CN107382309B - 一种无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷及其制备方法 - Google Patents

一种无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷及其制备方法，该复合陶瓷材料由改性的Bi0.5Na0.5TiO3基铁电相和尖晶石铁氧体铁磁相复合而成，其中铁氧体铁磁相的摩尔比范围为0.2至0.4。该材料的制备方法采用改进溶胶凝胶制备工艺，通过将铁氧体铁磁相颗粒浸润铁电前驱体溶液中，加热搅拌形成铁电溶胶包覆铁磁颗粒复合前驱体，干燥后经二次预烧获得两相复合粉末，粉末再经压制、烧结获得复合陶瓷。本发明制成的无铅复合磁电陶瓷颗粒分散均匀，电阻率高，压电响应大，磁电耦合性能强。该复相陶瓷磁电能量转换效率高，制备工艺简单，环保无害，可用于敏感磁电传感器、能量转换器和滤波器等电子器件领域。

Description

一种无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷及其制备方法
技术领域
本发明属于功能材料及其制备技术领域，具体涉及一种无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷及其制备方法。
背景技术
随着信息技术的迅速发展，单一功能的材料很难满足新型电子元器件的微型化和多功能化的需求，研制多重功能材料成为研究热点。磁电功能陶瓷材料不仅具备单一铁电材料和铁磁材料的所有特性，且具有由铁电、铁磁性耦合所产生的磁电效应，使其在磁或电场传感器、磁电存储元件、磁电变压器及微波器件等电子材料与器件领域具有巨大的应用前景。
磁电复合陶瓷材料由压电相(铁电)和磁致伸缩相组成，近些年研究多以含铅的压电陶瓷作为压电相，包括PbZrO3-PbTiO3、Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3,Pb(Zn1/3Nb2/3)O3-PbTiO3和 Pb(Fe1/2Nb1/2)O3-PbTiO3等；尽管含铅的压电陶瓷能产生巨大的压电响应和机电共振效应，但其在制备、使用过程中产生对环境有害的物质，对人体健康造成危害，加重环境污染。
传统颗粒(0-3)型复合磁电陶瓷材料的制备多采用机械混合，将压电相和磁致伸缩相直接混合，该工艺易导致两相分布不均，低阻磁致伸缩相连接而产生漏电流，降低了磁电材料的耦合性能，不利于磁电转换效应的产生。
发明内容
本发明的目的在于提供一种高磁电转换效率的无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷及其制备方法。
本发明提供的这种无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷是由改性无铅Bi0.5Na0.5TiO3基铁电相和铁氧体铁磁相复合而成，其中铁氧体铁磁相的摩尔比范围为0.2至0.4。
所述的改性无铅Bi0.5Na0.5TiO3基铁电相为Bi0.5K0.5TiO3或BaTiO3改性Bi0.5Na0.5TiO3形成的铁电固溶体，分子式为Bi0.5Na0.5TiO3-xBi0.5K0.5TiO3或Bi0.5Na0.5TiO3-yBaTiO3，其固溶比x 的范围为0.16≤x≤0.2，y的范围为0.04≤y≤0.08；所述的尖晶石铁氧体铁磁相为CoFe2O4、 NiFe2O4、Co0.5Zn0.5Fe2O4和Ni0.8Zn0.2Fe2O4中的一种。
本发明中的无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷制备方法，包括以下步骤：
