CN105914321A - 涂覆用于燃料电池的隔板的方法和用于燃料电池的隔板 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及涂覆用于燃料电池的隔板的方法和用于燃料电池的隔板。根据本公开的一种实施方式涂覆用于燃料电池的隔板的方法包括以下步骤：气化金属氮化物前体以获得前体气体；将包含前体气体和反应性气体的金属氮化物涂层形成气体引入至反应室中；将电压施加至反应室使得前体气体和反应性气体可以转换成等离子体状态，从而在基板上形成金属氮化物涂层；将包含含碳气体的碳层形成气体引入至反应室；并且施加电压至反应室，使得含碳气体可以转换成等离子体状态，从而在金属氮化物涂层上形成碳涂层。

Description

涂覆用于燃料电池的隔板的方法和用于燃料电池的隔板
相关申请的交叉引用
本申请要求于2015年2月23日提交的韩国专利申请第10-2015-0025293号的优先权，其全部内容通过引用结合于此。
技术领域
本公开涉及涂覆用于燃料电池的隔板(separator)的方法，以及用于燃料电池的隔板。
背景技术
本节中的陈述仅提供了关于本公开的背景信息，并且可以不构成现有技术。
燃料电池堆(fuel cell stack)可以分成重复堆叠的部件，如电极膜、隔板(separator)、气体扩散层，和密封垫，以及非重复部件，如用于接合叠层模块所需要的接合系统、用于保护叠层的罩壳，用于提供与车辆接口所需要的部件，以及高压连接器。燃料电池堆是这样的系统，其中，氢气与氧气在空气中反应以释放电、水和热。在这种燃料电池堆中，高压电、水和氢共存于同一个地方，并且因此有大量的危险因素。
尤其是，在燃料电池隔板的情况下，由于燃料电池的工作期间产生的正氢离子直接与其接触，需要防腐性。当使用没有表面处理的金属隔板时，发生金属腐蚀以及在金属表面产生的氧化物起电绝缘体的作用，导致导电性劣化。此外，在当时解离并释放的正金属离子污染MEA(膜电极组件)，导致燃料电池的性能劣化。
在典型的碳基燃料电池隔板的情况下，存在较高的风险，即在处理过程中产生的裂缝可以保留在燃料电池的内部部件中，从而使得在其强度和透气性方面难以形成薄膜，产生诸如加工性的问题。
在金属隔板的情况下，虽然由于它的优异的延展性，其显示出良好的可模制性和生产率，并且允许薄膜形成以及叠层的小型化，由于腐蚀它可以导致MEA的污染，以及由于在其表面上形成的氧化物膜导致接触电阻增加，导致叠层的性能的劣化。
发明内容
在一种实施方式中，本公开提供了涂覆用于燃料电池的隔板的方法。
在另一种实施方式中，本公开提供了用于燃料电池的隔板。
根据本公开的一种实施方式涂覆用于燃料电池的隔板的方法包括以下步骤：气化金属氮化物前体以获得前体气体；将包含前体气体和反应性气体的金属氮化物涂层形成气体引入至反应室中；将电压施加至反应室使得前体气体和反应性气体可以转换成等离子体状态，从而在基板上形成金属氮化物涂层；将包含含碳气体的碳层形成气体引入至反应室；并且将电压施加至反应室，使得含碳气体可以转换成等离子体状态，从而在金属氮化物涂层上形成碳涂层。
金属氮化物前体可以是氮化钛、氮化铬、氮化钼、氮化钨、氮化铜，或氮化铌前体。
金属氮化物前体可以包括由以下化学式1表示的化合物。
[化学式1]
此处，R1至R8中的每个独立地表示取代的或未取代的C1至C10烷基基团，Me是Ti、Cr、Mo、W、Cu，或Nb。
此外，金属氮化物前体可以进一步包括由以下化学式2表示的化合物，条件是由化学式1表示的化合物不同于由化学式2表示的化合物。
[化学式2]
此处，R9至R16中的每个独立地表示取代的或未取代的C1至C10烷基基团，Me是Ti、Cr、Mo、W、Cu，或Nb。
在化学式1和2中，R1至R16中的每个可以表示甲基基团(CH3)。
