CN107077968B - 层叠陶瓷电容器 - Google Patents
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Abstract
本发明提供能够提高绝缘破坏电压的层叠陶瓷电容器。该层叠陶瓷电容器具有：有效电介质部(9)，其通过将电介质陶瓷层(5)与内部电极层(7)交替层叠而构成；以及陶瓷制的覆盖层(11)，其设置于该有效电介质部(9)的上下面，覆盖层(11)包含陶瓷粒子(13)作为主体并且具有玻璃粒子(15)，玻璃粒子(15)的一部分存在于在陶瓷粒子(13)之间形成的空隙(17)内。
Description
技术领域
本发明涉及层叠陶瓷电容器。
背景技术
图2的(a)是示意性地表示通常的层叠陶瓷电容器的立体图，图2的(b)是(a)的A-A线剖视图，图2的(c)是(a)的B-B线剖视图，图2的(d)是将(a)中的覆盖层附近(A部)放大后的简要剖视图。
层叠陶瓷电容器100包括显现静电电容的电容部101和设置于电容部101的两端部的外部电极103。
电容部101构成为具备：电介质陶瓷层105与内部电极层107交替层叠而成的有效电介质部109；以及设置于有效电介质部109的上下面且包含与电介质陶瓷层105同样的主成分的覆盖层111。
近年来，层叠陶瓷电容器伴随着便携信息设备的小型化以及高性能化而愈发追求小型化以及高电容化。
为了达到该目的，就层叠陶瓷电容器而言，正在研究电介质陶瓷层105的薄层化、电介质材料的高介电常数化，除此之外，也尝试减薄构成电容部101的覆盖层111的厚度来增大有效电介质部109的体积比率(例如，参照专利文献1)。
在先技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2011-129841号公报
发明内容
发明所要解决的课题
层叠陶瓷电容器在被施加电压时，电容部101产生沿着层叠方向伸展的电致伸缩效应，但通常，设置于有效电介质部109的周围的覆盖层111与有效电介质部109相比不具有内部电极层107，因此烧结性降低相应的量，在覆盖层111内的陶瓷粒子113之间具有多个空隙115。
由于覆盖层111具有这样的瓷器组织，因此在覆盖层111的厚度薄的情况下，对有效电介质部109的电致伸缩效应所引起的层叠方向的伸展进行抑制的力变弱，有效电介质部109的应变变大。
若有效电介质部109的应变变大，则电场会集中于有效电介质部109内的应变所集中的部分，其结果是，层叠陶瓷电容器的绝缘破坏电压(BDV)变低。
因此，本发明的目的在于，提供能够提高绝缘破坏电压的层叠陶瓷电容器。
用于解决课题的技术方案
本发明的层叠陶瓷电容器具有：有效电介质部，其通过将电介质陶瓷层与内部电极层交替层叠而构成；以及覆盖层，其设置于该有效电介质部的上下面，所述层叠陶瓷电容器的特征在于，所述覆盖层包含陶瓷粒子作为主体并且包含玻璃粒子，该玻璃粒子的一部分存在于在所述陶瓷粒子之间形成的空隙内。
发明效果
根据本发明，能够提高层叠陶瓷电容器的绝缘破坏电压。
附图说明
图1的(a)是示意性地表示本发明的层叠陶瓷电容器的一实施方式的立体图，图1的(b)是图1的(a)的A-A线剖视图，图1的(c)是图1的(a)的B-B线剖视图。图1的(d)是将图1的(a)中的覆盖层附近(A部)放大后的简要剖视图。
图2的(a)是示意性地表示以往的层叠陶瓷电容器的立体图，图2的(b)是图2的(a)的A-A线剖视图，图2的(c)是图2的(a)的B-B线剖视图。图2的(d)是将图2的(a)中的覆盖层附近(A部)放大后的简要剖视图。