(1)铁氧体铁磁相的制备：按设计配比将铁氧体金属硝酸盐溶于去离子水中，随后加入络合剂，并用氨水调节PH值至6～7，置于水浴装置下进行加热搅拌，形成稳定均匀的溶胶；将制得的溶胶在放置特定温度下的干燥箱中干燥，然后用酒精引燃干凝胶，燃烧后的粉末进行预烧，取出磨细后，进行烧结，冷却研磨后得到铁氧体铁磁相粉体；
(2)溶胶包覆铁磁颗粒前驱体的制备：按设计配比将铁电相金属硝酸盐及钛酸丁酯溶于去离子水中，随后加入络合剂，并用氨水调节PH值至6～7，均匀搅拌形成透明溶液；将步骤1)制得的铁氧体铁磁相粉末按照设计的复合比例加入至铁电相溶液中，然后置于水浴装置下进行加热搅拌，形成稳定均匀的复合前驱体溶胶；
(3)复合粉体的制备：将步骤(2)制得的复合前驱体放置特定温度下的干燥箱中干燥，待水分挥发后用酒精引燃干凝胶，将燃烧后的粉末进行预烧，并对其研磨，置于箱式电阻炉中于进行烧结，得到两相复合粉体；
(4)复合陶瓷的制备：收集上述制备的复合粉体，加入有机粘结剂聚乙烯醇，充分混合后将其置于不锈钢模具中进行压制，随后将压制成型的胚体置于箱式电阻炉进行烧结，烧结过程中，陶瓷胚体四周覆盖同组成、2倍质量的铁电相粉体作为焙烧粉以减少烧结过程中铋的挥发；停止烧结并随炉冷却，制得磁电复合陶瓷。
步骤(1)中，水浴温度为85～95℃，搅拌时间为3～4h；烘干温度为120℃～150℃；预烧温度为450℃，预烧时间为4～5h；烧结温度为1100～1200℃，烧结时间为3～4h。
步骤(1)和(2)中，络合剂为乙二胺四乙酸或摩尔比为4:1～3:1的乙二胺四乙酸与柠檬酸混合物；络合剂的摩尔量为复合溶液中阳离子总摩尔量的1.2～1.5倍。
步骤(2)中，水浴温度为85～95℃，搅拌时间为4～5h。
步骤(3)中，烘干温度为120～150℃；预烧温度为450℃，预烧时间为4～5h；烧结温度为700～800℃，烧结时间为2～3h。
步骤(4)中，聚乙烯醇的质量分数为复合粉体的0.1～0.2％；烧结温度为1020～1070℃，烧结时间为2～4h。
本发明采用无铅压电陶瓷Bi0.5Na0.5TiO3，具有优异的环境协调性，能避免对人体造成危害，减少环境污染；同时具有较大的极化强度和较强压电响应，并可以进一步通过掺杂改性和工艺控制调节材料的电学性能，以满足各种应用需求。
本发明采用的溶胶凝胶工艺能够实现分子水平的多元组分体系均匀混合，使铁氧体铁磁相较为均匀的分散于铁电相中，而且基于两相的烧结温度的差异会造成其生长顺序的不一致从而有可能实现铁电相包覆铁氧体铁磁相的连接结构，制备出性能优异的复合磁电材料。
本发明具有如下突出优点：
1、铁电相经固溶改性后，陶瓷的压电系数明显提高，相比未改性的陶瓷，压电系数提高 40％～60％；
2、采用改进的溶胶凝胶工艺制得复合陶瓷，其铁氧体铁磁相均匀分散在压电相基体中形成均质结构，避免了低阻铁氧体铁磁相颗粒的接触，提高了复合陶瓷材料的电阻率(108～109Ω·cm)，降低了漏电流，实现了较高的磁电耦合效应；
3、复合陶瓷中压电相与磁致伸缩相相界面结合紧密，无明显裂纹或孔隙等缺陷，能有效提高应力传递效率，增加磁-力-电耦合性能；
4、制备工艺简单，性能稳定，适用于其他磁电颗粒复合陶瓷的制备。
附图说明
图1为本发明的实施例1制得的磁电复合陶瓷断面SEM图；
图2为本发明的实施例1制得的复合陶瓷磁电耦合系数与直流磁场关系。
具体实施方式
实施例1
无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷的化学组成为： (1-z)[(1-x)Bi0.5Na0.5TiO3-xBi0.5K0.5TiO3]-zNi0.8Zn0.2Fe2O4，其中x＝0.18，z＝0.35。具体的制备工艺流程如下：