气化金属氮化物前体以获得前体气体的步骤可以在50℃至80℃范围的温度下进行。
反应性气体可以是氮化合物气体或氮气，并且更特别地NH3或N2。
含碳气体可以选自C2H2、CH4、C6H12、C7H14或它们的组合。
金属氮化物涂层形成气体可以进一步包含惰性气体和氢气，以及碳涂层形成气体可以进一步包含惰性气体。
形成金属氮化物涂层的步骤和形成碳涂层的步骤可以在100℃至200℃范围的温度下进行。
金属氮化物涂层形成气体引入至反应室的步骤、形成金属氮化物涂层的步骤、将碳层形成气体引入至反应室的步骤、以及形成碳涂层的步骤可以重复多次，并且在一种实施方式中，重复5至50次。
该方法可以进一步包括将反应性气体引入至反应室，并且激活等离子体以进行最顶层的氮化的步骤。
根据本公开的一种实施方式的用于燃料电池的隔板包括：基板，以及形成于基板的任一表面或两个表面上的金属氮化物涂层和碳涂层。
金属氮化物涂层可以包括10原子％至30原子％的量的金属氮化物，以及0.1原子％至10原子％的量的金属氧化物和金属氧氮化物。
金属氮化物涂层可以包括12原子％至18原子％的量的金属氮化物，以及2原子％至7原子％的量的金属氧化物以及金属氮氧化物。
金属氮化物涂层可以包括氮化钛、氮化铬、氮化钼、氮化钨、氮化铜，或氮化铌。
金属氮化物涂层可以具有10nm至50nm的厚度。
碳涂层可以包括具有SP2结构的碳和具有SP3结构的碳，并且可以特别地以重量为基准包括的具有SP2的结构的碳的量为具有SP3结构的碳的1.5至5倍。
碳涂层可以具有1nm至15nm的厚度。
用于燃料电池的隔板可以具有碳涂层作为最顶层，并且可以使最顶层氮化。
金属氮化物涂层和碳涂层可以彼此交替形成多次。
彼此交替形成多次的金属氮化物涂层和碳涂层的总厚度可以是0.1μm至10μm，在本公开的一种实施方式中金属氮化物涂层和碳涂层可以彼此交替形成5至50次。
根据本公开的另一种实施方式，可以在低温下形成涂层，从而减少基板的变形，并且因此降低生产成本。
根据本公开的另一种实施方式，可以通过PECVD(等离子体增强化学气相沉积)工艺形成涂层，并且从而在即使是大面积和大规模生产的情况下形成涂层。
根据本公开的另一种实施方式，可以在彼此交替地形成的金属氮化物涂层和含碳涂层之间形成具有高连接性能、并且具有防腐性和导电性的涂层。
由本文提供的描述，另外的方面将变得显然。应该理解的是描述和特定的实施例仅旨在出于说明的目的，而并不是为了限制本公开的范围。
附图说明
为了可以很好地理解本公开，现在将参照附图描述以示例方式给出的其各种实施方式，其中：
图1是示出了根据本公开的示例性实施方式的在用于燃料电池的隔板上形成涂层的PECVD(等离子体增强CVD)系统的示意图。
图2是示出了根据本公开的示例性实施方式的用于燃料电池的隔板的构造的示意图；以及
图3是示出了根据本公开的示例性实施方式的用于燃料电池的隔板的构造的示意图。
这里描述的附图仅用于说明的目的，并不是为了以任何方式限制本公开的范围。
具体实施方式
以下描述本质上仅是示例性的，并且并不旨在限制本公开、应用或使用。应该理解的是在整个附图中，相应的参考标号表示相似的或相应的部件和特征。
如本文使用的，除非另有定义，“取代的”是指用以下取代的基团：C1至C30烷基基团；C1至C10烷基甲硅烷基基团；C3至C30的环烷基基团；C6至C30的芳基基团；C2至C30杂芳基基团；C1至C10烷氧基基团；氟基；C1至C10三氟烷基基团，如三氟甲基基团；或氰基基团。
如本文使用的，除非另有定义，“它们的组合”是指经由连接基团彼此连接的两个或更多个取代基，或通过缩合彼此连接的两个或更多个取代基。
