CN107710482A - 燃料电池堆和燃料电池堆的制造方法 - Google Patents

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Abstract

提高密封构件对于燃料室或者空气室的密封性。燃料电池堆包括多个发电单位并利用多个连结构件相连结。各发电单位包括单元电池和通过被其他的两个构件夹持而将燃料室和空气室中的一者密封的密封构件。至少1个发电单位所包含的密封构件的与其他的两个构件中的任一者相对的表面的表面粗糙度Ra为3.0μm以下。

Description

燃料电池堆和燃料电池堆的制造方法
技术领域
利用本说明书公开的技术涉及一种燃料电池堆。
背景技术
固体氧化物型燃料电池(以下也称作“SOFC”)通常以包括在规定的方向(以下也称作“排列方向”)上排列配置的多个发电单位的燃料电池堆的形态进行使用。燃料电池堆利用沿着上述排列方向延伸的多个连结构件(例如螺栓)相连结。
发电单位是发电的最小单位，其具备包括电解质层以及隔着电解质层在上述排列方向上彼此相对的空气极和燃料极的单元电池。发电单位还具备密封构件，该密封构件用于密封面向空气极的空气室(例如参照专利文献1)。密封构件是形成有构成空气室的通孔的框架形状的构件，其例如由云母形成。通过密封构件在上述排列方向上被其他的两个构件夹持，从而密封空气室。通过使用密封构件，从而利用比较简单且低成本的结构实现了空气室的密封。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2011－210423号公报
发明内容
发明要解决的问题
在上述以往的技术中，存在无法利用密封构件充分地抑制自空气室的气体泄漏、不能获得充分的密封性这样的问题。若得不到充分的密封性，则例如由于高温的气体泄漏而导致热利用效率下降，燃料电池堆的总体效率下降，因此并不理想。另外，该问题并不限于发电单位具备用于密封空气室的密封构件的结构，对于发电单位具备用于密封面向燃料极的燃料室的密封构件的结构也是共同的问题。此外，该问题并不限于SOFC，对于其他类型的燃料电池也是共同的问题。
在本说明书中，公开了能够解决上述问题的技术。
用于解决问题的方案
本说明书所公开的技术例如能够作为以下的方式来实现。
(1)本说明书所公开的燃料电池堆包括在第1方向上排列配置的多个发电单位和沿着所述第1方向延伸的多个连结构件，该燃料电池堆利用所述多个连结构件相连结，该燃料电池堆的特征在于，各所述发电单位包括：单元电池，其包含电解质层以及隔着所述电解质层在所述第1方向上彼此相对的空气极和燃料极；以及密封构件，其形成有构成面向所述燃料极的燃料室和面向所述空气极的空气室中的一者的通孔，该密封构件通过在所述第1方向上被其他的两个构件夹持而将所述燃料室和所述空气室中的所述一者密封，至少1个所述发电单位所包含的所述密封构件的与所述其他的两个构件中的任一者相对的表面的表面粗糙度Ra为3.0μm以下。采用该燃料电池堆，能够抑制密封构件的表面粗糙度Ra的值，能够有效地抑制气体通过密封构件的表面从燃料室或者空气室泄漏，能够提高密封构件的气密性。
(2)也可以构成为，在上述燃料电池堆中，其特征在于，至少1个所述发电单位所包含的所述密封构件的与所述其他的两个构件中的任一者相对的表面的波纹度Pa的标准偏差为0.2以下。采用该燃料电池堆，能够抑制密封构件的波纹度Pa的偏差，能够更有效地抑制气体通过密封构件的表面从燃料室或者空气室泄漏，能够进一步提高密封构件的气密性。
(3)也可以构成为，在上述燃料电池堆中，其特征在于，所述密封构件的与所述其他的两个构件中的任一者相对的表面的波纹度Pa的平均值为1.4μm以下。采用该燃料电池堆，能够抑制密封构件的波纹度Pa的值，能够更有效地抑制气体通过密封构件的表面从燃料室或者空气室泄漏，能够进一步提高密封构件的气密性。
(4)在本说明书所公开的燃料电池堆的制造方法中，该燃料电池堆通过单元电池和密封构件在所述第1方向上排列配置，并利用沿着所述第1方向延伸的多个连结构件连结而成，其中，该单元电池包含电解质层以及隔着所述电解质层在第1方向上彼此相对的空气极和燃料极，该密封构件形成有构成面向所述燃料极的燃料室和面向所述空气极的空气室中的一者的通孔，该密封构件通过在所述第1方向上被其他的两个构件夹持而将所述燃料室和所述空气室中的所述一者密封，该燃料电池堆的制造方法的特征在于，包括以下工序：压缩工序，在该压缩工序中，对所述密封构件施加沿着所述第1方向的压缩载荷；以及组装工序，该组装工序在所述压缩工序之后，利用所述多个连结构件将多个所述单元电池和多个所述密封构件连结起来。采用该燃料电池堆的制造方法，能够抑制密封构件的波纹度Pa的值、波纹度Pa的偏差，而且能够降低密封构件的孔隙率，能够更有效地抑制气体通过密封构件的表面、内部从燃料室或者空气室泄漏，能够进一步提高密封构件的气密性。
(5)也可以构成为，在上述燃料电池堆的制造方法中，其特征在于，还包括在所述压缩工序之前对所述密封构件进行加热的热处理工序。采用该燃料电池堆的制造方法，即使因热处理工序使密封构件内部的粘合剂等分解、挥发而导致孔隙率升高，也能够通过之后执行压缩工序来降低密封构件的孔隙率，能够更有效地抑制气体通过密封构件的内部从燃料室或者空气室泄漏。
(6)也可以构成为，在上述燃料电池堆的制造方法中，其特征在于，所述压缩工序中的所述密封构件的每单位面积的所述压缩载荷的值大于在所述组装工序完成时通过利用多个所述连结构件对所述燃料电池堆进行连结而对所述密封构件作用的每单位面积的载荷的值。采用该燃料电池堆的制造方法，通过进行压缩工序，能够更有效地降低密封构件的波纹度Pa的值、波纹度Pa的偏差、孔隙率，能够更有效地抑制气体通过密封构件的表面、内部从燃料室或者空气室泄漏。
