CN106953118B - 一种用于锂离子电池的非水电解液和锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本申请公开了一种用于锂离子电池的非水电解液和锂离子电池。本申请的非水电解液，包括结构式一的第一化合物的至少一种和结构式二的第二化合物的至少一种；结构式一中，R1、R2独立选自碳原子数为1‑5的烃基或氟代烃基，R1和R2中至少一个为氟代烃基，氟代烃基中至少有两个氢被氟取代，结构式二中R3、R4、R5独立选自碳原子数为1‑5的饱和烃基、不饱和烃基或卤代烃基，R3、R4、R5中至少有一个为不饱和烃基。本申请的非水电解液，通过第一化合物和第二化合物协同作用，既改善了高电压锂离子电池高温循环性能，又避免了负极表面分解产气。且第一化合物部分参与负极成膜反应，改善负极界面情况，保障电池低温放电性能和倍率性能。
Description
技术领域
本申请涉及锂离子电池电解液领域，特别是涉及一种用于锂离子电池的非水电解液和锂离子电池。
背景技术
锂离子电池因其具有质量轻、体积小、工作电压高、能量密度高、输出功率大、无记忆效应和循环寿命长等优点，不仅在手机、笔记本电脑等数码产品领域得到了广泛的应用，而且也被认为是电动车、大型储能装置的最佳选择之一。目前智能手机、平板电脑等电子数码产品对电池的能量密度要求越来越高，使得商用锂离子电池难以满足要求。提高锂离子电池的充电电压是提高电池能量密度的最有效途径之一。
目前锂离子电池电解液采用碳酸酯作为溶剂，当锂离子电池的充电电压大于4.2V，碳酸酯溶剂会在正极材料表面被氧化分解，产生气体和其它分解产物。一方面，产生的气体会导致电池鼓胀，给电池带来安全隐患，另一方面，其分解产物会明显增加电池的阻抗，从而降低电池的各个性能。因此，对于高电压锂离子电池，有必要开发比碳酸酯氧化电位更高的溶剂。中国专利申请CN104704657A中公开了一种含氟取代的羧酸酯及磷酸酯的电解液，能够改善高电压锂离子电池的高温循环性能。但本申请人发现，氟代羧酸酯与碳负极材料的兼容性能不好，在电池充电过程中，会在负极表面被还原分解产生大量的气体，这个电池带来极大的安全隐患，同时明显恶化电池的性能。磷酸酯虽然在一定程度可以抑制氟代羧酸酯的分解，但高温循环及高温储存性能有待进一步提高。
发明内容
本申请的目的是提供一种新的锂离子电池非水电解液和采用该电解液的锂离子电池。
为了实现上述目的，本申请采用了以下技术方案：
本申请的一方面公开了一种用于锂离子电池的非水电解液，包括选自结构式一所示的第一化合物中的至少一种和选自结构式二所示的第二化合物中的至少一种；
结构式一R1COOR2，
结构式一中，R1、R2分别独立的选自碳原子数为1-5的烃基或氟代烃基，且R1和R2中至少一个为氟代烃基；氟代烃基中至少有两个氢被氟取代；
结构式二
结构式二中，R3、R4、R5分别独立的选自碳原子数为1-5的饱和烃基、不饱和烃基或卤代烃基，且R3、R4、R5中至少有一个为不饱和烃基。
需要说明的是，本申请的非水电解液，其关键在于，以结构式一所示的第一化合物和结构式二所示的第二化合物配合使用，两者协同作用。其中，第一化合物由于氧化电位高，能够降低电解液在高电压正极材料表面的分解反应，但第一化合物会在负极表面分解，从而产生大量的气体，带来安全隐患；第二化合物由于分子结构中含有不饱和键，在锂离子电池首次充电过程中，能够在正负极材料表面发生聚合反应形成钝化膜，但该钝化膜阻抗较大，降低了电池的低温放电性能和倍率性能。本申请将第一化合物和第二化合物同时使用时，由于第二化合物能够优先在负极表面发生聚合反应形成钝化膜，抑制了第一化合物在负极表面的分解反应，从而抑制了锂离子电池在充电过程中因结构式一在负极表面分解而产气现象。此外，第一化合物也能部分参与负极成膜反应，改善了负极界面情况。本申请将第一化合物和第二化合物一起使用，两者协调作用，产生了两者单独使用不具有的特殊效果。
