CN107978770B - 燃料电池隔板以及燃料电池隔板的涂覆方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种燃料电池隔板以及燃料电池隔板的涂覆方法,其中涂覆燃料电池隔板的方法,包括以下步骤:提供具有表面的金属基底;通过将碳扩散抑制离子渗透到金属基底的表面中,形成从金属基底的表面延伸到金属基底中的离子渗透层;以及在金属基底的表面上形成碳涂层。
Description
技术领域
本发明公开一种用于涂覆燃料电池隔板的方法和燃料电池隔板。
背景技术
燃料电池堆是通过使氢气与空气中的氧反应而放出电、水和热的装置。燃料电池堆可被划分为诸如电极层、隔板、气体扩散层和垫圈等重复堆叠部,以及诸如锁定电池堆模块所需的锁定元件、用于保护电池堆的外壳、与车辆的接口、以及高压连接器等非重复部。然而,由于高压电、水和氢共存在相同的位置,因此燃料电池堆具有许多固有风险。
燃料电池隔板-燃料电池堆中最重要的部分,需要低接触电阻和低腐蚀电流。传统的金属隔板具有优异的导电性,但是具有较差的腐蚀特性,因此具有低耐久性。当在利用燃料电池驱动期间产生的氢离子与隔板直接接触时,可能会发生腐蚀。特别是,当使用未涂覆的金属时,存在较大的腐蚀风险。此外,由于在未涂覆金属的表面上形成氧化物,因此导电性会降低。此外,离解和洗脱的(dissociated and eluted)金属阳离子污染膜电极组件,导致燃料电池的性能劣化。这些问题通常通过涂覆隔板来解决。
涂层材料中的碳具有高导电性和良好的腐蚀特性。但是,当使用等离子体增强化学气相沉积(“PECVD”),将碳涂覆到金属层上时,由于工艺的高温,碳原子渗透到金属隔板中,削弱了金属基底和碳涂层之间的结合层。在这种情况下,碳层的弱粘附强度和低密度会导致利用燃料电池驱动时的接触电阻和腐蚀特性劣化。
发明内容
本发明的示例性实施方式提供一种涂覆燃料电池隔板的方法。
本发明的另一个示例性实施例提供一种燃料电池隔板。
涂覆燃料电池隔板的方法的一个示例性实施方式,包括以下步骤:提供金属基底;通过将碳扩散抑制离子渗透到金属基底的表面中,形成离子渗透层;以及在离子渗透层上形成碳涂层。
在提供金属基底之后,该方法还包括去除位于金属基底的表面上的氧化膜的步骤。
在形成离子渗透层中,碳扩散抑制离子可以是氮离子或硼离子。
可以在约300~550摄氏度的温度下持续约10~120分钟,执行形成离子渗透层的步骤。
还可以在包括约10体积%以上的离子形成气体的气氛下,执行形成离子渗透层的步骤。
执行形成离子渗透层的步骤还可包括:利用等离子体或离子注入,渗透碳扩散抑制离子。
可以在约300~550摄氏度的温度下,执行形成碳涂层的步骤。
执行形成碳涂层的步骤可包括:利用等离子体来激发碳前驱气体中的碳原子,以形成碳涂层。
可以在包括约3%~30%体积的碳前驱气体的气体环境下执行形成碳涂层的步骤。
根据本发明一个示例性实施方式的燃料电池隔板,包括:金属基底;离子渗透层,其包括碳扩散抑制离子,从金属基底的表面延伸到金属基底中;以及布置在离子渗透层上的碳涂层。
离子渗透层的碳扩散抑制离子可插入在金属基底的金属原子之间。
离子渗透层可包括约5重量%~30重量%的碳扩散抑制离子。
离子渗透层可包括约5重量%~85重量%的碳。
碳扩散抑制离子可包括氮离子或硼离子。
离子渗透层可具有约30~300nm的厚度。
碳涂层可具有约10~1000nm的厚度。
碳涂层可具有约2.0~3.0g/cm3的密度。