如本文使用的，除非另有定义，“烷基基团”包括不具有烯基或炔基基团的“饱和烷基基团”；或具有至少一个烯基或炔基基团的“不饱和烷基基团”。“烯基基团”是指具有通过至少一个碳-碳双键彼此连接的至少两个碳原子的取代基，“炔基基团”是指具有通过至少一个碳-碳三键彼此连接的至少两个碳原子的取代基。烷基基团可以是支链、直链，或环状的。
烷基基团可以是C1至C20烷基基团，更尤其是C1至C6低级烷基基团，C7至C10中级烷基基团，或C11至C20高级烷基基团。
例如，C1至C4烷基基团是指在其烷基链上具有1至4个碳原子的烷基基团，并且选自由以下组成的组：甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基，和叔丁基。
典型的烷基包括甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、叔丁基、戊基、己基、乙烯基、丙烯基、丁烯基、环丙基、环丁基、环戊基、环己基等。
参考图1，用于本公开的示例性实施方式中的PECVD系统保持在真空下，并且包括：反应室10，其中，可以形成等离子体，以及气体供应装置，用于交替地将含有反应性气体和前体气体的金属氮化物涂层形成气体与含有含碳气体的碳基涂层形成气体供应至反应室。
此外，将反应室10连接至真空泵用于形成室中的真空，并且在设置于反应室10中的电极11之间具有基板(隔板)20。当从电源供应装置12供应电力时，反应室中的气体转换成等离子体状态。以等离子体状态存在的气体在基板20的表面进行聚合，从而形成涂层。
根据本公开的示例性实施方式的涂覆用于燃料电池的隔板的方法包括以下步骤：气化金属氮化物前体以获得前体气体；将包含前体气体和反应性气体的金属氮化物涂层形成气体引入至反应室10中；将电压施加至反应室10使得前体气体和反应性气体可以转换成等离子体状态，从而在基板20上形成金属氮化物涂层；将包含含碳气体的碳层形成气体引入至反应室10；并且施加电压至反应室，使得含碳气体可以转换成等离子体状态，从而在基板20的金属氮化物涂层上形成碳涂层。
首先，将金属氮化物(MeN)前体蒸发以获得前体气体。金属氮化物前体可以是氮化钛、氮化铬、氮化钼、氮化钨、氮化铜，或氮化铌的前体。特别地，金属氮化物前体可以包括由以下化学式1表示的化合物。
[化学式1]
此处，R1至R8中的每个独立地表示取代的或未取代的C1至C10烷基基团，并且Me是Ti、Cr、Mo、W、Cu，或Nb。
此外，金属氮化物前体可以进一步包括由以下化学式2表示的化合物，条件是由化学式1表示的化合物不同于由化学式2表示的化合物。
[化学式2]
此处，R9至R16中的每个独立地表示取代的或未取代的C1至C10烷基基团，并且Me是Ti、Cr、Mo、W、Cu，或Nb。
R1至R16中的每个可以表示甲基(CH3)。
金属氮化物前体可以在50℃至80℃下气化。当温度过低时，气化不能顺利进行。另一方面，当温度过高时，金属氮化物前体可能劣化而引起前体自身的特性的变化，使得其期望的特性不能实现，并且可能发生如产生灰尘的问题。金属氮化物前体在气化的同时经历了配体的初步分解。
接下来，将包含前体气体和反应性气体的金属氮化物涂层形成气体引入至反应室中。此处，前体气体可以通过将反应室内的压力维持在0.1托至10托经由室中的压力差引入，而反应性气体可以以20sccm至200sccm引入。
反应性气体可以是与前体气体反应以形成金属氮化物层的任何气体。例如，反应性气体可以是氮化合物气体或氮气。更特别地，反应性气体可以是NH3或N2。
金属氮化物涂层形成气体可进一步包括惰性气体和氢气。惰性气体可以是Ar。惰性气体和氢气作用为激活反应室中的等离子体。惰性气体可以以100sccm至500sccm引入，以及氢气可以以500sccm至1500sccm引入。
随后，从电源供应装置将电压供应至设置于反应室的电极使得前体气体和反应性气体可以转换成等离子体状态，从而在基板上形成金属氮化物涂层。
