CN107437584A - 异质结阻变存储器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种异质结阻变存储器及其制备方法，该方法包括：制备半绝缘衬底；在半绝缘衬底表面依次连续生长粘附层、底电极和Ga2O3薄膜；利用旋涂工艺在Ga2O3薄膜表面生长CH3NH3PbI3薄膜；在CH3NH3PbI3薄膜表面生长点状顶电极，最终形成异质结阻变存储器。本发明由于阻变层采用异质结，易于调制，电阻的记忆与弛豫过程受耗尽层宽度、内建电场强度等因素的调节，增加了忆阻性能调控的灵活性；对材料的选择性较弱，忆阻行为性能稳定，有助于忆阻器件的半定量化研究，为器件设计及进一步发展奠定了基础。
Description
技术领域
本发明涉及集成电路技术领域，特别涉及一种异质结阻变存储器及其制备方法。
背景技术
半导体集成电路是电子工业的基础，人们对电子工业的巨大需求，促使了该领域的迅速发展。在过去的几十年中，电子工业的迅猛发展对社会发展及国民经济都产生了巨大的影响。随着集成电路工艺的发展，微电子芯片的集成度和性能遵循摩尔定律都在不断地提高，集成电路工艺不断地接近其物理极限，而随着信息时代的不断进步，对信息的存储需求将变得越来越巨大，传统的Flash存储器已经走向其极限，随着隧穿氧化层厚度越来越小，电荷的泄露变得越来越严重，直接影响到Flash存储器的存储性能。这些都极大地要求下一代新型存储器的发展。
阻变存储器RRAM(Resistance Random Access Memory)利用薄膜材料在外加电压条件下薄膜电阻在不同的电阻状态(高阻态和低阻态)之间的相互转换来实现数据的存储。基本的RRAM由简单的三明治结构，即金属/阻变层/金属(MIM)构成，由于其具有快速读写、非易失、低功耗、及可实现高密度存储等特点，由于其是非电荷存储机制，因此可以解决Flash中因为隧穿氧化层变薄而造成的电荷泄露问题，被认为最有可能在32nm以下取代现有的传统Flash存储器，是一类可行性高，具有较高的竞争力和巨大的应用前景。
作为阻变存储器的核心，阻变材料对阻变存储器的性能具有极大的影响。目前研究的阻变材料种类繁多，主要包括钙钛矿类氧化物、氮化物、有机材料、固态电解质材料、过渡金属氧化物等。这些阻变材料虽然在特定制备工艺下都可具有较好的阻变特性，但是制备工艺过程中工艺比较复杂，常用的高温处理，增加了能耗，并给实际应用带来困难。这些都难以满足高存储密度，高读写速度，和低能耗非易失存储器的要求。
发明内容
因此，为解决现有技术存在的技术缺陷和不足，本发明提出一种异质结阻变存储器及其制备方法。
具体地，本发明一个实施例提出的一种异质结阻变存储器的制备方法，包括：
制备半绝缘衬底；
在所述半绝缘衬底表面依次连续生长粘附层、底电极和Ga2O3薄膜；
利用旋涂工艺在所述Ga2O3薄膜表面生长CH3NH3PbI3薄膜；
在所述CH3NH3PbI3薄膜表面生长点状顶电极，最终形成异质结阻变存储器。
在本发明的一个实施例中，制备半绝缘衬底，包括：
利用热氧化工艺在Si衬底表面生长SiO2以制备所述半绝缘衬底。
在本发明的一个实施例中，利用热氧化工艺在Si衬底表面生长SiO2之后还包括：利用丙酮溶液、乙醇和去离子水依次对所述半绝缘衬底清洗5min。
在本发明的一个实施例中，在所述半绝缘衬底表面连续生长粘附层、底电极和Ga2O3薄膜，包括：
利用磁控溅射工艺，溅射功率为50W，起辉功率为10mTor，背景真空为5E-6mTor，工作气压为5mTor，在所述半绝缘衬底上生长Ti粘附层；
利用磁控溅射工艺，溅射功率为80-100W，起辉功率为10mTor，背景真空为5E-6mTor，工作气压为5mTor，在所述Ti粘附层生长Pt底电极；
利用磁控溅射工艺，溅射功率为80-100，起辉功率为6mTor，背景真空为5E-6mTor，工作气压为16mTor，在所述Pt底电极生长Ga2O3薄膜。