在一个示例性实施方式中,由于存在离子渗透层,因此可增强碳涂层的结合力。
在其它示例性实施方式中,由于存在离子渗透层,因此可增大碳涂层的密度。
在一个示例性实施方式中,燃料电池隔板具有低接触电阻和腐蚀电位(corrosionpotential)特性。
附图说明
图1是示出燃料电池隔板一个示例性实施方式的横截面的示意图;
图2是示出燃料电池隔板的层的详细横截面的示意图;
图3是示出具有碳涂层但没有离子渗透层的燃料电池隔板的一个示例性实施方式的表面的横截面的示意图;
图4是示出根据实施例1的燃料电池隔板的示例性实施方式中的碳涂层的表面的扫描电子显微镜(“SEM”)图像;
图5是根据实施例1的燃料电池隔板的示例性实施方式的辉光放电发射光谱(“GD-OES”)测试的结果的曲线图;
图6是示出根据比较例1的燃料电池隔板的示例性实施方式的碳涂层的表面的SEM图像;
图7是评估粘附强度之后,根据实施例1的燃料电池隔板的示例性实施方式的光学显微镜(OM)照片;
图8是评估粘附强度之后,根据比较例1的燃料电池隔板的示例性实施方式的光学显微镜(OM)照片;
图9是示出根据实施例1~4以及比较例的示例性燃料电池隔板的接触电阻的评估结果的图表;
图10是示出根据实施例1~4以及比较例的示例性燃料电池隔板的腐蚀电流密度的评估结果的图表。
附图标记说明:
100:燃料电池隔板 10:金属基底
11:金属原子 20:离子渗透层
21:碳扩散抑制离子 30:碳涂层
31:碳原子 32:碳-碳键
具体实施方式
通过下面将描述的示例性实施方式,并参考附图,本发明的优点和特征以及用于实现该优点和特征的方法将更加显而易见。然而,本发明并不限于下文描述的示例性实施方式,而是还可以以许多不同的形式实施。提供以下示例性实施方式,以使本发明完全公开,并使本领域技术人员能够清楚地理解本发明的范围,本发明仅由所附权利要求的范围限定。在整个说明书中,相同的附图标记表示相同的元件。
应当理解,当元件被称为在另一元件“上”时,其可以直接在另一元件上,或者也可以存在中间元件。相反地,当元件被称为“直接”在另一元件“上”时,则不存在中间元件。
在一些实施例实施例中,将省略对公知技术的详细描述。除非另有限定,否则本文所使用的所有术语(包括技术术语和科学术语)具有与本领域普通技术人员通常理解的相同的含义。此外,除非明确地相反描述,否则词语“包括”及其变化形式诸如“包括了”或“包括着”将被理解为暗示包括所述元件,但不排除任何其它元件。此外,除非上下文另有明确说明,否则如本文所使用的,单数形式也旨在包括复数形式。
图1是示出燃料电池隔板的一个示例性实施方式的横截面的示意图。
参考图1,用于燃料电池隔板的示例性实施方式的隔板100包括:金属基底层10;离子渗透层20,包括渗透到金属基底10的表面中的碳扩散抑制离子21;以及布置在离子渗透层20上的碳涂层30。图1中所示的燃料电池隔板100仅是一个例子,本发明并不局限于此。
在下文中,对燃料电池隔板100的各组件进行说明。
金属基底层10可以由各种材料构成。在一个示例性实施方式中,金属基底10可以是不锈钢板。在又一个示例性实施方式中,金属基底10可以是SUS 300基钢板。
如图2所示,在示例性实施方式中,离子渗透层20从金属基底10的表面延伸到金属基底10中。离子渗透层包括碳扩散抑制离子21,其帮助改善碳涂层30的结合力和密度,并且最终改善燃料电池隔板100的接触电阻和腐蚀特性。