另外，本说明书所公开的技术能够以各种各样的方式来实现，例如能够以燃料电池堆、包括燃料电池堆的发电组件、包括发电组件的燃料电池系统、它们的制造方法等方式来实现。
附图说明
图1是概略地表示第1实施方式的燃料电池堆100的结构的立体图。
图2是表示第1实施方式的燃料电池堆100的上侧的XY平面结构的说明图。
图3是表示第1实施方式的燃料电池堆100的下侧的XY平面结构的说明图。
图4是表示图1～图3的IV－IV位置处的燃料电池堆100的XZ截面结构的说明图。
图5是表示图1～图3的V－V位置处的燃料电池堆100的XZ截面结构的说明图。
图6是表示图1～图3的VI－VI位置处的燃料电池堆100的YZ截面结构的说明图。
图7是表示与图5所示的截面相同位置处的互相邻接的两个发电单位102的XZ截面结构的说明图。
图8是表示与图6所示的截面相同位置处的互相邻接的两个发电单位102的YZ截面结构的说明图。
图9是表示图7的IX－IX位置处的发电单位102的XY截面结构的说明图。
图10是表示图7的X－X位置处的发电单位102的XY截面结构的说明图。
图11是概略地表示热交换部103的XY截面结构的说明图。
图12是表示本实施方式的燃料电池堆100的制造方法的流程图。
图13是表示云母片MS的表面粗糙度Ra的测量结果的一例的说明图。
图14是表示云母片MS的波纹度Pa的测量结果的一例的说明图。
图15是表示性能评价所使用的试验装置500的结构的说明图。
图16是表示性能评价所使用的试验装置500的结构的说明图。
图17是表示性能评价结果的一例的说明图。
图18是表示云母片MS的滞后特性的说明图。
图19是表示判定是否对云母片MS施加预载荷的判定方法的说明图。
具体实施方式
A.实施方式：
A－1.结构：
(燃料电池堆100的结构)
图1～图6是概略地表示本实施方式的燃料电池堆100的结构的说明图。图1中示出燃料电池堆100的外观结构，图2中示出燃料电池堆100的上侧的平面结构，图3中示出燃料电池堆100的下侧的平面结构，图4中示出图1～图3的IV－IV位置处的燃料电池堆100的截面结构。图5中示出图1～图3的V－V位置处的燃料电池堆100的截面结构，图6中示出图1～图3的VI－VI位置处的燃料电池堆100的截面结构。各图中示出用于指定方向的互相正交的XYZ轴。在本说明书中，为了方便，将Z轴正方向称作上方向，将Z轴负方向称作下方向，但燃料电池堆100实际上也可以以与上述这样的朝向不同的朝向设置。图7及其之后的图也相同。
燃料电池堆100包括多个(在本实施方式中是6个)发电单位102、热交换部103、以及一对端板104、106。6个发电单位102在规定的排列方向(在本实施方式中是上下方向)上排列配置。其中，6个发电单位102中的、3个发电单位102以互相邻接的方式配置，剩余的3个发电单位102也以互相邻接的方式配置，在上述3个发电单位102和上述剩余的3个发电单位102之间配置有热交换部103。即，热交换部103配置在由热交换部103和6个发电单位102构成的集合体的上下方向的中央附近。一对端板104、106以从上下夹持由热交换部103和6个发电单位102构成的集合体的方式配置。另外，上述排列方向(上下方向)相当于权利要求书中的第1方向。
在构成燃料电池堆100的各层(发电单位102、热交换部103、端板104、106)的绕Z方向的周缘部形成有在上下方向上贯穿的多个(在本实施方式中是8个)孔，形成于各层的互相对应的孔在上下方向上相互连通，并构成在从一个端板104到另一个端板106的整个范围内沿上下方向延伸的连通孔108。在以下的说明中，有时也将为了构成连通孔108而形成于燃料电池堆100的各层的孔称作连通孔108。
在各连通孔108中插入有沿着上下方向延伸的螺栓22，燃料电池堆100利用螺栓22和嵌于螺栓22的两侧的螺母24相连结。螺栓22相当于权利要求书中的连结构件。另外，如图4～图6所示，在嵌于螺栓22的一侧(上侧)的螺母24和构成燃料电池堆100的上端的端板104的上侧表面之间、以及嵌于螺栓22的另一侧(下侧)的螺母24和构成燃料电池堆100的下端的端板106的下侧表面之间夹设有绝缘片26。其中，在设置有后述的气体通路构件27的部位，在螺母24和端板106的表面之间夹设有气体通路构件27和分别配置在气体通路构件27的上侧和下侧的绝缘片26。绝缘片26例如由云母片、陶瓷纤维片、陶瓷压粉片、玻璃片、玻璃陶瓷复合剂等构成。
各螺栓22的杆部的外径小于各连通孔108的内径。因此，在各螺栓22的杆部的外周面和各连通孔108的内周面之间确保有空间。如图2～图4所示，由位于燃料电池堆100的绕Z方向的外周的1个顶点(Y轴负方向侧和X轴负方向侧的顶点)附近的螺栓22(螺栓22A)和插入有该螺栓22A的连通孔108形成的空间，作为从燃料电池堆100的外部导入氧化剂气体OG的气体流路即氧化剂气体导入歧管161发挥功能，由位于燃料电池堆100的绕Z方向的外周的1个边(与Y轴平行的两个边中的X轴正方向侧的边)的中点附近的螺栓22(螺栓22C)和插入有该螺栓22C的连通孔108形成空间，作为朝向各发电单位102输送从热交换部103排出来的氧化剂气体OG的气体流路即氧化剂气体供给歧管163发挥功能。此外，如图2、图3及图5所示，由位于燃料电池堆100的绕Z方向的外周的1个边(与Y轴平行的两个边中的X轴负方向侧的边)的中点附近的螺栓22(螺栓22B)和插入有该螺栓22B的连通孔108形成的空间，作为向燃料电池堆100的外部排出从各发电单位102排出来的氧化剂排气OOG的氧化剂气体排出歧管162发挥功能。另外，在本实施方式中，作为氧化剂气体OG例如使用空气。
