CN105098079A - 基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池及其制备方法，采用正型结构，从下到上依次为透明衬底、透明阳极电极、阳极修饰层、给体层、受体层、电子缓冲层一、电子缓冲层二和阴极电极，电子缓冲层二为PTCBI。通过两层缓冲层的阻挡，减少了C60和电子缓冲层一的电子密度和缓冲层一和金属阴极的极化子密度，减少了有极化子引起的激子的淬灭，同时降低了能级势垒，优化了光场的分布，阻止了激子的复合概率。本发明有利于提高有机太阳能电池的FF，光电流，开路电压，最终提高光电转化效率。
Description
技术领域
本发明属于有机太阳能电池领域，具体涉及一种基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池及其制备方法。
背景技术
自从进入了21世纪之后，由于全球对能源的需求逐年增加，对可再生能源的有效利用成已经为亟待解决的问题。太阳能占地球总能量的99%以上，其具有取之无尽，用之无竭，没有污染的特点，世界上的能源供应基本上只能维持在微弱的供需平衡里。除开这些能源储量的问题之外，使用这些能源所带来的环境污染同样威胁到了人类的生存。CO2等温室气体会使全球气候变暖，SO2等粉尘会产生酸雨，都会影响到人们的健康。资源渐渐在枯竭，生态持续恶化，人们生存面临着严峻的挑战。所以，寻找出一种清洁、安全、可持续发展的新能源成为了当务之急，太阳能正式这种理想能源。无机太阳能电池的技术较为成熟，效率远高于有机太阳能电池。多晶硅太阳能电池平均转换效率达到19.15%，最高转换效率达到19.4%，但是缺点也很明显，无机半导体材料的加工工艺非常复杂、材料要求苛刻且价格贵、制造能耗大、不易进行大面积柔性加工、生产设备昂贵、某些材料具有毒性。目前，有机太阳能电池因为其低成本、轻质量、简便的制造工艺、广泛的材料来源具备潜在的商业价值及应用价值，受到了公司、研究机构、及大学的青睐。
但是尽管有机太阳能电池近年来发展迅速，光电转换效率也已经突破了12%，但其相比于无机太阳能电池，较低的光电转换效率仍然是主要的缺陷，也是防止其商业化的一大阻碍。在提高效率的方法上，通过添加各种修饰层，比如阳极修饰层和电子缓冲层来优化能级，界面，提高激子的分离和载流子的收集。
然而，单纯的添加一层电子缓冲层并不能很好的改变激子淬灭和载流子传输的问题。
发明内容
本发明主要解决的技术问题是：如何提供一种基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池，提高激子的利用效率和光电流。
本发明的技术方案为：基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池，采用正型结构，从下到上依次为透明衬底、透明阳极电极、阳极修饰层、给体层、受体层、电子缓冲层一、电子缓冲层二和阴极电极，电子缓冲层二为PTCBI。
进一步地，本发明中，电子缓冲层一是金属有机配合物、吡啶类、邻菲咯啉类、噁二唑类或咪唑类化合物材料中的一种，其中金属有机配合物包括8-羟基喹啉铝或二（2-甲基-8-喹啉并）-4-（苯基苯酚）铝，吡啶类化合物包括三[2,4,6-三甲基-3-（吡啶-3-yl）苯基]-硼烷，邻菲咯啉类化合物包括2,9-二甲基-4，7-联苯-1,10-邻二氮杂菲（BCP）或者4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲，噁二唑电子传输材料是2-（4-二苯基）-5-（4-叔丁苯基）-1,3,4-噁二唑或1,3-二[（4-三元胺-丁基苯基）-1,3,4-重氮基酸-5-yl]苯，咪唑类电子传输材料是1,3,5-三（N-苯基-苯并咪唑-2）苯等。本发明选取2,9-二甲基-4，7-联苯-1,10-邻二氮杂菲。
进一步地，本发明中，电子缓冲层一的厚度为10nm，电子缓冲层二的厚度为1-10nm。
进一步地，本发明中，给体材料是：并五苯、5,6,11,12-四苯基并四苯、酞菁、亚酞菁、卟啉、菁、苝、聚（3-己基噻吩）、聚(2-甲氧基-5-(2-乙基己氧基)-1,4-亚苯基乙撑)、聚[[9-(1-辛基壬基)-9H-咔唑-2,7-二基]-2,5-噻吩二基-2,1,3-苯并噻二唑-4,7-二基-2,5-噻吩二基]、聚苯乙烯撑系列材料、聚噻吩系列材料或基于芳环并噻二唑基团中的两种材料的混合。
进一步地，本发明中，受体层为：富勒烯衍生物、BBL、PTPTB或含芘酰亚胺聚合物中的一种或它们的混合。优选为C60，厚度为34nm。
进一步地，本发明中，所述阳极修饰层为有机导电聚合物薄膜或金属氧化物薄膜，其中有机导电聚合物薄膜为PEDOT︰PSS或PANI类有机导电聚合物薄膜，金属氧化物薄膜为氧化钼薄膜或氧化镍薄膜，优选采用MoO3。
进一步地，本发明中，透明衬底是玻璃或者柔性基片或者金属片；透明阳极电极是金属氧化物薄膜；阴极电极是锂、镁、钙、锶、铝或铟中的一种或由它们的合金。本发明中优选采用Ag作为阴极电极。