图2是示出燃料电池隔板100的一个示例性实施方式的横截面的示意图。如图2所示,离子渗透层20包括碳扩散抑制离子21,其中碳扩散抑制离子21布置在包括金属基底10的金属原子11之间的空间中。离子渗透层20的碳扩散抑制离子21防止位于金属基底10的表面上的碳原子(例如,从碳涂层30施加的)扩散到金属基底10中。由于防止碳原子31扩散到金属基底10中,因此碳涂层30中的大多数碳原子31保留在金属基底10的表面上。金属基底10表面上的碳原子31可以与碳涂层中的其它碳原子形成碳-碳键32,因此碳涂层30和金属基底10之间的结合力可以增强,并且碳涂层30的密度得以改善。因此,燃料电池隔板100可具有低接触电阻特性和改善的腐蚀电位特性。
相反地,如图3所示,当在施加碳涂层30之前未形成离子渗透层20时,碳涂层30中的碳原子31扩散到金属原子11之间的金属基底10中。因此,碳涂层30中只有少量碳原子31保留在金属基底10的最外表面上,并且减小了碳涂层30的结合力和密度。
像这样,根据本发明的示例性实施方式,通过提供其中碳扩散抑制离子21插入到金属基底10的金属原子11之间的离子渗透层20,燃料电池隔板100可具有低接触电阻特性和腐蚀电位特性。在一个示例性实施方式中,金属基底10可以是不锈钢板,并且金属基底的金属原子11可包括存在于不锈钢板中的金属原子,例如铁(Fe)、铬(Cr)、镍(Ni)、或钼(Mo)。如本文所使用的,术语“碳扩散抑制离子21插入到金属原子11之间”,是指碳扩散抑制离子21穿透或固溶在奥氏体(austenite)面心立方结构(FCC,face centered cubic)晶格中。
离子渗透层20可包括约5重量%至约30重量%的碳扩散抑制离子21。当碳扩散抑制离子21的量过低时,离子渗透层防止碳扩散到金属基底10的能力不足。当碳扩散抑制离子21的量过高时,由于表面硬化,因此会因外部冲击而从金属基底10剥离。因此,燃料电池隔板的耐久性较低。
另外,在碳涂层30形成期间,碳涂层30中的碳原子31可以部分地扩散到离子渗透层20中,使得离子渗透层的组成为约5重量%至约85重量%的碳原子31。当扩散到离子渗透层20中的碳原子31的量过少时,离子渗透层中的碳原子与碳涂层30中的碳原子之间的碳-碳键32的形成减少,使碳涂层30的结合力降低。当扩散到离子渗透层20中的碳原子31的量过高时,碳涂层30的密度降低。
碳扩散抑制离子21可以是插入在金属基底10中的金属原子11之间而能够抑制碳原子31扩散的任何离子。在一个示例性实施方式中,碳扩散抑制离子21可以是具有小于或等于20的原子序数的任何离子。在其它示例性实施方式中,碳扩散抑制离子21可以是氮离子或硼离子。
离子渗透层20可具有约30nm至约300nm的厚度。当离子渗透层20过薄时,离子渗透层20不能充分防止碳原子扩散到金属基底10中。当离子渗透层20过厚时,如果过多的氮渗透到离子渗透层20中,则燃料电池隔板的硬度可能会过度增加,导致燃料电池隔板因外部冲击而容易破裂。
离子渗透层20可以通过等离子体或离子注入而形成。在下文中将详细描述作为涂覆燃料电池隔板示例性方法一部分,形成离子渗透层20的示例性方法。
碳涂层30布置在离子渗透层20上。碳涂层30的涂覆可确保燃料电池隔板具有高导电性和低腐蚀电位。
碳涂层30可以具有约10~1000nm的厚度。当碳涂层30过薄时,不足以提供所需的导电性和腐蚀特性。当碳涂层30过厚时,施加到燃料电池隔板的应力会引起碳涂层30与金属基底10分层。在又一个示例性实施方式中,碳涂层30的厚度为约20~100nm。
