CN104766926A - 基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池及其制备方法，采用正型结构，从下到上依次为透明衬底、透明阳极电极、阳极修饰层、第一给体层、第二给体层、第三给体层、受体层、电子缓冲层和阴极电极，其中，从第一给体层到第三给体层，材料的LUMO、HOMO能级依次增大或者不减，并且禁带宽度依次减少，相邻LUMO能级之差小于0.4eV。通过第一第二层对第三层的激子阻挡来改善激子的传输，并优化第二层的空穴迁移率。多个材料的光谱叠加，使吸收效率提高。本发明有利于提高有机太阳能电池的FF，光电流，开路电压，最终提高光电转化效率。

Description

基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明属于有机太阳能电池领域，具体涉及一种基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池及其制备方法。
背景技术
自从进入了21世纪之后，由于全球对能源的需求逐年增加，对可再生能源的有效利用成已经为亟待解决的问题。太阳能占地球总能量的99％以上，其具有取之无尽，用之无竭，没有污染的特点，世界上的能源供应基本上只能维持在微弱的供需平衡里。除开这些能源储量的问题之外，使用这些能源所带来的环境污染同样威胁到了人类的生存。CO2等温室气体会使全球气候变暖，SO2等粉尘会产生酸雨，都会影响到人们的健康。资源渐渐在枯竭，生态持续恶化，人们生存面临着严峻的挑战。所以，寻找出一种清洁、安全、可持续发展的新能源成为了当务之急，太阳能正式这种理想能源。无机太阳能电池的技术较为成熟，效率远高于有机太阳能电池。多晶硅太阳能电池平均转换效率达到19.15％，最高转换效率达到19.4％，但是缺点也很明显，无机半导体材料的加工工艺非常复杂、材料要求苛刻且价格贵、制造能耗大、不易进行大面积柔性加工、生产设备昂贵、某些材料具有毒性。目前，有机太阳能电池因为其低成本、轻质量、简便的制造工艺、广泛的材料来源具备潜在的商业价值及应用价值，受到了公司、研究机构、及大学的青睐。
但是尽管有机太阳能电池近年来发展迅速，光电转换效率也已经突破了12％，但其相比于无机太阳能电池，较低的光电转换效率仍然是主要的缺陷，也是防止其商业化的一大阻碍。在提高效率的方法上，通过合理的能级匹配，不同光谱的材料的叠加，加入阳极修饰层来阻挡激子进入阳极，获得更好的界面是十分有效的方法，传统的是加入MoO3。
但是这个方法仍然无法很好解决激子在界面的淬灭和进入阳极或者阳极修饰层，很多激子在传输过程中淬灭消失，无法形成高效的激子传输进入分离界面，产生光电流。
发明内容
本发明主要解决的技术问题是：如何提供一种基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池，提高激子的利用效率和光电流。
本发明的技术方案为：基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池，采用正型结构，从下到上依次为透明衬底、透明阳极电极、阳极修饰层、第一给体层、第二给体层、第三给体层、受体层、电子缓冲层和阴极电极，其中，从第一给体层到第三给体层，材料的LUMO、HOMO 能级依次增大或者不减，并且禁带宽度依次减少，相邻LUMO能级之差小于0.4eV。
进一步地，本发明中，三层给体材料是：并五苯、5,6,11,12-四苯基并四苯、酞菁、亚酞菁、卟啉、菁、苝、聚(3-己基噻吩)、聚(2-甲氧基-5-(2-乙基己氧基)-1,4-亚苯基乙撑)、聚[[9-(1-辛基壬基)-9H-咔唑-2,7-二基]-2,5-噻吩二基-2,1,3-苯并噻二唑-4,7-二基-2,5-噻吩二基]、聚苯乙烯撑系列材料、聚噻吩系列材料或基于芳环并噻二唑基团的给体材料中的两种材料的混合。
进一步地，本发明中，第一给体层为红荧烯，第二给体层为亚酞菁和并五苯的混合，第三给体层为酞菁锌。
进一步地，本发明中，第二给体层中亚酞菁与并五苯的重量比例为亚酞菁︰并五苯＝3︰1；
进一步地，本发明中，第一给体层厚度为5nm，第二给体层厚度为7nm，第三给体层厚度5nm，