本申请中，第一化合物和第二化合物同时使用；其中，第一化合物用量可按常规量添加，例如，优选情况下，第一化合物用量占非水电解液总重量的10％-80％。第二化合物，其用量按照非水电解液中添加剂的常规用量即可，例如占非水电解液总重量的0.8-1.2％左右，一般占非水电解液总重量的0.01％-5％均可。第一化合物，可以单独作为非水电解液的非水有机溶剂使用，也可以与其它常见的有机溶剂混合使用，与其它有机溶剂混合使用将在后续的方案中详细介绍。
还需要说明的是，本申请的关键在于在非水电解液中使用了第一化合物和第二化合物，至于其它常规组分，例如锂盐，可以参考现有的非水电解液，甚至在非水电解液中还可以添加其它常用的试剂，以增加相应的功能，在此不做具体限定。但是，在本申请的优选方案中，为了达到更好的效果，对非水有机溶剂的其它有机溶剂、锂盐和其它试剂进行了特别限定，这将在后续的方案中 详细介绍。
优选的，结构式一中，碳原子数为1-5的烃基包括但不仅限于甲基、乙基、丙基、乙烯基、烯丙基、3-丁烯基、异丁烯基、4-戊烯基、乙炔基、炔丙基、3-丁炔基、1-甲基-2丙炔基；氟代烃基包括但不仅限于二氟甲基、三氟甲基、2,2-二氟乙基、2,2,2-三氟乙基、3,3-二氟丙基、3,3,3-三氟丙基、六氟异丙基；结构式二中，碳原子数为1-5的饱和烃基包括但不仅限于甲基、乙基、丙基；碳原子数为1-5的不饱和烃基包括但不仅限于乙烯基、烯丙基、3-丁烯基、异丁烯基、4-戊烯基、乙炔基、炔丙基、3-丁炔基、1-甲基-2丙炔基；碳原子数为1-5的卤代烃基包括但不仅限于二氟甲基、三氟甲基、2,2-二氟乙基、2,2,2-三氟乙基、3,3-二氟丙基、3,3,3-三氟丙基、六氟异丙基。
优选的，第一化合物选自H3CCOOCH2CF2H(缩写为DFEA)、H3CH2CCOOCH2CF2H(缩写为DFEP)、HF2CH2CCOOCH3(缩写为MDFP)、HF2CH2CCOOCH2CH3(缩写为EDFP)、HF2CH2CH2CCOOCH2CH3(缩写为EDFB)、H3CCOOCH2CH2CF2H(缩写为DFPA)、H3CH2CCOOCH2CH2CF2H(缩写为DFPP)、CH3COOCH2CF3(缩写为TFEA)、HCOOCH2CHF2(缩写为DFEF)、HCOOCH2CF3、CH3COOCH2CF2CF2H(缩写为TFPA)。
优选的，第二化合物选自磷酸三炔丙酯、二炔丙基甲基磷酸酯、二炔丙基乙基磷酸酯，二炔丙基丙基磷酸酯、二炔丙基三氟甲基磷酸酯、二炔丙基2,2,2-三氟乙基磷酸酯、二炔丙基3,3,3-三氟丙基磷酸酯、二炔丙基六氟异丙基磷酸酯、磷酸三烯丙酯、二烯丙基甲基磷酸酯、二烯丙基乙基磷酸酯，二烯丙基丙基磷酸酯、二烯丙基三氟甲基磷酸酯、二烯丙基2,2,2-三氟乙基磷酸酯、二烯丙基3,3,3-三氟丙基磷酸酯或二烯丙基六氟异丙基磷酸酯中的至少一种。
优选的，非水电解液中还包括不饱和环状碳酸酯、不饱和酸酐、环状硫酸酯、环状磺酸内酯、砜类中的一种或多种。
不饱和环状碳酸酯包括碳酸亚乙烯酯(缩写VC)、碳酸乙烯亚乙酯(缩写VEC)中的至少一种；
优选的，环状磺酸内酯包括1,3-丙烷磺内酯(缩写1，3-PS)、1,4-丁烷磺内酯(缩写BS)、1，3-丙烯磺内酯(缩写PST)和甲烷二磺酸亚甲酯(缩写MMDS)中的至少一种。
优选的，不饱和酸酐包括丁二酸酐(缩写SA)、马来酸酐(缩写MA)和2-甲基马来酸酐(CA)中的至少一种。
优选的，环状硫酸酯包括硫酸乙烯酯(缩写DTD)和硫酸丙烯酯(缩写TS)中的一种或两种。
优选的，砜类包括环丁砜(缩写SL)。
