CN106953017A - 基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池及制备方法 - Google Patents
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Abstract
基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池及制备方法,属于有机太阳能电池领域。本发明的太阳能电池包括基板、阴极、阳极、电子传输层、空穴传输层和活性层,其特征在于,所述活性层的材料中包含小分子材料,所述小分子材料为香豆素或者香豆素衍生物。采用本发明的太阳能电池具有更高的效率。
Description
技术领域
本发明属于有机太阳能电池领域。
背景技术
有机光伏技术自邓青云博士在1986年发明了由四羧基苝的一种衍生物和铜酞菁(CuPc)这两种对可见光有强吸收的有机染料组成的双层膜开始已经有了十足的进展。有机光伏器件的工作原理与无机太阳能电池的工作原理类似,都是基于光伏效应:主要过程是在光照条件下,有机半导体材料吸收光子,然后形成激子,当激子扩散到活性层接触面时,电子-空穴对在给受体能级差的作用下分解为自由电子和自由空穴,自由电子和自由空穴被电极收集形成电流。针对其工作原理,为了使有机半导体更多的吸收光子产生激子,同时使激子能更好的分离被电极收取,有机光伏的器件结构不断被改进,从最初单纯的双层异质结经历了多层异质结再到现在基于体异质结活性层的多层异质结器件结构。对于有机光伏最重要的半导体材料经过是十年的发展更是数不胜数,从小分子到聚合物的给体材料,从富勒烯到非富勒烯的受体材料。所以围绕提高有机太阳能电池能量转换效率的研究取得了大量成果,效率不断提升,目前基于共轭聚合物-富勒烯的太阳能电池的器件效率最高以达到11.5(Zhao J,Li Y,Yang G,et al.Nature Energy,2016,1:DOI:10.1038/nenergy.2015.27),小分子-富勒烯太阳能电池最高效率最高效率已达到9.8(Wang,Z.G.,X.P.Xu,Z.J.Li,K.Feng,K.Li,.Advanced Electronic Materials(2016)。基于聚合物/非富勒烯小分子的有机电池目前器件效率最高达到7.7%(Kwon OK,Uddin MA,Park J-H,etal.Advanced Materials,2015,),基于N2200和PBDTT-F-TT制备的全聚合物非富勒烯电池,目前器件效率最高达到6.71%(Jung JW,Jo JW,Chueh C-C,et al..Advanced Materials,2015,27),这是基于n型聚合物的非富勒烯有机太阳能电池的最高纪录[7]。但由于有机半导体材料的电荷迁移率普遍较低、吸收谱带比较窄,太阳光利用率低,以及器件结构仍存在吸光面积小,电荷传输和收集效率低缺点,导致有机太阳能电池的效率远低于硅基太阳能电池。因此提高有机太阳能电池的效率以期达到商业应用是现阶段国内外研究的主要目标。
串联有机太阳能电池以及三元有机太阳能电池是两种提高对太阳光吸收的最好办法,但因为串联器件的制作工艺着实繁琐,可重复性很差。所以三元有机太阳的有机电池被人们广泛应用和研究,三元有机电池最初的设计思路是第三种材料的吸收光谱能与其他两种成形互补从而增加对太阳能光的吸收利用,同时由于第三种材料常常能与前两种材料的的能级形成梯度,形成能级滑降减小电子和空穴能的传输壁垒。但随着三元器件研究的深入,人们发现有些三元材料的加入不仅能提高吸收增加短路电流,同时能改善活性层形貌,增加原有给体的纤维状结晶,所以在提高器件短路电流的同时提高填充因子。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是,提供一种具有较高效率的太阳能电池及制备方法。
本发明解决所述技术问题采用的技术方案是,基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池,包括基板、阴极、阳极、电子传输层、空穴传输层和活性层,其特征在于,所述活性层的材料中包含小分子材料,所述小分子材料为香豆素或者香豆素衍生物。
以CAS号表示,所述小分子材料为下述材料之一:
91-64-5、27425-55-4、38215-36-0、41044-12-6、117850-52-984865-19-0、50995-74-9、28705-46-6、851963-03-6。
活性层材料包括给体材料和受体材料,所述二元电池中小分子材料为活性层材料中的给体材料,三元电池中PTB7与小分子或PTB7-th与小分子的混合物同时为给体材料,所述受体材料为富勒烯衍生物PC71BM。
优选的,所述小分子材料是CAS号为27425-55-4的材料。
所述基板为玻璃基板,各层按照玻璃基板、阴极、电子传输层、活性层、空穴传输层、阳极顺次设置,所述阴极的材料为ITO,所述阳极的材料为Ag。
本发明还提供一种基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池的制备方法,其特征在于,包括下述步骤:
步骤1活性层材料配置:
1a.以小分子材料为给体材料,小分子材料浓度为8~15mg/ml,
1b.以给体材料:受体材料=1:2~1:5的质量比例称取小分子给体材料和受体材料PC71BM溶于一定量体积的溶剂中配置成小分子给体浓度为7~15mg/ml的活性层混合溶液,溶剂为CB或CF;
步骤2:配置ZnO溶液;
步骤3:清洗ITO导电玻璃;
步骤4:旋涂ZnO溶液,形成电子传输层;
步骤5:旋涂活性层溶液;
步骤6:蒸镀空穴传输层材料MoO3;
步骤7:蒸镀阴极电极材料Ag;
以CAS号表示,所述步骤1中的小分子材料为下述材料之一:
91-64-5、27425-55-4、38215-36-0、41044-12-6、117850-52-984865-19-0、50995-74-9、28705-46-6、851963-03-6。
所述小分子材料浓度为8mg/ml,按质量比,最佳给体材料:受体材料=1:3。
进一步的,所述步骤1为:
以小分子材料为给体材料,给体材料浓度为7~15mg/ml,受体材料为PC71BM,按质量比,给体材料:受体材料=1:2~1:5的质量比,将给体材料和PC71BM溶于溶剂中配置成活性层溶液,溶剂为CB。
本发明还提供第二种基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池的制备方法,包括下述步骤:
步骤1)活性层材料配置:
以PTB7与小分子材料的混合物为给体材料,其中给体材料中小分子材料所占质量比为0%~20%。混合给体材料浓度为7~15mg/ml,受体材料为PC71BM,按给体材料:受体材料=1:1~1:3的质量比,称取适量给体材料和PC71BM溶于溶剂中,配置成小分子给体浓度为7~15mg/ml的活性层混合溶液,溶剂为CB;
步骤2)配置ZnO溶液;
步骤3)清洗ITO导电玻璃;
步骤4)旋涂ZnO溶液,形成电子传输层;
步骤5)旋涂活性层溶液;
步骤6)蒸镀空穴传输层材料MoO3;
步骤7)蒸镀阴极电极材料Ag。
所述给体材料浓度为10mg/ml,给体材料:受体材料质量比=1:1.5,给体材料中小分子材料所占质量比为10%。
本发明的有益效果是,采用本发明的太阳能电池具有更高的效率。
附图说明
图1为本发明采用的香豆素7的CV曲线图。
图2为本发明中所采用的倒置结构的有机太能能电池结构图.
图3为本发明中有机太阳能电池的制备流程图。
图4为基于PTB7:香豆素7的二元有机太阳能电池J-V曲线图。
图5为基于PTB7:香豆素7:PC71BM的三元有机太阳能电池J-V曲线图。
图6为基于PTB7-th:香豆素7:PC71BM的三元有机太阳能电池J-V曲线图。
图7为归一化后的香豆素7、PTB7、PC71BM的薄膜吸收光谱图。
具体实施方式
本文中,以符号“~”表示数值范围的,皆包含端值,例如混合给体材料浓度为7~15mg/ml,包含了7和15两个值。
本发明提供的第一种技术方案系以香豆素以及其它几种香豆素衍生物作为给体材料与PC71BM搭配应用在二元有机太阳能电池领域。
香豆素以及其他几种香豆素衍生物结构如下:
本发明选用的小分子材料可为上表中各CAS号的材料,在R1~R4位置有所区分,例如,香豆素7的的化学结构式为:
本发明的第二种技术方案在于将上所述香豆素及其衍生物作为第三种材料加入基于PTB7:PCBM,PTB7-th:PC71BM体系的的二元有机电池中构成三元有机太阳能电池。PTB7、PTB7-th、PC71BM的化学结构式如下表所示。