一种基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池的制备方法，它包括以下步骤：
1）清洗由透明衬底及透明阳极电极ITO所组成的基板，然后用氮气吹干；
2）在ITO上制备一层阳极修饰层；
3）在阳极修饰层上制备给体层；
4）在第三给体层上制备受体层；
5）在受体层上制备电子缓冲层一；
6）在电子缓冲层一上制备电子缓冲层二；
7）在电子缓冲层上制备阴极电极。
进一步地，透明阳极电极，阳极修饰层和阴极电极通过真空热蒸镀、磁控溅射、等离子体增强的化学气相沉积、丝网印刷或打印中的一种方法制备；给体层，受体层，电子缓冲层一和电子缓冲层二通过等离子体增强的化学气相沉积、热氧化、旋涂、真空蒸镀、滴膜、压印、印刷或气喷中的一种方法制备。
本发明中通过两层缓冲层的阻挡，减少了C60和电子缓冲层一的电子密度和缓冲层一和金属阴极的极化子密度，减少了有极化子引起的激子的淬灭，同时降低了能级势垒，优化了光场的分布，阻止了激子的复合概率。本发明有利于提高有机太阳能电池的FF，光电流，开路电压，最终提高光电转化效率。
与现有技术相比：本发明具有以下优点：
1、增加了激子的利用效率；
2、优化了材料的能级匹配；
3、提高了载流子收集效率；
4、优化了光的吸收效率。
附图说明
图1所示系本发明的基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池的结构示意图；
图2所示系基于本发明的基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池的能级示意图。
具体实施方式
本发明的一种基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池，如图1所示，器件结构包括透明衬底1，透明阳极电极2，阳极修饰层3，給体层4，受体层5，电子缓冲层一6，电子缓冲层二7，阴极电极8。
本发明中的透明衬底1是整个器件的支撑，并且至少在可见光频率范围内有高的透过率，具有一定防水汽和氧气渗透的作用，表面的平整度较高，它可以是玻璃、柔性基片、金属片或金属箔片。
本发明中的透明阳极电极2的材料是无机金属氧化物(如氧化铟锡ITO，氧化锌ZnO等)。材料要求至少在可见光频率范围内有高的透过率，材料的导电性高，且有较高的功函数。
本发明中的阳极修饰层3为有机导电聚合物薄膜MoO3。
本发明中的給体层为ZnPc，受体层为C60。
本发明中的电子缓冲层一6是金属有机配合物、吡啶类、邻菲咯啉类、噁二唑类或咪唑类化合物材料中的一种，其中金属有机配合物包括8-羟基喹啉铝或二（2-甲基-8-喹啉并）-4-（苯基苯酚）铝，吡啶类化合物包括三[2,4,6-三甲基-3-（吡啶-3-yl）苯基]-硼烷，邻菲咯啉类化合物包括2,9-二甲基-4，7-联苯-1,10-邻二氮杂菲或者4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲，噁二唑电子传输材料是2-（4-二苯基）-5-（4-叔丁苯基）-1,3,4-噁二唑或1,3-二[（4-三元胺-丁基苯基）-1,3,4-重氮基酸-5-yl]苯，咪唑类电子传输材料是1,3,5-三（N-苯基-苯并咪唑-2）苯等。本发明选取BCP。
本发明中的电子缓冲层二为PTCBI。
本发明中的阴极电极8可以是锂、镁、钙、锶、铝、铟或它们组合形成的合金。材料要求有良好的导电性，材料的功函数要低。
本发明中的透明阳极电极2、阳极修饰层3和阴极电极8可以采用真空热蒸镀、磁控溅射、等离子体增强的化学气相沉积、丝网印刷或打印中的一种方法制备。
本发明中的给体层4、受体层5、阴极修饰层一6和阴极修饰层二7可以采用离子体增强的化学气相沉积、热氧化、真空蒸镀、旋涂、滴膜、压印、印刷或气喷中的一种方法制备。
下面是本发明的具体实施例：
实施例1：
有机太阳能电池结构如图1所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3，厚度为10nm；给体层为ZnPC，厚度为30nm；受体层为C60，厚度为34nm；电子缓冲层一为BCP，厚度为10nm；阴极修饰层二为PTCBI；厚度为1nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。
其制备方法如下：
①溅射好透明阳极电极ITO的玻璃衬底使用洗涤剂、去离子水、丙酮溶液和乙醇溶液超声清洗，清洗后用干燥氮气吹干；
②将上述ITO基片移入真空室，在25Pa的气压、氧气和氩气的环境下对ITO玻璃进行等离子处理5分钟，溅射功率为20W，之后冷却15分钟。
③在上述处理后的基片置于真空度大于3×10-3Pa，蒸镀速率为lnm/s，材料为MoO3，厚度为10nm，蒸镀速率及厚度由安装在基片附近的晶振膜厚仪监控
④将上述处理后的基片置于真空度大于1×10-5Pa的有机腔蒸发室中，开始进行有机薄膜的蒸镀。蒸镀ZnPc，蒸镀速率为0.01nm/s，厚度为30nm，蒸镀速率及厚度由安装在基片附近的晶振膜厚仪监控。