此外，如图2、图3及图6所示，由位于燃料电池堆100的绕Z方向的外周的1个边(与X轴平行的两个边中的Y轴正方向侧的边)的中点附近的螺栓22(螺栓22D)和插入有该螺栓22D的连通孔108形成的空间，作为从燃料电池堆100的外部导入燃料气体FG并向各发电单位102供给该燃料气体FG的燃料气体导入歧管171发挥功能，由位于该边的相反侧的边(与X轴平行的两个边中的Y轴负方向侧的边)的中点附近的螺栓22(螺栓22E)和插入有该螺栓22E的连通孔108形成的空间，作为向燃料电池堆100的外部排出从各发电单位102排出来的燃料排气FOG的燃料气体排出歧管172发挥功能。另外，在本实施方式中，作为燃料气体FG，例如使用将城市燃气改性而成的富氢的气体。
如图4～图6所示，在燃料电池堆100设置有4个气体通路构件27。各气体通路构件27具有中空筒状的主体部28和自主体部28的侧面分支的中空筒状的分支部29。分支部29的孔与主体部28的孔相连通。在各气体通路构件27的分支部29连接有气体配管(未图示)。此外，如图4所示，配置在形成氧化剂气体导入歧管161的螺栓22A的位置的气体通路构件27的主体部28的孔与氧化剂气体导入歧管161相连通。此外，如图5所示，配置在形成氧化剂气体排出歧管162的螺栓22B的位置的气体通路构件27的主体部28的孔与氧化剂气体排出歧管162相连通。此外，如图6所示，配置在形成燃料气体导入歧管171的螺栓22D的位置的气体通路构件27的主体部28的孔与燃料气体导入歧管171相连通，配置在形成燃料气体排出歧管172的螺栓22E的位置的气体通路构件27的主体部28的孔与燃料气体排出歧管172相连通。
(端板104、106的结构)
一对端板104、106是矩形的平板形状的导电性构件，例如由不锈钢形成。一个端板104配置在位于最上方的发电单位102的上侧，另一个端板106配置在位于最下方的发电单位102的下侧。利用一对端板104、106以按压的状态夹持多个发电单位102和热交换部103。上侧的端板104作为燃料电池堆100的正极侧的输出端子发挥功能，下侧的端板106作为燃料电池堆100的负极侧的输出端子发挥功能。
(发电单位102的结构)
图7～图10是表示发电单位102的详细结构的说明图。图7中示出与图5所示的截面相同的位置处的互相邻接的两个发电单位102的截面结构，图8中示出与图6所示的截面相同的位置处的互相邻接的两个发电单位102的截面结构，图9中示出图7的IX－IX位置处的发电单位102的截面结构，图10中示出图7的X－X位置处的发电单位102的截面结构。
如图7和图8所示，作为发电的最小单位的发电单位102包括单元电池110、分隔件120、空气极侧框架130、空气极侧集电体134、燃料极侧框架140、燃料极侧集电体144、以及构成发电单位102的最上层和最下层的一对互联器150。在分隔件120、空气极侧框架130、燃料极侧框架140、互联器150中的绕Z方向的周缘部形成有与供上述的螺栓22插入的连通孔108相对应的孔。
互联器150是矩形的平板形状的导电性构件，例如由铁氧体类不锈钢形成。互联器150用于确保发电单位102之间的电导通，并且防止发电单位102之间的反应气体的混合。另外，在本实施方式中，在两个发电单位102邻接地配置的情况下，1个互联器150被邻接的两个发电单位102所共有。即，一个发电单位102的上侧的互联器150与同该发电单位102的上侧邻接的另一个发电单位102的下侧的互联器150是同一构件。此外，由于燃料电池堆100包括一对端板104、106，因此燃料电池堆100中位于最上方的发电单位102不具备上侧的互联器150，位于最下方的发电单位102不具备下侧的互联器150(参照图4～图6)。
单元电池110包括电解质层112和隔着电解质层112在上下方向(发电单位102排列的排列方向)上彼此相对的空气极(阴极)114及燃料极(阳极)116。另外，本实施方式的单元电池110是利用燃料极116支承电解质层112和空气极114的燃料极支承型的单元电池。
电解质层112是矩形的平板形状构件，例如由YSZ(氧化钇稳定化氧化锆)、ScSZ(氧化钪稳定化氧化锆)、SDC(钐掺杂的氧化铈)、GDC(钆掺杂的氧化铈)、钙钛矿型氧化物等固体氧化物形成。空气极114是矩形的平板形状构件，例如由钙钛矿型氧化物(例如LSCF(镧锶钴铁氧化物)、LSM(镧锶锰氧化物)、LNF(镧镍铁))形成。燃料极116是矩形的平板形状构件，例如由Ni(镍)、由Ni和陶瓷粒子构成的金属陶瓷、Ni基合金等形成。这样，本实施方式的单元电池110(发电单位102)是使用固体氧化物作为电解质的固体氧化物型燃料电池(SOFC)。
分隔件120是在中央附近形成有沿着上下方向贯穿的矩形的孔121的框状构件，例如由金属形成。分隔件120中的孔121的周围部分与电解质层112中的空气极114这一侧的表面的周缘部相对。分隔件120利用配置在其相对的部分的由钎焊材料(例如Ag钎料)形成的接合部124与电解质层112(单元电池110)相接合。利用分隔件120划分面向空气极114的空气室166和面向燃料极116的燃料室176，并抑制气体在单元电池110的周缘部从一个电极侧向另一个电极侧的泄漏。另外，将接合有分隔件120的单元电池110也称作带分隔件的单元电池。
如图7～图9所示，空气极侧框架130是在中央附近形成有沿着上下方向贯穿的大致矩形的孔131的框状的板状构件。在本实施方式中，空气极侧框架130由耐热性、绝缘性、密封性以及构造稳定性优异的云母形成。空气极侧框架130的孔131构成面向空气极114的空气室166。空气极侧框架130与分隔件120中的与面向电解质层112的一侧相反的那一侧的表面的周缘部和互联器150中的面向空气极114的一侧的表面的周缘部相接触。即，空气极侧框架130被分隔件120和互联器150所夹持。因此，利用空气极侧框架130来实现空气室166的密封(压缩模塑密封)。此外，利用空气极侧框架130将发电单位102所包含的一对互联器150之间电绝缘。此外，在空气极侧框架130形成有将氧化剂气体供给歧管163和空气室166连通的氧化剂气体供给连通孔132和将空气室166和氧化剂气体排出歧管162连通的氧化剂气体排出连通孔133。空气极侧框架130相当于权利要求书中的密封构件，孔131相当于权利要求中的通孔。
