CN107706435A - 一种双极膜型直接硼氢化物燃料电池 - Google Patents

一种双极膜型直接硼氢化物燃料电池 Download PDF

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Abstract

一种双极膜型直接硼氢化物燃料电池，包含有至少一电池单元，所述电池单元是由两层具有离子选择性透过特性的固体电解质膜构成；所述固体电解质膜是被双极膜分隔成两部分；所述双极膜是由阳离子交换膜层、阴离子交换膜层和位于二者之间中间界面层构成的三层结构。本发明采用双极膜直接硼氢化物燃料电池，阴极和阳极可采用非均一性电解质，并可阻止阳极燃料或阳极产生的中间产物渗透到阴极而产生混合电位，同时也可阻止阴极产物渗透到阳极，降低了电极的极化损失，消除了混合电位，提高了燃料利用率和输出功率。

Description

一种双极膜型直接硼氢化物燃料电池
技术领域
本发明涉及一种直接以全液态进料的碱性燃料电池，尤其是一种采用碱性硼氢化物溶液为燃料、酸性过氧化氢为氧化剂的直接硼氢化物燃料电池。
背景技术
质子交换膜燃料电池 ( proton exchange membrane fuel cell， PEMFC)是将储存在氢燃料和氧化剂中的化学能通过电化学反应的方式直接转换为电能的发电装置，具有清洁、高效、可室温启动、功率密度高等优点，在移动电源及固定电站等领域具有广阔的应用前景，特别是作为汽车能源和便携式电源方面受到广泛关注。但以氢为燃料的质子交换膜燃料电池存在燃料供应、储存和运输难题以及使用过程中的后继危险性，迫使人们把注意力转向可直接被电化学氧化的液体燃料，如甲醇、乙醇、二甲醚、硼氢化物等，其中硼氢化物由于含氢丰富，如硼氢化钠的重量能量密度为5.67Ah/g、氢含量为10.6%（重量百分比），且化学性质稳定，易于储存、供应，使用安全而不易燃，所以使用硼氢化物碱性水溶液作为燃料的直接硼氢化物燃料电池（DBFC）有望成为解决燃料储存难题的、廉价的低温分散型的电源。
直接硼氢化物燃料电池（DBFC）是把碱金属硼氢化物加入对应的碱液中作为液体燃料，在阳极侧氧化；在阴极侧，可以用O2（或空气）、H2O2或酸性H2O2作氧化剂。当以酸性H2O2溶液作为氧化剂时，其电极反应与电池反应如下：
由于以酸性H2O2溶液作阴极电解液可获得较高的理论电池电压，而且H2O2在酸性条件下较稳定，这种以酸性H2O2溶液作电解液的硼氢化物燃料电池最有可能成为新一代空间电源、水下电源和高能量高功率密度的便携式电源。
以酸性H2O2溶液作电解液的硼氢化物燃料电池，电极两侧的电解液分别为强酸强碱介质，为此，必须采用隔膜将其隔开。目前，直接硼氢化物燃料电池所采用的电解质膜有两类：第一类是用阳离子交换膜（CEM）分隔阴阳极，第二类是用阴离子交换膜（AEM）作为分隔物。
阳离子交换膜（CEM）品种多，其中氟化膜，在与强碱和强还原剂接触时非常稳定。广泛使用的是杜邦公司生产的Nafion系列---质子交换膜（PEM）。当用阳离子交换膜（CEM）作为电解液时，阳离子从阳极到阴极方向迁移完成电荷的传输。因此在DBFC中，燃料硼氢化物在阳极上氧化过程中伴随着有钠离子穿过质子交换膜向阴极传递，致使氢氧化钠在阴极侧聚集。由于阳极电解液中氢氧化钠流失，导致电极两侧化学物质不平衡。另外，硼氢化物阳极液的碱性浓度降低将导致硼氢化物稳定性降低，燃料利用率就低。要使电池能稳定运行，须有一步骤把氢氧化钠从阴极电解液返回阳极电解液中，使得电池结构复杂，且这一步很难实现。
与此相反，用阴离子交换膜（AEM）作为隔膜时，OH-离子从阴极向阳极方向的传递充当电荷的传输和离子的迁移，此时，阴极侧的OH-离子传递到阳极上直接参与了BH4 -氧化反应，有利于阳极碱性电解液浓度的稳定。但目前商业用的阴离子膜在强碱介质没有足够的稳定性，同时，使用阴离子交换膜又存在硼氢化物从阳极液到阴极液的渗漏问题。针对DBFC隔膜存在的问题，中国专利（授权公告号：CN102437348B）提出了一种采用高分子纤维膜的硼氢化物燃料电池，但由于阳极燃料可以通过这种高分子纤维膜渗透到阴极，要求阴极催化剂具有抗BH4 -氧化和水解的功能。所以，目前直接硼氢化物燃料电池系统中，不论采用阴离子交换膜还是阳离子交换膜，都直接影响电池的性能和寿命，因此 DBFC 电解质隔膜选择对电池起至关重要的作用。
