CN107158887A - 一种脱除气体中so2的方法 - Google Patents
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Abstract
一种脱除气体中SO2的方法，其特征在于采用四羟乙基乙二胺或四羟丙基乙二胺与H3PO4等摩尔反应生成的铵盐的水溶液为吸收剂，使其与含SO2的气体接触来吸收脱除SO2，吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.2-0.5mol/L、被吸收气体中SO2的体积浓度为0.5-99％、吸收温度0-70℃，吸收SO2后饱和的吸收剂铵盐水溶液于常压加热解吸SO2可重复使用，解吸SO2的温度70-102℃、时间20-120min。与现有技术相比：1.吸收剂脱硫性能好、循环使用性能好；2.吸收SO2饱和后易解吸；3.吸收剂易溶于水且无饱和蒸汽压，不存在结垢阻塞设备等问题。
Description
技术领域
本发明涉及一种脱除气体中SO2的方法，具体涉及脱除烟道气、含SO2的废气和/或工业原料气中的SO2。
背景技术
随着工业的迅速发展，烟道气、含SO2的废气排放量与日俱增。含SO2废气的排放对生态环境带来严重危害，如酸雨的形成、水质的酸化、呼吸道疾病等。世界各国对烟道气、含SO2的废气的排放问题越来越重视，科研人员也为控制烟道气、含SO2废气的排放付出了巨大努力。但是，至今烟道气、含SO2废气的脱硫技术仍是当前亟待解决的重要问题。
现有的烟道气、含SO2废气的脱硫技术主要有干法脱硫和湿法脱硫。干法脱硫脱硫剂主要有活性炭、氧化铁、氧化锌、氧化锰等，存在脱除效率低、吸收剂不可再生重复使用等问题。湿法脱硫有水洗法、石灰石/石膏法、钠碱法、双碱法和氨法等，其中，水洗法存在耗水量大、水资源不能循环利用、含硫污水造成二次污染且脱硫效果差等问题；石灰石/石膏法存在设备投资大、产生的固体沉淀物导致设备易结垢和堵塞、设备部件磨损问题严重等问题；钠碱法和双碱法存在耗碱量高、吸收剂难重复使用等问题；而氨法存在吸收剂氨逃逸和气溶胶等问题。由此，本申请采用一种可循环使用的四羟乙基乙二胺或四羟丙基乙二胺与H3PO4等摩尔比反应所得的铵盐水溶液为吸收剂用于吸收脱除烟道气、含SO2的废气和/或工业原料气中的SO2。
发明内容
本发明的目的是取代传统脱硫吸收剂，提供一种性能优良的环境友好的脱硫吸收剂脱除烟道气、含SO2的废气和/或工业原料气中的SO2，并回收、重复使用吸收剂。
本发明涉及一种脱除气体中SO2的方法，其特征在于采用四羟乙基乙二胺或四羟丙基乙二胺中的与H3PO4等摩尔比反应生成的铵盐的水溶液为吸收剂，将含SO2的气体通入装有吸收剂铵盐水溶液的吸收塔来吸收脱除SO2，吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.2-0.5mol/L、被吸收气体中SO2的体积浓度为0.01-85％、吸收温度0-70℃，吸收SO2的吸收剂铵盐水溶液于常压加热解吸SO2后可重复使用，其中，解吸SO2的温度70-104℃、时间20-120min。
本发明所述的反应条件以吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.3-0.4mol/L、吸收温度30-50℃、解吸温度100-102℃、解吸时间60-100min为佳。
本发明通过以下技术方案解决这一技术问题：
1.四羟乙基乙二胺或四羟丙基乙二胺与H3PO4等摩尔比反应生成的铵盐的水溶液为吸收剂，吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.2-0.5mol/L，将吸收剂投入脱硫吸收塔内，被吸收气体中SO2的体积浓度为0.01-85％、吸收温度0-70℃，SO2经过脱硫吸收塔后的尾气中SO2的浓度 为200ppm时停止吸收，并用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液所吸收SO2的量。吸收SO2后的吸收剂铵盐水溶液于常压加热解吸SO2，解吸SO2的温度70-104℃、时间20-120min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中残留SO2的量，解吸SO2后的吸收剂铵盐水溶液可重复使用。
2.本发明的方法所使用的吸收剂脱硫能力强、可重复使用，分离所得的吸收剂只需加热解吸即可用于下次吸收脱硫，解吸的SO2可回收，吸收剂重复使用34次，其脱硫能力未见下降。
本发明具有如下特点：
1.吸收剂脱硫性能、抗氧化性能和重复使用性能佳。
2.吸收剂吸收SO2饱和后易解吸，解吸温度低，解吸后SO2与吸收剂自然分离。
3.铵盐吸收剂溶于水且无蒸气压，吸收SO2后所得产物仍为铵盐，其溶于水也无饱和蒸汽压，故在吸收和再生过程不存在吸收剂损耗、结垢堵塞设备等问题。
具体实施方法
下面结合实施例对本发明的方法做进一步说明，并不是对本发明的限定。
实施例1：以四羟乙基乙二胺与H3PO4等摩尔比反应生成的铵盐水溶液为吸收剂，吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.3mol/L，将吸收剂投入脱硫吸收塔内，于30℃下从塔底持续通入体积浓度为4.5％的SO2空气混合气，SO2经过吸收塔脱硫吸收后的尾气用烟气测定仪测出SO2的气体浓度，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.219mol/L，吸收后的吸收剂铵盐水溶液于常压102℃解吸SO260min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.0206mol/L，计算得脱硫率99.85％，解吸率90.59％。
对比实施例1：以乙二胺与H3BO3等摩尔比反应生成的铵盐水溶液为吸收剂，吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.3mol/L，将吸收剂投入吸收塔内，于30℃下从塔底持续通入体积浓度为4.5％的SO2空气混合气，SO2经过吸收塔脱硫吸收后的尾气用烟气测定仪测出SO2的气体浓度，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.420mol/L，吸收后的吸收剂铵盐水溶液于常压102℃解吸SO260min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.238mol/L，计算得脱硫率99.7％，解吸率43.25％。
