束间没有直接的束缚力的第一增强纤维束层。
(b)第二增强纤维束层配置工序，在上述第一增强纤维束层上进一步在与上述第一增强纤维束层的纤维方向不同的方向上将多根增强纤维束单向排列进行配置，得到在增强纤维束间没有直接的束缚力的第二增强纤维束层，从而制成增强纤维层合体。
(c)片材化工序，使用片材化机构，得到满足以下条件(i)和(ii)、或者(i)和(iii)的增强纤维层合片材，所述片材化机构通过在与上述增强纤维层合体相接触的面上所具有的突起，部分地对上述增强纤维层合体加热及/或加压，使上述第一增强纤维束层与上述第二增强纤维束层的层间的固着材料熔融。
(i)在上述第一、第二增强纤维束层的固着面中，具有包含至少1个固着元件的固着部分，上述固着部分的平均面积S1为100mm2以下。
(ii)在上述固着部分内，上述固着元件相对于上述固着部分的面积比例为0.1％以上且80％以下。
(iii)上述固着元件是由粒状或纤维集合体状的固着材料熔融而成的。
以下，一边参见附图一边说明本发明的优选实施方式。需要说明的是，本发明并不限定于附图所记载的发明。
图4是表示本发明的增强纤维层合片材的制造方法的一实施方式的流程图。
图4的实施方式中，作为第一工序，进行第一增强纤维束层配置工序(401)，即，在工作台上将增强纤维束并丝进行配置，得到第一增强纤维束层。
接着，作为第二工序，进行第二增强纤维束层配置工序(402)，即，在第一增强纤维束层上进一步配置第二增强纤维束层，得到增强纤维层合体。
进而，作为第三工序，进行片材化工序(403)，即，使用片材化机构，得到满足上述条件(i)和(ii)、或者(i)和(iii)的增强纤维层合片材，所述片材化机构通过在与增强纤维层合体相接触的面上所具有的突起，部分地对上述增强纤维层合体进行加热及/或加压，使固着材料熔融。
本发明的增强纤维层合片材的制造方法包括(a)第一增强纤维束层配置工序，即，在工作台上将多根增强纤维束单向排列进行配置，得到在增强纤维束间没有直接的束缚力的第一增强纤维束层。在上述第一增强纤维束层配置工序中，如上所述，优选使用通过AFP法在工作台上将增强纤维束平行地排列的方法。
本发明的增强纤维层合片材的制造方法，包括(b)第二增强纤维束层配置工序，即，在上述第一增强纤维束层上进一步在与上述第一增强纤维束层的纤维方向不同的方向上将多根增强纤维束单向排列进行配置，得到在增强纤维束间没有直接的束缚力的第二增强纤维束层，制成增强纤维层合体。上述第二增强纤维束层配置工序中，例如，既可以在第一增强纤维束层上将增强纤维束单向排列、形成第二增强纤维束层，也可以将在另外的工作台上预先形成的增强纤维束层搬送并配置于第一增强纤维束层上。
本发明的增强纤维层合片材的制造方法，包括(c)片材化工序，即，使用片材化机构，得到满足上述条件(i)和(ii)、或者(i)和(iii)的增强纤维层合片材，所述片材化机构通过在与上述增强纤维层合体相接触的面上所具有的突起，部分地对上述增强纤维层合体进行加热及/或加压，使上述第一增强纤维束层与上述第二增强纤维束层的层间的固着材料熔融。
通过如上设置，能够避免将增强纤维束全部束缚，故而，能够使增强纤维束的截面形状自由地变形，从而消除在增强纤维层合片材变形时在增强纤维束中产生的应变，能够进一步提高增强纤维层合片材的赋型性。
接下来，针对本发明的增强纤维层合片材的制造方法的构成要件进行说明。
本发明中所用的工作台，只要能够至少以不移动的程度维持所配置的增强纤维束即可。优选的是，上述工作台具有吸附、保持上述增强纤维束的单元，上述单元优选具有使用静电引力的机构、及/或、使用由空气流动所产生的引力的机构。通过使用这样的工作台，能够更确实地保持增强纤维束，不使所配置的无直接的束缚力的增强纤维束错位。
对于本发明的增强纤维层合片材的制造方法，在工序(c)中使用片材化机构，所述片材化机构通过在与上述增强纤维层合体相接触的面上所具有的突起，部分地对增强纤维层合体进行加热及/或加压，使固着材料熔融。