发明内容
针对上述问题，为解决DBFC所用电解质隔膜在放电过程中出现的问题， 本发明提出了一种使用阴阳离子交换膜复合的双极膜作为隔膜组装的直接硼氢化物燃料电池。
本发明采用双极膜的直接硼氢化物燃料电池，可阻止阳极燃料或阳极产生的中间产物渗透到阴极，产生混合电位，同时也可阻止阴极产物到达阳极。
本发明采用双极膜的直接硼氢化物燃料电池，其阴、阳极可采用非均一性电解质，即阳极侧使用碱性电解质而阴极侧使用酸性电解质，有利于电池电压的提高。
为达到上述目的，本发明采用如下技术方案。
一种双极膜型直接硼氢化物燃料电池，包含有至少一电池单元；其特征在于：所述电池单元是由两层具有离子选择性透过特性的固体电解质膜构成；所述固体电解质膜是被双极膜分隔成两部分：一部分是阳极和溶有燃料的阳极电解液；另一部分是阴极和溶有氧化剂的阴极电解液。
进一步地，所述双极膜一层是阳膜；另一层是阴膜，且阳膜置于阴极一侧，而阴膜至于阳极一侧。
所述阳膜和阴膜是双极膜的阳膜层和阴膜层。
所述阳膜为质子交换膜，所述阴膜为阴离子交换膜。
所述双极膜由阳离子交换膜层、阴离子交换膜层和位于二者之间中间界面层构成的三层结构。
所述中间界面层由聚乙烯吡咯烷酮和水溶性的金属离子化合物形成的配位化合物溶液制成。
所述一种双极膜型的直接硼氢化物燃料电池，其特征在于包括以下步骤：
（1）中间界面层膜液的配制
将聚乙烯吡咯烷酮配置成浓度为0.05-0.5mol/L的水溶液，然后加入金属离子化合物并搅匀，搅匀后即制得中间界面层膜液；其中聚乙烯吡咯烷酮和金属离子的摩尔比为1∶5-20；
（2）双极膜的制备
取阴离子交换膜，在阴离子交换膜的表面上均匀涂上一层中间界面层膜液，干燥处理后，将阳离子交换膜压在其上，在60℃条件下热压成型，即制得双极膜。
所述金属离子化合物选自铁、镍和钴中任一种金属的硝酸化合物。
所述采用双极膜型的直接硼氢化物燃料电池，其阳极电解液为做为燃料的碱金属硼氢化物与碱金属氢氧化物组成的水溶液，阴极电解液为作为氧化剂的过氧化氢与盐酸或硫酸组成的水溶液。
所述一种双极膜型的直接硼氢化物燃料电池，其构成中包括正极、负极、阳极电解液、阴极电解液阻隔正负极的隔膜等。本发明的直接硼氢化物燃料电池，所述阴离子交换膜、阳离子交换膜均为现有产品。只要使用上述方法制备的双极膜作为隔膜即可，对其他构成要素未特别限定，可以采用与现有的直接硼氢化物燃料电池同样的构成要素。
一种双极膜型的直接硼氢化物燃料电池，它包括燃料在阳极发生氧化反应及同时发生在阴极的氧化剂的还原反应，以及电子经外电路从阳极输送到阴极的过程。其特征在于还包括阳极的氢氧根离子与阴极的氢离子在电池内部发生中和反应过程，该过程中，阳极的氢氧根离子可通过阴膜层，阴极的氢离子可通过阳膜层，在两膜层之间，氢离子与氢氧根离子发生中和反应，生成的产物水可通过扩散渗透等方式进入两侧电解液中。当两侧电解液的pH值改变时，在双极膜两膜层的界面中发生水的解离反应（H2O→H++OH—），生成的H+和OH—分别进入阴极与阳极电解液中，平衡两侧的pH值。所以双极界面中发生的水生成或水解离反应将发挥调节膜两侧水的分布状态和传输方向的作用。
本发明一种双极膜型直接硼氢化物燃料电池，采用直接硼氢化钠—过氧化氢燃料电池体系进行电池性能评价。阳极催化剂为商业20%碳载铂催化剂（上海河森电气有限公司），直接硼氢化钠—过氧化氢燃料电池阳极的制备过程为：称取10 mg碳载铂催化剂（20%）加入到1 mL乙醇和Nafion（5 wt.%）混合溶液中（0.95 mL乙醇，0.05 mL Nafion）。在不超过20 ℃水中超声分散30 min至催化剂乳液分散均匀。然后用微量移液器移取5μL 乳液均匀涂于Φ5mm玻碳电极表面，置于80 ℃干燥箱中干燥，10 min后取出，待电极温度自然降至室温，备用，即得到本实验中金属载量为0.5 mg cm−2的工作电极，即制得阳极。对电极为铂网电极（1 cm × 1 cm），参比电极为汞/氧化汞电极（1 M NaOH）。阳极电解液：0.5 M NaBH4 +2 M NaOH；阴极电解液：4.5 M H2O2 + 2.0 M HCl。阳极室和阴极室的尺寸分别为3 cm × 4cm × 5 cm。电解液隔膜为本发明制备的双极膜，暴露面大小为1 cm × 1 cm。实验测试前，须向阳极电解液中持续通入氩气30 min，以排出电解液中溶解的O2和CO2；为了使测试系统更接近稳态条件，保持单电池系统静置5 min后再开始测试。采用美国Princeton VMPⅢ恒电位仪测定但电池的性能。