根据另一示例性实施方式,碳涂层30的密度可以因形成离子渗透层20而增大。在又一个示例性实施方式中,碳涂层30的密度可以在约2.0g/cm 3~3.0g/cm3的范围内。
根据一个示例性实施方式的涂覆燃料电池隔板100的方法包括以下步骤:提供金属基底10;通过将碳扩散抑制离子21渗透到金属基底10的表面中而形成离子渗透层20;以及在离子渗透层20上形成碳涂层30。下面更详细地描述每个步骤。
首先,提供金属基底10。金属基底10可包括通常用于燃料电池隔板100的任何金属,没有限制。在一个示例性实施方式中,金属基底10可以由不锈钢板组成。在又一个示例性实施方式中,金属基底10可以由SUS 300基钢板构成。
例如,由于与空气接触,因此可在金属基底10的表面上形成氧化膜。在又一个示例性实施方式中,因为氧化物膜增大接触电阻,因此该方法还可以包括在形成离子渗透层20之前,从金属基底10的表面去除氧化物膜的步骤。可以通过例如加热金属基底10和施加氩等离子体来去除该氧化物膜。
通过将碳扩散抑制离子21渗透到金属基底10的表面中而形成离子渗透层20。离子渗透层20从金属基底10的表面延伸到金属基底10中。
可以利用等离子体或离子注入,将碳扩散抑制离子21注入到金属基底10中。利用等离子体的方法包括在离子形成气体的气氛下应用等离子体,用于提供碳扩散抑制离子21以渗透到金属基底10中。离子注入的方法包括利用高能量加速离子,以使离子与金属基底10的表面发生碰撞,并渗透到金属基底10的表面中。
碳扩散抑制离子21可以是能够通过阻挡金属原子11之间的空间来抑制碳原子31扩散的任何离子。在一个示例性实施方式中,碳扩散抑制离子是原子序数小于或等于20的离子。在又一个示例性实施方式中,碳扩散抑制离子21是氮离子或硼离子。
当利用等离子体形成离子渗透层30时,离子形成气体是包括碳扩散抑制离子21的气体。例如,离子形成气体可包括氮气(N2)、硼烷气体(B2H6)等。等离子体注入可以在离子形成气体以大于或等于约10体积%的量存在的条件下进行。当离子形成气体的量不足时,碳扩散抑制离子21不能充分地渗透到金属基底10中。在等离子体注入工艺中使用的气体的平衡可以是氢气。
可以在约300~550摄氏度的温度下形成渗透层20。当温度过低时,碳扩散抑制离子21不能充分渗透金属基底10。当温度过高时,金属基底10中的金属会与碳扩散抑制离子21发生反应,导致腐蚀特性降低和接触电阻增大。例如,如果金属基底10中的铬与作为碳扩散抑制离子21的氮反应而形成氮化铬(CrN、Cr2N),则燃料电池隔板的耐腐蚀性降低且接触电阻增大。
在又一个示例性实施方式中,与在高温下添加氮的氮化工艺不同,在低温下形成离子渗透层20。
形成离子渗透层20的工艺可持续约10分钟至约120分钟。如果形成时间过短,则碳扩散抑制离子21无法充分渗透金属基底10。即使在形成时间延长时,渗透金属基底10的碳扩散抑制离子21的量也受到限制。
接下来,在离子渗透层20上形成碳涂层30。碳涂层30可以通过包括等离子体增强化学气相沉积(“PECVD”)的方法形成。具体地,该方法包括利用等离子体激发碳前驱气体中的碳原子,从而提供碳涂层30。