如图7、图8及图10所示，燃料极侧框架140是在中央附近形成有沿着上下方向贯穿的矩形的孔141的框状的构件，例如由金属形成。燃料极侧框架140的孔141构成面向燃料极116的燃料室176。燃料极侧框架140与分隔件120中的面向电解质层112的一侧的表面的周缘部和互联器150中的面向燃料极116的一侧的表面的周缘部相接触。此外，在燃料极侧框架140形成有将燃料气体导入歧管171和燃料室176连通的燃料气体供给连通孔142和将燃料室176和燃料气体排出歧管172连通的燃料气体排出连通孔143。
如图7～图9所示，空气极侧集电体134配置在空气室166内。空气极侧集电体134由隔开规定的间隔地排列的多个四棱柱状的导电性构件构成，例如由铁氧体类不锈钢形成。空气极侧集电体134通过与空气极114中的与面向电解质层112的一侧相反的那一侧的表面和互联器150中的面向空气极114的一侧的表面相接触，从而将空气极114和互联器150电连接。另外，空气极侧集电体134和互联器150也可以形成为一体的构件。
如图7、图8及图10所示，燃料极侧集电体144配置在燃料室176内。燃料极侧集电体144包括互联器相对部146、多个电极相对部145以及将各电极相对部145和互联器相对部146连接的连接部147，该燃料极侧集电体144例如由镍、镍合金、不锈钢等形成。各电极相对部145与燃料极116中的与面向电解质层112的一侧相反的那一侧的表面相接触，互联器相对部146与互联器150中的面向燃料极116的一侧的表面相接触。因此，燃料极侧集电体144将燃料极116和互联器150电连接。另外，在电极相对部145和互联器相对部146之间配置有例如由云母形成的间隔件149。因此，燃料极侧集电体144追随由温度循环、反应气体压力变动引起的发电单位102的变形，良好地维持借助燃料极侧集电体144实现的燃料极116和互联器150之间的电连接。
(热交换部103的结构)
图11是概略地表示热交换部103的截面结构的说明图。图11中示出热交换部103的与排列方向正交的方向上的截面结构。如图4～图6及图11所示，热交换部103是矩形的平板形状构件，例如由铁氧体类不锈钢形成。在热交换部103的中央附近形成有沿着上下方向贯穿的孔182。此外，在热交换部103形成有将中央的孔182和形成氧化剂气体导入歧管161的连通孔108连通的连通孔184以及将中央的孔182和形成氧化剂气体供给歧管163的连通孔108连通的连通孔186。热交换部103被与热交换部103的上侧邻接的发电单位102所包含的下侧的互联器150和与热交换部103的下侧邻接的发电单位102所包含的上侧的互联器150所夹持。在这些互联器150之间，由孔182、连通孔184以及连通孔186形成的空间作为为了进行后述的热交换而供氧化剂气体OG流动的热交换流路188发挥功能。
A－2.燃料电池堆100的动作：
如图4所示，在通过与设置于氧化剂气体导入歧管161的位置的气体通路构件27的分支部29相连接的气体配管(未图示)供给氧化剂气体OG时，氧化剂气体OG通过气体通路构件27的分支部29和主体部28的孔向氧化剂气体导入歧管161供给。如图4和图11所示，被供给到氧化剂气体导入歧管161的氧化剂气体OG流入到形成在热交换部103内的热交换流路188内，并通过热交换流路188向氧化剂气体供给歧管163排出。热交换部103在其上侧和下侧与发电单位102邻接。此外，如后所述，发电单位102的发电反应是发热反应。因此，在氧化剂气体OG通过热交换部103内的热交换流路188时，在氧化剂气体OG和发电单位102之间进行热交换，氧化剂气体OG的温度上升。另外，由于氧化剂气体导入歧管161不与各发电单位102的空气室166相连通，因此不会从氧化剂气体导入歧管161向各发电单位102的空气室166供给氧化剂气体OG。如图4、图5、图7及图9所示，将被排出到氧化剂气体供给歧管163的氧化剂气体OG自氧化剂气体供给歧管163通过各发电单位102的氧化剂气体供给连通孔132向空气室166供给。
此外，如图6、图8及图10所示，在通过与设置于燃料气体导入歧管171的位置的气体通路构件27的分支部29相连接的气体配管(未图示)供给燃料气体FG时，燃料气体FG通过气体通路构件27的分支部29和主体部28的孔向燃料气体导入歧管171供给，并自燃料气体导入歧管171通过各发电单位102的燃料气体供给连通孔142向燃料室176供给。
在向各发电单位102的空气室166供给氧化剂气体OG，向燃料室176供给燃料气体FG时，在单元电池110中进行利用氧化剂气体OG和燃料气体FG的电化学反应实现的发电。该发电反应是发热反应。在各发电单位102中，单元电池110的空气极114通过空气极侧集电体134与一个互联器150电连接，燃料极116通过燃料极侧集电体144与另一个互联器150电连接。此外，燃料电池堆100所包含的多个发电单位102虽然隔着热交换部103，但串联地电连接。因此，自作为燃料电池堆100的输出端子发挥功能的端板104、106取出在各发电单位102中生成的电能。另外，由于SOFC在比较高温(例如700℃～1000℃)的条件下进行发电，因此也可以在启动之后利用加热器(未图示)加热燃料电池堆100直到成为能够利用因发电而产生的热维持高温的状态为止。