作为加入传统二元有机太阳能电池的第三种材料,需要满足的基本条件是能级要与原有二元体系的给受体材料相匹配,吸收要互补。香豆素及其他几种香豆素衍生物材料在氯苯、邻二氯苯、氯仿等常规溶剂中有很好的溶解性,很适合用于旋涂法制备工艺。同时上述材料的能级与原有二元体系PTB7:PCBM,PTB7-th:PC71BM的能级相匹配,由于香豆素很强的短波吸收峰,,所以能进一步弥补原有二元体系PTB7:PCBM,PTB7-th:PC71BM在短波350-500nm的吸收强度(吸收见图7)提高器件的短路电流。上述小分子的加入能促进原有二元体系材料的纤维状结晶,改善活性层形貌,能很好的增加激子分离,减少单分子、双分子符合,所以能大程度的提升器件的填充因子。
目的三在于确定与上述材料相匹配的器件结构为倒置结构(如图2)。传统的太阳能电池器件结构为ITO/PEDOT:PSS/活性层/LIF/Al,这种结构的器件有两个显著的缺点:酸性的PEDOT:PSS对玻璃表面具有腐蚀作用,造成器件的串联电阻增大,器件效率下降,另外,传统器件一般使用的是容易在空气中氧化的低功函的阴极电极。针对传统器件结构的缺点,我们在这里决定采用倒置结构,这种结构的器件阳极和阴极与传统电池电极位置相反。一般利用ITO作为阴极,而用较高功函数的金属作为阳极,有效避免了电极的氧化及其与PEDOT:PSS直接接触造成的腐蚀。不仅如此这种结构的电池还具有较好的空气稳定性以及器件制备更为便利,而且在倒置结构的电池中,受体在透明导电氧化物一侧具有更高的浓度,因而倒置结构电池在收集电子方面具有天然优势,这很有利于器件的效率提升。
以下结合更具体的实施例对本发明作进一步的说明。
实施例中所述实验方法,如无特殊说明均为常规方法,所述试剂和材料,如无特殊说明,均可从商业用途获得。另外本专利所述的上述香豆素衍生物均是从香豆素衍生而来,属于同一系材料,有着极为相似的化学结构和理化特性。所以此处仅以提升效果较好的香豆素7作为代表进一步介绍香豆素及其衍生物用做活性层材料与富勒烯衍生物PC71BM搭配制备二元太阳能电池,与二元体系PTB7:PC71BM,PTB7-th:PC71BM组合制备三元有机太阳能电池。
实施例1、二元器件制备
本实施例中提供基于小分子给体(香豆素衍生物):PC71BM二元体系的倒置小分子太阳能电池,其结构如图2所示,ITO导电玻璃上依次为阳极电极,电子传输层,活性层,空穴传输层,阴极;采用以下工艺制备:
(1)、提前一天配置活性层混合溶液以及电子传输层材料ZnO,配置过程如下:活性层材料配置:
a.小分子给体材料浓度为x mg/ml;按质量比,给体材料:受体材料=y:z,溶剂为CB或CF,x为8-15优选8,y:z为1:2~1:5优选1:3。
b.称取1.6mg的小分子给体材料和4.8mgPC71BM溶于溶剂中,配置8mg/ml活性层溶液200ul;
c.将混合溶剂在室温下搅拌48小时。
ZnO配置:
a.配置ZnO溶液体积为1ml,溶剂为二甲氧基乙醇。
b.称取110mg醋酸锌和31mg乙醇胺于溶液瓶中,再加入1ml二甲氧基乙醇。
c.将混合溶液在室温下搅拌48小时。
(2)、阳极为氧化铟锡(ITO),方阻为15Ω/cm2.,将ITO导电玻璃先用乙醇预超声,然后依次用洗涤剂水,超纯水,丙酮,异丙醇,乙醇对其进行超声清洗,然后用氮气枪将其吹干。
(3)、将吹干的ITO玻璃进行等离子臭氧(U-V)处理30分钟。
(4)、将U-V处理后的ITO玻璃放入手套箱氮气环境中旋涂ZnO,旋涂速度a rpm,旋涂时间b秒,然后将片子放在加热平台上退火1小时,退火温度为c度,a为2000~6000优选4000,b为20~60优选30,c为180~250优选200。
(5)、将步骤(4)退火后的ITO玻璃旋涂活性层,将步骤(1)所得活性层材料用a rpm的旋涂速度旋涂于ZnO电子传输层上后放置于玻璃器皿中,进行溶剂退火30分钟,a为1500~2500,优选2000。
(6)、最后将涂好活性层的片子放入有机气相沉积系统的蒸镀仓内进行蒸镀步骤如下:
a.放入空穴传输层材料MoO3,阴极电极材料Ag。关闭舱门将真空抽至5×10-4以下,
b.先蒸镀MoO3,速度为0.5A/s,厚度为10nm。在蒸镀Ag电极,速度为3-5A/s,厚度150nm。
器件整个制备过程如图3所示。
二元器件光伏性能测试
测试设备如下:
