CN104508882A - 燃料电池单元和燃料电池堆 - Google Patents

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Abstract

本发明提供即使在长期的使用之后也能够维持良好的电连接性的燃料电池单元和燃料电池堆。一种燃料电池单元(3)，其包括：一对互连器(以下，称为IC)(12、13)；单元主体(20)，其位于IC之间，并在电解质(2)的两个表面形成有空气电极(14)和燃料电极(15)；以及集电构件(18、19)，其配置于两电极(14、15)中的至少一者与IC之间并将空气电极(14)和/或燃料电极(15)同IC电连接，该燃料电池单元的特征在于，集电构件(19)由抵接于IC(13)的连接器抵接部(19a)、抵接于单元主体(20)的单元主体抵接部(19b)以及将两抵接部连接起来的连接部(19c)连续地形成，该连接部被弯曲成大致180度，并且集电构件在连接部被弯曲后的状态下在朝向内侧的内侧面形成有表面粗糙度的十点平均粗糙度Rz≥4μm的凹凸(19e)，而且，在单元主体(20)和IC(13)之间，且是在彼此相对的连接器抵接部(19a)和单元主体抵接部(19b)之间配置有间隔件(58)。

Description

燃料电池单元和燃料电池堆
技术领域
本发明涉及一种燃料电池单元以及一种将多个该燃料电池单元层叠并固定而成的燃料电池堆，对于该燃料电池单元而言，在电解质层的两个表面设有两个电极，向一个电极(以下称为燃料电极。)供给燃料气体并且向另一个电极(以下称为空气电极。)供给氧化剂气体，从而进行发电。
背景技术
以往，例如专利文献1中所记载的那样，存在一种燃料电池单元，其包括：一对互连器；单元主体，其位于该互连器之间，并在电解质的一个表面上形成有空气电极，在电解质的另一个表面上形成有燃料电极；以及集电构件，其配置于空气电极与互连器之间而将空气电极和互连器之间电连接，或者配置于燃料电极与互连器之间而将燃料电极和互连器之间电连接。
该燃料电池单元的集电构件是如下这样的构件：构造成自平板状的集电板切起爪状的弹性构件，使集电板的平坦面与互连器相接合，并且使切起的弹性构件的顶端在该弹性构件自身的弹性的作用下与单元主体相接触，从而建立电连接。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2009－266533号公报
发明内容
发明要解决的问题
如现有技术那样，存在如下情况：对于在具有导电性的弹性构件的弹性的作用下与单元主体接触的集电构件来说，由于长期的使用所导致的塑性变形、发电时的高温所导致的具有导电性的弹性构件的强度降低、甚至具有导电性的弹性构件受到蠕变变形的影响等因素，而导致无法得到用于实现规定的电连接的接触力。于是，在这样的情况下，具有导电性的弹性构件可能无法跟随由温度循环、燃料压力、空气压力的变化等导致的单元主体的变形，从而可能导致接触不稳定，导致空气电极与互连器之间的电连接或者燃料电极与互连器之间的电连接不稳定。
而且，在导致上述的弹性构件的用于实现电连接的接触力降低的主要原因多重复杂时，有时该弹性构件的本应接触于单元主体的部分反倒接触于互连器侧。另一方面，由于集电构件的平坦面接合于互连器，因而集电构件由与互连器之间的接合性优异的材料形成的情况较多。因此，若弹性构件在发电时的高温环境下与互连器侧接触，则有时弹性构件会因烧结而接合于互连器侧。如此一来，由于该弹性构件与互连器成为一体，因此可能导致该弹性构件与单元主体之间的接触变得困难，导致空气电极与互连器之间的电连接或者燃料电极与互连器之间的电连接不稳定。
本发明鉴于上述情况而做成的，其目的在于提供即使在长期的使用之后也能够维持良好的电连接性的燃料电池单元和燃料电池堆。
用于解决问题的方案
为了实现上述目的，本发明如技术方案1所述，提供一种燃料电池单元，该燃料电池单元包括：
一对互连器；
单元主体，其位于所述互连器之间，并在电解质的一侧的表面上形成有空气电极，在电解质的另一侧的表面上形成有燃料电极；以及
集电构件，其配置于所述空气电极和所述燃料电极中的至少一者与所述互连器之间，并将所述空气电极和/或所述燃料电极与所述互连器电连接，其中，
所述集电构件由连接器抵接部、单元主体抵接部以及连接部连续地形成，该连接器抵接部抵接于所述互连器，该单元主体抵接部抵接于所述单元主体，该连接部将所述连接器抵接部和所述单元主体抵接部连接起来并被弯曲成大致180度，并且，所述集电构件在所述连接部被弯曲后的状态下在朝向内侧的内侧面形成有表面粗糙度的十点平均粗糙度Rz≥4μm的凹凸，
而且，在所述单元主体和所述互连器之间，且是在彼此相对的所述连接器抵接部和所述单元主体抵接部之间配置有间隔件。
而且，如技术方案2所述，本发明提供一种根据技术方案1所述的燃料电池单元，其中，所述集电构件是由利用电解镀制法形成的金属箔所形成的。
而且，如技术方案3所述，本发明提供一种根据技术方案1或2所述的燃料电池单元，其中，所述集电构件的厚度为15μm～100μm。