作为上述片材化机构的具体例，可以举出使用具有突起的平板状的压头、辊进行加热及/或加压的机构。通过使用该片材化机构，存在于多根增强纤维束层的层间的固着材料熔融，形成在固着部分内以下述特定形态配置至少1个固着元件的状态。而且，片材化机构与增强纤维束层接触的部分成为固着区域，实际上与增强纤维束层相接触的突起的部分基本上能够形成固着部分。
图5表示针对从本发明的增强纤维层合片材的制造方法的观点来看的固着元件、固着部分、固着区域的关系进行说明的模式图。在第一增强纤维束层505上配置有固着材料504，从配置在其上方的无图示的第二增强纤维束层上，用片材化机构对增强纤维层合体进行加热及/或加压。此时，用片材化机构加热及/或加压后的位置成为固着区域503，片材化机构的突起与增强纤维层合体接触后的位置成为固着部分502。进而，固着部分502的固着材料504熔融，形成有助于层间固着的固着元件501。
需要说明的是，本发明中，所谓赋型性，是指增强纤维层合片材易于在无片材褶皱、无纤维波纹的情况下追随三维形状的模具的性质。所谓形态稳定性，是指即使在赋型时增强纤维束彼此也保持被束缚的状态不被剥离，能够保持作为片材的一体性。赋型性、形态稳定性均可通过下述方法评价。
对于本发明的增强纤维层合片材的制造方法，优选在上述第一、第二增强纤维束层的固着面上，具有含有至少1个上述固着部分的固着区域，上述固着区域相对于上述增强纤维层合片材的面积比例为30％以上且100％以下。通过如上设置，增强纤维层合片材的形态稳定性、操作性变得特别易于提高。
本发明的增强纤维层合片材的制造方法中，优选上述固着区域的平均面积S2为10000mm2以上。通过使上述固着区域的平均面积S2为10000mm2以上，特别是增强纤维层合片材的形态稳定性、操作性易于提高。
本发明的增强纤维层合片材的制造方法，优选具有上述固着部分相对于固着区域的面积比例为1％以上且50％以下的至少1个固着区域。上述固着部分相对于固着区域的面积比例更优选为1％以上且25％以下，进而优选为5％以上且20％以下。上述固着部分相对于固着区域的面积比例为1％以上时，增强纤维束彼此、或者增强纤维束层彼此的束缚力变强，增强纤维层合片材的形态稳定性提高。另一方面，如果为50％以下，则增强纤维束层彼此的束缚力变弱，增强纤维层合片材的赋型性提高。需要说明的是，在增强纤维层合片材具有2个以上固着区域时，上述所谓固着部分相对于固着区域的面积比例，是指相对于各个固着区域而言的、存在于其内部的固着部分的总面积的比例。
本发明的增强纤维层合片材的制造方法，如上所述，优选还满足以下条件(iv)。
(iv)具有上述固着部分的中心被配置成多边形的格子状的上述固着区域。
通过将固着部分的中心被配置成多边形状的格子状，如上所述，在增强纤维层合片材赋型时，易于在彼此相邻的增强纤维的取向保持均匀的位置关系的状态下发生变形，因此，不易引起褶皱、波纹，赋型性提高。对于固着部分的中心被配置成多边形的格子状的固着区域，即使部分地存在于在赋型时的上述增强纤维层合片材中易于产生褶皱的位置等处，赋型性也提高。
本发明的增强纤维层合片材的制造方法，优选还满足以下条件(v)。
(v)使上述固着部分的中心被配置成一边为L1(mm)的正多边形的格子状，上述长度L1(mm)满足下式(1)
1≤L1≤50 (1)
如上所述，上述长度L1(mm)为1mm以上时，能够使增强纤维束层彼此的束缚力减弱，增强纤维层合片材的赋型性变得易于提高。另一方面，为50mm以下时，能够使增强纤维束彼此、或者增强纤维束层彼此的束缚力增强，增强纤维层合片材的形态稳定性变得易于提高。
本发明的增强纤维层合片材的制造方法，更优选使上述半径r(mm)满足下述式(3)。
0.5≤r≤L1/3 (3)
通过使上述半径r为0.5以上，在固着面由固着部分所产生的增强纤维的束缚力变得易于发挥，增强纤维层合片材的形态稳定性易于提高。另外，通过使上述半径r为L1/3以下，不过大的固着部分离散地束缚增强纤维，在赋型时，相邻的增强纤维易于均匀地改变位置、取向，不易产生赋型时的褶皱、波纹，赋型性易于提高。
本发明的增强纤维层合片材的制造方法优选在上述工序(a)与(b)之间包括下述工序(a1)。
(a1)固着材料配置工序，在上述第一增强纤维束层上配置固着材料。