光源:光谱分布AM1.5G,光照强度为1000w/m2,Zolix SS150太阳光模拟器;
数据采集设备:由Keithly2400型数字源表进行测量得出J-V曲线;
通过测试得到本实施例二元有机太阳能电池的最好性能参数如下表所示:
可以看出基于香豆素衍生物-香豆素7的二元电池效率不是很理想,不同溶剂的电池效率相当,CB溶剂的效率最高为0.61%,与之对应的J-V曲线如图4所示。
实施例2、三元器件制备
本实施例提供基于PTB7:小分子(香豆素衍生物):PC71BM,PTB7-th:小分子(香豆素衍生物):PC71BM三元体系的倒置小分子太阳能电池,其结构如图2所示,ITO导电玻璃上依次为阳极电极,电子传输层,活性层,空穴传输层,阴极。因基于PTB7-th:small:PC71BM与PTB7:small:PC71BM的三元电池制备流程完全相同(small表示小分子材料),所以此处仅以PTB7:small:PC71BM为例叙述三元有机太阳能电池制备方法。三元电池采用以下工艺制备:
(1)、提前一天配置活性层混合溶液以及电子传输层材料ZnO,配置过程如下:活性层材料配置:
a.PTB7与香豆素衍生物小分子两者同时为给体材料,由两者共同构成的给体浓度为x mg/ml,按重量比,给体材料:受体材料=y:z,溶剂为CB,x为7~15优选10,y:z为1:1~1:3优选1:1.5;
b.将已经称取好的五份含有不同小分子重量比例(0%,a%,b%,c%,d%)的给体材料各2mg分别和3mgPC71BM溶于200ul溶剂中,配置五瓶含不同小分子重量占比的活性层溶液各200u(混合给体浓度为10mg/ml)l;其中a为1~6优选5,b为6~12优选10,c为12~18优选15,d为18~30优选20。
c.将混合溶剂在室温下搅拌48小时。
ZnO配置:
a.配置ZnO溶液体积为1ml,溶剂为二甲氧基乙醇。
b.称取110mg醋酸锌和31mg乙醇胺于溶液瓶中,再加入1ml二甲氧基乙醇。
c.将混合溶液在室温下搅拌48小时。
(2)、阳极为氧化铟锡(ITO),方阻为15Ω/cm2.,将ITO导电玻璃先用乙醇预超声,然后依次用洗涤剂水,超纯水,丙酮,异丙醇,乙醇对其进行超声清洗,然后用氮气枪将其吹干。
(3)、将吹干的ITO玻璃进行等离子臭氧(U-V)处理30分钟。
(4)、将U-V处理后的ITO玻璃放入手套箱氮气环境中旋涂ZnO,旋涂速度a rpm,旋涂时间b秒,然后将片子放在加热平台上退火1小时,退火温度为c度,a为2000~6000优选4000,b为20~60优选30,c为180~250优选200。
(5)、将步骤(4)退火后的ITO玻璃旋涂活性层,将步骤(1)所得活性层材料用a rpm的旋涂速度旋涂于ZnO电子传输层上后放置于玻璃器皿中,进行溶剂退火30分钟,a为1500~2500,优选2000。
(6)、最后将涂好活性层的片子放入有机气相沉积系统的蒸镀仓内进行蒸镀步骤如下:
a.放入空穴传输层材料MoO3,阴极电极材料Ag。关闭舱门将真空抽至5×10-4以下,
b.先蒸镀MoO3,速度为0.5A/s,厚度为10nm。在蒸镀Ag电极,速度为3-5A/s,厚度150nm。
器件整个制备过程如图3所示。
三元器件的光伏性能测试
测试设备如下:
光源:光谱分布AM1.5G,光照强度为1000w/m2,Zolix SS150太阳光模拟器;
数据采集设备:由Keithly2400型数字源表进行测量得出J-V曲线;
通过测试得到基于香豆素7的三元有机太阳能电池的性能参数如下表所示:
可以看出由于香豆素7的加入,器件性能相比原有二元电池有了很大幅度的提升,开路电压、短路电流、填充因子均有提升,其中填充因子的提升最为明显。小分子占给体比例为10%时三元器件效果最好,PTB7:small:PC71BM其效率相比没添加小分子时提升近42%,J-V曲线如图5所示。PTB7-th:small:PC71BM其效率相比没添加小分子时提升近25%,J-V曲线如图6所示。但随着小分子含量的进一步增加,器件效率开始衰减。
Claims (10)
1.基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池,包括基板、阴极、阳极、电子传输层、空穴传输层和活性层,其特征在于,所述活性层的材料中包含小分子材料,所述小分子材料为香豆素或者香豆素衍生物。