可以施加400V至800V的电压。此外，反应室可以控制为100℃至200℃的温度。当温度过低时，气化的前体可能凝结或者前体的分解可能不完全，导致接触电阻增加的问题。当温度过高时，基板可能变形。因此，温度可以控制在上面限定的范围内。金属氮化物涂层可以在2分钟至2小时内形成。在前体的情况下，不使用加热后产生的起始气体以改善可靠性，并且在经过至少1小时后进行涂层的沉积。随后出于等离子体的稳定激活的目的，沉积进行至少2分钟。在这种方式下，可以形成稳定的涂层。在涂层的情况下，与厚度而不是时间成比例地实现其特性，并且涂层厚度随处理时间的增加而变化。然而，在沉积之后，涂层在特定的厚度实现了相同的特性，并且因此几乎不需要沉积超过这类特定厚度的涂层。
通过调节包括金属氮化物涂层形成气体的流速、施加的电压、温度和时间的条件可以将金属氮化物涂层的厚度控制在期望的范围内。特别地，金属氮化物涂层的厚度可以是10nm至50nm。
随后，将含有含碳气体的碳层形成气体引入至反应室。此处，可以以10sccm至100sccm的流速引入含碳气体。
对包含在碳涂层形成气体中的含碳气体没有特别的限制，只要它可以通过等离子体分解以形成碳涂层。特别地，含碳气体可以选自C2H2、CH4、C6H12、C7H14，以及它们的组合。
碳层形成气体可以进一步包含惰性气体。惰性气体可以是氩。惰性气体可以以10sccm到200sccm的引入。为了防止由于SP3结构的形成引起的导电性的劣化，碳层形成气体可以不包括氢气。
然后，电压从电压供应装置供应至设置于反应室中的电极使得前体气体和反应性气体可以转换成等离子体状态，从而在基板的金属氮化物涂层上形成碳涂层。
可以施加400V至800V的电压。此外，反应室可以控制为100℃至200℃的温度。当温度过低时，含碳气体的分解可以不完全，导致接触电阻增加的问题。当温度过高时，基板可能变形。因此，温度可以控制在上面限定的范围内。
通过调节包括碳涂层形成气体的流速、施加的电压、温度和时间的条件可以将碳涂层的厚度控制在期望的范围内。特别地，碳涂层可以具有1nm至15nm的厚度。
在本公开的示例性实施方式中，将金属氮化物涂层形成气体引入至反应室的步骤；形成金属氮化物涂层的步骤；将碳层形成气体引入至反应室的步骤；以及形成碳涂层的步骤可以重复多次。以这种方式，可以重复多次地进行金属氮化物涂层交替地与碳涂层的涂覆。通过多次交替地并且重复地涂覆金属氮化物涂层与碳涂层可以改善防腐性和导电性。
例如，重复的次数可以是5至50。当重复次数过小时，则难以充分地改善防腐性。即使当重复次数持续增加时，防腐性的改善是有限的，并且因此可以将重复的次数控制为适当的数量。更特别地，重复的次数可以是7至45。
与碳涂层交替形成多次的金属氮化物涂层的总厚度可以是0.1μm至10μm。最顶层可以是化学稳定的碳涂层，以防止由于悬挂键导致的氧化。
方法可以进一步包括将反应性气体引入至反应室，并且激活等离子体以进行最顶层的氮化。当方法进一步包括上面的步骤时，可以使表面氮化并且可以稳定任何不稳定的相。
用于根据本公开的另一种实施方式的燃料电池的隔板包括：基板20，以及形成于基板的任一表面或两个表面上的金属氮化物涂层30和碳涂层40。
现在参考图2，示出了本公开的一种实施方式，其中，金属氮化物涂层30和碳涂层40连续形成于基板20的一个表面上。
金属氮化物涂层可以包括氮化钛、氮化铬、氮化钼、氮化钨、氮化铜，或氮化铌。金属氮化物涂层改善了用于燃料电池的隔板的导电性。