图6是表示包括上述工序(a1)的、本发明的增强纤维层合片材的制造方法的其他实施方式的流程图。
本实施方式中，在第一增强纤维束层配置工序(601)与第二增强纤维束层配置工序(603)之间，进行在第一增强纤维束层上配置固着材料的固着材料配置工序(602)。
本发明的增强纤维层合片材的制造方法通过在上述工序(a)与(b)之间包括上述工序(a1)，能够配置更适当的量的固着材料，能够更确实地发挥如设计所示的功能。
包括上述工序(a1)时，在第一增强纤维束层上或者第二增强纤维束层的与第一增强纤维束层相接触的面，将上述加热熔融性的树脂以粒状、线状、带状等形态进行散布等使其附着，或者配置由上述加热熔融性树脂形成的无纺布、膜、针织物、机织物、网状物，由此能够配置固着材料。
对于本发明的增强纤维层合片材的制造方法，上述工序(a)及/或上述工序(b)中的增强纤维束优选为附着有固着材料的增强纤维束。通过使增强纤维束为附着有固着材料的增强纤维束，增强纤维束变得更刚直，能够抑制配置时的形态变化，增强纤维束层的均匀性提高。关于附着有固着材料的增强纤维束，可例如如上所述，将上述树脂以粒状、线状、带状等形式附着于增强纤维束、或者涂布在增强纤维束而得到。
本发明的增强纤维层合片材的制造方法优选在与上述工序(c)同时、或者在工序(c)后，包括以下工序(d)。
(d)固着框形成工序，在上述增强纤维层合片材的端部的至少一部分形成固着框。
如果在上述工序(c)之前包括上述工序(d)，则通过工序(d)形成的固着框有时在工序(c)时发生错位，因此优选在与上述工序(c)同时、或者在工序(c)后，包括上述工序(d)。另外，通过包括上述工序(d)，在本发明的增强纤维层合片材的端部形成有以线状或带状固定而成的固着框，能够进一步抑制通过AFP法得到的基材的问题、即在增强纤维层合片材端部的增强纤维束的脱散、散乱。
实施例
以下，通过实施例进一步详细地说明本发明，但本发明并不限定于此。
首先，增强纤维层合片材的赋型性、形态稳定性、纤维增强树脂成型体的评价如下所示。
关于增强纤维层合片材的赋型性，通过如下3种赋型进行评价，即，对简单要件模具(为将椭圆球形状沿着水平方向切割而成的形状)(图7)的赋型，对模型形状模具1(模仿在航空器的外皮(skin)·纵梁(stringer)结构中使用的Z型纵梁的形状)(图8)的赋型，以及对模型形状模具2(模仿汽车行李箱盖的形状)(图9)的赋型。以下，示出了增强纤维层合片材的赋型性评价基准。
AA：无褶皱
A：面外方向的褶皱在4处以内
B：面外方向的褶皱在5处以上10处以内
C：面外方向的褶皱为10处以上
另外，以下示出了增强纤维层合片材的形态稳定性评价基准。
AA：无剥离
A：剥离部分的增强纤维束间的隙间最大低于3mm
B：剥离部分的增强纤维束间的隙间最大为3mm以上且小于5mm
C：剥离部分的增强纤维束间的隙间最大为5mm以上
另一方面，关于纤维增强树脂成型体的评价，使用由模型形状模具1、模型形状模具2得到的预成型体，针对采用RTM法成型而得到的纤维增强树脂成型体，目视确认成型体中的增强纤维束层的褶皱等不良发生的程度，由此进行评价。以下，示出纤维增强树脂成型体的评价基准。
AA：无褶皱等不良
A：褶皱等不良在4处以内
B：褶皱等不良在5处以上且在10处以内
C：褶皱等不良在10处以上
[参考例1]增强纤维束1
用具有开纤辊的开纤机将东丽株式会社制碳纤维“Torayca”T700SC(单纱数：24000根)开纤以使宽度成为25mm。接下来，以相对于碳纤维重量为4wt％的重量附着平均粒径150μm的由双酚A型环氧树脂(Huntsman公司制XB3366、Tg：80℃)形成的固着材料。进而，将附着有固着材料的碳纤维在加热装置内于200℃加热，使固着材料的一部分熔融，以使得在之后的工序中固着材料不脱落，从而得到增强纤维束1。
[参考例2]基体树脂
作为基体树脂，使用二液性环氧树脂(主剂：三菱化学株式会社制jER828、固化剂：东丽株式会社制酸酐系固化剂)。
[参考例3]压头板1
为铜制压头板，在一边的长度(L1)为20mm(L1/3＝6.7mm)的正方形格子的各顶点位置处，配置半径(r)为2.5mm的圆形且高1mm的突起部。