如图5、图7及图9所示，从各发电单位102的空气室166排出来的氧化剂排气OOG通过氧化剂气体排出连通孔133向氧化剂气体排出歧管162排出，进而经由设置于氧化剂气体排出歧管162的位置的气体通路构件27的主体部28和分支部29的孔，通过与该分支部29相连接的气体配管(未图示)向燃料电池堆100的外部排出。此外，如图6、图8及图10所示，从各发电单位102的燃料室176排出来的燃料排气FOG通过燃料气体排出连通孔143向燃料气体排出歧管172排出，进而经由设置于燃料气体排出歧管172的位置的气体通路构件27的主体部28和分支部29的孔，通过与该分支部29相连接的气体配管(未图示)向燃料电池堆100的外部排出。
A－3.燃料电池堆100的制造方法：
图12是表示本实施方式的燃料电池堆100的制造方法的流程图。首先，研磨作为空气极侧框架130的形成材料的板状的云母片MS的表面(S120)。该研磨工序是例如通过使云母片MS通过在表面卷绕有研磨纸的两个辊之间来进行的。通过研磨工序缓和了云母片MS的两侧表面的微细凹凸的程度，表面粗糙度Ra的值变小。
图13是表示云母片MS的表面粗糙度Ra的测量结果的一例的说明图。图13中示出针对3个云母片MS的样品n1～n3在研磨工序(图12的S120)的前后的表面粗糙度Ra的测量结果的一例。在研磨工序之前，所有样品的表面粗糙度Ra都大于3.0(μm)，3个样品的表面粗糙度Ra的平均值(AV)为3.74(μm)。另一方面，在研磨工序之后，所有样品的表面粗糙度Ra都为3.0(μm)以下，3个样品的表面粗糙度Ra的平均值(AV)为2.33(μm)。这样，通过研磨工序使云母片MS的表面粗糙度Ra下降到3.0(μm)以下。
另外，云母片MS的表面粗糙度Ra的定义依据JIS B 0601：2013。此外，云母片MS的表面粗糙度Ra依据JIS B 0633：2001并以触针式进行测量。其中，倘若为了测量组装好的燃料电池堆100所包含的云母片MS(空气极侧框架130)的表面粗糙度Ra，则需要解除燃料电池堆100利用螺栓22进行的连结并取出云母片MS。在该情况下，在能够取出云母片MS单体的情况下，以触针式测量云母片MS的表面粗糙度Ra。另一方面，在云母片MS与其他的结构构件(例如分隔件120、互联器150)固着而不能分离的情况下，拍摄包括云母片MS和该其他的结构构件的截面图像，分析截面图像并获取截面曲线，根据获取的截面曲线，依据JIS B0601：2013算出云母片MS的表面粗糙度Ra。
在研磨工序之后，执行针对云母片MS的热处理(图12的S130)。在本实施方式中，作为热处理，将云母片MS在850℃的大气中放置5个小时。该热处理主要是以通过释放用于将云母形成为片状的粘合剂(粘接剂)来除去粘合剂所含有的污染物质为目的而执行的。由于利用热处理来释放云母片MS内部的粘合剂，因此云母片MS的孔隙率升高。
在热处理之后，利用冲压机压缩云母片MS(图12的S140)。在本实施方式中，在该压缩工序中，对云母片MS赋予施加80MPa～100Mpa左右的压力这样的压缩载荷。另外，在本说明书中，为了与在燃料电池堆100利用螺栓22进行的连结之后对云母片MS(空气极侧框架130)作用的压缩载荷(以下称作“连结时载荷”)区分开，将在该压缩工序中对云母片MS赋予的压缩载荷也称作“预载荷”。在本实施方式中，连结时载荷为5MPa～15MPa左右。即，预载荷被设定为比连结时载荷大很多的值。利用压缩工序使云母片MS的平坦度上升，云母片MS的波纹度Pa的值和偏差变小。并且，利用压缩工序将云母片MS内部的气孔压扁，孔隙率下降。另外，压缩工序对云母片MS的表面粗糙度Ra的值几乎不产生影响。
图14是表示云母片MS的波纹度Pa的测量结果的一例的说明图。图14中示出针对设定在云母片MS的样品上的5个直线状的测量线ML1～ML5在压缩工序(图12的S140)中赋予80Mpa的预载荷前后的波纹度Pa的测量结果的一例。在压缩工序之前，就所有的测量线ML而言，波纹度Pa都大于1.4(μm)，5个测量线ML的波纹度Pa的平均值(AV)为1.66(μm)，标准偏差(σ)为0.25。另一方面，在压缩工序之后，就除1个测量线ML2之外的所有的测量线ML而言，波纹度Pa都为1.4(μm)以下，5个测量线ML的波纹度Pa的平均值(AV)为1.38(μm)，标准偏差(σ)为0.04。通过这样对云母片MS赋予预载荷，从而云母片MS的波纹度Pa的值减小，并且波纹度Pa的值的偏差大幅度下降。
另外，云母片MS的波纹度Pa的定义依据JIS B 0601：2013。此外，云母片MS的波纹度Pa依据JIS B 0633：2001并以触针式进行测量。
在压缩工序之后，组装以云母片MS为代表的燃料电池堆100的各构成构件(图12的S150)。利用以上的工序制造上述结构的燃料电池堆100。
A－4.空气极侧框架130(云母片MS)的性能评价：
针对利用上述的方法制造的燃料电池堆100所包含的空气极侧框架130(云母片MS)的气密性实施了性能评价。图15和图16是表示性能评价所使用的试验装置500的结构的说明图。此外，图17是表示性能评价结果的一例的说明图。
如图15和图16所示，性能评价是使用包括具有大致圆形的表面514的第1治具510和具有大致圆形的表面524的第2治具520的试验装置500进行的。在第1治具510的表面514形成有开口516，在该开口516连接有气体流入管512。此外，在第2治具520的表面524形成有开口526，在该开口526连接有气体排出管522。
在性能评价中，通过利用第1治具510的表面514和第2治具520的表面524夹持平面形状为环形的云母片MS，从而在云母片MS的中空部分形成空间，借助开口516使来自气体流入管512的气体流入到该空间，并且借助开口526从该空间向气体排出管522排出气体。测量此时的气体流入管512的气体流量和气体排出管522的气体流量，算出两者之差并将算出的值作为从该空间经由通过云母片MS的表面或者内部的泄漏路径LR的气体的泄漏量。另外，将气体流入管512的气体流量设为100mL/min，将背压设为10kPa。此外，将云母片MS的沿着与周向正交的方向的宽度(密封宽度)设为5mm。