由于在后处理步骤中形成的表面悬挂键，金属氮化物涂层不仅包括金属氮化物(MeN)，而且还包括金属氧化物(MeO、MeO2)、金属氧氮化物(MeON)等。当这种金属氧化物(MeO、MeO2)和金属氧氮化物(MeON)大量存在时，可以发生导电性的劣化。金属氮化物涂层可以包含10原子％至30原子％的量的金属氮化物，以及0.1原子％至10原子％的量的金属氧化物和金属氧氮化物。将室保持在真空状态中以抑制表面氧化，并且使用机器人以使得样品在室中移动。更特别地，金属氮化物涂层可以包含12原子％至18原子％的量的金属氮化物，以及2原子％至7原子％的量的金属氧化物和金属氧氮化物。
金属氮化物涂层可以具有10nm至50nm的厚度。当厚度过小时，则难以充分地改善防腐性。当厚度过大时，接触电阻会增加，导致导电性的劣化。因此，可以适当控制金属氮化物涂层的厚度。特别地，金属氮化物涂层可以具有20nm至30nm的厚度。
碳涂层可以包括具有SP2结构的碳和具有SP3结构的碳。SP2结构具有键连至存在于同一平面上的三个周围的碳原子的1个碳原子，并且SP3结构具有键连至4个相邻的碳原子的1个碳原子。因为具有SP3结构的碳原子大量存在，可以发生导电性劣化，因此，与具有SP3结构的碳原子相比，碳涂层可以包括更大量的具有SP2结构的碳原子。特别地，以重量为基准，具有SP2结构的碳原子可以以具有SP3结构的碳原子的量的1.5至5倍的量存在。
碳涂层可以具有1nm至15nm的厚度。当厚度过小时，则难以充分地改善防腐性。因此，可以适当地控制碳涂层的厚度。特别地，碳涂层可以具有5nm至10nm的厚度。
用于燃料电池的隔板具有碳涂层作为最顶层以防止由于悬挂键导致的氧化。当碳涂层是最顶层时，由于碳涂层是化学稳定的，可以进一步改善防腐性。
此外，最顶层的氮化和存在于最顶层上的任何不稳定相的稳定化可以进一步改善防腐性。
金属氮化物涂层和碳涂层可以彼此交替形成多次。图3示出了本公开的一种实施方式，其中，金属氮化物涂层30和碳涂层40彼此交替形成5次。
特别地，重复的次数可以是5至50。当重复的次数过小时，则难以充分地改善防腐性。即使当重复的次数持续增加时，防腐性的改善是有限的，并且因此重复的次数可以控制为适当的数量。更特别地，重复的次数可以是7至45。
与碳涂层交替形成多次的金属氮化物涂层的总厚度可以是0.1μm至10μm。当总厚度过小时，则难以充分地改善防腐性和导电性。即使当总厚度持续增加时，防腐性和导电性的改善是有限的，并且因此总厚度可以控制为适当的厚度。
用于根据本公开的示例性实施方式的燃料电池的隔板具有防腐性和导电性，并且因此可以有利地用于燃料电池中。
在下文中，将参照示例性实施方式详细说明本公开。然而，以下示例性实施方式仅用于说明的目的，并且本公开的范围不限于此。
示例性实施方式1
加热并且在65℃气化包括由以下化学式3表示的化合物的前体以获得前体气体。
[化学式3]
制造具有0.1mm厚度的不锈钢(如，SUS316L)作为基板。使用乙醇和丙酮利用超声波对基板进行洗涤以除去基板表面上的杂质，并且随后用5％DHF处理5分钟以除去表面氧化膜(Cr2O3)。
随后，将前体气体，100sccm的NH3为，和200sccm的Ar引入至反应室中。此时，反应室的内部压力保持在0.8托。
随后，将600伏的电压施加至反应室使得气体可以转换成等离子体状态，并且在基板上进行沉积以形成具有厚度为20nm的氮化钛(TiN)涂层。
之后，将CH4以100sccm并且Ar以100sccm引入至反应室中。
随后施加1500W的电压使得气体可以转换成等离子体状态，并且在氮化钛涂层上进行沉积以形成具有厚度为10nm的碳层，从而提供用于燃料电池的隔板。
通过EDAX、XPS和AES测量后，在氮化钛涂层中，以钛的总原子量为基准，氮化钛的量是11.2原子％，以及氧化钛(TiO、TiO2)和氧氮化钛(TiON)的总和是6.7％。
示例性实施方式2
碳涂层的厚度调节至5nm。其他工艺与示例性实施方式1相同。
示例性实施方式3