对比实施例2：以乙二胺与H3PO4等摩尔比反应生成的铵盐水溶液为吸收剂，吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.3mol/L，将吸收剂投入吸收塔内，于30℃下从塔底持续通入体积浓度为4.5％的SO2空气混合气，SO2经过吸收塔脱硫吸收后的尾气用烟气测定仪测出SO2的气体浓度，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.415mol/L，吸收后的吸收剂铵盐水溶液于 常压102℃解吸SO260min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.248mol/L，计算得脱硫率99.81％，解吸率40.65％。
对比实施例3：以二乙烯三胺与H3PO4等摩尔比反应生成的铵盐水溶液为吸收剂，吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.3mol/L，将吸收剂投入吸收塔内，于30℃下从塔底持续通入体积浓度为4.5％的SO2空气混合气，SO2经过吸收塔脱硫吸收后的尾气用烟气测定仪测出SO2的气体浓度，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.412mol/L，吸收后的吸收剂铵盐水溶液于常压102℃解吸SO260min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.202mol/L，计算得脱硫率99.76％，解吸率50.85％。
对比实施例4：以N-(2-羟乙基)哌嗪与H2SO4摩尔比2：1反应生成的铵盐水溶液为吸收剂，吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.3mol/L，将吸收剂投入吸收塔内，于30℃下从塔底持续通入体积浓度为4.5％的SO2空气混合气，SO2经过吸收塔脱硫吸收后的尾气用烟气测定仪测出SO2的气体浓度，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.273mol/L，吸收后的吸收剂铵盐水溶液于常压102℃解吸SO260min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.100mol/L，计算得脱硫率99.71％，解吸率63.35％。
对比实施例5：以三乙烯二胺与H3PO4等摩尔比反应生成的铵盐的水溶液为吸收剂，吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.3mol/L，将吸收剂投入脱硫吸收塔内，于30℃下从塔底持续通入体积浓度为4.5％的SO2空气混合气，SO2经过吸收塔脱硫吸收后的尾气用烟气测定仪测出SO2的气体浓度，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.174mol/L，吸收后吸收剂铵盐水溶液于常压102℃解吸SO260min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.0344mol/L，计算得脱硫率99.76％，解吸率80.22％。
对比实施例6：以四甲基乙二胺与H3PO4等摩尔比反应生成的铵盐的水溶液为吸收剂，吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.3mol/L，将吸收剂投入脱硫吸收塔内，于30℃下从塔底持续通入体积浓度为4.5％的SO2空气混合气，SO2经过吸收塔脱硫吸收后的尾气用烟气测定仪测出SO2的气体浓度，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.281mol/L，吸收后的吸收剂铵盐水溶液于常压102℃解吸SO260min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.137mol/L，计算得脱硫率99.73％，解吸率51.21％。
实施例2：以四羟丙基乙二胺与H3PO4等摩尔比反应生成的铵盐水溶液为吸收剂，吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.3mol/L，将吸收剂投入脱硫吸收塔内，于30℃下从塔底持续通入体积浓度为4.5％的SO2空气混合气，SO2经过吸收塔脱硫吸收后的尾气用烟气测定仪测出SO2的气体浓度，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.225mol/L，吸收后的吸收剂铵盐水 溶液于常压102℃解吸SO260min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.0213mol/L，计算得脱硫率99.89％，解吸率94.5％。
实施例3：将实施例1中铵盐的水溶液为吸收剂，在实施例1的条件下，进行吸收和解吸重复使用34次后，重新用于吸收SO2，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.174mol/L，吸收后的吸收剂铵盐水溶液于常压102℃解吸SO260min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.0035mol/L，计算得脱硫率99.80％，解吸率97.99％。将解析后的吸收液再次用于吸收SO2，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，然后向吸收塔通入空气来研究吸收剂在吸收SO2后的抗氧化性能，氧化时间为40h时吸收剂中的SO3 2-和HSO3 -被氧化了共计21.03％，氧化时间为60h时吸收剂中的SO3 2-和HSO3 -被氧化了共计21.89％，氧化时间为80h时吸收剂中的SO3 2-和HSO3 -被氧化了共计22.54％。可见，当吸收剂中的SO3 2-和HSO3 -被氧化了共计21％左右以后，氧化趋于缓慢，吸收剂中SO3 2-和HSO3不易被继续氧化。