[参考例4]压头板2
为铜制压头板，在一边的长度(L1)为20mm(L1/3＝6.7mm)的正方形格子的各顶点位置处，配置一边的长度为7.07mm的正方形形状且高1mm的突起部。在该压头板中，半径(r)为5.0mm。
[参考例5]压头板3
为铜制的压头板，在一边的长度(L1)为5mm(L1/3＝1.7mm)的正方形格子的各顶点位置处，配置半径(r)为1.25mm、高1mm的圆形的突起部。
[参考例6]压头板4
为铜制的压头板，在一边的长度(L1)为20mm(L1/3＝6.7mm)的正三角形格子的各顶点位置处，配置半径(r)为2.5mm、高1mm的圆形的突起部。
[参考例7]压头板5
为铜制的压头板，在一边的长度(L1)为20mm(L1/3＝6.7mm)的正六边形格子的各顶点位置处，配置半径(r)为2.5mm、高1mm的圆形的突起部。
[参考例8]压头板6
为铜制的压头板，在随机位置处配置有半径(r)为2.5mm、高1mm的圆形的突起部。
[参考例9]压头板7
为铜制的压头板，在一边的长度(L1)为5mm(L1/3＝1.7mm)的正方形格子的各顶点位置处，配置半径(r)为2.5mm、高1mm的圆形的突起部。
[参考例10]平板1
为铜制的平板，其没有如压头板1～7这样的突起。
[实施例1]
采用AFP装置在工作台(其能够通过使用了静电引力的机构吸附、保持增强纤维束)上，将由参考例1得到的增强纤维束1单向排列进行配置，制作增强纤维束层(增强纤维束层1～8)。针对各形状，所制作的增强纤维束层如表1所示。在利用简单要件模具的增强纤维层合片材的赋型性评价中，使用300mm×300mm的增强纤维束层1以及2，在利用模型形状模具1的增强纤维层合片材的赋型性评价中，使用500mm×200mm的增强纤维束层3以及4，在利用模型形状模具2的增强纤维层合片材的赋型性评价中，使用与模型形状模具2相应的1.8m×1.3m的增强纤维束层5～8。
[表1]
(利用简单要件模具的增强纤维层合片材的赋型性的评价)
在工作台上配置1层上述增强纤维束层1后配置第2层增强纤维束层2，以使得第1层增强纤维束层1内的纤维取向与第2层增强纤维束层2内的纤维取向成90°角。
接下来，将已加热至150℃的压头板1(固着部分相对于固着区域的面积比例：5％)按压3秒使突起部分的压力成为120kPa，由此，仅使排列成格子状的突起部分固着，形成固着部分，得到增强纤维层合片材(1A)。需要说明的是，被压头板1按压的部分、即固着区域在增强纤维层合片材中以面积比例计为100％。另外，在以下的实施例中，使用具有圆形突起的平板状的压头时，将突起的面积作为固着部分的面积。
增强纤维层合片材的赋型性以及形态稳定性的评价结果如表2、表3所示。赋型后的增强纤维层合片材上未见褶皱、剥离。
(利用模型形状模具1的增强纤维层合片材的赋型性的评价)
在工作台上配置1层上述增强纤维束层3后配置第2层增强纤维束层4，以使得第1层增强纤维束层3内的纤维取向与第2层增强纤维束层4内的纤维取向成90°角。
接下来，将已加热至150℃的压头板1(固着部分相对于固着区域的面积比例：5％)按压3秒使突起部分的压力成为120kPa，由此，仅使排列成格子状的突起部分固着，形成固着部分，得到增强纤维层合片材(1B)。需要说明的是，通过压头板1按压的部分、即固着区域在增强纤维层合片材中以面积比例计为100％。
增强纤维层合片材的赋型性以及形态稳定性的评价结果如表2、表3所示。赋型后的增强纤维层合片材上未见褶皱、剥离。
(利用模型形状模具1的纤维增强树脂成型体的成型性的评价)
在模型形状模具1上层合4片增强纤维层合片材(1B)进行赋型，得到预成型体。接着，将所得的预成型体配置在已加热至130℃的模具中，合模后以4MPa对模具加压，使模腔内大致成为真空后，以0.1MPa的注入压力注入参考例3的基体树脂。注入后，保持模具的温度和压力，使基体树脂充分地固化，打开模具，将成型体脱模，得到纤维增强树脂成型体(1C)。
纤维增强树脂成型体的评价结果如表2、表3所示。经目视确认，结果在成型体内未见增强纤维束层的褶皱，得到非常好的成型体。