碳涂层的厚度调节至15nm。其他工艺与示例性实施方式1相同。
示例性实施方式4
碳涂层的厚度调节至20nm。其他工艺与示例性实施方式1相同。
示例性实施方式5
碳涂层的厚度调节至30nm。其他工艺与示例性实施方式1相同。
比较例1
没有沉积碳涂层。其他工艺与示例性实施方式1相同。
比较例2
氮化钛涂层沉积至10nm的厚度。其他工艺与比较例1相同。
比较例3
氮化钛涂层沉积至30nm的厚度。其他工艺与比较例1相同。
实验例1：腐蚀电流的测量
通过使用动电位极化测试(potentiodynamic polarization test)评价用于由上面的示例性实施方式中的每个获得的燃料电池的隔板以确定其腐蚀电流。
首先，制备包含10.78g的硫酸，35μL的氢氟酸和2L的超纯水的腐蚀性溶液。以具有直径为16mm并且浸没在腐蚀性溶液的样品的形式提供用于从示例性实施方式1至示例性实施方式5以及比较例1至比较例3中的每个获得的燃料电池的隔板。腐蚀性溶液在80℃加热30分钟并冷却，并且随后在80℃再加热30分钟。施加0.4至1V范围的电压25分钟，并且以1mV/s的单位间隔进行测量。
实验例2：接触电阻的测量
通过与气体扩散层(GDL)连接，评价由上面的各示例性实施方式中获得的燃料电池的隔板以便确定其接触电阻。
用于从上面的各示例性实施方式中获得的一片燃料电池的的隔板设置在两个集电体之间，并且在10kgf/cm2的施加的压力下加压，并且进行电阻R1的测量。将由从上面的各示例性实施方式中获得的两片燃料电池的隔板置于两个集电体之间，并且在10kgf/cm2的施加的压力下加压，并且随后进行电阻R2的测量。
根据下式计算隔板-隔板的接触电阻。
隔板-隔板接触电阻(mΩ·cm2)＝R2(毫欧)-R1(mΩ)*隔板面积(cm2)
将3片GDL设置在两个集电体之间，并且在10kgf/cm2的施加的压力下加压，并且随后进行电阻R1的测量。将两片GDL-一片由从上面的各示例性实施方式中的获得的燃料电池的隔板-两片GDL依次置于两个集电体之间，并且在10kgf/cm2的施加的压力下加压，并且随后进行电阻R2的测量。
根据下式计算GDL-隔板的接触电阻。
GDL-隔板接触电阻(mΩ·cm2)＝R2(mΩ)-R1欧姆(mΩ)*隔板面积(cm2)
通过隔板-隔板接触电阻和GDL-隔板接触电阻的总和计算最终的接触电阻。
示例性实施方式6
在氮化钛涂层中，以钛的总原子量为基准，氮化钛的量是1.2原子％，氧化钛和氧氮化钛的总和为17.7原子％。其他工艺与示例性实施方式1中的相同。
以与实验实施例2中的相同的方法进行接触电阻的测量，并且将结果示于下表1中。
示例性实施方式7
在氮化钛涂层中，以钛的总原子量为基准，氮化钛的量为5.7原子％，氧化钛和氧氮化钛的总和为12.1原子％。其他工艺与示例性实施方式1中的相同。
以与实验实施例2中的相同的方法进行接触电阻的测量，并且将结果示于下表1中。
示例性实施方式8
在氮化钛涂层中，以钛的总原子量为基准，氮化钛的量为13.4原子％，氧化钛和氧氮化钛的总和为3.5原子％。其他工艺与示例性实施方式1中的相同。
以与实验实施例2中的相同的方式进行接触电阻的测量，并且将结果示于下表1中。
示例性实施方式9
在氮化钛涂层中，以钛的总原子量为基准，氮化钛的量为17.6原子％，氧化钛和氧氮化钛的总和为2.8原子％。其他工艺与示例性实施方式1中的相同。
以与实验实施例2中的相同的方式进行接触电阻的测量，并且将结果示于下表1中。
示例性实施方式10
在氮化钛涂层中，以钛的总原子量为基准，氮化钛的量为19.1原子％，氧化钛和氧氮化钛的总和为5.7原子％。其他工艺与示例性实施方式1中的相同。
以与实验实施例2中的相同的方式进行接触电阻的测量，并且将结果示于下表1中。
[表1]