进一步地，本发明中，受体层为：富勒烯衍生物、BBL、PTPTB或含芘酰亚胺聚合物中的一种或它们的混合。优选为C60，厚度为30nm。
进一步地，本发明中，所述阳极修饰层为有机导电聚合物薄膜或金属氧化物薄膜，其中有机导电聚合物薄膜为PEDOT︰PSS或PANI类有机导电聚合物薄膜，金属氧化物薄膜为氧化钼薄膜或氧化镍薄膜。本发明中采用MoO3。
进一步地，本发明中，透明衬底是玻璃或者柔性基片或者金属片；透明阳极电极是金属氧化物薄膜；阴极电极是锂、镁、钙、锶、铝或铟中的一种或由它们的合金。本发明中优选采用Ag作为阴极电极。
基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池的制备方法，它包括以下步骤：
9)清洗由透明衬底及透明阳极电极ITO所组成的基板，然后用氮气吹干；
10)在ITO上制备一层阳极修饰层；
11)在阳极修饰层上制备第一给体层；
12)在第一给体层上制备第二给体层；
13)在第二给体层上制备第三给体层；
14)在第三给体层上制备受体层；
15)在受体层上制备电子缓冲层；
16)在电子缓冲层上制备阴极电极。
进一步地，透明阳极电极和阴极电极通过真空热蒸镀、磁控溅射、等离子体增强的化学气相沉积、丝网印刷或打印中的一种方法制备；第一给体层，第二给体层，第三给体层，受体层和电子缓冲层通过等离子体增强的化学气相沉积、热氧化、旋涂、真空蒸镀、滴膜、压印、印刷或气喷中的一种方法制备。
本发明中通过不同光谱范围的三个材料，提高了光吸收效率；通过对第二给体层的掺杂来改变能级，使三个给体层能级形成材料的LUMO、HOMO能级依次增大或者不减，并且禁带宽度依次减少，相邻LUMO能级之差小于0.4eV，提高了激子的利用效率，提高了光电流，同时掺杂提高了第二给体层的空穴迁移率，进一步提高短路电流，良好的能级梯度提高了开路电压和FF。
与现有技术相比：本发明具有以下优点：
1、提高了光谱吸收范围；
2、增加了激子的利用效率；
3、提高了载流子的迁移率；
4、优化了材料的能级匹配。
附图说明
图1所示系本发明一种基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池电池的结构示意图；
图2所示系基于本发明的一种基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池的能级示意图；
图3所示系基于本发明的一种基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池部分J-V曲线图；
图4所示系基于本发明的一种基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池的給体材料的光谱图；
表1所示系基于本发明的一种基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池的单个給体和两个給体的J-V数据。
具体实施方式
本发明的技术方案是提供一种基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池，如图1所示，器件结构包括，从下到上依次为：1透明衬底，2透明阳极电极，3阳极修饰层，4第一给体层，5第二给体层，6第三给体层，7受体层，8电子缓冲层和9阴极电极。
本发明中的透明衬底1是整个器件的支撑，并且至少在可见光频率范围内有高的透过率，具有一定防水汽和氧气渗透的作用，表面的平整度较高，它可以是玻璃、柔性基片、金属片或金属箔片。
本发明中的透明阳极电极2的材料是无机金属氧化物(如氧化铟锡ITO，氧化锌ZnO等)。材料要求至少在可见光频率范围内有高的透过率，材料的导电性高，且有较高的功函数。
本发明中的阳极修饰层3为金属氧化物MoO3。
本发明中的第一给体层4和第三给体层6分别为：Rubrene，ZnPc；受体材料7为C60。
本发明中的第二给体层5为SubPc和Pentance的混合层。
本发明中通过对第二给体层5的掺杂来改变能级，使三个给体层能级形成材料的LUMO、 HOMO能级依次增大或者不减，并且禁带宽度依次减少，两两LUMO能级之差小于0.4eV,所满足的給体材料为Rubrene，SubPc，ZnPc，掺杂材料为Pentance，受体材料为C60。