⑤将上述基片置于真空度大于1×10-5Pa的有机腔蒸发室中，蒸镀受体材料C60，厚度为34nm，速率为0.1nm/s,蒸镀速率及厚度由安装在基片附近的晶振膜厚仪监控
⑥将上述基片置于真空度大于1×10-5Pa的有机腔蒸发室中，蒸镀电子传输层材料BCP，厚度为10nm，速率为0.1nm/s,蒸镀速率及厚度由安装在基片附近的晶振膜厚仪监控。
⑦将上述基片置于真空度大于1×10-5Pa的有机腔蒸发室中，蒸镀电子传输层材料BCP，厚度为1nm，速率为0.1nm/s,蒸镀速率及厚度由安装在基片附近的晶振膜厚仪监控。
⑧在上述有机薄膜制备完成后进行金属电极的制备。蒸镀气压为3×10-3Pa，蒸镀速率为lnm/s，电极材料为Ag，厚度为130nm，蒸镀速率及厚度由安装在基片附近的晶振膜厚仪监控。
实施例2：
有机太阳能电池结构如图1所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；给体层为ZnPC，厚度为30nm；受体层为C60，厚度为34nm；电子缓冲层一为BCP，厚度为10nm；阴极修饰层二为PTCBI；厚度为2nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例3：
有机太阳能电池结构如图1所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；给体层为ZnPC，厚度为30nm；受体层为C60，厚度为34nm；电子缓冲层一为BCP，厚度为10nm；阴极修饰层二为PTCBI；厚度为3nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例4：
有机太阳能电池结构如图1所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；给体层为ZnPC，厚度为30nm；受体层为C60，厚度为34nm；电子缓冲层一为BCP，厚度为10nm；阴极修饰层二为PTCBI；厚度为4nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例5：
有机太阳能电池结构如图1所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；给体层为ZnPC，厚度为30nm；受体层为C60，厚度为34nm；电子缓冲层一为BCP，厚度为10nm；阴极修饰层二为PTCBI；厚度为5nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例6：
有机太阳能电池结构如图1所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；给体层为ZnPC，厚度为30nm；受体层为C60，厚度为34nm；电子缓冲层一为BCP，厚度为10nm；阴极修饰层二为PTCBI；厚度为6nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例7：
有机太阳能电池结构如图1所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；给体层为ZnPC，厚度为30nm；受体层为C60，厚度为34nm；电子缓冲层一为BCP，厚度为10nm；阴极修饰层二为PTCBI；厚度为7nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例8：
有机太阳能电池结构如图1所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；给体层为ZnPC，厚度为30nm；受体层为C60，厚度为34nm；电子缓冲层一为BCP，厚度为10nm；阴极修饰层二为PTCBI；厚度为8nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例9：
有机太阳能电池结构如图1所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；给体层为ZnPC，厚度为30nm；受体层为C60，厚度为34nm；电子缓冲层一为BCP，厚度为10nm；阴极修饰层二为PTCBI；厚度为9nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例10：
有机太阳能电池结构如图1所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；给体层为ZnPC，厚度为30nm；受体层为C60，厚度为34nm；电子缓冲层一为BCP，厚度为10nm；阴极修饰层二为PTCBI；厚度为10nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
表1：不同PTCBI时候的J-V数据