1)Ni0.8Zn0.2Fe2O4铁氧体铁磁相的制备：先按照化学计量比称取一定量的Ni(NO3)2·6H2O、 Fe(NO3)3·9H2O和Zn(NO3)2·6H2O溶解于适量的去离子水中，充分搅拌调配成的透明溶液；再称取一定量的络合剂乙二胺四乙酸，取量为复合溶液中阳离子总摩尔量的1.2倍，将其加入复合溶液中，并用氨水调节其pH值至7，均匀搅拌至形成透明溶液，然后将其放置于恒温 85℃的水浴锅加热搅拌4h，形成稳定均匀的前驱体溶胶；将制得的溶胶放置在150℃干燥箱中干燥4h，得到蓬松的棕黑色干凝胶，而后用酒精引燃，生成的珊瑚状灰化物；收集灰化物，将其置于电阻炉在450℃预烧4h，取出后磨细再置于电阻炉中于1150℃烧结3h，随炉冷却，得到铁氧体铁磁相粉体。
2)溶胶包覆铁磁颗粒前驱体的制备：按照0.82Bi0.5Na0.5TiO3-0.18Bi0.5K0.5TiO3化学计量比称取一定量的Bi(NO3)3、KNO3、NaNO3及酞酸丁酯溶解于适量的去离子水中，在85℃下充分搅拌调配成的透明溶液；再称取一定量的络合剂乙二胺四乙酸，取量为复合溶液中阳离子总摩尔量的1.3倍，将其加入复合溶液中，并用氨水调节其pH值至6～7，均匀搅拌至形成透明溶液；将步骤1)制得的Ni0.8Zn0.2Fe2O4铁氧体铁磁相粉末按照设计的复合比例0.35mol 加入至铁电相溶液，并使铁氧体铁磁相粉末完全浸润铁电相溶液中，然后置于90℃水浴装置加热搅拌5h，形成稳定均匀的复合前驱体溶胶。
3)复合粉体的制备：将制得的复合前驱体放置在120℃干燥箱中干燥4h，得到蓬松的棕黑色干凝胶；后用酒精将干凝胶引燃，燃烧后生成的珊瑚状灰化物；收集灰化物，将其置于电阻炉中在450℃预烧4h，取出后磨细再置于电阻炉中于750℃烧结2h，随炉冷却后得到两相复合粉体；
4)复合陶瓷的制备：收集上述制备的磁电复合粉体，加入质量分数为0.2％的有机粘结剂聚乙烯醇进行混合，取质量为1.8g置于不锈钢模具(直径为10mm)中并在30MPa压力下制成厚度约为1.5mm的圆片胚体；随后将压制成型的胚体置于电阻炉中550℃下保温30min；排胶后继续升温至1050℃下烧结3h，烧结过程中，陶瓷胚体四周覆盖同组成、2倍质量的铁电相粉体作为焙烧粉，以减少烧结过程中铋的挥发；停止烧结并随炉冷却，即可制得磁电复合陶瓷。
本实例制备的磁电复合陶瓷的性能参数如下表所示：
Figure BDA0001369558060000041
利用实施例1制备的磁电复合陶瓷的微观形貌如图1所示，由图可见，其结构致密，磁性相颗粒分散均匀，两相界面接触紧密，说明制成的磁电材料具有高电阻率。图2为复合陶瓷磁电耦合系数与直流磁场关系，从图2可知，所制备的磁电复合陶瓷具有较高的磁电电压系数，能实现磁能与电能高效转换。
实施例2
无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷的化学组成为： (1-z)[(1-y)Bi0.5Na0.5TiO3-yBaTiO3]-zCoFe2O4，其中y＝0.06，z＝0.3。具体的制备工艺流程如下：
1)CoFe2O4铁氧体铁磁相的制备：先按照化学计量比称取一定量的Co(NO3)2·6H2O和 Fe(NO3)3·9H2O溶解于适量的去离子水中，充分搅拌调配成的透明溶液；再称取一定量的络合剂乙二胺四乙酸和柠檬酸，乙二胺四乙酸与柠檬酸混合摩尔比为3:1，络合剂总量为复合溶液中阳离子总摩尔量的1.4倍，并将其加入复合溶液中，用氨水调节其pH值至7，均匀搅拌至形成透明溶液，然后将其放置于恒温95℃的水浴锅加热搅拌3h，形成稳定均匀的前驱体溶胶；将制得的溶胶放置在120℃干燥箱中干燥5h，得到蓬松的棕黑色干凝胶，然后用酒精引燃，生成的珊瑚状灰化物；收集灰化物，将其置于电阻炉在450℃预烧5h，取出后磨细再置于电阻炉中于1200℃烧结3.5h，随炉冷却，得到铁氧体铁磁相粉体。
