CN107611447A - 一种锂离子电池用集流体及其制备方法,锂离子电池用极片及锂离子电池 - Google Patents

一种锂离子电池用集流体及其制备方法,锂离子电池用极片及锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种锂离子电池用集流体及其制备方法,锂离子电池用极片及锂离子电池。该集流体包括铝箔,所述铝箔的一面或两面附着有PTC层;所述PTC层中含有正温度系数材料,所述正温度系数材料为掺杂金属氧化物的钛酸锶烧结体或钛酸铅烧结体,所述金属氧化物为Nb、Ta、Bi、Sb、Y、La中任意一种的氧化物或氧化物的组合。该集流体在电池内部温度上升到临界点时,PTC(正温度系数电阻)层电阻急速变大甚至绝缘,从而能够有效控制锂离子电池在大倍率充放电时的电池温度;当电池受到穿刺等伤害时可以有效阻止负极与铝箔的直接接触,从而避免负极与铝箔短路放电的可能,减缓了短路时电池放热反应,进一步提高锂离子电池的安全性。

Description

一种锂离子电池用集流体及其制备方法,锂离子电池用极片 及锂离子电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域,具体涉及一种锂离子电池用集流体及其制备方法,同时还涉及一种采用上述集流体的锂离子电池用极片及锂离子电池。
背景技术
锂离子电池作为一种新兴技术,与传统电池相比有着诸多优势。现有技术中,锂离子电池已经广泛的应用于各行各业,最突出的代表为手机采用单块锂离子电池作为动力源,而新能源电动汽车基本采用锂离子电池组作为动力源。国内外基于锂离子电池自身的优点,近年来在理论与工程方面重点研究并不断突破,基本掌握了该电池的应用特性。锂离子电池组虽然可以很好的满足电动产品的发展需求,却一直潜藏着不安全的因素。现有技术中的锂离子电池在发生短路、燃烧进而导致爆炸的几率远高于其它传统电池。
锂离子电池发生爆炸的原因可归纳为电池芯外部短路与电池芯内部短路两方面。在电池短路时,电池内部会放出大量的热,致使温度升高,电池内部会发生多种副反应,特别是在铝箔集流体与满电状态下的负极短路接触时,更容易使锂离子电池发生热失控反应,致使锂离子电池的安全性能大大降低。因此电池芯内部的防护措施,如何从根源上阻断电池发生热失控的可能性是十分重要的。
因此,研发一种新型锂离子电池用铝箔集流体,高温状态下能阻断电池内部短路反应,提高锂离子电池的安全性具有重要意义。
发明内容
本发明的目的是提供一种锂离子电池用集流体,高温状态下能阻断电池内部短路反应,提高锂离子电池的安全性。
本发明的第二个目的是提供一种锂离子电池用集流体的制备方法。
本发明的第三个目的是提供一种采用上述集流体的锂离子电池用极片。
本发明的第四个目的是提供一种采用上述极片的锂离子电池。
为了实现以上目的,本发明所采用的技术方案是:
一种锂离子电池用集流体,包括铝箔,所述铝箔的一面或两面附着有PTC(正温度系数电阻)层;所述PTC层中含有正温度系数材料,所述正温度系数材料为掺杂金属氧化物的钛酸锶(SrTiO3)烧结体或钛酸铅(PbTiO3)烧结体,所述金属氧化物为Nb、Ta、Bi、Sb、Y、La中任意一种的氧化物或氧化物的组合。
所述PTC层的厚度为1~10μm(单层厚度)。所述铝箔为锂离子电池集流体用铝箔。
所述PTC层中,正温度系数材料的质量百分含量为95%~98%,余量为粘结剂。所述粘结剂为聚偏氟乙烯(PVDF)、羧甲基纤维素钠(CMC)或SBR(丁苯橡胶)粘结剂。
掺杂金属氧化物的钛酸锶烧结体或钛酸铅烧结体中,金属氧化物的掺杂量为0.1%~1.5%。
掺杂金属氧化物的钛酸锶烧结体或钛酸铅烧结体由包括如下步骤的方法制备:
1)将钛源、掺杂金属氧化物与锶源或铅源混合均匀,在1200℃下煅烧6h,冷却,研磨,得预烧结粉体;
2)将步骤1)得到的预烧结粉体与助烧剂、Mn(NO3)2混合均匀,在1350℃下烧结30min,即得。
所述锶源为钛酸锶。所述铅源为钛酸铅。
步骤1)中钛源、掺杂金属氧化物、锶源的摩尔比为:1.0095:0.002:0.9915。
步骤1)中钛源、掺杂金属氧化物、铅源的摩尔比为1.0095:0.002:0.9915。