(利用模型形状模具2的增强纤维层合片材的赋型性的评价)
在工作台上配置1层上述增强纤维束层5后配置第2层增强纤维束层6，以使得第1层增强纤维束层5内的纤维取向与第2层增强纤维束层6内的纤维取向成90°角。
接下来，将已加热至150℃的压头板1(固着部分相对于固着区域的面积比例：5％)按压3秒使突起部分的压力成为120kPa，由此，仅使排列成格子状的突起部分固着，形成固着部分，得到增强纤维层合片材(1D)。需要说明的是，通过压头板1按压的部分、即固着区域在增强纤维层合片材中以面积比例计为100％。
增强纤维层合片材的赋型性以及形态稳定性的评价结果如表2、表3所示。赋型后的增强纤维层合片材上未见褶皱、剥离。
(利用模型形状模具2的纤维增强树脂成型体的成型性的评价)
除了下述操作以外，与增强纤维层合片材(1D)同样地制作增强纤维层合片材(1D－2)：在工作台上配置1层上述增强纤维束层7后配置第2层增强纤维束层8，以使得第1层增强纤维束层7内的纤维取向与第2层增强纤维束层8内的纤维取向成90°角)。在仿真模型模具2上以成为对称层合的方式层合4片增强纤维层合片材(1D、1D－2)，进行赋型，得到预成型体。然后，将所得的预成型体配置于已加热至130℃的模具中，合模后，以4MPa对模具加压，使模腔内成为大致真空后，以0.1MPa的注入压力注入参考例3的基体树脂。注入后，保持模具的温度和压力，使基体树脂充分地固化，打开模具，将成型体脱模，得到纤维增强树脂成型体(1E)。
纤维增强树脂成型体的评价结果如表2、表3所示。通过目视确认，结果在成型体内未见增强纤维束层的褶皱，得到了非常好的成型体。
[实施例2]
除了将用于增强纤维束层的固着的压头板改为压头板2(固着部分相对于固着区域的面积比例：10.7％)之外，与实施例1同样操作，得到增强纤维层合片材(2A)、(2B)、(2D)以及纤维增强树脂成型体(2C)、(2E)。
增强纤维层合片材的评价结果以及纤维增强树脂成型体的评价结果如表2所示。对于赋型性以及形态稳定性，为简单要件模具(2A)时发现1处褶皱，为模型形状模具1(2B)时发现1处褶皱，为模型形状模具2(2C)时发现1处褶皱，在端部发现最大2mm的纤维束剥离，但未见导致问题的褶皱、剥离。另外，通过目视对成型体进行确认，结果为模型形状模具1(2D)时发现2处增强纤维束的褶皱，为模型形状模具2(2E)时发现2处增强纤维束的褶皱，但能够得到良好的成型体。
[实施例3]
除了将用于增强纤维束层的固着的压头板改为压头板3(固着部分相对于固着区域的面积比例：20％)之外，与实施例1同样操作，得到增强纤维层合片材(3A)、(3B)、(3D)、以及纤维增强树脂成型体(3C)、(3E)。
增强纤维层合片材的评价结果以及纤维增强树脂成型体的评价结果如表2、表3所示。对于赋型性以及形态稳定性，为简单要件模具(3A)时发现2处褶皱，为模型形状模具1(3B)时发现2处褶皱，为模型形状模具2(3C)时发现2处褶皱，在端部发现最大2mm的纤维束的剥离，但未见导致问题的褶皱、剥离。另外，通过目视对成型体进行确认，结果为模型形状模具1(3D)时发现3处增强纤维束层的褶皱，为模型形状模具2(3E)时发现3处增强纤维束层的褶皱，但能够得到良好的成型体。
[实施例4]
除了将用于增强纤维束层的固着的压头板改为压头板4(固着部分相对于固着区域的面积比例：6％)之外，与实施例1同样操作，得到增强纤维层合片材(4A)、(4B)、(4D)、以及、纤维增强树脂成型体(4C)、(4E)。
增强纤维层合片材的评价结果以及纤维增强树脂成型体的评价结果如表2、表3所示。对于赋型性以及形态稳定性，为简单要件模具(4A)时发现5处褶皱，为模型形状模具1(4B)时发现6处褶皱，在端部发现最大3mm的纤维束的剥离，为模型形状模具2(4C)时发现6处褶皱，在端部发现最大4mm的纤维束的剥离，但未见导致问题的褶皱、剥离。另外，通过目视对成型体进行确认，结果为模型形状模具1(4D)时发现5处增强纤维束层的褶皱，为模型形状模具2(4E)时发现6处增强纤维束层的褶皱，但能够得到良好的成型体。