从表1中可以看出，在示例性实施方式1和示例性实施方式6至示例性实施方式10、示例性实施方式1和示例性实施方式8至示例性实施方式10中表现出优异的接触电阻。
示例性实施方式11
氮化钛涂层和碳涂层重复形成两次。其他工艺与示例性实施方式1中的相同。
以与实验实施例1中的相同的方式进行腐蚀电流的测量，并且将结果示于下表2中。
示例性实施方式12
氮化钛涂层和碳涂层重复形成四次。其他工艺与示例性实施方式1中的相同。
以与实验实施例1中的相同的方式进行腐蚀电流的测量，并且将结果示于下表2中。
示例性实施方式13
氮化钛涂层和碳涂层重复形成六次。其他工艺与示例性实施方式1中的相同。
以与实验实施例1中的相同的实施方式进行腐蚀电流的测量，并且将结果示于下表2中。
示例性实施方式14
氮化钛涂层和碳涂层重复形成八次。其他工艺与示例性实施方式1中的相同。
以与实验实施例1中的相同的实施方式进行腐蚀电流的测量，并且将结果示于下表2中。
示例性实施方式15
氮化钛涂层和碳涂层重复形成三十三次。其他工艺与示例性实施方式1中的相同。
以与实验实施例1中的相同的方式进行腐蚀电流的测量，并且将结果示于下表2中。
[表2]
如由表2可以看出，随着重复次数增加，腐蚀电流减小。
本公开的描述本质上仅是示例性的，因此，没有背离本公开的实质的变更旨在本公开的范围之内。并不认为这类变更背离了本发明的精神和范围。

Claims (27)

1.一种涂覆用于燃料电池的隔板的方法，所述方法包括以下步骤：
气化金属氮化物前体以获得前体气体；
将包含所述前体气体和反应性气体的金属氮化物涂层形成气体引入至反应室中；
将电压施加至所述反应室使得所述前体气体和反应性气体转换成等离子体状态，从而在基板上形成金属氮化物涂层；
将包含含碳气体的碳层形成气体引入至所述反应室；以及
施加电压至所述反应室，使得所述含碳气体转换成等离子体状态，从而在所述金属氮化物涂层上形成碳涂层。
2.根据权利要求1所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法，其中，所述金属氮化物前体是选自由以下组成的组的材料：氮化钛、氮化铬、氮化钼、氮化钨、氮化铜和氮化铌前体。
3.根据权利要求1所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法，其中，所述金属氮化物前体包括由以下化学式1表示的化合物：
[化学式1]
其中，R1至R8中的每个独立地表示取代的或未取代的C1至C10烷基基团，Me是Ti、Cr、Mo、W、Cu或Nb。
4.根据权利要求3所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法：
所述金属氮化物前体进一步包括由以下化学式2表示的化合物
[化学式2]
其中，R9至R16中的每个独立地表示取代的或未取代的C1至C10烷基基团，Me是Ti、Cr、Mo、W、Cu或Nb。
5.根据权利要求4所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法，其中，R1至R16中的每个表示甲基基团。
6.根据权利要求1所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法，其中，气化金属氮化物前体以获得前体气体的步骤在50℃至80℃范围的温度下进行。
7.根据权利要求1所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法，其中，所述反应性气体是氮化合物气体和氮气中的一种。
8.根据权利要求7所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法，其中，所述反应性气体是NH3和N2中的一种。