所述助烧剂为氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、二氧化锆中的一种或者几种。优选的,助烧剂为氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、二氧化锆按照摩尔比为0.03:0.03:0.32:0.62组成的混合物。或者助烧剂为氧化铝、二氧化硅、二氧化锆按照摩尔比为0.03:0.03:0.62组成的混合物。
步骤2)中Mn(NO3)2与步骤1)中锶源或铅源的摩尔比为0.04:99.96。Mn(NO3)2采用质量分数为50%的Mn(NO3)2溶液。
步骤1)中混合均匀为将原料在球磨机中球磨6h。球磨为加水湿磨。球磨时料、水、球的质量比为1:2:2。球磨后的混合料在干燥箱中110℃干燥6h。干燥后进行研磨。
步骤2)中混合均匀为先将预烧结粉体在球磨机中第一次球磨6h,然后加入ASTZ、Mn(NO3)2进行第二次球磨6h。第一次球磨为加水湿磨。球磨时料、水、球的质量比为1:2:2。第二次球磨后的混合料在干燥箱中110℃干燥10h。干燥后进行研磨。
优选的,所述金属氧化物为氧化钕(Nd2O3)、氧化钽(Ta2O5)、氧化铋(Bi2O3)、氧化锑(Sb2O3或Sb2O5)、氧化钇(Y2O3)、氧化镧(La2O3)中的任意一种或组合。
一种上述的锂离子电池用集流体的制备方法,包括将正温度系数材料粉末与粘结剂分散在溶剂中,制成固含量为70%~80%的PTC浆料;将所得PTC浆料均匀涂覆在铝箔的一面或两面,干燥,即得。
上述制备方法中,优选先将粘结剂溶于溶剂中,然后加入正温度系数材料粉末,均匀分散。所述正温度系数材料粉末的粒径为0.5um~1um。
所述溶剂为N-甲基吡咯烷酮(NMP)或水。溶剂的选择与粘结剂的种类对应,如采用PVDF粘结剂,溶剂为N-甲基吡咯烷酮;采用CMC或SBR粘结剂,溶剂为水。
上述制备方法中,涂覆的方式优选喷涂法。其中干燥的作用是去除溶剂。
一种采用上述的集流体的锂离子电池用极片。
一种采用上述的极片制成的锂离子电池。
本发明的锂离子电池用集流体,在铝箔的一面或两面附着PTC(正温度系数电阻)层,PTC层中含有掺杂(Nb、Ta、Bi、Sb、Y、La)金属氧化物的钛酸锶烧结体或钛酸铅烧结体作为正温度系数材料,该正温度系数材料是一种典型具有温度敏感性的半导体电阻,超过一定的温度(居里温度)时,其电阻值随着温度的升高呈阶跃性的增高,该材料在居里温度以下具有小电阻;该材料使得PTC层具有温度敏感性。
本发明的具有上述PTC层的集流体,相对于锂离子电池用普通铝箔具有以下优点:
1.在电池内部温度上升到临界点时,PTC(正温度系数电阻)层电阻急速变大甚至绝缘,从而能够有效控制锂离子电池在大倍率充放电时的电池温度;
2.当电池受到穿刺等伤害时可以有效阻止负极与铝箔的直接接触,从而避免负极与铝箔短路放电的可能,减缓了短路时电池放热反应;进一步提高锂离子电池的安全性。
本发明的锂离子电池用集流体能够很好的提高锂离子电池的抗过充、抗短路、抗穿刺性能,提高锂离子电池的安全性。
本发明的锂离子电池用集流体的制备方法,是将正温度系数材料、粘结剂制成PTC浆料,涂覆在铝箔的一面或两面,再干燥除去溶剂,以在铝箔表面形成结构均匀的PTC层;该制备方法工艺简单,操作方便,适合大规模工业化生产。
附图说明
图1为实施例1的锂离子电池用集流体的结构示意图。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作进一步的说明。
实施例1
本实施例的锂离子电池用集流体,如图1所示,包括厚度为18μm的铝箔1,所述铝箔1的两面均附着有PTC层2;所述PTC层2的厚度为2μm(单层厚度)。
所述PTC层2中含有98%(质量百分比)的正温度系数材料,余量为PVDF粘结剂;所述正温度系数材料为掺杂金属氧化物的钛酸锶烧结体,所述金属氧化物为氧化钕(Nd2O3),金属氧化物的掺杂量为0.1%。
本实施例的锂离子电池用集流体的制备方法,包括如下步骤:
1)将PVDF粘结剂溶于N-甲基吡咯烷酮中,然后加入正温度系数材料粉末,正温度系数材料粉末与粘结剂的质量比为98:2,分散均匀制成固含量为80%的PTC浆料;
2)将所得PTC浆料用喷涂法均匀涂覆在铝箔的两面,烘干,即得。
本实施例中所用的掺杂金属氧化物的钛酸锶烧结体是由以下方法制备的:
1)混料