而且，如技术方案4所述，本发明提供一种根据技术方案1或3所述的燃料电池单元，其中，所述集电构件是由金属箔所形成的，该金属箔的所述内侧面被实施了喷砂加工或者蚀刻加工。
而且，如技术方案5所述，本发明提供一种燃料电池堆，该燃料电池堆是通过将多个技术方案1～4中任意一项所述的燃料电池单元层叠起来，并利用紧固构件进行固定而成的。
而且，如技术方案6所述，本发明提供一种燃料电池单元的制造方法，该燃料电池单元制造方法所制造的燃料电池单元包括：一对互连器；单元主体，其在电解质的一侧的表面上形成有空气电极，并在电解质另一侧的表面上形成有燃料电极；集电构件，其由具有表面和背面的金属平板构成；以及间隔件，其中，该燃料电池单元的制造方法包括以下工序：在所述一对互连器之间配置所述单元主体；准备由所述金属平板构成的集电构件，所述金属平板所具有的所述背面的表面粗糙度的十点平均粗糙度比所述表面的表面粗糙度的十点平均粗糙度大；将所述金属平板和间隔件组装起来，而准备组装有所述间隔件的所述集电构件；以及在所述互连器与该单元主体的所述空气电极和所述燃料电极中的至少一者之间配置组装有所述间隔件的所述集电构件，在将所述金属平板和间隔件组装起来，而准备组装有所述间隔件的所述集电构件的工序中，使所述金属平板的所述背面与所述间隔件相接触地进行组装。
本发明提供一种技术方案6所述的燃料电池单元的制造方法，其中，该燃料电池单元的制造方法包括以下工序：在所述金属平板上刻入预切线而形成切片部，并使所述切片部相对于所述金属平板弯曲立起；以及在所述金属平板之上配置间隔件，用所述切片部和该金属平板夹住所述间隔件，而形成集电构件。
本发明提供一种技术方案6所述的燃料电池单元的制造方法，其中，该燃料电池单元的制造方法包括以下工序：在所述金属平板上刻入预切线而形成切片部，并以将所述切片部的一部分弯曲成字母U形形状而使所述切片部盖到所述金属平板的方式形成集电构件；以及在所述金属平板和所述切片部之间配置所述间隔件。
本发明提供一种技术方案6至8中任意一项所述的燃料电池单元的制造方法，其中，所述金属平板的所述背面的表面粗糙度的十点平均粗糙度Rz≥4μm。
发明的效果
采用本发明的燃料电池单元，由于连接器抵接部和单元主体抵接部沿反接触方向的变形被间隔件所抑制，因此难以发生塑性变形，而且，也难以受到蠕变变形的影响或者由发电时的高温所导致的强度降低的影响等。而且，由于间隔件被设置在集电构件的连接器抵接部与单元主体抵接部之间而妨碍二者的接触，因此连接器抵接部和单元主体抵接部在发电时的高温下不会通过烧结而接合在一起。因此，能够防止连接器抵接部与单元主体抵接部的一体化以及随之带来的电连接的不稳定化。
而且，对于本发明的燃料电池单元而言，在连接器抵接部与单元主体抵接部之间配置有间隔件并且在该间隔件的两个表面抵接有表面粗糙度的十点平均粗糙度Rz≥4μm的凹凸，因此，在连接器抵接部与间隔件之间以及在单元主体抵接部与间隔件之间作用有较大的摩擦力。因此，对于配置于连接器抵接部与单元主体抵接部之间的间隔件而言，即使因例如组装工序中的输送、处理等而受到振动，也难以产生位置偏移。当然，通过慎重地进行组装工序也能够防止间隔件的位置偏移，但在该情况下会使生产效率降低。而且，若间隔件相对于连接器抵接部和单元主体抵接部发生位置偏移，则会导致通过设置间隔件而产生的上述效果可能不充分，这是不言而喻的，在将多个燃料电池单元层叠并紧固的情况下，间隔件有可能会干涉单元主体而引起电池单元开裂，并非优选。另外，表面粗糙度的十点平均粗糙度Rz的测量方法依据JIS B0601:2001。(然而，本申请所记载的表面粗糙度的十点平均粗糙度Rz规定了“表面粗糙度的十点平均粗糙度”，根据JIS中所规定的记载，有时也将表面粗糙度的十点平均粗糙度标记为Rz或者Rzjis。)而且，组装燃料电池单元而进行运转之后，在测量集电构件表面粗糙度的十点平均粗糙度Rz时，能够将不与单元主体、互连器以及间隔件抵接的部分、例如集电构件的连接部19c切出，从而依据JIS B0601:2001测量集电构件和间隔件相抵接的一侧的表面的表面粗糙度的十点平均粗糙度Rz。
由于通过电解镀制法所形成的金属箔原本是在单面形成有凹凸，因此，能够通过如技术方案2所述那样将这样的金属箔用于集电构件来抑制成本。
优选的是，如技术方案3所述那样将集电构件的厚度设为15μm～100μm。若集电构件比15μm薄则难以得到需要的强度，电阻也变高。此外，若集电构件比100μm厚，则在将连接部弯曲成180度而产生的反作用力的过度作用，有可能在组装时诱发单元主体的开裂。
如技术方案4所述，集电构件的凹凸能够通过喷砂加工或者蚀刻加工形成。
而且，由于技术方案5所述的燃料电池堆是将多个技术方案1～4中任意一项所述的燃料电池单元层叠并用紧固构件固定而成的，因此，即使长期使用也能够维持良好的电连接性。