[实施例5]
除了将用于增强纤维束层的固着的压头板改为压头板5(固着部分相对于固着区域的面积比例：4％)之外，与实施例1同样操作，得到增强纤维层合片材(5A)、(5B)、(5D)以及纤维增强树脂成型体(5C)、(5E)。
增强纤维层合片材的评价结果以及纤维增强树脂成型体的评价结果如表2、表3所示。针对赋型性以及形态稳定性，为简单要件模具(5A)时发现2处褶皱，为模型形状模具1(5B)时发现3处褶皱，在端部发现最大2mm的纤维束的剥离，为模型形状模具2(5C)时发现3处褶皱，在端部发现最大2mm的纤维束的剥离，但未见导致问题的褶皱、剥离。另外，通过目视对成型体进行确认，结果为模型形状模具1(5D)时发现3处增强纤维束层的褶皱，为模型形状模具2(5E)时发现3处增强纤维束层的褶皱，但能够得到良好的成型体。
[实施例6]
除了将用于增强纤维束层的固着的压头板改为压头板6(固着部分相对于固着区域的面积比例：5％)之外，与实施例1同样操作，得到增强纤维层合片材(6A)、(6B)、(6D)以及纤维增强树脂成型体(6C)、(6E)。
增强纤维层合片材的评价结果以及纤维增强树脂成型体的评价结果如表2、表3所示。对于赋型性以及形态稳定性，为简单要件模具(6A)时，以增强纤维层合片材的端部为中心，产生多处增强纤维束的剥离，发生最大4mm的剥离。为模型形状模具1(6B)、模型形状模具2(6C)时也发生同样的剥离，发生了最大4mm的剥离，而且产生5处朝向面外方向的褶皱。另外，通过目视对成型体进行确认，结果为模型形状模具1(6D)时发现8处增强纤维束层的褶皱，为模型形状模具2(6E)时发现9处增强纤维束层的褶皱，但因为均为端部的制品外区域，所以得到在使用上没有问题的成型体。
[实施例7]
除了使固着区域为以下(R1)、(R2)的两处之外，与实施例1同样操作，得到增强纤维层合片材(7A)。
(R1)在距离增强纤维层合片材的外周为20mm以内的范围
(R2)配置于增强纤维层合片材的中心与100mm×100mm的正方形的重心一致的位置、且各边与增强纤维层合片材的外周平行的正方形的范围
需要说明的是，此时相对于固着区域的面积比例为36％。
增强纤维层合片材的评价结果如表4、表5所示。对于赋型性以及形态稳定性，为简单要件模具(7A)时未见褶皱，但观察到最大4mm的纤维束剥离。
[比较例1]
除了将用于增强纤维束层的固着的压头板改为平板1(固着部分：片材整体(面积与片材面积相同(均为100mm2以上))固着部分相对于固着区域的面积比例：100％)之外，与实施例1同样操作，得到增强纤维层合片材(8A)、(8B)、(8D)。
增强纤维层合片材的评价结果如表4、表5所示。对于赋型性以及形态稳定性，为简单要件模具(8A)时未见纤维束剥离，但增强纤维层合片材的一部为向面外方向弯曲(日文为“座屈”)这样的状态，产生折叠的褶皱。为模型形状模具1(8B)、模型形状模具2(8C)时也未见纤维束的剥离，但产生同样的褶皱，无法用于纤维增强树脂成型体的成型。
[比较例2]
除了将用于增强纤维束层的固着的压头板改为压头板7(固着部分相对于固着区域的面积比例：79％)之外，与实施例1同样操作，得到增强纤维层合片材(9A)、(9B)、(9D)。
增强纤维层合片材的评价结果如表4、表5所示。对于赋型性以及形态稳定性，为简单要件模具(9A)时未见纤维束剥离，但增强纤维层合片材的一部分为向面外方向弯曲这样的状态，产生折叠的褶皱。为模型形状模具1(9B)、模型形状模具2(9C)时也未见纤维束剥离，但产生同样的褶皱，无法用于纤维增强树脂成型体的成型。
[比较例3]
除了使固着区域为下述(R1)的1处之外，与实施例1同样操作，得到增强纤维层合片材(10A)。
(R1)在距离增强纤维层合片材的外周为20mm以内的范围
需要说明的是，此时相对于固着区域的面积比例为25％。
增强纤维层合片材的评价结果如表4、表5所示。对于赋型性以及形态稳定性，为简单要件模具(10A)时产生4处褶皱，在增强纤维层合片材的未固着区域中产生多处增强纤维束的剥离，产生5处以上最大10mm的剥离。
[比较例4]