2)溶胶包覆铁磁颗粒前驱体的制备：按照0.94Bi0.5Na0.5TiO3-0.06BaTiO3化学计量比称取一定量的Bi(NO3)3、Ba(NO3)2、NaNO3及酞酸丁酯溶解于适量的去离子水中，在85℃下充分搅拌调配成的透明溶液；再称取一定量的络合剂乙二胺四乙酸，取量为复合溶液中阳离子总摩尔量的1.5倍，将其加入复合溶液中，并用氨水调节其pH值至7，均匀搅拌至形成透明溶液；将步骤1)制得的CoFe2O4铁氧体铁磁相粉末按照设计的复合比例0.3mol加入至铁电相溶液，并使铁氧体铁磁相粉末完全浸润铁电相溶液中，然后置于85℃水浴装置加热搅拌4h，形成稳定均匀的复合前驱体溶胶。
3)复合粉体的制备：将制得的复合前驱体放置在150℃干燥箱中干燥4h，得到蓬松的棕黑色干凝胶；后用酒精将干凝胶引燃，燃烧后生成的珊瑚状灰化物；收集灰化物，将其置于电阻炉中在450℃预烧4h，取出后磨细再置于电阻炉中于800℃烧结3h，随炉冷却后得到两相复合粉体。
4)复合陶瓷的制备：收集上述制备的磁电复合粉体，加入质量分数为0.1％的有机粘结剂聚乙烯醇进行混合，取质量为2.0g置于不锈钢模具(直径为10mm)中并在30MPa压力下制成厚度约为1.5mm的圆片胚体；随后将压制成型的胚体置于电阻炉中550℃下保温30min；排胶后继续升温至1070℃下烧结2h，烧结过程中，陶瓷胚体四周覆盖同组成、2倍质量的铁电相粉体作为焙烧粉，以减少烧结过程中铋的挥发；停止烧结并随炉冷却，即可制得磁电复合陶瓷。
本实例制备的磁电复合陶瓷的性能参数如下表所示：
Figure BDA0001369558060000051
实施例3
无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷的化学组成为： (1-z)[(1-y)Bi0.5Na0.5TiO3-yBaTiO3]-zNiFe2O4，其中y＝0.08，z＝0.2。具体的制备工艺流程如下：
1)NiFe2O4铁氧体铁磁相的制备：先按照化学计量比称取一定量的Ni(NO3)2·6H2O和 Fe(NO3)3·9H2O溶解于适量的去离子水中，充分搅拌调配成的透明溶液；再称取一定量的络合剂乙二胺四乙酸和柠檬酸，乙二胺四乙酸与柠檬酸混合摩尔比为4:1，络合剂总量为复合溶液中阳离子总摩尔量的1.3倍，并将其加入复合溶液中，用氨水调节其pH值至7，均匀搅拌至形成透明溶液，然后将其放置于恒温80℃的水浴锅加热搅拌4h，形成稳定均匀的前驱体溶胶；将制得的溶胶放置在140℃干燥箱中干燥5h，得到蓬松的棕黑色干凝胶，然后用酒精引燃，生成的珊瑚状灰化物；收集灰化物，将其置于电阻炉在450℃预烧5h，取出后磨细再置于电阻炉中于1150℃烧结4h，随炉冷却，得到铁氧体铁磁相粉体。
2)溶胶包覆铁磁颗粒前驱体的制备：按照0.92Bi0.5Na0.5TiO3-0.08BaTiO3化学计量比称取一定量的Bi(NO3)3、Ba(NO3)2、NaNO3及酞酸丁酯溶解于适量的去离子水中，在95℃下充分搅拌调配成的透明溶液；再称取一定量的络合剂乙二胺四乙酸，取量为复合溶液中阳离子总摩尔量的1.2倍，将其加入复合溶液中，并用氨水调节其pH值至7，均匀搅拌至形成透明溶液；将步骤1)制得的NiFe2O4铁氧体铁磁相粉末按照设计的复合比例0.2mol加入至铁电相溶液，并使铁氧体铁磁相粉末完全浸润铁电相溶液中，然后置于95℃水浴装置加热搅拌4.5h，形成稳定均匀的复合前驱体溶胶。
3)复合粉体的制备：将制得的复合前驱体放置在150℃干燥箱中干燥4h，得到蓬松的棕黑色干凝胶；后用酒精将干凝胶引燃，燃烧后生成的珊瑚状灰化物；收集灰化物，将其置于电阻炉中在450℃预烧5h，取出后磨细再置于电阻炉中于700℃烧结2.5h，随炉冷却后得到两相复合粉体。