而且，采用本发明的燃料电池单元的制造方法，由于使由金属平板构成的集电构件中的表面粗糙度的十点平均粗糙度较大的表面抵接于间隔件的两个表面，因此，在集电构件和间隔件之间作用有较大的摩擦力。因此，对于配置于集电构件的连接器抵接部和单元主体抵接部之间的间隔件而言，即使因例如组装工序中的输送、处理等而受到振动也难以产生位置偏移。
而且，采用技术方案7所述的燃料电池单元的制造方法，在金属平板上刻入预切线而形成切片部，并将该切片部弯曲立起之后，在金属平板之上配置间隔件，将间隔件夹入，因此，间隔件的定位能够以弯曲立起的切片部为基准，易于在集电构件上组装间隔件。
而且，采用技术方案8所述的燃料电池单元的制造方法，在金属平板上刻入预切线而形成切片部，并将该切片部弯曲成字母U形形状而形成集电构件，间隔件的定位能够以被弯曲成字母U形形状的切片部为基准，易于在集电构件上组装间隔件。
而且，采用技术方案9所述的燃料电池单元的制造方法，将集电构件的与间隔件相抵接的表面的表面粗糙度的十点平均粗糙度设为Rz≥4μm，从而使集电构件和间隔件之间作用有较大的摩擦力，使集电构件和间隔件难以产生位置偏移。
附图说明
图1是燃料电池的立体图。
图2是燃料电池单元的立体图。
图3是燃料电池单元的分解立体图。
图4是对分解部分进行部分组装后的燃料电池单元的分解立体图。
图5是燃料电池单元的省略掉中间部分的纵剖视图。
图6是将图5分解示出的纵剖视图。
图7是图5的A－A线剖视图。
图8是图5的B－B线剖视图。
图9是集电构件的立体图。
图10(a)是间隔件的立体图，图10(b)是集电构件安装间隔件之前的立体图。
图11是表示图10(b)的变形例的集电构件的立体图。
图12是集电构件的包括主要部分放大图的剖视图。
具体实施方式
当前，燃料电池根据电解质的材质被大致分为4种：以高分子电解质膜作为电解质的固体高分子型燃料电池(PEFC)；以磷酸作为电解质的磷酸燃料电池(PAFC)；以Li－Na/K系碳酸盐作为电解质的熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)；以及以例如ZrO2系陶瓷作为电解质的固体氧化物燃料电池(SOFC)。各种燃料电池的工作温度(离子能够在电解质中移动的温度)彼此不同，在目前，PEFC的工作温度为常温～大致90℃，PAFC的工作温度为大致150℃～200℃，MCFC的工作温度为大致650℃～700℃，SOFC的工作温度为大致700℃～1000℃。
燃料电池1是以例如ZrO2系陶瓷作为电解质2的SOFC。该燃料电池1大致构成为包括：燃料电池单元3，其为发电的最小单位；空气供给流路4，其用于向该燃料电池单元3供给空气；空气排出流路5，其用于将该空气向外部排出；燃料供给流路6，其同样地用于向燃料电池单元3供给燃料气体；燃料排出流路7，其用于将该燃料气体向外部排出；固定构件9，其用于将通过层叠多个该燃料电池单元3而成单元组固定，从而做成燃料电池堆8；容器10，其用于容纳燃料电池堆8；以及输出构件11，其用于输出由燃料电池堆8产生的电力。
[燃料电池单元]
燃料电池单元3在俯视时为正方形，如图3所示，该燃料电池单元3具有：上互连器12，其为四边形的板形状，并由具有导电性的铁素体型不锈钢(ferrite stainless)等形成(※此处的“上”或者“下”以附图为基准，但是这只是为了说明方便而不是指绝对的上下。以下相同。)；下互连器13，其同样为四边形的板形状，并由具有导电性的铁素体型不锈钢等形成；单元主体20，其位于上互连器12和下互连器13之间的大致中间位置处，并且在电解质2的与上互连器12的内表面(下表面)相对的表面上形成空气电极14，并且在电解质2的与下互连器13的内表面(上表面)相对的表面上形成燃料电极15；空气室16，其形成于上互连器12和空气电极14之间；燃料室17，其形成于下互连器13和燃料电极15之间；空气电极14侧的集电构件18，其配置于空气室16的内部，并将空气电极14和上互连器12电连接；以及燃料电极15侧的集电构件19，其配置于所述燃料室17的内部，并将燃料电极15和下互连器13电连接，正方形的燃料电池单元3在角部处以贯通状态形成有角部通孔47、47……，用于供所述固定构件9的后述的紧固构件46a～46d贯穿。
[电解质]
除ZrO2系陶瓷以外，所述电解质2还可以由LaGaO3系陶瓷、BaCeO3系陶瓷、SrCeO3系陶瓷、SrZrO3系陶瓷以及CaZrO3系陶瓷等形成。
[燃料电极]
对于所述燃料电极15的材质而言，可以例举有，Ni和Fe等金属与被Sc、Y等稀土元素中的至少一种进行过稳定化的氧化锆等ZrO2系陶瓷、CeO2系陶瓷等陶瓷中的至少一种的混合物。而且，燃料电极15的材质也可以是Pt、Au、Ag、Pb、Ir、Ru、Rh、Ni以及Fe等金属，既可以仅是这些金属中的一种，也可以是这些金属中的两种以上的合金。此外，可以例举有这些金属和/或合金与上述陶瓷中的至少一种的混合物(包括金属陶瓷)。此外，还可以例举有Ni和Fe等金属的氧化物与上述陶瓷中的至少一种的混合物等。