除了在实施例1的固着材料赋予工序中将赋予量变为2倍，将固着元件相对于固着部分的面积比例改为85％之外，与实施例1同样操作，得到增强纤维层合片材(11A)、(11B)、(11D)。
增强纤维层合片材的评价结果如表4、表5所示。对于赋型性以及形态稳定性，为简单要件模具(11A)时未见纤维束的剥离，但增强纤维层合片材的一部分为向面外方向弯曲的状态，产生折叠的褶皱。为模型形状模具1(11B)、模型形状模具2(11C)时虽然也未见纤维束的剥离，但产生同样的褶皱，无法用于纤维增强树脂成型体的成型。
[表2]
[表3]
[表4]
[表5]
101、301 增强纤维层合片材
102、103、302、303 增强纤维束层
104、204、304、502 固着部分
105、305、501 固着元件
106、306、503 固着区域
107、504 固着材料
307 框状的固着区域
208 格子
401、601 第一增强纤维束层配置工序
402、603 第二增强纤维束层配置工序
403、604 片材化工序
505 第一增强纤维束层
602 固着材料配置工序
产业上的可利用性
本发明的增强纤维层合片材的制造方法能够得到增强纤维层合片材，所述增强纤维层合片材即使在纤维增强塑料成型体为具有复杂曲面的形状的情况下也能够特别适合地使用。
进而，使用本发明的增强纤维层合片材成型得到的纤维增强树脂成型体也适合用于例如航空器构件、汽车构件、自动两轮车构件等输送用装置中的一次结构构件、二次结构构件、外装部件、内装部件、或者风车叶片、机器人臂、X射线顶板(日文为“X線天板”)之类的医疗器械等一般产业用途的构件。
Claims (17)
1.增强纤维层合片材，其是包含单向排列的多根增强纤维束、且同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第一、第二增强纤维束层以相互之间纤维取向不同的方式配置而成，并且，所述第一、第二增强纤维束层的层间通过固着元件相互固着，从而所述第一、第二增强纤维束层被一体化，
所述增强纤维层合片材满足下述条件(i)及(ii)，
(i)在所述第一、第二增强纤维束层的固着面具有包含至少1个固着元件的固着部分，所述固着部分的平均面积S1为100mm2以下，
(ii)所述固着部分内，所述固着元件相对于所述固着部分的面积比例为0.1％以上且80％以下。
2.增强纤维层合片材，其是包含单向排列的多根增强纤维束、且同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第一、第二增强纤维束层以相互之间纤维取向不同的方式配置而成，并且，所述第一、第二增强纤维束层的层间通过固着元件相互固着，从而所述第一、第二增强纤维束层被一体化，
所述增强纤维层合片材满足下述条件(i)及(iii)，
(i)在所述第一、第二增强纤维束层的固着面具有包含至少1个固着元件的固着部分，所述固着部分的平均面积S1为100mm2以下，
(iii)所述固着元件是由粒状或纤维集合体状的固着材料熔融而成的。
3.如权利要求1或2所述的增强纤维层合片材，其中，在所述第一、第二增强纤维束层的固着面中，具有包含至少1处所述固着部分的固着区域，所述固着区域相对于所述增强纤维层合片材的面积比例为30％以上且100％以下。
4.如权利要求1～3中任一项所述的增强纤维层合片材，其具有固着部分相对于固着区域的面积比例为1％以上且50％以下的至少1个固着区域。
5.如权利要求1～4中任一项所述的增强纤维层合片材，其还满足下述条件(iv)，
(iv)具有所述固着部分的中心被配置成多边形的格子状的所述固着区域。
6.如权利要求1～5中任一项所述的增强纤维层合片材，其还满足下述条件(v)，
(v)所述固着部分的中心被配置成一边的长度为L1(mm)的正多边形的格子状，所述长度L1(mm)满足下述式(1)，
1≤L1≤50 (1)。
7.纤维增强树脂成型体，其包括权利要求1～6中任一项所述的增强纤维层合片材和基体树脂。
8.增强纤维层合片材的制造方法，其包括以下工序(a)～(c)，