4)复合陶瓷的制备：收集上述制备的磁电复合粉体，加入质量分数为0.15％的有机粘结剂聚乙烯醇进行混合，取质量为2.0g置于不锈钢模具(直径为10mm)中并在30MPa压力下制成厚度约为1.5mm的圆片胚体；随后将压制成型的胚体置于电阻炉中550℃下保温30min；排胶后继续升温至1020℃下烧结4h，烧结过程中，陶瓷胚体四周覆盖同组成、2倍质量的铁电相粉体作为焙烧粉，以减少烧结过程中铋的挥发；停止烧结并随炉冷却，即可制得磁电复合陶瓷。
本实例制备的磁电复合陶瓷的性能参数如下表：
Figure BDA0001369558060000061
实施例4
无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷的化学组成为： (1-z)[(1-x)Bi0.5Na0.5TiO3-xBi0.5K0.5TiO3]-zCo0.5Zn0.5Fe2O4，其中x＝0.2，z＝0.4。具体的制备工艺流程如下：
1)Co0.5Zn0.5Fe2O4铁氧体铁磁相的制备：先按照化学计量比称取一定量的 Zn(NO3)2·6H2O、Zn(NO3)2·6H2O和Fe(NO3)3·9H2O溶解于适量的去离子水中，充分搅拌调配成的透明溶液；再称取一定量的络合剂乙二胺四乙酸，络合剂总量为复合溶液中阳离子总摩尔量的1.3倍，并将其加入复合溶液中，用氨水调节其pH值至7，均匀搅拌至形成透明溶液，然后将其放置于恒温90℃的水浴锅加热搅拌4h，形成稳定均匀的前驱体溶胶；将制得的溶胶放置在150℃干燥箱中干燥4h，得到蓬松的棕黑色干凝胶，然后用酒精引燃，生成的珊瑚状灰化物；收集灰化物，将其置于电阻炉在450℃预烧4.5h，取出后磨细再置于电阻炉中于1150℃烧结4h，随炉冷却，得到铁氧体铁磁相粉体。
2)溶胶包覆铁磁颗粒前驱体的制备：按照(1-x)Bi0.5Na0.5TiO3-xBi0.5K0.5TiO3化学计量比称取一定量的Bi(NO3)3、KNO3、NaNO3及酞酸丁酯溶解于适量的去离子水中，在85℃下充分搅拌调配成的透明溶液；再称取一定量的络合剂乙二胺四乙酸，取量为复合溶液中阳离子总摩尔量的1.4倍，将其加入复合溶液中，并用氨水调节其pH值至7，均匀搅拌至形成透明溶液；将步骤1)制得的Co0.5Zn0.5Fe2O4铁氧体铁磁相粉末按照设计的复合比例0.4mol加入至铁电相溶液，并使铁氧体铁磁相粉末完全浸润铁电相溶液中，然后置于90℃水浴装置加热搅拌4h，形成稳定均匀的复合前驱体溶胶。
3)复合粉体的制备：将制得的复合前驱体放置在150℃干燥箱中干燥4h，得到蓬松的棕黑色干凝胶；后用酒精将干凝胶引燃，燃烧后生成的珊瑚状灰化物；收集灰化物，将其置于电阻炉中在450℃预烧5h，取出后磨细再置于电阻炉中于800℃烧结3h，随炉冷却后得到两相复合粉体。
4)复合陶瓷的制备：收集上述制备的磁电复合粉体，加入质量分数为0.12％的有机粘结剂聚乙烯醇进行混合，取质量为2.0g置于不锈钢模具(直径为10mm)中并在30MPa压力下制成厚度约为1.5mm的圆片胚体；随后将压制成型的胚体置于电阻炉中550℃下保温30min；排胶后继续升温至1050℃下烧结4h，烧结过程中，陶瓷胚体四周覆盖同组成、2倍质量的铁电相粉体作为焙烧粉，以减少烧结过程中铋的挥发；停止烧结并随炉冷却，即可制得磁电复合陶瓷。
本实例制备的磁电复合陶瓷的性能参数如下表所示：
Figure BDA0001369558060000071

Claims (6)

1.一种无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷，其特征在于，该复合陶瓷材料由改性的无铅Bi0.5Na0.5TiO3基铁电相和尖晶石铁氧体铁磁相复合而成，