[空气电极]
所述空气电极14的材质可以使用例如各种金属、各种金属氧化物、各种金属复合氧化物等。
作为所述金属，可以列举有Pt、Au、Ag、Pb、Ir、Ru以及Rh等金属或者含有这些金属中的两种以上的金属的合金。
并且，作为金属的氧化物，可以例举有La、Sr、Ce、Co、Mn以及Fe等氧化物(La2O3、SrO、Ce2O3、Co2O3、MnO2以及FeO等)。
而且，作为复合氧化物，可以列举有至少含有La、Pr、Sm、Sr、Ba、Co、Fe以及Mn等的复合氧化物(La1-XSrXCoO3系复合氧化物、La1-XSrXFeO3系复合氧化物、La1-XSrXCo1-yFeO3系复合氧化物、La1-XSrXMnO3系复合氧化物、Pr1-XBaXCoO3系复合氧化物以及Sm1-XSrXCoO3系复合氧化物等)。
[燃料室]
如图3～图5所示，所述燃料室17由框状的形成燃料电极气体流路用的绝缘框架(以下，也称为“燃料电极绝缘框架”)21和呈框状且设置于所述燃料电极绝缘框架21上表面上的燃料电极框架22形成为四边形的室状，所述燃料电极绝缘框架21以围绕集电构件19周围的状态被设置于下互连器13的上表面上。
[燃料室侧的集电构件]
燃料室17侧的集电构件19由例如厚度为15μm～100μm的Ni箔形成，该集电构件19由连接器抵接部19a、单元主体抵接部19b以及连接部19c连续地形成，其中，连接器抵接部19a抵接于下互连器13，单元主体抵接部19b抵接于单元主体20的燃料电极15，连接部19c将连接器抵接部19a和单元主体抵接部19b连接起来，并呈被弯曲成180度的字母U形形状。
利用现有的电解镀制法形成Ni箔，如图12的放大图所示，Ni箔在被弯曲成180度的状态下，在朝向内侧的内侧面形成有在表面粗糙度方面相当于十点平均粗糙度Rz≥4μm的细微的凹凸19e。需要说明的是，连接部19c呈被弯曲成180度的字母U形形状的状态表示的是以使单元主体抵接部19b盖到连接器抵接部19a之上的方式将单元主体抵接部19b折回的状态。
另外，燃料室17侧的集电构件19除了如所述那样由Ni箔形成的情况之外，也可以由例如Ni制的多孔质金属或者Ni制的金属丝网或者Ni制的金属丝形成。而且，燃料室17侧的集电构件19除了Ni之外，也可以由Ni合金、不锈钢等抗氧化性较强的金属形成。
利用以下方法制作该集电构件19。
在燃料室17中设有大约数十～一百个该集电构件19(当然，可以根据燃料室的大小而不同。)，可以将这些集电构件19分别排列在互连器13之上并进行焊接(例如激光焊接、电阻焊)，但优选的是，如图10(b)所示的那样将所述Ni箔加工成与燃料室17相匹配的四边形平板(也称为金属平板)190，在该平板190上形成与由单元主体抵接部19b和连接部19c构成的切片部19f相对应的预切线19d，这样一来，如图9中的放大部分所示，只要以将单元主体抵接部19b折回的方式将连接部19c弯曲成字母U形形状，并使单元主体抵接部19b在连接器抵接部19a的上方相对连接器抵接部19a隔开间隔t(参照图5中的放大部分)地盖到连接器抵接部19a之上即可。即，将作为切片部19f一部分的连接部19c弯曲成字母U形形状，从而使单元主体抵接部19b盖到金属平板190的连接器抵接部19a之上。在该情况下，使单元主体抵接部19b弯曲立起而处于开孔状态的平板190即为连接器抵接部19a的集合体，在实施方式中平板190的连接器抵接部19a接合于下互连器13。
需要说明的是，如图11所示，集电构件19的所述预切线19d也可以做成使单元主体抵接部19b和连接部19c以列为单位集中起来的形状。这样一来，能够高效地进行对单元主体抵接部19b和连接部19c的加工。
[间隔件]
如图5所示，在所述集电构件19处还设有间隔件58。该间隔件58在燃料室17内的处于单元主体20和下互连器13之间的部位，以隔开连接器抵接部19a和单元主体抵接部19b的方式配置于这两者之间，该间隔件58由如下的厚度和材料形成：在厚度方向上具有弹性力，为了能够利用在至少燃料电池工作温度域内的该间隔件58的厚度方向的热膨胀，将单元主体抵接部19b和连接器抵接部19a朝向各自的抵接方向按压，即、将单元主体抵接部19b朝向单元主体20按压并且将连接器抵接部19a朝向互连器13按压，而使间隔件58在作为燃料电池工作温度域的700℃～1000℃的范围内受热膨胀作用后的厚度大于受热膨胀作用而发生扩大的所述间隔t。
需要说明的是，间隔件58的厚度只要在处于燃料电池工作温度域的状态下大于单元主体抵接部19b和连接器抵接部19a之间的间隔t即可，但是优选的是，将间隔件58的厚度设定为在燃料电池非工作时的常温状态下，至少大致等于或者略大于单元主体抵接部19b和连接器抵接部19a之间的间隔t。这样一来，即使在自发电开始到达到工作温度域的期间，也能够利用间隔件58使连接器抵接部19a和互连器13之间的电接触以及单元主体抵接部19b和单元主体20之间的电接触稳定。