在本发明的一个实施例中，所述Ti粘附层的厚度为20nm-30nm，所述Pt底电极的厚度为200nm-300nm，所述Ga2O3薄膜的厚度为20-220nm。
在本发明的一个实施例中，利用旋涂工艺在所述Ga2O3薄膜表面生长CH3NH3PbI3薄膜，包括：
将654mg的PI2和217mg的CH3NH2I先后加入DMSO:GBL中，得到PI2和CH3NH3I的混合溶液；
将所述PI2和CH3NH3I的混合溶液在80摄氏度下搅拌两小时，将搅拌后的所述混合溶液在80摄氏度静置1小时，得到CH3NH3PbI3溶液；
将所述CH3NH3PbI3溶液滴加到所述Ga2O3薄膜上进行旋涂；
在100摄氏度下退火30min，形成所述CH3NH3PbI3薄膜。
在本发明的一个实施例中，所述CH3NH3PbI3薄膜载流子类型为P型，所述Ga2O3薄膜载流子类型为N型。
在本发明的一个实施例中，在所述CH3NH3PbI3薄膜表面生长点状顶电极，包括：
利用磁控溅射工艺和物理掩膜版，溅射功率为80-100W，起辉功率为10mTor，背景真空为5E-6mTor，工作气压为5mTor，在所述CH3NH3PbI3薄膜表面生长Pt材料形成Pt点状顶电极。
在本发明的一个实施例中，所述Pt点状顶电极的厚度为200nm，直径为100nm。
本发明再一个实施例提出的一种异质结阻变存储器，依次包括：半绝缘衬底、粘附层、底电极、Ga2O3薄膜、CH3NH3PbI3薄膜和点状顶电极；其中，所述Ga2O3薄膜和CH3NH3PbI3薄膜形成PN异质结阻变层，所述异质结阻变存储器由上述实施例所述的方法制备形成。
基于此，本发明具备如下优点：
1、本发明的阻变存储器中的CH3NH3PbI3薄膜材料相比于传统阻变材料，具有易于制备，成本低廉等优点，对实现基于该材料的商业化阻变存储器具有现实意义；
2、本发明提供的基于CH3NH3PbI3薄膜为阻变层的阻变存储器的制备方法，完全在低温下就可以实现，降低了能耗，节约了时间和成本，而且与传统的CMOS工艺完全兼容；
3、本发明中的光电阻变材料CH3NH3PbI3薄膜对可见光-近红外光敏感，而Ga2O3薄膜材料由于禁带宽度较大对紫外-可见光敏感，因此本发明中所述光电阻变存储器对紫外到近红外的光都敏感，可以在紫外到近红外中的任一波段工作；
4、本发明中阻变层采用pN异质结，利用pN结物性易于调制的特点，电阻的记忆与弛豫过程受耗尽层宽度、内建电场强度等因素的调节，增加了忆阻性能调控的灵活性；对材料的选择性较弱，忆阻行为性能稳定，有助于忆阻器件的半定量化研究，为器件设计及进一步发展奠定了基础。
通过以下参考附图的详细说明，本发明的其它方面和特征变得明显。但是应当知道，该附图仅仅为解释的目的设计，而不是作为本发明的范围的限定，这是因为其应当参考附加的权利要求。还应当知道，除非另外指出，不必要依比例绘制附图，它们仅仅力图概念地说明此处描述的结构和流程。
附图说明
下面将结合附图，对本发明的具体实施方式进行详细的说明。
图1为本发明实施例提供的一种异质结阻变存储器的制备方法示意图；
图2为本发明实施例提供的一种异质结阻变存储器的器件示意图；
图3a～图3f为本发明实施例提供的一种异质结阻变存储器的工艺流程图。
具体实施方式
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图对本发明的具体实施方式做详细的说明。
实施例一
请参见图1，图1为本发明实施例提供的一种异质结阻变存储器的制备方法示意图。该方法包括如下步骤：
步骤a、制备半绝缘衬底；
步骤b、在所述半绝缘衬底表面连续生长粘附层、底电极和Ga2O3薄膜；
步骤c、利用旋涂工艺在所述Ga2O3薄膜表面生长CH3NH3PbI3薄膜；
步骤d、在所述CH3NH3PbI3薄膜表面生长点状顶电极，最终形成异质结阻变存储器。
其中，步骤a可以包括：