2.如权利要求1所述的基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池,其特征在于,以CAS号表示,所述小分子材料为下述材料之一:
91-64-5、27425-55-4、38215-36-0、41044-12-6、117850-52-984865-19-0、50995-74-9、28705-46-6、851963-03-6。
3.如权利要求2所述的基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池,其特征在于,活性层材料包括给体材料和受体材料,所述二元电池中小分子材料为活性层材料中的给体材料,三元电池中PTB7与小分子或PTB7-th与小分子的混合物同时为给体材料,所述受体材料为富勒烯衍生物PC71BM。
4.如权利要求1所述的基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池,其特征在于,所述小分子材料是CAS号为27425-55-4的材料。
5.如权利要求2所述的基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池,其特征在于,所述基板为玻璃基板,各层按照玻璃基板、阴极、电子传输层、活性层、空穴传输层、阳极顺次设置,所述阴极的材料为ITO,所述阳极的材料为Ag。
6.基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池的制备方法,其特征在于,包括下述步骤:
步骤1活性层材料配置:
1a.以小分子材料为给体材料,小分子材料浓度为8~15mg/ml,
1b.以给体材料:受体材料=1:2~1:5的质量比例称取小分子给体材料和受体材料PC71BM溶于一定量体积的溶剂中配置成小分子给体浓度为7~15mg/ml的活性层混合溶液,溶剂为CB或CF;
步骤2:配置ZnO溶液;
步骤3:清洗ITO导电玻璃;
步骤4:旋涂ZnO溶液,形成电子传输层;
步骤5:旋涂活性层溶液;
步骤6:蒸镀空穴传输层材料MoO3;
步骤7:蒸镀阴极电极材料Ag;
以CAS号表示,所述步骤1中的小分子材料为下述材料之一:
91-64-5、27425-55-4、38215-36-0、41044-12-6、117850-52-984865-19-0、50995-74-9、28705-46-6、851963-03-6。
7.如权利要求7所述的基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池的制备方法,其特征在于,所述小分子材料浓度为8mg/ml,按质量比,给体材料:受体材料=1:3。
8.如权利要求7所述的基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池的制备方法,其特征在于,所述步骤1为:
以小分子材料为给体材料,给体材料浓度为7~15mg/ml,受体材料为PC71BM,按质量比,给体材料:受体材料=1:2~1:5的质量比,将给体材料和PC71BM溶于溶剂中配置成活性层溶液,溶剂为CB。
9.基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池的制备方法,其特征在于,包括下述步骤:
步骤1)活性层材料配置:
以PTB7与小分子材料的混合物为给体材料,给体材料中小分子材料所占质量比为0%~20%,混合给体材料浓度为7~15mg/ml,受体材料为PC71BM,按给体材料:受体材料=1:1~1:3的质量比,称取适量给体材料和PC71BM溶于溶剂中,配置成小分子给体浓度为7~15mg/ml的活性层混合溶液,溶剂为CB;
步骤2)配置ZnO溶液;
步骤3)清洗ITO导电玻璃;
步骤4)旋涂ZnO溶液,形成电子传输层;
步骤5)旋涂活性层溶液;
步骤6)蒸镀空穴传输层材料MoO3;
步骤7)蒸镀阴极电极材料Ag。
10.如权利要求9所述的基于香豆素及其衍生物的有机太阳能电池的制备方法,其特征在于,所述给体材料浓度为10mg/ml,给体材料:受体材料质量比=1:1.5,给体材料中小分子材料所占质量比为10%。
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