而且，间隔件58的材质被选定为针对厚度方向弹性大于集电构件19的弹性的材质，与弹性比较小的集电构件19相比，间隔件58的厚度会针对由温度循环、燃料压力、空气压力的变化导致的燃料室17的间隔变动而较大幅度地增减。具体地说，针对燃料室17的所述间隔的缩小，间隔件58在厚度方向上收缩而发挥缓冲作用，这样能防止单元主体20发生破裂，另一方面，针对所述间隔的扩大，间隔件58利用沿厚度方向的恢复力使电接触稳定。
而且，间隔件58由具有在燃料电池工作温度域内不会烧结到集电构件19的性质的材料形成，因此，单元主体抵接部19b和连接器抵接部19a不会彼此直接接触而烧结在一起，这是不言而喻的，而且单元主体抵接部19b和连接器抵接部19a也不会经由间隔件58而烧结在一起。
作为满足以上条件的间隔件58的材质，可以是云母、氧化铝毡、蛭石、碳纤维、碳化硅纤维以及二氧化硅中的任意一种或者多种组合而成的材料。而且，如果将这些材质做成例如云母这样的薄板状体的层叠结构，则由于针对沿层叠方向的负载赋予适当的弹性，因此较为优选。这些材质的热膨胀率比后述的紧固构件46a～46d的热膨胀率高。
另外，如所述那样，实施方式的集电构件19形成为由连接器抵接部19a的集合体、即平板190连接起来的一体结构，与此相配合地，如图10(a)所示，间隔件58也是由如下这样的一张做成四边形的材料片形成：宽度与平板190的宽度大致相同并且比平板190稍短的(具体地说，短了相当于一个(单元主体抵接部19b+连接部19c)的长度的量)，将与单元主体抵接部19b和连接部19c相对应的部分按每横向1列的量集中地切除，从而形成为横格子状。
这样，将该间隔件58重叠于集电构件19的加工前的图10(b)所示的平板190上，在该状态下如图9中放大部分所示，只要将连接部19c弯曲成字母U形形状，就能够做成预先装入间隔件58的集电构件19。即，将作为切片部19f一部分的连接部19c弯曲成字母U形形状，从而使得单元主体抵接部19b隔着间隔件58盖到金属平板190的连接器抵接部19a上。
如图12中的放大图所示，该状态下，由于间隔件58的两个表面抵接于连接器抵接部19a的凹凸19e和单元主体抵接部19b的凹凸19e而受到摩擦力，因此，即使在组装燃料电池单元3或者燃料电池堆8的阶段受到纵向、横向的振动，间隔件58也不会轻易产生位置偏移。然而，在图9中的放大部分中，单元主体抵接部19b处于自位于左角部的部分朝向右侧逐步地弯曲的状态，但这主要是用于说明加工步骤而画的，既可以同时对全部单元主体抵接部19b进行弯曲加工，也可以自便于加工的部分按顺序进行。
此外，作为另一制作方法，如图10(b)所示那样将所述Ni箔加工成与燃料室17相匹配的四边形的金属平板190，在该金属平板190上形成多条与切片部19f相对应的预切线19d。之后，如图9中的放大部分的A所示，将多个切片部19f朝向相对于金属平板190垂直的方向弯曲立起，使得切片部19f处于与为了夹入间隔件58的位置对准的位置。弯曲立起后的状态只要是能够与间隔件58的位置进行位置对准的程度即可，优选的是，相对于金属平板190大致垂直的状态。之后，在将切片部19f弯曲立起的金属平板190整体之上配置间隔件58。配置了间隔件58之后，以将间隔件58夹入到连接器抵接部19a和切片部19f的单元主体抵接部19b之间的方式弯曲加工连接部19c，从而制作预先装入了间隔件58的集电构件19。在该情况下，使切片部19f弯曲立起而留下的开孔状态的金属平板190即为连接器抵接部19a的集合体。
而且，既可以同时对全部连接部19c进行弯曲加工，也可以自便于加工的部分按顺序进行。
作为又一制作方法，如图9中的放大部分所示那样以将单元主体抵接部19b折回的方式将连接部19c弯曲成字母U形形状，并使单元主体抵接部19b在连接器抵接部19a的上方相对连接器抵接部19a隔开间隔t(参照图5中放大部分)地盖到连接器抵接部19a之上，从而制作集电构件19。在该集电构件19的单元主体抵接部19b和连接器抵接部19a之间配置间隔件58，从而制作组装了间隔件58的集电构件19。
[空气室]
如图3～图5所示，所述空气室16由具有导电性的薄金属制的分隔件23和框状的形成空气电极气体流路用绝缘框架(以下，也称为“空气电极绝缘框架”)24形成为四边形的室状，该分隔件23为四边形的框状且在下表面安装有所述电解质2，该空气电极绝缘框架24设置于该分隔件23和上互连器12之间且围绕集电构件18的周围。
[空气室侧的集电构件]
空气室16侧的集电构件18由呈细长的角材形状的致密的导电构件、例如不锈钢材料形成，多个集电构件18以抵接于电解质2的上表面上的空气电极14和上互连器12的下表面(内表面)的状态，彼此平行且彼此之间隔开恒定间隔地配置。需要说明的是，空气室16侧的集电构件18也可以做成与燃料室17侧的集电构件19相同的结构。