9.根据权利要求1所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法，其中，所述含碳气体选自由C2H2、CH4、C6H12、C7H14或它们的组合组成的组。
10.根据权利要求1所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法，其中，所述金属氮化物涂层形成气体进一步包含惰性气体和氢气。
11.根据权利要求1所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法，其中，所述碳涂层形成气体进一步包含惰性气体。
12.根据权利要求1所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法，其中，形成金属氮化物涂层的步骤和形成碳涂层的步骤在100℃至200℃范围的温度下进行。
13.根据权利要求1所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法，其中，将金属氮化物涂层形成气体引入至所述反应室的步骤，形成金属氮化物涂层的步骤，将碳层形成气体引入至所述反应室的步骤，以及形成碳涂层的步骤重复至少一次。
14.根据权利要求13所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法，其中，将金属氮化物涂层形成气体引入至所述反应室的步骤，形成金属氮化物涂层的步骤，将碳层形成气体引入至所述反应室的步骤，以及形成碳涂层的步骤重复5至50次。
15.根据权利要求1所述的涂覆用于燃料电池的隔板的方法，进一步包括将反应性气体引入至所述反应室并激活所述等离子体以进行最顶层的氮化的步骤。
16.一种用于燃料电池的隔板，包括：基板，以及形成于所述基板的任一表面或两个表面上的金属氮化物涂层和碳涂层，其中，
所述金属氮化物涂层包括10原子％至30原子％的量的金属氮化物，以及0.1原子％至10原子％的量的金属氧化物和金属氮氧化物。
17.根据权利要求16所述的用于燃料电池的隔板，其中，所述金属氮化物涂层是选自由以下组成的组中的材料：氮化钛、氮化铬、氮化钼、氮化钨、氮化铜，和氮化铌。
18.根据权利要求16所述的用于燃料电池的隔板，其中，所述金属氮化物涂层包括12原子％至18原子％的量的金属氮化物，以及2原子％至7原子％的量的金属氧化物和金属氮氧化物。
19.根据权利要求16所述的用于燃料电池的隔板，其中，所述金属氮化物涂层具有10nm至50nm的厚度。
20.根据权利要求16所述的用于燃料电池的隔板，其中，所述碳涂层包括具有SP2结构的碳和具有SP3结构的碳。
21.根据权利要求20所述的用于燃料电池的隔板，其中，以重量为基准所述碳涂层包括具有SP2结构的碳的量为具有SP3结构的碳的1.5至5倍。
22.根据权利要求16所述的用于燃料电池的隔板，其中，所述碳涂层具有1nm至15nm的厚度。
23.根据权利要求16所述的用于燃料电池的隔板，其中，用于燃料电池的所述隔板的最顶层是碳涂层。
24.根据权利要求23所述的用于燃料电池的隔板，其中，用于燃料电池的所述隔板的所述最顶层被氮化。
25.根据权利要求16所述的用于燃料电池的隔板，其中，所述金属氮化物涂层和所述碳涂层彼此交替形成多次。
26.根据权利要求25所述的用于燃料电池的隔板，其中，所述金属氮化物涂层和所述碳涂层彼此交替形成5至50次。
27.根据权利要求25所述的用于燃料电池的隔板，其中，彼此交替形成多次的所述金属氮化物涂层和碳涂层的总厚度是0.1μm至10μm。
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