将摩尔比为0.9915:1.0095:0.0005:0.0015的钛酸锶、二氧化钛、Nd2O3、La2O3放入球磨机中,加水湿磨6小时,使其均匀混合,球磨时料、水、球的质量比为1:2:2;将球磨好的料放在干燥箱中110℃干燥6h,干燥好的料取出,放入研钵中研磨充分,得到粉料备用;
2)煅烧
将混合好的粉料在1200℃下煅烧6h,随炉冷却至室温,取出,放入研钵中研磨充分,得预烧结粉料备用;
3)二次烧结
将研细的预烧结粉料放入球磨机中加水湿磨6小时,研磨时料、水、球的质量比为1:2:2;然后加入助烧剂、质量分数为50%的Mn(NO3)2溶液,继续球磨6h使其均匀混合;助烧剂与钛酸锶的摩尔比为0.001:0.9915,助烧剂为摩尔比为0.03:0.03:0.32:0.62的氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、二氧化锆混合物;Mn(NO3)2溶液中的Mn(NO3)2与钛酸锶的摩尔比为0.0004:0.9915;
将球磨好的料放在干燥箱中110℃干燥10h,干燥好的料取出,放入研钵中研磨充分;然后在1350℃下烧结30min,即得。
经过实验测得本实施例制得的掺杂金属氧化物的钛酸锶烧结体的电阻-温度如表1所示:
表1实施例1制得的掺杂金属氧化物的钛酸锶烧结体的电阻-温度数据
温度T/℃ 50 75 100 125 150 175 200 225 250
电阻R/Ω 10.646 10.876 13.522 19.710 1663.200 32390 192200 493000 577000
实施例2
本实施例的锂离子电池用集流体(结构同实施例1),包括厚度为18μm的铝箔,所述铝箔的两面均附着有PTC层;所述PTC层的厚度为10μm(单层厚度)。
所述PTC层2中含有98%(质量百分比)的正温度系数材料,余量为PVDF粘结剂;所述正温度系数材料为掺杂金属氧化物的钛酸铅烧结体,所述金属氧化物为Nd2O3和La2O3,金属氧化物的掺杂量为0.1%。
本实施例的锂离子电池用集流体的制备方法,包括如下步骤:
1)将PVDF粘结剂溶于N-甲基吡咯烷酮中,然后加入正温度系数材料粉末,正温度系数材料粉末与粘结剂的质量比为98:2,分散均匀制成固含量为80%的PTC导电浆料;
2)将所得PTC浆料用喷涂法均匀涂覆在铝箔的两面,烘干,即得。
本实施例中所用的掺杂金属氧化物的钛酸铅烧结体是由以下方法制备的:
1)混料
将摩尔比为0.9915:1.0095:0.0005:0.0015的钛酸铅、二氧化钛、Nd2O3、Y2O3放入球磨机中,加水湿磨6小时,使其均匀混合,球磨时料、水、球的质量比为1:2:2;将球磨好的料放在干燥箱中110℃干燥6h,干燥好的料取出,放入研钵中研磨充分,得到粉料备用;
2)煅烧
将混合好的粉料在1200℃下煅烧6h,随炉冷却至室温,取出,放入研钵中研磨充分,得预烧结粉料备用;
3)二次烧结
将研细的预烧结粉料放入球磨机中加水湿磨6小时,研磨时料、水、球的质量比为1:2:2;然后加入助烧剂、质量分数为50%的Mn(NO3)2溶液,继续球磨6h使其均匀混合;助烧剂与钛酸铅的摩尔比为0.001:0.9915,助烧剂为摩尔比为0.03:0.03:0.32:0.62的氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、二氧化锆混合物;Mn(NO3)2溶液中的Mn(NO3)2与钛酸铅的摩尔比为0.0004:0.9915;
将球磨好的料放在干燥箱中110℃干燥10h,干燥好的料取出,放入研钵中研磨充分;然后在1350℃下烧结30min,即得。
经过实验测得本实施例制得的掺杂金属氧化物的钛酸铅烧结体的电阻-温度如表2所示:
表2实施例2制得的掺杂金属氧化物的钛酸铅烧结体的电阻-温度数据
温度T/℃ 50 75 100 125 150 175 200 225 250
电阻R/Ω 11.300 11.125 13.421 18.545 1500 13092 56638 345320 185200
实验例
1.制作电池
1)制作正极
将2重量份数的PVDF(聚偏二氟乙烯)溶于NMP(N-甲基吡咯烷酮)中,调配出粘结剂浆料,将1.5重量份数的导电石墨均匀混合在粘结剂中,将100重量份数的LiNi0.5Co0.2Mn0.3(正极活性物质)混合与导电浆料中。将得到的正极浆料涂敷在上述集流体即所制得的涂覆PTC层的铝箔两个表面上,再进行干燥,之后进行辊压和模切,这样便得到了所需的正极极片。