(a)第一增强纤维束层配置工序，在工作台上将多根增强纤维束单向排列进行配置，得到同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第一增强纤维束层，
(b)第二增强纤维束层配置工序，在所述第一增强纤维束层上进一步地在与所述第一增强纤维束层的纤维方向不同的方向上将多根增强纤维束单向排列进行配置，得到同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第二增强纤维束层，制成增强纤维层合体，
(c)片材化工序，使用片材化机构，得到满足下述条件(i)及(ii)的增强纤维层合片材，所述片材化机构通过在与所述增强纤维层合体相接触的面上所具有的突起，部分地对所述增强纤维层合体进行加热及/或加压，使所述第一增强纤维束层与所述第二增强纤维束层的层间的固着材料熔融，
(i)在所述第一、第二增强纤维束层的固着面中具有包含至少1个固着元件的固着部分，所述固着部分的平均面积S1为100mm2以下，
(ii)所述固着部分内，所述固着元件相对于所述固着部分的面积比例为0.1％以上且80％以下。
9.增强纤维层合片材的制造方法，其包括以下工序(a)～(c)，
(a)第一增强纤维束层配置工序，在工作台上将多根增强纤维束单向排列进行配置，得到同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第一增强纤维束层，
(b)第二增强纤维束层配置工序，在所述第一增强纤维束层上进一步地在与所述第一增强纤维束层的纤维方向不同的方向上将多根增强纤维束单向排列进行配置，得到同一层内的增强纤维束之间没有直接的束缚力的第二增强纤维束层，制成增强纤维层合体，
(c)片材化工序，使用片材化机构，得到满足下述条件(i)及(iii)的增强纤维层合片材，所述片材化机构通过在与所述增强纤维层合体相接触的面上所具有的突起，部分地对所述增强纤维层合体进行加热及/或加压，使所述第一增强纤维束层与所述第二增强纤维束层的层间的固着材料熔融，
(i)在所述第一、第二增强纤维束层的固着面中具有包含至少1个固着元件的固着部分，所述固着部分的平均面积S1为100mm2以下，
(iii)所述固着元件是由粒状或纤维集合体状的固着材料熔融而成的。
10.如权利要求8或9所述的增强纤维层合片材的制造方法，其中，在所述工序(a)与(b)之间，包括以下工序(a1)，
(a1)固着材料配置工序，在所述第一增强纤维束层上配置固着材料。
11.如权利要求8～10中任一项所述的增强纤维层合片材的制造方法，其中，所述工序(a)及/或所述工序(b)中的增强纤维束是附着有固着材料的增强纤维束。
12.如权利要求8～11中任一项所述的增强纤维层合片材的制造方法，其中，在所述第一、第二增强纤维束层的固着面中，具有包含至少1处所述固着部分的固着区域，所述固着区域相对于所述增强纤维层合片材的面积比例为30％以上且100％以下。
13.如权利要求12所述的增强纤维层合片材的制造方法，其具有固着部分相对于所述固着区域的面积比例为1％以上且50％以下的至少1个固着区域。
14.如权利要求8～13中任一项所述的增强纤维层合片材的制造方法，其还满足以下条件(iv)，
(iv)具有所述固着部分的中心被配置成多边形的格子状的所述固着区域。
15.如权利要求8～14中任一项所述的增强纤维层合片材的制造方法，其还满足以下条件(v)，
(v)所述固着部分的中心被配置成一边的长度为L1(mm)的正多边形的格子状，所述长度L1(mm)满足下述式(1)，
1≤L1≤50 (1)。
16.如权利要求8～15中任一项所述的增强纤维层合片材的制造方法，其中，在与所述工序(c)同时或者在工序(c)后，包括下述工序(d)，
(d)固着框形成工序，在所述增强纤维层合片材的端部的至少一部分形成固着框。
17.如权利要求8～16中任一项所述的增强纤维层合片材的制造方法，其中，所述工作台具有吸附、保持所述增强纤维束的单元，所述单元具有使用静电引力的机构、及/或使用由空气流动而产生的引力的机构。
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