如图17所示，在性能评价中，针对既没有进行研磨也没有赋予预载荷的类型1的云母片MS、虽进行了研磨但没有赋予预载荷的类型2的云母片MS、以及既进行了研磨也赋予了预载荷的类型3的云母片MS，分别使用各3个样品，使对云母片MS施加的表面压力发生变化并调查出云母片MS的每单位长度(内周长)的泄漏量(mL/min/m)。另外，类型1的云母片MS的表面粗糙度Ra为3.7(μm)，类型2和类型3的云母片MS的表面粗糙度Ra为2.3(μm)。此外，预载荷的大小为80MPa。
如图17所示，一般来讲，存在对云母片MS施加的表面压力越小，则气密性越下降的倾向，但无论表面压力的值如何，类型2的云母片MS的气密性都高于类型1的云母片MS的气密性。考虑其原因在于，通过对云母片MS的研磨使表面粗糙度Ra的值变小，抑制通过云母片MS的表面产生的气体泄漏。另外，通过对云母片MS进行研磨，从而样品之间的气密性的偏差也变小。
此外，无论表面压力的值如何，类型3的云母片MS的气密性都进一步高于类型2的云母片MS的气密性。考虑其原因在于，通过对云母片MS赋予预载荷而使波纹度Pa的值变小，抑制通过云母片MS的表面产生的气体泄漏。另外，考虑其原因还在于，通过对云母片MS赋予预载荷而使云母片MS的孔隙率下降，抑制通过云母片MS的内部产生的气体泄漏。另外，通过对云母片MS赋予预载荷，从而样品之间的气密性的偏差也进一步变小。
另外，云母片MS具有在施加了压缩力之后即使释放力也恢复不到施加压缩力之前的状态的特性(滞后特性)。因此，倘若对云母片MS施加预载荷，则在解除了预载荷之后也维持良好的波纹度Pa的值。因而，只要利用赋予了预载荷的云母片MS形成空气极侧框架130，就能够提高空气极侧框架130的气密性。图18是表示云母片MS的滞后特性的说明图。图18中示出反复对云母片MS进行压缩和释放的情况下的泄漏量(mL/min)的测量结果。如图18所示，若使云母片MS的表面压力增加(P1)则泄漏量减少，但之后若使云母片MS的表面压力减小(R1)，则泄漏量增加，但是其增加的斜率与上一次表面压力增加时(P1)的斜率相比变平缓。同样，之后若使云母片MS的表面压力增加(P2)，则泄漏量以与上一次表面压力减少时(R1)的斜率大致相同的斜率减少，但之后若使云母片MS的表面压力减小(R2)，则泄漏量增加，但是其增加的斜率与上一次表面压力增加时(P2)的斜率相比变平缓。由于像上述这样云母片MS具有滞后特性，因此只要利用赋予了预载荷的云母片MS形成空气极侧框架130，就能够提高空气极侧框架130的气密性。
此外，通过利用云母片MS的滞后特性，能够判定燃料电池堆100所包含的由云母片MS形成的空气极侧框架130是否被赋予了预载荷。图19是表示判定是否对云母片MS施加预载荷的判定方法的说明图。图19中示出云母片MS的应变和压力之间的关系。曲线C1是从不对云母片MS赋予预载荷地制造出的燃料电池堆100中取出来的云母片MS中的、螺栓22附近的位置处的特性曲线，曲线C2是该云母片MS中的、螺栓22和螺栓22之间的中间附近的位置处的特性曲线。此外，曲线C3是从对云母片MS赋予预载荷地制造出的燃料电池堆100中取出来的云母片MS中的、螺栓22附近的位置的特性曲线，曲线C4是该云母片MS中的、螺栓22和螺栓22之间的中间附近的位置处的特性曲线。
一般来讲，存在若使对云母片MS施加的压力增加，则应变变大的倾向，但由于云母片MS具有滞后特性，因此若超出过去所经历的压力的值，则应变的增加相对于压力的增加的比例急剧变大。该切换的点相当于各曲线中的拐点。
对于未赋予预载荷的云母片MS而言，连结时载荷成为过去所经历的最大的载荷。在此，云母片MS的螺栓22附近的位置处的连结时载荷的值P2大于云母片MS的螺栓22和螺栓22之间的中间附近的位置处的连结时载荷的值P1。因此，曲线C1的拐点处的压力P2大于曲线C2的拐点处的压力P1。此外，曲线C1和曲线C2到拐点为止的压缩特性也互不相同。因而，若在从燃料电池堆100取出来的云母片MS中的螺栓22附近的位置以及螺栓22和螺栓22之间的中间附近的位置处，拐点处的压力的值、到拐点为止的压缩特性互不相同，则能够判定为该云母片MS未被赋予预载荷。
另一方面，对于赋予了预载荷的云母片MS而言，无论是在螺栓22附近的位置还是在螺栓22和螺栓22之间的中间附近的位置，预载荷P3都为过去所经历的最大的载荷。因此，曲线C3的拐点处的压力(P3)是曲线C4的拐点处的压力(P3)的±20％的范围内的值。此外，曲线C3的到拐点为止的压缩特性在曲线C4的到拐点为止的压缩特性的±20％的范围内。因而，若在从燃料电池堆100取出来的云母片MS中的螺栓22附近位置的拐点处的压力的值、到拐点为止的压缩特性是螺栓22和螺栓22之间的中间附近位置的拐点处的压力的值、到拐点为止的压缩特性的±20％的值，则能够判定为该云母片MS被赋予了预载荷。
像以上说明的那样，本实施方式的燃料电池堆100的制造方法包括研磨云母片MS的工序。通过由研磨后的云母片MS形成空气极侧框架130，从而能够使空气极侧框架130的表面粗糙度Ra为3.0(μm)以下。因此，能够有效地抑制气体通过空气极侧框架130的表面从空气室166泄漏，能够提高空气极侧框架130的气密性。
此外，本实施方式的燃料电池堆100的制造方法包括对云母片MS赋予预载荷的压缩工序。由于云母片MS具有滞后特性，因此通过对云母片MS赋予预载荷，从而能够减少由云母片MS形成的空气极侧框架130的波纹度Pa的值、波纹度Pa的偏差。具体地讲，能够使空气极侧框架130的波纹度Pa的平均值为1.4(μm)以下，能够使空气极侧框架130的波纹度Pa的标准偏差为0.2以下。因此，能够抑制空气极侧框架130的波纹度Pa的值、波纹度Pa的偏差，能够更有效地抑制气体通过空气极侧框架130的表面从空气室166泄漏，能够进一步提高空气极侧框架130的气密性。另外，空气极侧框架130的波纹度Pa的平均值、标准偏差是根据设定在空气极侧框架130上的任意的5个测量线ML上的测量结果算出来的。