利用热氧化工艺在Si衬底表面生长SiO2以制备所述半绝缘衬底。
进一步，步骤a之后，还可以包括：
利用丙酮溶液、乙醇和去离子水依次对所述半绝缘衬底清洗5min。
进一步地，步骤b可以包括：
步骤b1、利用磁控溅射工艺，溅射功率为50W，起辉功率为10mTor，背景真空为5E-6mTor，工作气压为5mTor，在所述半绝缘衬底上生长Ti粘附层；
步骤b2、利用磁控溅射工艺，溅射功率为80-100W，起辉功率为10mTor，背景真空为5E-6mTor，工作气压为5mTor，在所述Ti粘附层上生长Pt底电极；
步骤b3、利用磁控溅射工艺，溅射功率为80-100W，起辉功率为6mTor，背景真空为5E-6mTor，工作气压为16mTor，在所述Pt底电极上生长Ga2O3薄膜。
进一步地，步骤b中所述Ti粘附层的厚度为20nm-30nm，所述Pt底电极的厚度为200nm-300nm，所述Ga2O3薄膜的厚度为20-220nm。
进一步地，步骤c可以包括：
步骤c1、将654mg的PI2和217mg的CH3NH2I先后加入DMSO:GBL中，得到PI2和CH3NH3I的混合溶液；
步骤c2、将所述PI2和CH3NH3I的混合溶液在80摄氏度下搅拌两小时，将搅拌后的所述混合溶液在80摄氏度静置1小时，得到CH3NH3PbI3溶液；
步骤c3、将所述CH3NH3PbI3溶液滴加到所述Ga2O3薄膜上进行旋涂；
步骤c4、在100摄氏度下退火30min，形成所述CH3NH3PbI3薄膜。
进一步地，所述CH3NH3PbI3薄膜载流子类型为P型，所述Ga2O3薄膜载流子类型为N型
进一步地，步骤d可以包括：
利用磁控溅射工艺和物理掩膜版，溅射功率为80-100W，起辉功率为10mTor，背景真空为5E-6mTor，工作气压为5mTor，在所述CH3NH3PbI3薄膜表面生长Pt材料形成Pt点状顶电极。
进一步地，步骤d中所述Pt点状顶电极的厚度为200nm，直径为100nm。
本发明的有益效果为：
本发明提出一种基于CH3NH3PbI3薄膜和Ga2O3薄膜形成的PN异质结为阻变层的阻变存储器及其制备方法，本发明中的PN异质结可以实现比单一材料更高的读写速度和响应速度，由于阻变存储器与传统CMOS工艺完全兼容，可以用于光电集成系统，异质结在电阻的记忆与弛豫过程受耗尽层宽度、内建电场强度等因素的调节，可以增加了忆阻性能调控的灵活性，另外，制备温度低，基本不涉及高温过程，可以实现低耗能，简易廉价的制造工艺。
实施例二
请参见图2，图2为本发明实施例提供的一种异质结阻变存储器的器件示意图。该异质结阻变存储器包括：半绝缘衬底21、粘附层203、底电极204、Ga2O3薄膜205、CH3NH3PbI3薄膜206和点状顶电极207；其中，半绝缘衬底21由Si衬底201和在Si衬底表面热氧化生成的SiO2 202组成，所述异质结阻变存储器由上述实施例所述的方法制备形成。
优选地，Ga2O3薄膜为N型、CH3NH3PbI3薄膜为P型，N型Ga2O3薄膜和P型CH3NH3PbI3薄膜形成层叠PN异质结阻变层。
本发明的晶体管采用由CH3NH3PbI3向沟道提供大量的电子，形成n型MOSFET光电场效应晶体管，具有驱动功率小，开关速度快，光电转换效率大的优点。
实施例三
请参见图3a～图3f，图3a～图3f为本发明实施例提供的一种异质结阻变存储器的工艺流程图。本实施例在上述实施例的基础上，对本发明的的技术方案进行详细描述。具体地，该方法可以包括：
步骤1：选取半绝缘衬底。
选取Si衬底301，利用热氧化工艺在Si衬底表面生长SiO2 302形成半绝缘衬底31，SiO2 302厚度为80nm-120nm；对半绝缘衬底31进行清洗，以去除表面污染物及自然氧化层；清洗工艺如下：将半绝缘衬底放在丙酮溶液中超声清洗5min以除去表面污染物，然后依次用乙醇和去离子水各超声清洗5min，如图3a所述；
优选地，SiO2厚度为100nm。