具体实施方式
图1的(a)是示意性地表示本发明的层叠陶瓷电容器的一实施方式的立体图，图1的(b)是图1的(a)的A-A线剖视图，图1的(c)是图1的(a)的B-B线剖视图。图1的(d)是将图1的(a)中的覆盖层附近(A部)放大后的简要剖视图。
本实施方式的层叠陶瓷电容器具有：电容部1，其为有助于静电电容的显现的部位；以及外部电极3，其设置于电容部1的对置的两端部。
电容部1具备：有效电介质部9，其通过将电介质陶瓷层5与内部电极层7交替层叠而构成；以及陶瓷制的覆盖层11，其设置于有效电介质部9的上下面。
覆盖层11包含陶瓷粒子13来作为主体，并且包含玻璃粒子15，在覆盖层11的剖面上，玻璃粒子15的一部分存在于在陶瓷粒子13之间形成的空隙17内。在该情况下，玻璃粒子15处于在剖视观察覆盖层11时恰好嵌于空隙17内的状态。
根据本实施方式的层叠陶瓷电容器，包含于覆盖层11内的玻璃成分作为玻璃粒子15而存在于在覆盖层11的内部形成的空隙17内，因此与覆盖层11具有大量空隙17的以往构造的覆盖层相比，能够提高机械强度。
由此，即使在层叠陶瓷电容器被施加电压而有效电介质部9产生了电致伸缩效应的情况下，也能够抑制有效电介质部9的向层叠方向的伸展。
这样，产生于有效电介质部9的应变变小，在有效电介质部9内不容易集中电场，其结果是，能够得到绝缘破坏电压(BDV)高的层叠陶瓷电容器。
另外，就该层叠陶瓷电容器而言，覆盖层11致密，因此也能够提高耐湿负荷试验下的寿命。
在此，空隙17与形成于两个陶瓷粒子13之间的两面间晶界的空隙或形成于三个陶瓷粒子13之间的三重点晶界的空隙不同，是指由数量比这多的陶瓷粒子13包围而形成的空隙17，是指轮廓为四边形形状以上的多边形或者圆形状的空隙。
并且，玻璃粒子15存在于具有这样的形状的空隙17的轮廓的内侧，形成于覆盖层11的内部的空隙17的内壁与至少玻璃粒子15的一部分的表面彼此成为烧结的状态。换言之，构成覆盖层11的玻璃粒子15形成为粒子状，以填充空隙17的方式存在。在此，玻璃粒子15是指，不仅包括玻璃(非晶质)状的粒子，若为以氧化硅为主成分的粒子，则也包括结晶质的粒子。
设置有覆盖层11的有效电介质部9的上下面是指有效电介质部9的层叠方向上的上面侧以及下面侧。另外，包含陶瓷粒子13作为主体是指陶瓷粒子13占有效电介质部9的体积比率为80％以上。陶瓷粒子13的体积比率通过与使用有效电介质部9的剖面照片而得到的陶瓷粒子13的面积的比率相对应来求出。在该情况下，在求出了陶瓷粒子13的面积的比率时，其比率也与80％以上的比率对应。
在本实施方式的层叠陶瓷电容器中，从能够提高绝缘破坏电压这一点出发，希望玻璃粒子15的平均粒径为200～500nm。
另外，在该层叠陶瓷电容器中，在覆盖层11的纵剖面上，将陶瓷粒子13的平均粒径设为D1，将玻璃粒子15的平均粒径设为D2时，希望D2/D1为0.5～2。在覆盖层11内，玻璃粒子15的尺寸是与陶瓷粒子13同等程度的尺寸，因此与形成于覆盖层11中的空隙17的尺寸大致相等，由此，空隙率变低，其结果是，能够将耐湿性与绝缘破坏电压一起进一步提高。
而且，在该覆盖层11的纵剖面上，希望玻璃粒子15的长宽比(aspect ratio)大于陶瓷粒子13的长宽比。通过玻璃粒子15为细长的形状，从而即使在覆盖层11产生了龟裂的情况下，也能够抑制龟裂的发展。由此，覆盖层11的机械强度提高，能够进一步提高绝缘破坏电压。在该情况下，长宽比大是指玻璃粒子15的长宽比与陶瓷粒子13的长宽比之差为0.2以上的情况，在该差值为0.1以下的情况下视作等同。