实施例4：将实施例2中铵盐的水溶液为吸收剂，在实施例2的条件下，进行吸收和解吸重复使用34次后，重新用于吸收SO2，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.187mol/L，吸收后的吸收剂铵盐水溶液于常压102℃解吸SO260min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.0029mol/L，计算得脱硫率99.78％，解吸率98.45％。将解析后的吸收液再次用于吸收SO2，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，然后向吸收塔通入空气来研究吸收剂在吸收SO2后的抗氧化性能，氧化时间为40h时吸收剂中的SO3 2-和HSO3 -被氧化了共计21.03％，氧化时间为60h时吸收剂中的SO3 2-和HSO3 -被氧化了共计20.84％，氧化时间为80h时吸收剂中的SO3 2-和HSO3 -被氧化了共计21.01％。可见，当吸收剂中的SO3 2-和HSO3 -被氧化了共计20％左右以后，氧化趋于缓慢，吸收剂中亚硫酸根和亚硫酸氢根不易被继续氧化。
对比实施例7：将对比实施例2中铵盐的水溶液为吸收剂，在对比实施例2的条件下，进行吸收和解吸重复使用34次后，重新用于吸收SO2，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.400mol/L，吸收后的吸收剂铵盐水溶液于常压102℃解吸SO260min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.223mol/L，计算得脱硫率99.45％，解吸率44.25％。将解析后的吸收液再次用于吸收SO2，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，然后向吸收塔通入空气来研究吸收剂在吸收SO2后的抗氧化性能，氧化时间为40h时吸收剂中的SO3 2-和HSO3 -被氧化了共计29.82％，氧化时间为60h时吸收剂中的SO3 2-和HSO3 -被氧化了共计41.30％，氧化时间为80h时吸收剂中的SO3 2-和HSO3 -被氧化了共计49.44％。可见，随着氧化时间的延长，吸收剂中的SO3 2-和HSO3 -的氧化率会持续升高。
实施例5：以四羟丙基乙二胺与H3PO4等摩尔比反应生成的铵盐水溶液为吸收剂，吸收 剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.4mol/L，将吸收剂投入脱硫吸收塔内，于50℃下从塔底持续通入体积浓度为4.5％的SO2空气混合气，SO2经过吸收塔脱硫吸收后的尾气用烟气测定仪测出SO2的气体浓度，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.233mol/L，吸收后的吸收剂铵盐水溶液于常压100℃解吸SO2100min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.0415mol/L，计算得脱硫率99.86％，解吸率82.19％。
实施例6：以四羟丙基乙二胺与H3PO4等摩尔比反应生成的铵盐水溶液为吸收剂，吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.2mol/L，将吸收剂投入脱硫吸收塔内，于70℃下从塔底持续通入体积浓度为0.01％的SO2空气混合气，SO2经过吸收塔脱硫吸收后的尾气用烟气测定仪测出SO2的气体浓度，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.109mol/L，吸收后的吸收剂铵盐水溶液于常压104℃解吸SO220min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.0367mol/L，计算得脱硫率99.35％，解吸率66.29％。
实施例7：以四羟乙基乙二胺与H3PO4等摩尔比反应生成的铵盐水溶液为吸收剂，吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.5mol/L，将吸收剂投入脱硫吸收塔内，于0℃下从塔底持续通入体积浓度为85％的SO2空气混合气，SO2经过吸收塔脱硫吸收后的尾气用烟气测定仪测出SO2的气体浓度，当测得吸收后尾气中SO2气体体积浓度为200ppm时停止混合气的通入，用碘量法测定吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.252mol/L，吸收后的吸收剂铵盐水溶液于常压70℃解吸SO2120min，并用碘量法测定解吸SO2后吸收剂铵盐水溶液中SO3 2-和HSO3 -摩尔浓度为0.139mol/L，计算得脱硫率99.98％，解吸率45.02％。
Claims (2)
1.一种脱除气体中SO2的方法，其特征在于采用四羟乙基乙二胺或四羟丙基乙二胺中的一种与H3PO4等摩尔比反应生成的铵盐水溶液为吸收剂，将含SO2的气体通入装有吸收剂铵盐水溶液的吸收塔来吸收脱除SO2，其中所述吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.2-0.5mol/L、被吸收气体中SO2的体积浓度为0.01-85％、吸收温度0-70℃，吸收SO2后的吸收剂铵盐水溶液于常压加热解吸SO2后可重复使用，其中，解吸SO2的温度70-104℃、时间20-120min。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于反应条件以吸收剂铵盐水溶液的摩尔浓度0.3-0.4mol/L、吸收温度30-50℃、解吸温度100-102℃、解吸时间60-100min为佳。
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| CN1780678A (zh) * | 2003-08-13 | 2006-05-31 | 坎索尔夫科技公司 | 低能耗so2洗涤方法 |
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Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
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