需要说明的是，碳酸亚乙烯酯(缩写VC)、碳酸乙烯亚乙酯(缩写VEC)、氟代碳酸乙烯酯(缩写FEC)，或者1,3-丙烷磺内酯(缩写1，3PS)、1,4-丁烷磺内酯(缩写BS)、1，3-丙烯磺内酯(缩写PST)、甲烷二磺酸亚甲酯(缩写MMDS)、丁二酸酐(缩写SA)、马来酸酐(缩写MA)、2-甲基马来酸酐(缩写CA)、硫酸乙烯酯(缩写DTD)、硫酸丙烯酯(缩写TS)、环丁砜(缩写SL)和1,4-丁内酯(缩写GBL)，这些都是已经报道过的用于非水电解液的常规试剂，其中有的试剂，即可以作为添加剂，也可以作为溶剂，例如FEC，其用量比较大时，被认为是非水有机溶剂，其用量比较小时被认为是添加剂。例如，在本发明中，优选情况下，VC用量占非水电解液总重量的0.1％-4％，进一步优选为0.5-1.5％。VEC用量占非水电解液总重量的0.1％-3％，进一步优选为0.2-1.5％。1，3-PS用量占非水电解液总重量的0.1％-10％，进一步优选为1-3％。BS用量占非水电解液总重量的0.1％-10％，进一步优选为1-3％。PST用量占非水电解液总重量的0.1％-3％，进一步优选为0.5-2％。MMDS用量占非水电解液总重量的0.1％-4％，进一步优选为0.5-2％。SA用量占非水电解液总重量的0.1％-4％，进一步优选为0.5-2％。MA用量占非水电解液总重量的0.1％-4％，进一步优选为0.5-2％。CA用量占非水电解液总重量的0.1％-4％，进一步优选为0.5-2％。DTD用量占非水电解液总重量的0.1％-5％，进一步优选为0.5-3％。TS用量占非水电解液总重量的0.1％-4％，进一步优选为0.5-3％。SL用量占非水电解液总重量的0.1％-30％，进一步优选为2-15％。GBL用量占非水电解液总重量的0.1％-30％，进一步优选为2-15％。
优选的，非水电解液还包括选自碳酸乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯(缩写FEC)、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯和碳酸甲丙酯中的至少一种。其含量可在较大范围内变动，优选情况下，其含量占非水电解液总重量的1％-40％。可以理解的，当含有上述物质中的多种时，上述含量范围为上述多种物质的总含量所占比例。
更优选的，非水电解液还包括碳酸乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯和碳酸丙烯酯中的至少一种。
本申请的另一面公开了本申请的非水电解液在锂离子电池或储能电容器中的应用。
本申请的另一面公开了一种锂离子电池，包括正极、负极、置于正极和负极之间的隔膜，以及电解液，其中，电解液为本申请的锂离子电池非水电解液。
可以理解，本申请的锂离子电池，其关键在于采用了本申请的非水电解液， 使得其正负极表面形成钝化膜，从而有效抑制电解液在正负极表面的分解反应，抑制正极材料结构被破坏，减小了析锂现象，保障了电池的高低温性能及倍率性能。至于锂离子电池中的其它组分，如正极、负极和隔膜可以参考常规的锂离子电池。本申请优选的方案中，对正极的活性物质进行了特别限定。
优选的，正极的活性物质为LiNixCoyMnzL(1-x-y-z)O2、LiCox’L(1-x’)O2和LiNix”L’y’Mn(2-x”-y’)O4中的至少一种，其中，L为Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Zr、Zn、Si或Fe，0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0＜x+y+z≤1，0<x’≤1，0.3≤x”≤0.6，0.01≤y’≤0.2，L’为Co、Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Zr、Zn、Si或Fe。
由于采用以上技术方案，本申请的有益效果在于：