此外，通过对云母片MS赋予预载荷，还能够降低由云母片MS形成的空气极侧框架130的孔隙率，因此能够更有效地抑制气体通过空气极侧框架130的内部从空气室166泄漏，能够进一步提高空气极侧框架130的气密性。
另外，在本实施方式的燃料电池堆100的制造方法中，在热处理工序之后执行压缩工序。因此，即使因热处理工序使云母片MS内部的粘合剂等分解、挥发而导致孔隙率升高，也能够通过在之后执行压缩工序来降低云母片MS的孔隙率，能够更有效地抑制气体通过空气极侧框架130的内部从空气室166泄漏。
此外，在本实施方式的燃料电池堆100的制造方法中，在压缩工序中对云母片MS赋予的预载荷被设定为比连结时载荷大的值。因此，通过进行压缩工序，能够有效地降低空气极侧框架130的波纹度Pa的值、波纹度Pa的偏差、孔隙率，能够更有效地抑制气体通过空气极侧框架130的表面、内部从空气室166泄漏。
B.变形例：
在本说明书中公开的技术并不限于上述的实施方式，能够在不脱离其主旨的范围内变形为各种各样的方式，例如也可以是以下的变形。
在上述实施方式中，通过研磨空气极侧框架130(云母片MS)，从而使空气极侧框架130的表面粗糙度Ra为3.0(μm)以下，但也可以利用其他的制造方法使空气极侧框架130的表面粗糙度Ra为3.0(μm)以下。无论采用什么样的制造方法，只要使空气极侧框架130的表面粗糙度Ra为3.0(μm)以下，就能够有效地抑制气体通过空气极侧框架130的表面从空气室166泄漏，能够提高空气极侧框架130的气密性。
同样，在上述实施方式中，通过对空气极侧框架130(云母片MS)赋予预载荷，从而使空气极侧框架130的波纹度Pa的标准偏差为0.2以下，使波纹度Pa的平均值为1.4(μm)以下，但也可以利用其他的制造方法使空气极侧框架130的波纹度Pa的标准偏差为0.2以下，使波纹度Pa的平均值为1.4(μm)以下。无论采用什么样的制造方法，只要使空气极侧框架130的波纹度Pa的标准偏差为0.2以下，或者使波纹度Pa的平均值为1.4(μm)以下，就能够抑制空气极侧框架130的波纹度Pa的值、波纹度Pa的偏差，能够更有效地抑制气体通过空气极侧框架130的表面从空气室166泄漏，能够进一步提高空气极侧框架130的气密性。
此外，在上述实施方式中，预载荷被设定为比连结时载荷大的值，但预载荷也可以被设定为与连结时载荷相同或者比连结时载荷小的值。其中，若将预载荷设定为比连结时载荷大的值，则能够更有效地降低空气极侧框架130的波纹度Pa的值、波纹度Pa的偏差、孔隙率，因此优选。
此外，在上述实施方式中，对云母片MS执行了热处理，但热处理并不一定必须执行。
此外，在上述实施方式中，作为空气极侧框架130的形成材料使用了云母，但也可以使用蛭石、高温固力特(日文：サーミキュライト)、氧化铝毡等其他的材料来替代云母。
此外，在上述实施方式中，对密封空气室166的空气极侧框架130的表面粗糙度Ra、波纹度Pa、形成空气极侧框架130时的研磨、预载荷进行了说明，但在通过燃料极侧框架140的压缩模塑密封来实现燃料室176的密封的情况下，只要除了空气极侧框架130之外或者替代空气极侧框架130而对燃料极侧框架140的表面粗糙度Ra、波纹度Pa、形成燃料极侧框架140时的研磨、预载荷采用与上述实施方式相同的结构和制造方法，就能够提高由燃料极侧框架140实现的燃料室176的气密性。另外，也可以与空气极侧框架130、燃料极侧框架140独立地设置密封构件，并对该密封构件的表面粗糙度Ra、波纹度Pa、研磨、预载荷采用与上述实施方式相同的结构和制造方法。另外，为了提高由密封构件实现的气密性，优选为，夹持密封构件(例如，空气极侧框架130)的两个构件(例如分隔件120以及互连器150)的表面没有极端的凹凸而接近平面。例如，夹持密封构件的两个构件的表面的表面粗糙度Ra优选为2.0μm以下，更优选为1.0μm以下，进一步优选为0.5μm以下。另外，夹持密封构件的两个构件的表面的表面粗糙度Ra与上述密封构件的表面粗糙度Ra同样地能够依据JIS B 0601：2013进行测量。
此外，在上述实施方式中，燃料电池堆100所包含的发电单位102的个数只不过是一个例子，发电单位102的个数能够与燃料电池堆100所要求的输出电压等相应地适当决定。
此外，在上述实施方式中，燃料电池堆100的排列方向上的热交换部103的位置只不过是一个例子，热交换部103的位置能够变更为任意的位置。其中，热交换部103的位置是燃料电池堆100所包含的多个发电单位102中的、与更高温的发电单位102邻接的位置的话，能够缓和燃料电池堆100的排列方向上的热分布，因此优选。例如在燃料电池堆100的排列方向中央附近的发电单位102易于变得更高温的情况下，优选的是，像上述实施方式那样在燃料电池堆100的排列方向中央附近设置热交换部103。此外，燃料电池堆100也可以包括两个以上热交换部103。
此外，在上述实施方式中，热交换部103构成为使氧化剂气体OG的温度上升，但热交换部103既可以构成为使燃料气体FG的温度上升而不使氧化剂气体OG的温度上升，也可以构成为使燃料气体FG的温度与氧化剂气体OG的温度一同上升。
此外，在上述实施方式中，在螺栓22的两侧嵌有螺母24，但也可以是螺栓22具有头部，螺母24仅嵌于螺栓22的头部的相反侧。
此外，在上述实施方式中，端板104、106作为输出端子发挥功能，但也可以替代端板104、106而是分别与端板104、106相连接的其他构件(例如配置在各个端板104、106和发电单位102之间的导电板)作为输出端子发挥功能。