覆盖层11中所包含的玻璃粒子15的平均粒径通过对借助层叠陶瓷电容器的剖视观察而得到的照片进行解析来求出。在该情况下，在对覆盖层11进行观察的照片的区域中，针对玻璃粒子15在空隙17的开口部露出的部位而求出空隙17的轮廓的面积，将所求出的面积换算成圆，并将所求出的直径设为粒径。测定在对其进行拍摄得到的照片的规定的范围内存在的多个玻璃粒子15，并求出平均值。对于陶瓷粒子13的平均粒径，也根据同一照片并使用同样的方法来求出。
另外，在该层叠陶瓷电容器中，希望在覆盖层11的纵剖面上，存在玻璃粒子15的空隙17的面积的比率在覆盖层11的纵剖面上在每单位面积上为17～39％。另外，希望覆盖层11的纵剖面上的不存在玻璃粒子15的空隙17的面积的比率在每单位面积上为4％以下。在此，在空隙17内是否存在玻璃粒子15根据在覆盖层11的一个剖面上是否存在玻璃粒子15来判断。
另外，希望覆盖层11的空隙率(空隙17的面积比率)与构成有效电介质部9的电介质陶瓷层5的空隙率(空隙17的面积比率)之差为2％以下。而且，希望在覆盖层11的纵剖面上，存在玻璃粒子15的空隙17的面积相对于合计面积的比率在每单位面积上为80％以上，合计面积是不存在玻璃粒子15的空隙17的面积与存在玻璃粒子15的空隙17的面积之和。通过将存在玻璃粒子15的空隙17的面积的比率与不存在玻璃粒子的空隙17的面积的比率设为上述的范围，从而能够进一步提高层叠陶瓷电容器的绝缘破坏电压和耐湿性(耐湿负荷特性)。
作为构成本实施方式的层叠陶瓷电容器的电介质陶瓷层5以及覆盖层11的材料，优选从钛酸钡、锆钛酸钡、锆钛酸铅以及二氧化钛等中选择的至少一种的金属氧化物或复合氧化物。作为这些材料的热膨胀系数，优选9×10-6～11×10-6/℃。
另外，作为内部电极层7的材料，优选应用从镍、铜、钯以及银选择的一种金属或者它们的合金。作为这些金属的热膨胀系数，希望为10×10-6～20×10-6/℃。
另外，在本实施方式的层叠陶瓷电容器中，希望内部电极层7的平均厚度在越比有效电介质部9的层叠方向的中央部接近覆盖层11侧时越薄。若覆盖层11侧的内部电极层7的平均厚度变薄，则能够在覆盖层11附近减小由内部电极层7的热膨胀引起的有效电介质部9的向层叠方向的伸展，因此能够进一步减小有效电介质部9所产生的应变。由此，能够进一步提高度层叠陶瓷电容器的绝缘破坏电压(BDV)。
作为具有上述结构的层叠陶瓷电容器，适合于如下薄层、高度层叠的层叠陶瓷电容器：电介质陶瓷层5的平均厚度为0.5～3μm，内部电极层7的平均厚度为0.2～2μm，另外，有效电介质部9中的内部电极层7的层叠数为100层以上，覆盖层11的厚度在将有效电介质部9的层叠方向的厚度设为1时为0.02以下。
接着，说明制造本实施方式的层叠陶瓷电容器的方法。首先，作为电介质陶瓷层5以及覆盖层11的材料，例如准备以钛酸钡为主成分的电介质粉末，向其添加有机载体而调制陶瓷浆，接下来，使用刮板法或模涂法等片材成形法来制作陶瓷生片。此时，向覆盖层11用的陶瓷生片添加平均粒径比电介质陶瓷层5用的陶瓷生片的平均粒径大的玻璃粉末。
在要使玻璃粒子的平均粒径以及玻璃粒子的长宽比变化时，使所使用的玻璃粉末的平均粒径变化。在要使覆盖层11中的、空隙的面积的比率、存在玻璃粒子的空隙的面积的比率变化时，使陶瓷生片所包含的玻璃粉末的含量变化。
接着，为了用于内部电极层7而调制包含镍、铜作为主成分的导体糊剂。接着，使用导体糊剂来形成如下图案片材，即在陶瓷生片的主面上形成有矩形形状的内部电极图案的图案片材。