本申请的非水电解液，以结构式一所示的第一化合物和结构式二所示的第二化合物配合使用，两者协同作用，既改善了高电压锂离子电池的高温循环性能，又避免了负极表面分解而产气现象。并且，第一化合物也能部分参与负极成膜反应，改善负极界面情况，进而保障电池的低温放电性能和倍率性能。
具体实施方式
本申请人在对电解液一系列的研究中，发现第一化合物，作为非水有机溶剂使用时，在负极会分解产气，存在安全隐患；第二化合物虽然能够提高高温性能，但是，其在正负极表面发生聚合反应形成钝化膜，该钝化膜阻抗较大，降低了电池的低温放电性能和倍率性能。在经过大量的研究和试验后，本申请提出，将第一化合物和第二化合物混合使用，两者协同作用，在保留第一化合物和第二化合物各自的优点和功能的基础上，既克服了第一化合物在负极分解产气的安全隐患，又缓解了第二化合物对电池低温放电性能和倍率性能的影响，大大提高了电池的各项性能。
下面通过具体实施例对本申请作进一步详细说明。以下实施例仅对本申请进行进一步说明，不应理解为对本申请的限制。
实施例
本例按照表1所示的组分和配比制备电解液，其中，设计了多个本申请的用于锂离子电池的非水电解液，以及多个对比例，详见表1。
本例的电解液的制备方法为：按照表1所示的比例配制非水有机溶剂，然后向其中加入最终浓度为1.0mol/L的六氟磷酸锂，再按表1加入添加剂。表1 中的百分比为重量百分比，即添加剂占电解液总重量的百分比，电解液中锂盐含量为12.5％，其余为溶剂级添加剂。
表1电解液中各组分及用量
本例的锂离子电池，正极活性物质采用LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，负极采用石墨和导电炭黑，隔膜采用聚丙烯、聚乙烯和聚丙烯三层隔离膜。具体如下：
正极制备方法为：按96.8：2.0：1.2的质量比混合正极活性材料LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、导电碳黑和粘结剂聚偏二氟乙烯，分散在N-甲基-2-吡咯烷酮中，得到正极浆料，将正极浆料均匀涂布在铝箔的两面上，经过烘干、压延和真空干燥，并用超声波焊机焊上铝制引出线后得到正极板，极板的厚度在120-150μm之间。
负极制备方法为：按96：1：1.2：1.8的质量比混合石墨、导电碳黑、粘结剂丁苯橡胶和羧甲基纤维素，分散在去离子水中，得到负极浆料，将负极浆料涂布在铜箔的两面上，经过烘干、压延和真空干燥，并用超声波焊机焊上镍制引出线后得到负极板，极板的厚度在120-150μm之间。
隔膜制备方法为：采用聚丙烯、聚乙烯和聚丙烯三层隔离膜，厚度为20μm。
电池组装方法为：在正极板和负极板之间放置厚度为20μm的三层隔离膜，然后将正极板、负极板和隔膜组成的三明治结构进行卷绕，再将卷绕体压扁后放入铝箔包装袋，在75℃下真空烘烤48h，得到待注液的电芯；将上述制备的电解液注入电芯中，经真空封装，静止24h。
电池化成：0.05C恒流充电180min,0.1C恒流充电至3.95V，二次真空封口，45℃搁置48h，然后进一步以0.2C的电流恒流充电至4.4V，以0.2C的电流恒流放电至3.0V。
本例分别测试了各个电解液锂离子电池，45℃1C循环容量保持率衰减到80％的循环次数，以及60℃下存储14天后的容量保持率、容量恢复率和厚度膨胀率。其中60℃下存储若干天后是指，对比例的电解液，其锂离子电池在60℃下存储7天后进行测试，试验例在60℃下存储14天后进行测试。具体测试方法如下：
(1)45℃1C循环容量保持率衰减到80％的循环次数，实际上体现的是电池的高温循环性能，具体测试方法包括：在45℃下，将化成后的电池用1C恒流恒压充至4.4V，截至电流为0.01C，然后用1C恒流放电至3.0V，如此循环，直至容量保持率衰减到80％，统计此时的循环次数。容量保持率计算公式如下：
容量保持率(％)＝(第N次循环放电容量/第一次循环放电容量)×100％。