步骤2：淀积Ti粘附层。
利用直流磁控溅射法，在半绝缘衬底31上淀积Ti粘附层303。溅射时采用直流模式，溅射功率50W，起辉功率10mTor；开始淀积时，背景真空为5E-6mTor，工作气压为5mTor，淀积厚度为20nm-30nm，如图3b所示；
优选地，Ti粘附层303的厚度可以选择22、24、26、28、30nm。
步骤3：淀积Pt底电极。
利用直流磁控溅射法，在Ti粘附层303上淀积Pt底电极304。溅射时采用直流模式，溅射功率80-100W，起辉功率10mTor；开始淀积时，背景真空为5E-6mTor，工作气压为5mTor，采用脉冲模式，生长速率为3-5nm/min，淀积厚度为200nm-300nm，如图3c所示；
优选地，溅射功率为100W；
优选地，Pt底电极的厚度还可以为220、240、260、280nm；
优选地，Pt底电极还可为金、银、镍、钛、铝、钯、FTO电极中的一种或多种；
优选地，采用脉冲模式，生长速率还可以为4.9nm/min；
优选地，淀积方法还可以为丝网印刷、热蒸发。
步骤4：淀积Ga2O3薄膜。
利用直流磁控溅射法，在Pt底电极304上淀积Ga2O3薄膜305。溅射时采用直流模式，溅射功率80-100W，起辉功率6mTor；开始淀积时，背景真空为5E-6mTor，工作气压为16mTor，采用RF模式，生长速率为3-5nm/min，Ga2O3薄膜305淀积厚度为20-220nm，如图3d所示；
优选地，溅射功率选择80W；
优选地，Ga2O3薄膜的厚度为20、60、100、140、180、220nm，载流子类型为n型；
优选地，淀积方法可以是原子层淀积、化学气相淀积、分子束外延。
步骤5：生长CH3NH3PbI3薄膜。
将645mg的PbI2和217mg的CH3NH3I先后加入DMSO:GBL中，得到PbI2和CH3NH3I的混合溶液。将PbI2和CH3NH3I的混合溶液在80℃下搅拌2小时，得到搅拌后的溶液。将搅拌后的溶液在80℃静置1小时，得到CH3NH3PbI3溶液。将该CH3NH3PbI3溶液滴加到Ga2O3薄膜305上，进行旋涂时，先以1000rpm的速度旋涂20s，然后再以6000rpm的速度旋涂20s，最后再以1000rpm的速度旋涂5s，在100摄氏度下退火30min，形成厚度为40nm-200nm的CH3NH3PbI3薄膜306，如图3e所示；
优选地，CH3NH3PbI3薄膜厚度为40、80、120、160、200nm，载流子类型为P型；
优选地，CH3NH3PbI3薄膜还可以是CH3NH3PbBr3、CH3NH3PbCl3、CH3NH3SnI3中的一种；
优选地，生长方法是两步溶液法，还可以选用一步溶液法、溶胶凝胶法、共蒸发法中的一种。
步骤6：淀积Pt点状顶电极。
利用直流磁控溅射及物理掩膜版，在CH3NH3PbI3薄膜306上淀积Pt点状顶电极307。溅射时采用直流模式，溅射功率80-100W，起辉功率10mTor；开始淀积时，背景真空为5E-6mTor，工作气压为5mTor，采用脉冲模式，生长速率为3-5nm/min，淀积Pt点状顶电极307的厚度为200nm-300nm，直径为100nm，如图3f所示；
优选地，Pt点状顶电极的厚度为220、240、260、280nm；
优选地，Pt点状顶电极还可以为金、银、镍、钛、铝、钯、FTO电极中的一种或多种；
优选地，溅射功率为100W；
优选地，采用脉冲模式，生长速率为4.9nm/min；
优选地，淀积方法也可以是丝网印刷、热蒸发。
综上所述，本文中应用了具体个例对本发明异质结阻变存储器及其制备方法的原理及实施方式进行了阐述，以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想；同时，对于本领域的一般技术人员，依据本发明的思想，在具体实施方式及应用范围上均会有改变之处，综上所述，本说明书内容不应理解为对本发明的限制，本发明的保护范围应以所附的权利要求为准。