碳涂层形成方法可以在包括约3体积%~30体积%的碳前驱气体的气氛中进行。当碳前驱气体的量过低时,碳涂层30不会适当地形成在金属基底10上。当碳前驱气体的量过高时,碳涂层30中的残余应力的增加会引起碳涂层30分层。在又一个示例性实施方式中,可以在包括约10体积%至约20体积%的碳前驱气体的气氛下执行碳涂层形成方法。碳前驱气体可以是能够通过施加等离子体来激发碳原子的任何碳前驱气体。具体地,碳前驱气体可以是烃气。更具体地,碳前驱气体可以包括C2H2、CH4或C2H6。在除碳前驱气体之外的工艺中使用的气体的平衡可以是氩气或氢气。
可以在约300℃~550℃的温度下执行形成碳涂层30的步骤。当温度过低时,碳涂层30无法适当地形成在金属基材10的表面上。当温度过高时,形成碳化铬(Cr7C3),会导致耐腐蚀性降低。
上述示例性实施方式的燃料电池隔板具有改善的耐腐蚀性和导电性,因此可应用到燃料电池中。
在下文中,对本发明的实施例和比较例进行描述。然而,这些实施例不应在任何意义上被解释为用来限制本发明的范围。
实施例1
使用奥氏体系不锈钢SUS 316L作为金属基底。在氩气气氛下将金属基底加热至300℃,然后与等离子体相接触,以去除形成在金属基底的表面上的氧化膜。接着,将金属基底加热至400℃。用15体积%的氮气和85体积%的氢气替换氩气气氛,使金属基底与等离子体接触10分钟,以使氮离子穿透金属基底。再次用20体积%的乙炔(C2H2)和80体积%的氢气代替大气气氛,并且将金属基底与等离子体接触30分钟以产生碳涂层。
所得到的燃料电池隔板的厚度为500nm。
图4是示出从实施例1获得的燃料电池隔板的碳涂层的表面的扫描电子显微镜(SEM)图像。图4证实该方法在金属基底的整个表面上形成致密的碳涂层。
图5示出根据实施例1的燃料电池隔板的GD-OES的结果。如图5所示,包括大于或等于70重量%的碳的碳涂层被形成为具有20nm的深度,并且在碳涂层下面,包括5重量%至30重量%的氮的离子渗透层被形成为具有100nm的深度。
碳涂层的密度被确定为2.68g/cm3。
实施例2
除了在形成离子渗透层期间使氮离子穿透金属基底持续20分钟之外,以与实施例1相同的工艺制备实施例2。
实施例3
除了在形成离子渗透层期间使氮离子穿透金属基底持续30分钟之外,以与实施例1相同的工艺制备实施例3。
实施例4
除了在形成离子渗透层期间使氮离子穿透金属基底持续40分钟之外,以与实施例1相同的工艺制备实施例4。
比较例
使用奥氏体基不锈钢SUS 316L作为金属基底。在氩气气氛下将金属基底加热至300℃,然后与等离子体接触,以去除在金属基底的表面上形成的氧化膜。使用20体积%的乙炔(C2H2)和80体积%的氢气代替氩气气氛,并且使金属基底与等离子体接触30分钟以产生碳涂层。
所得到的燃料电池隔板的厚度为500nm。
图6是示出从比较例1获得的燃料电池隔板的碳涂层的表面的扫描电子显微镜(SEM)图像。如图6所示,碳涂层形成为岛状(island),而不是致密的碳涂层。
实验例1:粘附强度的评估
对于从实施例1和比较例得到的各个燃料电池隔板,评估粘附强度的同时将压力上升至50N,并且在图7和图8中示出该结果。
如图7所示,即使当压力增加到50N时,来自实施例1的燃料电池隔板中也不发生分层。相反地,如图8所示,当压力超过8.2N(白线)时,来自比较例的燃料电池隔板中发生分层。白点表示图中的金属基底。
实验例2:接触电阻和腐蚀电流密度的评估
对于由实施例1至实施例4以及比较例得到的各燃料电池隔板,测定接触电阻和腐蚀电流密度,并且在图9和图10中示出该结果。
在将隔板和气体扩散层布置在两个铜板之间并在10kgf/cm2下压缩之后,使用接触电阻测试仪测量接触电阻。