2)制作负极
将1.5重量份数的CMC(羧甲基纤维素钠)溶与离子水中,调配出粘结剂浆料,将1.5重量份数的导电石墨均匀混合在粘结剂中,将100重量份数的负极活性物质混合与导电浆料中,在加入2重量份数的SBR(丁苯橡胶)混合均匀制得导电浆料。将得到的负极浆料涂敷在所制得的涂覆9um厚铜箔两个表面上,再进行干燥,之后进行辊压和模切,这样便得到了所需的负极极片。
3)电池制作
电池隔膜为32um厚PP隔膜,采用的电解液为LiPF6(1mol/l)EMC:DEC:EC=1:1:1,通过包膜叠片的形式制作锂离子电池。
根据上述电池制作方法,使用正常18um未涂覆PTC材料的普通铝箔,制作的锂离子电池作为对比例。
2.针刺实验评价
对上述所得锂离子电池充电,具体充电过程为,使用10A的电流进行恒流充电,充到截止电压4.2V,充到4.2V后改为恒流充电,直到电流为200mA截止。
然后在常温的条件下,使用Φ5的耐高温钢针仪25mm/s的速度垂直刺穿锂离子电池中部,并将钢针停留在电池中,观察一小时。试验结果如表1所示。
3.过充实验
对上述所得锂离子电池充电,具体充电过程为,使用10A的电流进行恒流充电,充到截止电压6.3V,观察锂离子电池的外观状态及是否发生燃烧。试验结果如表3所示。
表3针刺试验和过充试验结果
铝箔PTC层的有无 针刺时电池燃烧数量 过充电池燃烧数量
对比例 3/5 2/5
实施例1 0/5 0/5
在针刺实验时,发现未使用涂覆PTC材料,所制作的5支电池,有3支电芯发生燃烧,因此,不能确保锂离子电池针刺的安全性能。然而使用本发明中所制作的涂覆PTC材料铝箔后,所制作的5支锂离子电池都没有发生燃烧现象。
在过充实验时,发现未使用涂覆PTC材料,所制作的5支电池,有2支电芯发生燃烧,因此,不能确保锂离子电池针刺的安全性能。然而使用本发明中所制作的涂覆PTC材料铝箔后,所制作的5支锂离子电池都没有发生燃烧现象。
由此可见使用本发明所制备的涂覆PTC材料的铝箔能够大大提升锂离子电池的安全性能。

Claims (10)

1.一种锂离子电池用集流体,其特征在于:包括铝箔,所述铝箔的一面或两面附着有PTC层;所述PTC层中含有正温度系数材料,所述正温度系数材料为掺杂金属氧化物的钛酸锶烧结体或钛酸铅烧结体,所述金属氧化物为Nb、Ta、Bi、Sb、Y、La中任意一种的氧化物或氧化物的组合。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池用集流体,其特征在于:所述PTC层的厚度为1~10μm。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池用集流体,其特征在于:所述PTC层中,正温度系数材料的质量百分含量为95%~98%,余量为粘结剂。
4.根据权利要求3所述的锂离子电池用集流体,其特征在于:所述粘结剂为聚偏氟乙烯、羧甲基纤维素钠或SBR粘结剂。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池用集流体,其特征在于:掺杂金属氧化物的钛酸锶烧结体或钛酸铅烧结体中,金属氧化物的掺杂量为0.5%~1.5%。
6.根据权利要求1或5所述的锂离子电池用集流体,其特征在于:掺杂金属氧化物的钛酸锶烧结体或钛酸铅烧结体由包括如下步骤的方法制备:
1)将钛源、掺杂金属氧化物与锶源或铅源混合均匀,在1200℃下煅烧6h,冷却,研磨,得预烧结粉体;
2)将步骤1)得到的预烧结粉体与助烧剂、Mn(NO3)2混合均匀,在1350℃下烧结30min,即得。
7.一种如权利要求1所述的锂离子电池用集流体的制备方法,其特征在于:包括将正温度系数材料粉末与粘结剂分散在溶剂中,制成固含量为70%~80%的PTC浆料;将所得PTC浆料均匀涂覆在铝箔的一面或两面,干燥,即得。
8.根据权利要求7所述的锂离子电池用集流体的制备方法,其特征在于:所述溶剂为N-甲基吡咯烷酮或水。
9.一种采用如权利要求1所述的集流体的锂离子电池用极片。
10.一种采用如权利要求9所述的极片制成的锂离子电池。
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