如以上这样，燃料电池单元3通过下互连器13、燃料电极绝缘框架21、燃料电极框架22、分隔件23、空气电极绝缘框架24以及上互连器12的组合来形成燃料室17和空气室16，用电解质2将该燃料室17和空气室16分隔开而使它们彼此独立，并且，利用燃料电极绝缘框架21和空气电极绝缘框架24将燃料电极15侧和空气电极14侧电绝缘。
此外，燃料电池单元3包括：空气供给部25，其包含用于向空气室16的内部供给空气的空气供给流路4；空气排出部26，其包含用于将空气自空气室16向外部排出的空气排出流路5；燃料供给部27，其包含用于向燃料室17的内部供给燃料气体的燃料供给流路6；以及燃料排出部28，其包含用于将燃料气体自燃料室17向外部排出的燃料排出流路7。
[空气供给部]
空气供给部25包括：空气供给通孔29，其沿上下方向开孔设置在四边形的燃料电池单元3的一边侧中央处；空气供给连通室30，其呈长孔状，以连通于该空气供给通孔29的方式开孔设置于空气电极绝缘框架24；空气供给连通部32，其以使将该空气供给连通室30和空气室16之间分隔开的分隔壁31的上表面等间隔地凹陷的方式形成有多个；以及所述空气供给流路4，其能插入所述空气供给通孔29而将空气自外部向所述空气供给连通室30供给。
[空气排出部]
空气排出部26包括：空气排出通孔33，其沿上下方向开孔设置在燃料电池单元3的与空气供给部25相反的一侧的一边侧中央处；空气排出连通室34，其呈长孔状，以连通于该空气排出通孔33的方式开孔设置于空气电极绝缘框架24；空气排出连通部36，其以使将该空气排出连通室34和空气室16之间分隔开的分隔壁35的上表面等间隔地凹陷的方式形成有多个；以及所述空气排出流路5，其呈管状，并能插入所述空气排出通孔33而将空气自空气排出连通室34向外部排出。
[燃料供给部]
燃料供给部27包括：燃料供给通孔37，其沿上下方向开孔设置在四边形的燃料电池单元3的剩下两条边中的一边侧中央处；燃料供给连通室38，其呈长孔状，以连通于该燃料供给通孔37的方式开孔设置于燃料电极绝缘框架21；燃料供给连通部40，其以使将该燃料供给连通室38和燃料室17之间分隔开的分隔壁39的上表面等间隔地凹陷的方式形成有多个；以及所述燃料供给流路6，其呈管状，并能插入所述燃料供给通孔37而将燃料气体自外部向所述燃料供给连通室38供给。
[燃料排出部]
燃料排出部28包括：燃料排出通孔41，其沿上下方向开孔设置在燃料电池单元3的与燃料供给部27相反的一侧的一边侧中央处；燃料排出连通室42，其呈长孔状，以连通于该燃料排出通孔41的方式开孔设置于燃料电极绝缘框架21；燃料排出连通部44，其以使将该燃料排出连通室42和燃料室17之间分隔开的分隔壁43的上表面等间隔地凹陷的方式形成有多个；以及燃料排出流路7，其呈管状，并能插入所述燃料排出通孔41而将燃料气体自燃料排出连通室42向外部排出。
按以下步骤制作燃料电池单元3。
利用上述方法，准备组装了间隔件58的集电构件19，其中，该集电构件19的抵接于间隔件58的一侧的表面就表面粗糙度而言，其十点平均粗糙度比连接器抵接部19a的抵接于互连器13的一侧的表面的十点平均粗糙度大，并且其十点平均粗糙度比单元主体抵接部19b的抵接于单元主体20的一侧的表面的十点平均粗糙度大。
在互连器13之上配置燃料电极绝缘框架21和上述的组装有间隔件58的集电构件19。接着，在燃料电极绝缘框架21之上配置燃料电极框架22。以如下方式配置带有分隔件23的单元主体20，即，单元主体20插入于燃料电极绝缘框架21和燃料电极框架22的框内开口部，并且，单元主体的燃料电极与集电构件19的单元主体抵接部19b至少局部抵接。也就是说，在互连器13和单元主体20之间配置集电构件19，凹凸19e被压向间隔件58。在不与单元主体20、互连器13以及间隔件58相抵接的部分处测量该凹凸19e的表面粗糙度的十点平均粗糙度Rz时，得到Rz≥4μm。该在不与单元主体20、互连器13以及间隔件58相抵接的部分处的测量是指对上述的连接部19c的处于间隔件58侧的表面(即，与单元主体抵接部19b与间隔件58相抵接的一侧相同方向的表面)进行测量。
之后，在带有分隔件23的单元主体20之上配置空气电极绝缘框架24，然后在空气电极绝缘框架24之上配置互连器12，从而制作燃料电池单元3。
[燃料电池堆]
燃料电池堆8构成为层叠多个所述燃料电池单元3而成为单元组，并用固定构件9固定该单元组。需要说明的是，在层叠多个燃料电池单元3的情况下，位于下侧的燃料电池单元3的上互连器12和被置于其上的燃料电池单元3的下互连器13形成为一体，并且该一枚互连器被上下的燃料电池单元3、3彼此所共有。
所述固定构件9由一对端板45a、45b和四组紧固构件46a～46d组合而成，其中，一对端板45a、45b上下夹住单元组，四组紧固构件46a～46d通过使螺栓穿过端板45a、45b的角部孔(未图示)且穿过单元组的所述角部通孔47，再用螺母将该端板45a、45b和单元组紧固。紧固构件46a～46d的材质为例如因科镍合金601。