与现有技术相比，本发明的有优点及特征在于：
1、因设置两层荷电电性相反的固体电解质膜，由于Donnan排斥效应，因而能阻断燃料BH4 -透过膜层渗透到阴极侧从而避免了燃料的耗损，提高了燃料利用率，降低了电极的极化损失，消除了混合电位。同时，在阴、阳膜之间的双极反应界面上的水解离反应能补充阳极上OH-离子，保持阳极液碱性环境，避免BH4 -的水解反应。
2、采用双极膜的直接硼氢化物燃料电池，能够集中酸性及碱性聚合物膜燃料电池各自的优势, 扬长避短, 通过选择离子膜的类型、调控阴阳离子膜的厚度比例、优化双极膜构筑工艺，能有效改善 双极膜的直接硼氢化物燃料电池的性能。同时，采用廉价的阴、阳离子膜也可能构筑出性能优异的电解质隔膜，扩大了膜材料的选择范围。
3、可以采用非均一性的电解质，即双极膜或膜的两侧对应的阳极与阴极电解质的酸、碱性不同。
以酸性H2O2溶液作阴极电解液的直接硼氢化物燃料电池，阳极侧电解液使用碱性氢氧化物，一方面OH-作为阳极反应物，另一方面燃料BH4 -在强碱介质中能抑制水解反应；而在阴极侧，采用酸性介质能提供较高的输出电压，因为阴极侧电解液的pH值直接影响阴极的电极电位。
采用双极膜电解质隔膜，能有效阻断燃料BH4 -的渗透，保持两侧电解液pH的平衡。
附图说明
图 1是本发明一种双极膜型直接硼氢化物燃料电池结构原理图。
具体实施方式
以下实施例对本发明的具体实施方式作出进一步的详细说明。
实施例 1
一种双极膜型直接硼氢化物燃料电池，所用的双极膜的制备过程为：将2毫摩尔聚乙烯吡咯烷酮溶于水，制成浓度为2mmol/L的聚乙烯吡咯烷酮水溶液，然后将20毫摩尔硝酸镍加入聚乙烯吡咯烷酮水溶液中，搅拌均匀后制得中间界面层膜液。取一片阴离子交换膜（JAM-Ⅱ-07，北京洁睿），在阴离子交换膜的表面上均匀涂上一层中间界面层膜液，干燥2分钟后，将Nafion 212离子交换膜（DuPont公司）压在其上，在0.5MPa 60℃热压2分钟，制得双极膜，所制备的双极膜储存在超纯水中备用。
以所制得的双极膜为隔膜，在室温下直接硼氢化钠—过氧化氢燃料电池体系进行电池性能评价，电池的开路电压为2.12 V，最大功率密度为156 mW/cm2。为比较本发明的效果，以Nafion 212离子交换膜为隔膜组装电池，在室温下直接硼氢化钠—过氧化氢燃料电池单电池体系的开路电压为1.89 V，最大功率密度为124 mW/cm2，可知，以双极膜为隔膜的直接硼氢化物燃料电池性能优于以Nafion为隔膜的性能。
实施例 2
一种双极膜型直接硼氢化物燃料电池，电解液隔膜为双极膜，所用的双极膜的制备过程为：将2毫摩尔聚乙烯吡咯烷酮溶于水，制成浓度为2mmol/L的聚乙烯吡咯烷酮水溶液，然后将20毫摩尔硝酸钴加入聚乙烯吡咯烷酮水溶液中，搅拌均匀后制得中间界面层膜液。取一片阴离子交换膜（TWEDAI，山东天维），在阴离子交换膜的表面上均匀涂上一层中间界面层膜液，干燥2分钟后，将Nafion 115离子交换膜压在其上，在0.5MPa 60℃热压2分钟，制得双极膜，所制备的双极膜储存在超纯水中备用。
以所制得的双极膜为隔膜，在室温下直接硼氢化钠—过氧化氢燃料电池体系进行电池性能评价，电池的开路电压为2.04 V，最大功率密度为147 mW/cm2。
实施例 3
一种双极膜型直接硼氢化物燃料电池，电解液隔膜为双极膜，所用的双极膜的制备过程为：将2毫摩尔聚乙烯吡咯烷酮溶于水，制成浓度为2mmol/L的聚乙烯吡咯烷酮水溶液，然后将20毫摩尔硝酸铁加入聚乙烯吡咯烷酮水溶液中，搅拌均匀后制得中间界面层膜液。取一片阴离子交换膜（HAM浓缩型，易辰科技），在阴离子交换膜的表面上均匀涂上一层中间界面层膜液，干燥2分钟后，将Nafion 117离子交换膜（DuPont公司）压在其上，在0.5MPa 60℃热压2分钟，制得双极膜，所制备的双极膜储存在超纯水中备用。
以所制得的双极膜为隔膜，在室温下直接硼氢化钠—过氧化氢燃料电池体系进行电池性能评价，电池的开路电压为2.11 V，最大功率密度为162 mW/cm2。