接着，重叠多层图案片材而形成芯层叠体，接下来，向该芯层叠体的上下面重叠规定张数的未形成导体图案的陶瓷生片，进行加压加热处理而形成具有多个成为电容部1的层叠体的母体层叠体。
接着，对该母体层叠体进行切断而形成为层叠体。接着，通过以规定条件对所制作的层叠体进行烧成来制作电容部1。
接着，将外部电极3形成于通过烧成而得到的电容部1的包括露出内部电极层7的端面在内的端部，根据需要而形成镀镍膜以及镀锡膜来完成层叠陶瓷电容器。
实施例
以下，具体制作层叠陶瓷电容器，并进行了评价。首先，作为电介质陶瓷层用以及覆盖层用的材料，调制了以下的电介质粉末。作为电介质粉末的原料粉末，准备了钛酸钡粉末、MgO粉末、Y2O3粉末以及MnCO3粉末。调制了如下电介质粉末：对于上述各种粉末，在将钛酸钡粉末量设为100摩尔时，添加2摩尔的MgO粉末、0.5摩尔的Y2O3粉末、0.5摩尔的MnCO3粉末，而且相对于钛酸钡粉末100质量份，添加1质量份的玻璃粉末(SiO2＝55，BaO＝20，CaO＝15，Li2O＝10(摩尔％))。此时，电介质陶瓷层用的陶瓷生片应用了平均粒径为100nm的玻璃粉末，覆盖层用的陶瓷生片应用了表1所示的平均粒径的玻璃粉末。在该情况下，在应用于覆盖层用的陶瓷生片的玻璃粉末中，平均粒径为200nm以上的玻璃粉末在烧成后也以相同的平均粒径的玻璃粒子的形式存在。平均粒径为100nm的玻璃粉末在烧成后变形并同时稍微熔化，玻璃粒子的平均粒径为110nm左右，但对于平均粒径为50nm的玻璃粒子，其熔化而在空隙中未以粒子状的形态残留。作为陶瓷生片所使用的钛酸钡粉末，电介质陶瓷层用以及覆盖层用均使用了平均粒径为100nm的钛酸钡粉末。
接着，将湿式混合后的电介质粉末放入溶解有聚乙烯醇缩丁醛树脂的甲苯以及乙醇的混合溶剂中，使用直径1mm的氧化锆球进行湿式混合来调制陶瓷浆，采用刮板法制作出平均厚度为1μm的陶瓷生片。
接着，在该陶瓷生片的上表面形成矩形形状的内部电极图案而形成了图案片材。用于形成内部电极图案的导体糊剂使用了利用3根辊对45质量％的Ni粉末混炼作为共材的20重量％的钛酸钡粉末、30质量％的有机载体而成的糊剂，所述有机载体由5质量％的乙基纤维素以及95质量％的辛醇构成。
需要说明的是，关于试样编号7，成为有效电介质部的层叠体的上面侧以及下层侧5层应用了与其他图案片材相比将内部电极图案的厚度减薄了的片材。在该情况下，作为印刷用丝网，使用了开口率在将其他图案片材所使用的印刷用丝网的开口率设为1时为0.8的比率的丝网。
接着，重叠500层所制作的图案片材，接下来，在该层叠体的上下面分别重叠未形成内部电极图案的陶瓷生片，并进行加压加热处理而形成了具有多个成为电容部的层叠体的母体层叠体。然后，将该母体层叠体按规定尺寸切断而形成了层叠体。
接着，在大气中对所制作出的层叠体进行了脱脂之后，在氢-氮的混合气体气氛中在氧分压为10-8Pa的条件下以1280℃进行两小时的烧成，制作了电容部。需要说明的是，关于试样编号8，与其他试样的情况相比，将温度提高10℃左右而进行了烧成。
所制作的电容部的尺寸相当于1005型的电容部，其尺寸大约为0.95mm×0.48mm×0.48mm。另外，电介质陶瓷层的平均厚度为0.7μm，有效电介质部的内部电极层的单层的平均厚度为0.6μm。覆盖层的平均厚度为40μm。试样编号7的位于有效电介质部的从最上层起的5层以及从最下层起的5层的内部电极层的单层的平均厚度为0.5μm。