(2)60℃下存储14天后的容量保持率、容量恢复率和厚度膨胀率的测试方法包括：将化成后的电池在常温下用1C恒流恒压充至4.4V，截至电流为0.01C，再1C恒流放电至3.0V，测量电池初始放电容量，再用1C恒流恒压充电至4.4V，截至电流为0.01C，测量电池的初始厚度，然后在60℃储存14天后，测量电池的厚度，再以1C恒流放电至3.0V，测量电池的保持容量，再用1C恒流恒压充截至电流为0.01C，然后以1C的电流恒流放电至3.0V，测量其恢复容量。计算公式如下：
电池容量保持率(％)＝保持容量/初始容量×100％
电池容量恢复率(％)＝恢复容量/初始容量×100％
电池厚度膨胀率(％)＝(14天后的厚度-初始厚度)/初始厚度×100％。
(3)低温放电性能测试
在25℃下，将化成后的电池用1C恒流恒压充至4.4V，然后恒压充电至电流下降至0.01C，然后用1C恒流放电至3.0V，记录常温放电容量。然后1C恒流充至4.4V，再恒压充电至电流下降至0.01C，将电池置于-20℃的环境中搁置12h后，再0.2C恒流放电至3.0V，记录-20℃放电容量。
-20℃的低温放电效率＝0.2C放电容量(-20℃)/1C放电容量(25℃)×100％。
各项测试结果如表2所示。
表2测试结果
根据表2的结果可以看出，对比例1仅采用了第二化合物作为添加剂，而没有采用第一化合物作为溶剂，因此，高温循环性能较弱，在290个循环后容量保持率就剩下80％，并且60℃储存14天的保持容量和恢复容量也不理想，尤其是低温放电性能比较差。对比例2采用了第一化合物作为溶剂，而没有使用第二化合物作为添加剂，其高温储存性能及高温储存性能都很差。对比例3-9，采用第一化合物作为溶剂，并采用饱和的磷酸酯作为添加剂，同时对溶剂组合也进行了优化调整，虽然电池的高温循环性能和高温储存性能都有较大的改善，但还是无法满足要求，有待进一步提高。实施例1-21同时采用了第一化合物作为溶剂和第二化合物作为添加剂，同时对溶剂组合及添加剂组合都进行了优化，其高温循环性能和高温储存存储性能均有明显的改善，同时兼顾低温放电性能。实施例21高温循环性能最好，容量保持率衰减到80％时能够循环662次，且高温储存性能也相当优异。
以上内容是结合具体的实施方式对本申请所作的进一步详细说明，不能认定本申请的具体实施只局限于这些说明。对于本申请所属技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本申请构思的前提下，还可以做出若干简单推演或替换，都应当视为属于本申请的保护范围。
Claims (10)
1.一种用于锂离子电池的非水电解液，其特征在于：包括选自结构式一所示的第一化合物中的至少一种和选自结构式二所示的第二化合物中的至少一种；
结构式一R1COOR2，
结构式一中，R1、R2分别独立的选自碳原子数为1-5的烃基或氟代烃基，且R1和R2中至少一个为所述氟代烃基；所述氟代烃基中至少有两个氢被氟取代；
结构式二
结构式二中，R3、R4、R5分别独立的选自碳原子数为1-5的饱和烃基、不饱和烃基或卤代烃基，且R3、R4、R5中至少有一个为不饱和烃基；
碳原子数为1-5的不饱和烃基选自乙烯基、烯丙基、3-丁烯基、异丁烯基、4-戊烯基、乙炔基、炔丙基、3-丁炔基和1-甲基-2丙炔基中的至少一种。
2.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述结构式一中，碳原子数为1-5的烃基包括但不仅限于甲基、乙基、丙基、乙烯基、烯丙基、3-丁烯基、异丁烯基、4-戊烯基、乙炔基、炔丙基、3-丁炔基、1-甲基-2丙炔基；所述氟代烃基包括但不仅限于二氟甲基、三氟甲基、2,2-二氟乙基、2,2,2-三氟乙基、3,3-二氟丙基、3,3,3-三氟丙基、六氟异丙基；