Claims (8)

1.一种双极膜型直接硼氢化物燃料电池，包含有至少一电池单元；其特征在于：所述电池单元是由两层具有离子选择性透过特性的固体电解质膜构成；所述固体电解质膜是被双极膜分隔成两部分：一部分是阳极和溶有燃料的阳极电解液；另一部分是阴极和溶有氧化剂的阴极电解液。
2.根据权利要求1所述的双极膜型直接硼氢化物燃料电池，其特征在于：所述双极膜一层是阳膜；另一层是阴膜，且阳膜置于阴极一侧，而阴膜至于阳极一侧。
3.根据权利要求2所述的双极膜型直接硼氢化物燃料电池，其特征在于：所述阳膜是双极膜的阳膜层；所述阴膜是双极膜的阴膜层。
4.根据权利要求2所述的双极膜型直接硼氢化物燃料电池，其特征在于：所述阳膜是质子交换膜；所述阴膜是阴离子交换膜。
5.根据权利要求2所述的双极膜型直接硼氢化物燃料电池，其特征在于：所述双极膜是由阳离子交换膜层、阴离子交换膜层和位于二者之间中间界面层构成的三层结构。
6.根据权利要求5所述的双极膜型直接硼氢化物燃料电池，其特征在于：所述中间界面层是由聚乙烯吡咯烷酮和水溶性的金属离子化合物形成的配位化合物溶液制成。
7.根据权利要求1所述的双极膜型直接硼氢化物燃料电池，其特征在于：所述双极膜型直接硼氢化物燃料电池的制备方法包括以下步骤：
（1）中间界面层膜液的配制
将聚乙烯吡咯烷酮配置成浓度为0.05-0.5mol/L的水溶液，然后加入金属离子化合物并搅匀，搅匀后即制得中间界面层膜液；其中聚乙烯吡咯烷酮和金属离子的摩尔比为1∶5-20；
（2）双极膜的制备
取阴离子交换膜，在阴离子交换膜的表面上均匀涂上一层中间界面层膜液，干燥处理后，将阳离子交换膜压在其上，在60℃条件下热压成型，即制得双极膜。
8.根据权利要求7所述的双极膜型直接硼氢化物燃料电池，其特征在于：所述金属离子化合物是选自铁、镍和钴中任一种金属的硝酸化合物。
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PB01 Publication
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SE01 Entry into force of request for substantive examination
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CB03 Change of inventor or designer information
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Inventor after: Duan Donghong

Inventor after: Chen Liang

Inventor after: Li Juying

Inventor after: Wei Huikai

Inventor after: Liu Shibin

Inventor after: Li Qingfu

Inventor after: Xu Shoudong

Inventor after: Zhang Ding

Inventor before: Duan Donghong

Inventor before: Chen Liang

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Inventor before: Li Qingfu

Inventor before: Xu Shoudong

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GR01 Patent grant
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