Claims (10)
1.一种异质结阻变存储器的制备方法，其特征在于，包括：
制备半绝缘衬底；
在所述半绝缘衬底表面依次连续生长粘附层、底电极和Ga2O3薄膜；
利用旋涂工艺在所述Ga2O3薄膜表面生长CH3NH3PbI3薄膜；
在所述CH3NH3PbI3薄膜表面生长点状顶电极，最终形成异质结阻变存储器。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，制备半绝缘衬底，包括：
利用热氧化工艺在Si衬底表面生长SiO2以制备所述半绝缘衬底。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，利用热氧化工艺在Si衬底表面生长SiO2之后还包括：利用丙酮溶液、乙醇和去离子水依次对所述半绝缘衬底清洗5min。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在所述半绝缘衬底表面依次连续生长粘附层、底电极和Ga2O3薄膜，包括：
利用磁控溅射工艺，溅射功率为50W，起辉功率为10mTor，背景真空为5E-6mTor，工作气压为5mTor，在所述半绝缘衬底上生长Ti粘附层；
利用磁控溅射工艺，溅射功率为80-100W，起辉功率为10mTor，背景真空为5E-6mTor，工作气压为5mTor，在所述Ti粘附层上生长Pt底电极；
利用磁控溅射工艺，溅射功率为80-100W，起辉功率为6mTor，背景真空为5E-6mTor，工作气压为16mTor，在所述Pt底电极上生长所述Ga2O3薄膜。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述Ti粘附层的厚度为20nm-30nm，所述Pt底电极的厚度为200nm-300nm，所述Ga2O3薄膜的厚度为20-220nm。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，利用旋涂工艺在所述Ga2O3薄膜表面生长CH3NH3PbI3薄膜，包括：
将654mg的PI2和217mg的CH3NH2I先后加入DMSO:GBL中，得到PI2和CH3NH3I的混合溶液；
将所述PI2和CH3NH3I的混合溶液在80摄氏度下搅拌两小时，将搅拌后的所述混合溶液在80摄氏度静置1小时，得到CH3NH3PbI3溶液；
将所述CH3NH3PbI3溶液滴加到所述Ga2O3薄膜上进行旋涂；
在100摄氏度下退火30min，形成所述CH3NH3PbI3薄膜。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述CH3NH3PbI3薄膜载流子类型为P型，所述Ga2O3薄膜载流子类型为N型。
8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在所述CH3NH3PbI3薄膜表面生长点状顶电极，包括：
利用磁控溅射工艺和物理掩膜版，溅射功率为80-100W，起辉功率为10mTor，背景真空为5E-6mTor，工作气压为5mTor，在所述CH3NH3PbI3薄膜表面生长Pt材料形成Pt点状顶电极。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，所述Pt点状顶电极的厚度为200nm，直径为100nm。
10.一种异质结阻变存储器，其特征在于，依次包括：半绝缘衬底、粘附层、底电极、Ga2O3薄膜、CH3NH3PbI3薄膜和点状顶电极；其中，所述Ga2O3薄膜和CH3NH3PbI3薄膜形成PN异质结阻变层，所述异质结阻变存储器由权利要求1～9任一项所述的方法制备形成。
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