从表1J（-1）/J(0)的比值基本没什么大变化，可以得出产生的激子数量没什么大的改变。电流和FF的明显提高，可以看出激子的利用和效率得到了显著的提升。从中可以看出加入PTCBI对界面淬灭的改善。
以上所述实施例仅表达了本申请的具体实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本申请保护范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本申请技术方案构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本申请的保护范围。
Claims (10)
1.基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，采用正型结构，从下到上依次为透明衬底、透明阳极电极、阳极修饰层、给体层、受体层、电子缓冲层一、电子缓冲层二和阴极电极，电子缓冲层二为PTCBI。
2.根据权利要求1所述的基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，电子缓冲层一是金属有机配合物、吡啶类、邻菲咯啉类、噁二唑类或咪唑类化合物材料中的一种，其中金属有机配合物为8-羟基喹啉铝或二（2-甲基-8-喹啉并）-4-（苯基苯酚）铝，吡啶类化合物为三[2,4,6-三甲基-3-（吡啶-3-yl）苯基]-硼烷，邻菲咯啉类化合物为2,9-二甲基-4，7-联苯-1,10-邻二氮杂菲（BCP）或者4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲，噁二唑类为2-（4-二苯基）-5-（4-叔丁苯基）-1,3,4-噁二唑或1,3-二[（4-三元胺-丁基苯基）-1,3,4-重氮基酸-5-yl]苯，咪唑类为1,3,5-三（N-苯基-苯并咪唑-2）苯。
3.根据权利要求1所述的基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，电子缓冲层一为2,9-二甲基-4，7-联苯-1,10-邻二氮杂菲。
4.根据权利要求1所述的基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，电子缓冲层一的厚度为10nm，电子缓冲层二的厚度为1-10nm。
5.根据权利要求1所述的基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，给体材料是：并五苯、5,6,11,12-四苯基并四苯、酞菁、亚酞菁、卟啉、菁、苝、聚（3-己基噻吩）、聚(2-甲氧基-5-(2-乙基己氧基)-1,4-亚苯基乙撑)、聚[[9-(1-辛基壬基)-9H-咔唑-2,7-二基]-2,5-噻吩二基-2,1,3-苯并噻二唑-4,7-二基-2,5-噻吩二基]、聚苯乙烯撑系列材料、聚噻吩系列材料或基于芳环并噻二唑基团中的两种材料的混合。
6.根据权利要求1所述的基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，受体层为：富勒烯衍生物、BBL、PTPTB或含芘酰亚胺聚合物中的一种或它们的混合。
7.根据权利要求1所述的基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，所述阳极修饰层为有机导电聚合物薄膜或金属氧化物薄膜，其中有机导电聚合物薄膜为PEDOT︰PSS或PANI类有机导电聚合物薄膜，金属氧化物薄膜为氧化钼薄膜或氧化镍薄膜。
8.根据权利要求1所述的基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，透明衬底是玻璃或者柔性基片或者金属片；透明阳极电极是金属氧化物薄膜；阴极电极是锂、镁、钙、锶、铝或铟中的一种或由它们的合金。
9.根据权利要求1-8任一项所述的基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，它包括以下步骤：
1）清洗由透明衬底及透明阳极电极ITO所组成的基板，然后用氮气吹干；
2）在ITO上制备一层阳极修饰层；
3）在阳极修饰层上制备给体层；
4）在第三给体层上制备受体层；
5）在受体层上制备电子缓冲层一；
6）在电子缓冲层一上制备电子缓冲层二；
7）在电子缓冲层上制备阴极电极。
10.根据权利要求1所述的基于双层阴极缓冲层的有机薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，透明阳极电极，阳极修饰层和阴极电极通过真空热蒸镀、磁控溅射、等离子体增强的化学气相沉积、丝网印刷或打印中的一种方法制备；给体层，受体层，电子缓冲层一和电子缓冲层二通过等离子体增强的化学气相沉积、热氧化、旋涂、真空蒸镀、滴膜、压印、印刷或气喷中的一种方法制备。
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