使用0.1N H2SO4+2ppm HF溶液测量腐蚀电流密度。在65摄氏度下加热溶液并用空气鼓泡1小时,然后在-0.25至1V对比SCE范围内进行测量,并且利用阴极环境(0.6V对比SCE)的数据,比较和评估物理性质。
如图9和图10所示,在没有离子渗透层的比较例的情况下,接触电阻和腐蚀特性均劣于实施例1至实施例4的接触电阻和腐蚀特性。
又如图9和图10所示,随着离子渗透层形成时间的增加,接触电阻降低,且燃料电池具有提高的腐蚀特性。
尽管已经结合实际的示例性实施例对本发明进行描述,然而,应当理解,本发明并不限于所公开的实施例,相反地,本发明旨在覆盖包括在本发明的精神和范围内的各种修改和等同布置。因此,上述实施方式应被理解为示例性实施例,而不是以任何方式限制本发明。
Claims (15)
1.一种涂覆燃料电池隔板的方法,包括以下步骤:
提供具有表面的金属基底;
通过将碳扩散抑制离子渗透到所述金属基底的表面中,形成从所述金属基底的表面延伸到所述金属基底中的离子渗透层;以及
在所述金属基底的表面上形成碳涂层,
其中,所述离子渗透层包括5重量%~30重量%的碳扩散抑制离子,
其中,在所述碳涂层形成期间,所述碳涂层中的碳原子部分地扩散到所述离子渗透层中,并且所述离子渗透层包括5重量%至85重量%的碳。
2.根据权利要求1所述的方法,其中所述方法还包括在形成所述离子渗透层之前去除位于所述金属基底的表面上的氧化膜的步骤。
3.根据权利要求1所述的方法,其中所述碳扩散抑制离子包括氮离子或硼离子。
4.根据权利要求1所述的方法,其中在300~550摄氏度的温度下持续10~120分钟,执行形成所述离子渗透层的步骤。
5.根据权利要求1所述的方法,其中在包括10体积%以上的离子形成气体的气氛下,执行形成所述离子渗透层的步骤。
6.根据权利要求1所述的方法,其中执行形成所述离子渗透层的步骤包括:利用等离子体或离子注入,将碳扩散抑制离子渗透到所述金属基底中。
7.根据权利要求1所述的方法,其中在300~550摄氏度的温度下,执行形成所述碳涂层的步骤。
8.根据权利要求1所述的方法,其中执行形成所述碳涂层的步骤包括:利用等离子体来激发碳前驱气体中的碳原子,以形成所述碳涂层。
9.根据权利要求8所述的方法,其中在包括3%~30%体积的碳前驱气体的气氛下执行形成所述碳涂层的步骤。
10.一种燃料电池隔板,包括:
具有表面的金属基底;
离子渗透层,其包括碳扩散抑制离子,从所述金属基底的表面延伸到所述金属基底中;以及
布置在所述金属基底的表面上的碳涂层,
其中,所述离子渗透层包括5重量%~30重量%的碳扩散抑制离子,
其中,所述碳涂层中的碳原子部分地扩散到所述离子渗透层中,并且所述离子渗透层包括5重量%至85重量%的碳。
11.根据权利要求10所述的燃料电池隔板,其中所述离子渗透层的碳扩散抑制离子插入在所述金属基底中的金属原子之间。
12.根据权利要求10所述的燃料电池隔板,其中所述碳扩散抑制离子包括氮离子或硼离子。
13.根据权利要求10所述的燃料电池隔板,其中所述离子渗透层具有30~300nm的厚度。
14.根据权利要求10所述的燃料电池隔板,其中所述碳涂层具有10~1000nm的厚度。
15.根据权利要求10所述的燃料电池隔板,其中所述碳涂层具有2.0~3.0g/cm3的密度。
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