此外，在上述实施方式中，利用各螺栓22的杆部的外周面和各连通孔108的内周面之间的空间作为各歧管，但也可以取而代之，在各螺栓22的杆部形成轴向的孔，将该孔用作各歧管。此外，也可以与各螺栓22插入的各连通孔108独立地设置各歧管。
此外，在上述实施方式中，在两个发电单位102邻接配置的情况下，1个互联器150被邻接的两个发电单位102所共有，但在该情况下也可以是两个发电单位102包括各自的互联器150。此外，在上述实施方式中，省略了燃料电池堆100中位于最上方的发电单位102的上侧的互联器150、位于最下方的发电单位102的下侧的互联器150，但也可以不省略这些互联器150地进行设置。
此外，在上述实施方式中，燃料极侧集电体144既可以是与空气极侧集电体134相同的结构，也可以是燃料极侧集电体144和邻接的互联器150是一体构件。此外，也可以是，燃料极侧框架140是绝缘体而空气极侧框架130不是绝缘体。此外，空气极侧框架130、燃料极侧框架140也可以是多层结构。
此外，形成上述实施方式的各构件的材料只不过是例示，也可以由其他的材料形成各构件。
此外，在上述实施方式中，将城市燃气改性而得到富氢的燃料气体FG，但既可以自LP气体、灯油、甲醇、汽油等其他的原料得到燃料气体FG，也可以利用纯氢作为燃料气体FG。
此外，在上述实施方式中，也可以在电解质层112和空气极114之间设置例如含有氧化铈的防反应层，抑制由电解质层112内的锆等和空气极114内的锶等发生反应引起的电解质层112和空气极114之间的电阻增大。另外，在本说明书中，B和C隔着A彼此相对的情况包括A与B、或A与C不必邻接而在A和B、或A和C之间夹设其他的结构要素的方式。例如即便是在电解质层112和空气极114之间设有防反应层的结构，也可以说空气极114和燃料极116隔着电解质层112彼此相对。
此外，在上述实施方式中，以固体氧化物型燃料电池(SOFC)为例进行了说明，但本发明也可以应用于固体高分子型燃料电池(PEFC)、磷酸型燃料电池(PAFC)、熔融碳酸盐型燃料电池(MCFC)这样的其他类型的燃料电池。
附图标记说明
22、螺栓；24、螺母；26、绝缘片；27、气体通路构件；28、主体部；29、分支部；100、燃料电池堆；102、发电单位；103、热交换部；104、端板；106、端板；108、连通孔；110、单元电池；112、电解质层；114、空气极；116、燃料极；120、分隔件；121、孔；124、接合部；130、空气极侧框架；131、孔；132、氧化剂气体供给连通孔；133、氧化剂气体排出连通孔；134、空气极侧集电体；140、燃料极侧框架；141、孔；142、燃料气体供给连通孔；143、燃料气体排出连通孔；144、燃料极侧集电体；145、电极相对部；146、互联器相对部；147、连接部；149、间隔件；150、互联器；161、氧化剂气体导入歧管；162、氧化剂气体排出歧管；163、氧化剂气体供给歧管；166、空气室；171、燃料气体导入歧管；172、燃料气体排出歧管；176、燃料室；182、孔；184、连通孔；186、连通孔；188、热交换流路；500、试验装置；510、治具；512、气体流入管；514、表面；516、开口；520、治具；522、气体排出管；524、表面；526、开口。

Claims (6)

1.一种燃料电池堆，其包括在第1方向上排列配置的多个发电单位和沿着所述第1方向延伸的多个连结构件，该燃料电池堆利用所述多个连结构件连结而成，该燃料电池堆的特征在于，
各所述发电单位包括：
单元电池，其包含电解质层以及隔着所述电解质层在所述第1方向上彼此相对的空气极和燃料极；以及
密封构件，其形成有构成面向所述燃料极的燃料室和面向所述空气极的空气室中的一者的通孔，该密封构件通过在所述第1方向上被其他的两个构件夹持而将所述燃料室和所述空气室中的所述一者密封，
至少1个所述发电单位所包含的所述密封构件的与所述其他的两个构件中的任一者相对的表面的表面粗糙度Ra为3.0μm以下。
2.根据权利要求1所述的燃料电池堆，其特征在于，
至少1个所述发电单位所包含的所述密封构件的与所述其他的两个构件中的任一者相对的表面的波纹度Pa的标准偏差为0.2以下。
3.根据权利要求2所述的燃料电池堆，其特征在于，
所述密封构件的与所述其他的两个构件中的任一者相对的表面的波纹度Pa的平均值为1.4μm以下。
4.一种燃料电池堆的制造方法，该燃料电池堆通过单元电池和密封构件在所述第1方向上排列配置，并利用沿着所述第1方向延伸的多个连结构件连结而成，其中，该单元电池包含电解质层以及隔着所述电解质层在第1方向上彼此相对的空气极和燃料极，该密封构件形成有构成面向所述燃料极的燃料室和面向所述空气极的空气室中的一者的通孔，该密封构件通过在所述第1方向上被其他的两个构件夹持而将所述燃料室和所述空气室中的所述一者密封，该燃料电池堆的制造方法的特征在于，
包括以下工序：
压缩工序，在该压缩工序中，对所述密封构件施加沿着所述第1方向的压缩载荷；以及
组装工序，该组装工序在所述压缩工序之后，利用所述多个连结构件将多个所述单元电池和多个所述密封构件连结起来。
5.根据权利要求4所述的燃料电池堆的制造方法，其特征在于，
还包括在所述压缩工序之前对所述密封构件进行加热的热处理工序。
6.根据权利要求4或5所述的燃料电池堆的制造方法，其特征在于，
所述压缩工序中的所述密封构件的每单位面积的所述压缩载荷的值大于在所述组装工序完成时通过利用多个所述连结构件对所述燃料电池堆进行连结而对所述密封构件作用的每单位面积的载荷的值。
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