其结构式表示为：（1-z）改性的无铅Bi0.5Na0.5TiO3基铁电相-z尖晶石铁氧体铁磁相，z的取值范围为0.2~0.4；
其中：改性的Bi0.5Na0.5TiO3铁电相为用Bi0.5K0.5TiO3或BaTiO3对Bi0.5Na0.5TiO3进行改性后，形成的铁电固溶体，其分子式为Bi0.5Na0.5TiO3-xBi0.5K0.5TiO3或Bi0.5Na0.5TiO3-yBaTiO3，其固溶比x的范围为0.16≤x≤0.2，y的范围为0.04≤y≤0.08，
所述的无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷的制备方法，包括以下步骤：
（1）铁氧体铁磁相的制备：按设计配比将铁氧体金属硝酸盐溶于去离子水中，随后加入络合剂，并用氨水调节p H值至6～7，置于水浴装置下进行加热搅拌，形成稳定均匀的溶胶；将制得的溶胶放置在特定温度下的干燥箱中干燥，然后用酒精引燃干凝胶，燃烧后的粉末进行预烧，取出磨细后，进行烧结，冷却研磨后得到铁氧体铁磁相粉体；
（2）溶胶包覆铁磁颗粒前驱体的制备：按设计配比将铁电相金属硝酸盐及钛酸丁酯溶于去离子水中，随后加入络合剂，并用氨水调节p H值至6～7，均匀搅拌形成透明溶液；将步骤（1）制得的铁氧体铁磁相粉末按照设计的复合比例加入至铁电相溶液中，然后置于水浴装置下进行加热搅拌，形成稳定均匀的复合前驱体溶胶；
（3）复合粉体的制备：将步骤（2）制得的复合前驱体放置特定温度下的干燥箱中干燥，待水分挥发后用酒精引燃干凝胶，将燃烧后的粉末进行预烧，并对其研磨，置于箱式电阻炉中于1020~1070℃下进行烧结，得到两相复合粉体；
（4）复合陶瓷的制备：收集上述制备的复合粉体，加入有机粘结剂聚乙烯醇，充分混合后将其置于不锈钢模具中进行压制，随后将压制成型的坯体置于箱式电阻炉进行烧结，烧结过程中，陶瓷坯体四周覆盖同组成、2倍质量的铁电相粉体作为焙烧粉以减少烧结过程中铋的挥发；停止烧结并随炉冷却，制得磁电复合陶瓷；
所述步骤（1）和（2）中，络合剂为摩尔比为4:1~3:1的乙二胺四乙酸与柠檬酸的混合物；络合剂的摩尔量为复合溶液中阳离子总摩尔量的1.2~1.5倍。
2.根据权利要求1所述的无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷，其特征在于所述的尖晶石铁氧体铁磁相为CoFe2O4、NiFe2O4、Co0.5Zn0.5Fe2O4、Ni0.8Zn0.2Fe2O4中的一种。
3.根据权利要求1所述的无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷，其特征在于，所述步骤（1）中，水浴温度为85~95℃，搅拌时间为3~4h；烘干温度为120℃~150℃；预烧温度为450℃，预烧时间为4~5h；烧结温度为1100~1200℃，烧结时间为3~4h。
4.根据权利要求1所述的无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷，其特征在于，所述步骤（2）中，水浴温度为85~95℃，搅拌时间为4~5h。
5.根据权利要求1所述的无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷的制备方法，其特征在于，所述步骤（3）中，烘干温度为120~150℃；预烧温度为450℃，预烧时间为4~5h；烧结温度为700~800℃，烧结时间为2~3h。
6.根据权利要求1所述的无铅Bi0.5Na0.5TiO3基磁电复合陶瓷，其特征在于，所述步骤（4）中，聚乙烯醇的质量分数为0.1~0.2%；烧结时间为2~4h。
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