所述空气供给流路4以沿上下贯穿端板45a、45b的通孔(未图示)和单元组的所述空气供给通孔29的状态，安装于该燃料电池堆8，封闭管状流路的端部并与每个所述空气供给连通室30相对应地如图7所示那样设置横孔48，从而借助该横孔48向空气供给连通室30供给空气。
同样地，空气排出流路5自与每个空气排出连通室34相对应的横孔49取入空气并将取入的空气向外部排出，燃料供给流路6如图8所示那样地自与每个燃料供给连通室38相对应的横孔50供给燃料气体，燃料排出流路7自与每个燃料排出连通室42相对应的横孔51取入燃料气体并将该取入的燃料气体向外部排出。
[容器]
用于容纳燃料电池堆8的容器10为耐热且密闭的结构，如图1所示，其是将在开口部具有凸缘52a、52b的两个半开体53a、53b以彼此相面对的方式接合而成的。所述紧固构件46a～46d的螺栓自该容器10的顶部向外部突出，使螺母54螺纹接合于该紧固构件46a～46d的突出部分，从而将燃料电池堆8固定于容器10内。而且，所述空气供给流路4、空气排出流路5、燃料供给流路6以及燃料排出流路7也自容器10的顶部向外部突出，在它们的突出部分连接有空气、燃料气体的供给源等。
[输出构件]
用于输出由燃料电池堆8产生的电力的输出构件11是所述端板45a、45b和位于燃料电池堆8的角部分处的所述紧固构件46a～46d，将在对角线上相面对的一对紧固构件46a、46c与作为正极的上端板45a电连接，而且，将另外一对紧固构件46b、46d与作为负极的下端板45b电连接。当然，连接于正极的紧固构件46a、46d以及连接于负极的紧固构件46b、46c借助绝缘垫圈55(参照图1)相对于另一极的端板45b以及45a绝缘，而且，通过在紧固构件46a～46d与角部通孔47之间设置间隙等而使紧固构件46a～46d相对于燃料电池堆8绝缘。由此，固定构件9的紧固构件46a、46c也作为连接于上端板45a的、正极的输出端子发挥功能，而且，其他的紧固构件46b、46d也作为连接于下端板45b的、负极的输出端子发挥功能。
[发电]
若向上述燃料电池1的空气供给流路4供给空气，则该空气自图7中的右侧向左侧流动，经由由右侧的空气供给流路4、空气供给连通室30以及空气供给连通部32构成的空气供给部25而被供给到空气室16，然后经过该空气室16的集电构件18彼此之间的气体流路56，并且经由由空气排出连通部36、空气排出连通室34以及空气排出流路5构成的空气排出部26而被排出到外部。
若同时向燃料电池1的燃料供给流路6供给例如氢作为燃料气体，则该燃料气体自图8中的上侧向下侧流动，经由由上侧的燃料供给流路6、燃料供给连通室38以及燃料供给连通部40构成的燃料供给部27而被供给到燃料室17，然后一边扩散一边经过该燃料室17的集电构件19、19……之间、严谨地说是单元主体抵接部19b、19b……彼此之间的气体流路57(参照图8中的燃料室17内的非阴影部)，并且经由由燃料排出连通部44、燃料排出连通室42以及燃料排出流路7构成的燃料排出部28而被排气到外部。
需要说明的是，若此时集电构件19如所述那样由多孔质金属、金属丝网或者金属丝所形成，则由于气体流路57的表面变凹凸而使燃料气体的扩散性得到提高。
若进行这样的空气和燃料气体的供给、排出，并且使所述容器10内的温度上升至700℃～1000℃，则借助空气电极14、电解质2和燃料电极15而引起空气与燃料气体发生反应，因此，产生以空气电极14为正极、以燃料电极15为负极的直流的电能。需要说明的是，由于在燃料电池单元3内产生电能的原理众所周知，因此省略对其的说明。
如所述那样，空气电极14借助集电构件18与上互连器12电连接，另一方面，燃料电极15借助集电构件19与下互连器13电连接，而且，燃料电池堆8处于将多个燃料电池单元3层叠并串联连接起来的状态，因此，上端板45a成为正极，下端板45b成为负极，能够借助作为输出端子发挥功能的紧固构件46a～46d将该电能输出到外部。
如以上所述那样，燃料电池反复进行温度循环，即：在发电时温度上升、因发电停止而导致温度下降。因此，构成燃料室17、空气室16的所有构件以及所述紧固构件46a～46d反复进行热膨胀和收缩，伴随于此，燃料室17、空气室16的间隔也反复地扩大和缩小。
此外，有时燃料压力、空气压力也发生变动，由于该压力的变动而导致单元主体20变形，由此，燃料室17、空气室16的间隔也会扩大或者缩小。
针对这样的燃料室17、空气室16在扩大方向上的变化，在实施方式中由于燃料室17侧的集电构件19主要借助间隔件58在与层叠方向(＝厚度方向或者紧固构件46a～46d的紧固方向)的弹性的相同的方向上的热膨胀，来按压单元主体20，因此能稳定地维持电接触。
需要说明的是，该集电构件19对单元主体20的按压也对空气室16侧产生影响，因此空气室16的电接触也能被稳定地维持。
此外，针对燃料室17、空气室16在缩小方向上的变化，主要借助燃料室17侧的间隔件58的收缩来缓和施加于单元主体20的应力。