通过如下方式求出了该电介质陶瓷层以及内部电极层的单层的平均厚度，即：测定构成层叠陶瓷电容器的有效电介质部的剖面的层叠方向的上层、中层以及下层处的电介质陶瓷层以及内部电极层的两端部(与端部相距1μm左右的内侧)以及中央部(共计9个部位)，并根据平均值求出。
接着，向所制作的电容部的端部涂布铜糊剂，在约800℃的条件下进行加热而形成了外部电极。
接着，在该外部电极的表面依次通过电解镀法形成镀Ni膜以及镀Sn膜而制作了层叠陶瓷电容器。
接着，对所制作的层叠陶瓷电容器进行了以下的评价。覆盖层中所包含的玻璃粒子以及陶瓷粒子的平均粒径通过解析对所制作的层叠陶瓷电容器进行剖视观察而得到的照片来求出。在该情况下，针对玻璃粒子，选取观察覆盖层的照片中的1个部位，在2μm×2μm的区域中，求出玻璃粒子在开口部露出的空隙的面积，求出从所求出的面积换算成圆时的直径来作为粒径，针对多个进行测定，求出了平均值。针对陶瓷粒子也求出包含于同一区域的各陶瓷粒子的面积，同样求出将所求出的面积换算成圆时的直径来作为粒径，针对多个进行测定，并求出了平均值。陶瓷粒子的平均粒径在所制作的任一试样中均为0.22μm(220nm)。
另外，针对求出了平均粒径的玻璃粒子以及陶瓷粒子，根据最大径和与之垂直的方向上的宽度(短径)之比而求出长宽比，评价了在玻璃粒子与陶瓷粒子之间哪一方的长宽比大。在该情况下，长宽比的差值为0.1以下则判定为相同。
另外，根据同一照片，求出不存在玻璃粒子的空隙的面积的比率(表1中的(A))以及存在玻璃粒子的空隙的面积的比率(表1中的(B))来作为覆盖层的每单位面积上的值，并进一步地，根据这些值求出存在玻璃粒子的空隙的面积的比例(表1中(C))。需要说明的是，表1中的(C)作为不存在玻璃粒子的空隙的面积与存在玻璃粒子的空隙的面积之间的关系(C＝B/(A+B))而被求出。
使用电阻计测定了绝缘破坏电压。绝缘破坏电压的试样数为10个，并求出了其平均值。表1所示的绝缘破坏电压是相对于电介质陶瓷层的平均厚度的值。
在耐湿负荷试验中，在65℃、65％RH、施加电压6.3V的条件下放置100小时之后测定求出了绝缘电阻。试样数如表1所示那样为100个，将绝缘电阻为106Ω以下的试样设为不良。
静电电容使用LCR仪器(惠普公司制)并在温度25℃、频率1.0kHz、将AC电压设为1.0V/μm的条件下进行了测定。在此时的测定中也同时求出了短路率。
[表1]
[表2]
#：将试样编号1设为1时的比率
根据表1、2的结果可知，在包含于覆盖层内的玻璃粒子的一部分存在于在陶瓷粒子之间形成的空隙内的试样(试样编号2～7、9以及10)中，绝缘破坏电压为80V/μm以上。另外，耐湿负荷试验下的不良数量也为6个以下。
其中，在玻璃粒子的平均粒径为200～500nm的试样(试样编号3～7以及10)中，绝缘破坏电压为100V/μm以上，耐湿负荷试验下的不良数量均为0个。另外，这些试样(试样编号3～7以及10)中，存在玻璃粒子的空隙的面积的比例(表1中的(C))在每单位面积上为80％以上。
另外，就与覆盖层接触的部分的内部电极层的平均厚度比层叠方向的中央部的内部电极层的平均厚度薄的试样(试样编号7)而言，其绝缘破坏电压比应用相同的平均粒径的玻璃粉末(平均粒径：200nm)的试样(试样编号3)的绝缘破坏电压高。