所述结构式二中，碳原子数为1-5的饱和烃基包括但不仅限于甲基、乙基、丙基；碳原子数为1-5的卤代烃基包括但不仅限于二氟甲基、三氟甲基、2,2-二氟乙基、2,2,2-三氟乙基、3,3-二氟丙基、3,3,3-三氟丙基、六氟异丙基。
3.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述第一化合物选自H3CCOOCH2CF2H、H3CH2CCOOCH2CF2H、HF2CH2CCOOCH3、HF2CH2CCOOCH2CH3、HF2CH2CH2CCOOCH2CH3、H3CCOOCH2CH2CF2H、H3CH2CCOOCH2CH2CF2H、CH3COOCH2CF3、HCOOCH2CHF2、HCOOCH2CF3和CH3COOCH2CF2CF2H中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述第二化合物选自磷酸三炔丙酯、二炔丙基甲基磷酸酯、二炔丙基乙基磷酸酯，二炔丙基丙基磷酸酯、二炔丙基三氟甲基磷酸酯、二炔丙基2,2,2-三氟乙基磷酸酯、二炔丙基3,3,3-三氟丙基磷酸酯、二炔丙基六氟异丙基磷酸酯、磷酸三烯丙酯、二烯丙基甲基磷酸酯、二烯丙基乙基磷酸酯，二烯丙基丙基磷酸酯、二烯丙基三氟甲基磷酸酯、二烯丙基2,2,2-三氟乙基磷酸酯、二烯丙基3,3,3-三氟丙基磷酸酯和二烯丙基六氟异丙基磷酸酯中的至少一种。
5.根据权利要求1-4任一项所述的非水电解液，其特征在于：所述非水电解液中，所述第一化合物用量占非水电解液总重量的10％-80％；所述第二化合物用量占非水电解液总重量的0.01％-5％。
6.根据权利要求1-4任一项所述的非水电解液，其特征在于：所述非水电解液中还包括不饱和环状碳酸酯、不饱和酸酐、环状硫酸酯、环状磺酸内酯、砜类中的一种或多种。
7.根据权利要求6所述的非水电解液，其特征在于：所述不饱和环状碳酸酯选自碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯中的至少一种；所述不饱和酸酐选自丁二酸酐、马来酸酐和2-甲基马来酸酐中的至少一种；所述环状硫酸酯选自硫酸乙烯酯和硫酸丙烯酯中的一种或两种；所述环状磺酸内酯选自1,3-丙烷磺内酯、1,4-丁烷磺内酯、1,3-丙烯磺内酯和甲烷二磺酸亚甲酯中的至少一种；所述砜类物质为环丁砜。
8.根据权利要求1-4任一项所述的非水电解液，其特征在于：所述非水电解液还包括选自碳酸乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯和碳酸甲丙酯、1,4-丁内酯中的至少一种；优选的，非水电解液还包括碳酸乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯和碳酸丙烯酯中的至少一种。
9.一种锂离子电池，包括正极、负极、置于正极和负极之间的隔膜，以及电解液，其特征在于：所述电解液为权利要求1-8任一项所述的非水电解液。
10.根据权利要求9所述的锂离子电池，其特征在于：所述正极的活性物质为LiNixCoyMnzL(1-x-y-z)O2、LiCox’L(1-x’)O2和LiNix”L’y’Mn(2-x”-y’)O4中的至少一种，其中，L为Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Zr、Zn、Si或Fe，0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0＜x+y+z≤1，0<x’≤1，0.3≤x”≤0.6，0.01≤y’≤0.2，L’为Co、Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Zr、Zn、Si或Fe。
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