而且，若燃料电极15侧的集电构件19为Ni或Ni合金，则在发电时的高温环境下，单元主体抵接部19b会与燃料电极15中的Ni扩散接合而成为一体。因此能够更稳定地维持由集电构件19进行的电连接。
另外，优选的是，在燃料电极15涂布NiO糊剂而形成接合层。由此，通过在H2中通电而使NiO转变成Ni，因此集电构件19和燃料电极15之间的接合性进一步得到提高。也可以通过在燃料电极15涂布Pt糊剂而形成所述接合层。
此外，在实施方式中将连接器抵接部19a的集合体、即平板190焊接并接合于下互连器13，但是，若使该互连器13和平板190的材质为能够在发电时的高温环境下扩散接合的材质的组合(例如，Crofer22H和Ni)，或者在下互连器13的内表面侧形成所述那样的接合层的话，则能够将互连器13和集电构件19在发电时的高温环境下接合而使它们成为一体。
以上，对本发明的实施方式进行了说明，但本发明当然不限定于上述实施方式。例如，在实施方式中，将利用电解镀制法形成的Ni箔(金属箔)用作集电构件19，从而在集电构件19的外侧面形成细微的凹凸19e，但也可以以如下方式形成所述凹凸19e，即，在利用轧辊等轧制而成的金属箔的一面进行使氧化铝颗粒碰撞的公知的喷砂加工或者蚀刻加工。
附图标记说明
1、燃料电池；2、电解质；3、燃料电池单元；8、燃料电池堆；12、13、互连器；14、空气电极；15、燃料电极；18、19、集电构件；19a、连接器抵接部；19b、单元主体抵接部；19c、连接部；19e、凹凸；19f、切片部；20、单元主体；46a～46d、紧固构件；58、间隔件；61、表面；62、背面；190、金属平板。

Claims (9)

1.一种燃料电池单元，该燃料电池单元包括：
一对互连器；
单元主体，其位于所述互连器之间，并在电解质的一侧的表面上形成有空气电极，在电解质的另一侧的表面上形成有燃料电极；以及
集电构件，其配置于所述空气电极和所述燃料电极中的至少一者与所述互连器之间，并将所述空气电极和/或所述燃料电极与所述互连器电连接，该燃料电池单元的特征在于，
所述集电构件由连接器抵接部、单元主体抵接部以及连接部连续地形成，该连接器抵接部抵接于所述互连器，该单元主体抵接部抵接于所述单元主体，该连接部将所述连接器抵接部和所述单元主体抵接部连接起来并被弯曲成大致180度，并且，所述集电构件在连接部被弯曲后的状态下在朝向内侧的内侧面形成有表面粗糙度的十点平均粗糙度Rz≥4μm的凹凸，
而且，在所述单元主体和所述互连器之间，且是在彼此相对的所述连接器抵接部和所述单元主体抵接部之间配置有间隔件。
2.根据权利要求1所述的燃料电池单元，其特征在于，
所述集电构件是由利用电解镀制法形成的金属箔所形成的。
3.根据权利要求1或2所述的燃料电池单元，其特征在于，
所述集电构件的厚度为15μm～100μm。
4.根据权利要求1或3所述的燃料电池单元，其特征在于，
所述集电构件是由的金属箔所形成的，该金属箔的所述内侧面被实施了喷砂加工或者蚀刻加工。
5.一种燃料电池堆，其特征在于，
该燃料电池堆是通过将多个权利要求1～4中任意一项所述的燃料电池单元层叠起来，并利用紧固构件进行固定而成的。
6.一种燃料电池单元的制造方法，该燃料电池单元的制造方法所制造的燃料电池单元包括：
一对互连器；
单元主体，其在电解质的一侧的表面上形成有空气电极，并在电解质的另一侧的表面形成有燃料电极；
集电构件，其由具有表面和背面的金属平板构成；以及
间隔件，
该燃料电池单元的制造方法的特征在于，包括以下工序：
在所述一对互连器之间配置所述单元主体；
准备由所述金属平板构成的集电构件，所述金属平板所具有的所述背面的表面粗糙度的十点平均粗糙度比所述表面的表面粗糙度的十点平均粗糙度大；
将所述金属平板和间隔件组装起来，而准备组装有所述间隔件的所述集电构件；以及
在所述互连器与该单元主体的所述空气电极和所述燃料电极中的至少一者之间配置组装有所述间隔件的所述集电构件，
在将所述金属平板和间隔件组装起来，而准备组装有所述间隔件的所述集电构件的工序中，
使所述金属平板的所述背面与所述间隔件相接触地进行组装。
7.根据权利要求6所述的燃料电池单元的制造方法，其特征在于，
该燃料电池单元的制造方法包括以下工序：
在所述金属平板上刻入预切线而形成切片部，并使所述切片部相对于所述金属平板弯曲立起；以及
在所述金属平板之上配置间隔件，用所述切片部和该金属平板夹住所述间隔件，而形成集电构件。
8.根据权利要求6所述的燃料电池单元的制造方法，其特征在于，
该燃料电池单元制造方法包括以下工序：
在所述金属平板上刻入预切线而形成的切片部，并以将所述切片部的一部分弯曲成字母U形形状而使所述切片部盖到所述金属平板的方式形成集电构件；以及
在所述金属平板和所述切片部之间配置所述间隔件。
9.根据权利要求6至8中任意一项所述的燃料电池单元的制造方法，其特征在于，
所述金属平板的所述背面的表面粗糙度的十点平均粗糙度Rz≥4μm。
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