与此相对，在应用了平均粒径为50nm的玻璃粉末的试样(试样编号1)中，未观察到在空隙的开口部露出玻璃粒子的状态，绝缘破坏电压为60V/μm，耐湿负荷试验下的不良数量为100个中有10个不良。另外，同样地，在应用了平均粒径为50nm的玻璃粉末而制作出的试样(试样编号8)中，即使将烧成温度提高10℃左右来制作，绝缘破坏电压也为45V/μm，耐湿负荷试验下的不良数量也多达100个中有23个不良。另外，该试样编号8与试样编号1相比存在静电电容的降低，另外，短路率变高。对电容部的剖面的组成进行了分析(EDS分析)，其结果确认到了，在试样编号8的层叠陶瓷电容器中，与试样编号1的层叠陶瓷电容器相比，从覆盖层侧向电介质陶瓷层大量地扩散了玻璃成分。
附图标记说明
1···电容部
3···外部电极
5···电介质陶瓷层
7···内部电极层
9···有效电介质部
11··覆盖层
13··陶瓷粒子
15··玻璃粒子
17··空隙
Claims (10)
1.一种层叠陶瓷电容器，其具有：
有效电介质部，其通过将电介质陶瓷层与内部电极层交替层叠而构成；以及覆盖层，其设置于该有效电介质部的上下面，
所述层叠陶瓷电容器的特征在于，
所述覆盖层包含陶瓷粒子作为主体并且包含玻璃粒子，该玻璃粒子的一部分存在于在所述陶瓷粒子之间形成的空隙内，
在所述覆盖层的纵剖面上，存在所述玻璃粒子的所述空隙的面积相对于合计面积的比率在每单位面积上为80％以上，所述合计面积是不存在所述玻璃粒子的所述空隙的面积与存在所述玻璃粒子的所述空隙的面积之和。
2.根据权利要求1所述的层叠陶瓷电容器，其特征在于，
所述玻璃粒子的平均粒径为200～500nm。
3.根据权利要求1所述的层叠陶瓷电容器，其特征在于，
在所述覆盖层的纵剖面上，将所述陶瓷粒子的平均粒径设为D1且将所述玻璃粒子的平均粒径设为D2时，D2/D1为0.5～2。
4.根据权利要求2所述的层叠陶瓷电容器，其特征在于，
在所述覆盖层的纵剖面上，将所述陶瓷粒子的平均粒径设为D1且将所述玻璃粒子的平均粒径设为D2时，D2/D1为0.5～2。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的层叠陶瓷电容器，其特征在于，
在所述覆盖层的纵剖面上，所述玻璃粒子的长宽比大于所述陶瓷粒子的长宽比。
6.根据权利要求1至4中任一项所述的层叠陶瓷电容器，其特征在于，
在所述覆盖层的纵剖面上，不存在所述玻璃粒子的所述空隙的面积的比率在每单位面积上为4％以下。
7.根据权利要求5所述的层叠陶瓷电容器，其特征在于，
在所述覆盖层的纵剖面上，不存在所述玻璃粒子的所述空隙的面积的比率在每单位面积上为4％以下。
8.一种层叠陶瓷电容器，其具有：
有效电介质部，其通过将电介质陶瓷层与内部电极层交替层叠而构成；以及覆盖层，其设置于该有效电介质部的上下面，
所述层叠陶瓷电容器的特征在于，
所述覆盖层包含陶瓷粒子作为主体并且包含玻璃粒子，该玻璃粒子的一部分存在于在所述陶瓷粒子之间形成的空隙内，
在所述覆盖层的纵剖面上，所述玻璃粒子的长宽比大于所述陶瓷粒子的长宽比。
9.根据权利要求8所述的层叠陶瓷电容器，其特征在于，
在所述覆盖层的纵剖面上，不存在所述玻璃粒子的所述空隙的面积的比率在每单位面积上为4％以下。
10.一种层叠陶瓷电容器，其具有：
有效电介质部，其通过将电介质陶瓷层与内部电极层交替层叠而构成；以及覆盖层，其设置于该有效电介质部的上下面，
所述层叠陶瓷电容器的特征在于，
所述覆盖层包含陶瓷粒子作为主体并且包含玻璃粒子，该玻璃粒子的一部分存在于在所述陶瓷粒子之间形成的空隙内，
在所述覆盖层的纵剖面上，存在所述玻璃粒子的所述空隙的面积的比率在每单位面积上为17～39％。
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