本发明中的电子缓冲层8是金属有机配合物、吡啶类、邻菲咯啉类、噁二唑类或咪唑类化合物材料中的一种，其中金属有机配合物包括8-羟基喹啉铝或二(2-甲基-8-喹啉并)-4-(苯基苯酚)铝，吡啶类化合物包括三[2,4,6-三甲基-3-(吡啶-3-yl)苯基]-硼烷，邻菲咯啉类化合物包括2,9-二甲基-4，7-联苯-1,10-邻二氮杂菲或者4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲，噁二唑电子传输材料是2-(4-二苯基)-5-(4-叔丁苯基)-1,3,4-噁二唑或1,3-二[(4-三元胺-丁基苯基)-1,3,4-重氮基酸-5-yl]苯，咪唑类电子传输材料是1,3,5-三(N-苯基-苯并咪唑-2)苯等。
本发明中的阴极电极9可以是锂、镁、钙、锶、铝、铟或它们组合形成的合金。材料要求有良好的导电性，材料的功函数要低。
本发明中的透明阳极电极2和阴极电极9可以采用真空热蒸镀、磁控溅射、等离子体增强的化学气相沉积、丝网印刷或打印中的一种方法制备。
本发明中的阳极修饰层3、第一给体层4、第二给体层5、第三给体层6、受体层7和电子缓冲层8可以采用离子体增强的化学气相沉积、热氧化、真空蒸镀、旋涂、滴膜、压印、印刷或气喷中的一种方法制备。
下面是本例的具体实施例：
实施例1：
有机太阳能电池结构如图2所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；第一给体层为Rubrene，厚度为5nm；第二给体层为SubPc：Pentance＝10:1，厚度为7nm；第三给体层为ZnPc，厚度为5nm；受体层为C60，厚度为30nm；电子缓冲层为Bphen，厚度为5nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。
其制备方法如下：
①溅射好透明阳极电极ITO的玻璃衬底使用洗涤剂、去离子水、丙酮溶液和乙醇溶液超声清洗，清洗后用干燥氮气吹干；
②将上述ITO基片移入真空室，在25Pa的气压、氧气和氩气的环境下对ITO玻璃进行等离子处理5分钟，溅射功率为20W，之后冷却15分钟。
③在上述处理后的基片置于真空度大于3×10-3Pa，蒸镀速率为l nm/s，材料为MoO3，厚度为5nm，蒸镀速率及厚度由安装在基片附近的晶振膜厚仪监控
④将上述处理后的基片置于真空度大于1×10-5Pa的有机腔蒸发室中，开始进行有机薄膜的蒸镀。蒸镀Rubrene，蒸镀速率为0.1nm/s，厚度为5nm，蒸镀速率及厚度由安装在基片附 近的晶振膜厚仪监控。
⑤将上述处理后的基片置于真空度大于1×10-5Pa的有机腔蒸发室中，开始进行有机薄膜的蒸镀。将SubPc和Pentance按10:1的速率依次蒸镀，厚度为7nm，SubPc的蒸镀速率0.1nm/s，Pentance的蒸镀速率为0.01nm/s，蒸镀速率及厚度由安装在基片附近的晶振膜厚仪监控。
⑥将上述处理后的基片置于真空度大于1×10-5Pa的有机腔蒸发室中，开始进行有机薄膜的蒸镀。蒸镀ZnPc，蒸镀速率为0.01nm/s，厚度为5nm，蒸镀速率及厚度由安装在基片附近的晶振膜厚仪监控。
⑦将上述基片置于置于真空度大于1×10-5Pa的有机腔蒸发室中，蒸镀受体材料C60，厚度为30nm，速率为0.1nm/s,蒸镀速率及厚度由安装在基片附近的晶振膜厚仪监控
⑧将上述基片置于置于真空度大于1×10-5Pa的有机腔蒸发室中，蒸镀电子传输层材料Bphen，厚度为5nm，速率为0.1nm/s,蒸镀速率及厚度由安装在基片附近的晶振膜厚仪监控。
⑨在上述有机薄膜制备完成后进行金属电极的制备。蒸镀气压为3×10-3Pa，蒸镀速率为l nm/s，电极材料为Ag，厚度为130nm，蒸镀速率及厚度由安装在基片附近的晶振膜厚仪监控。
实施例2：
有机太阳能电池结构如图2所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；第一给体层为Rubrene，厚度为5nm；第二给体层为SubPc：Pentance＝3:1，厚度为7nm；第三给体层为ZnPc，厚度为5nm；受体材料层为C60，厚度为30nm；电子缓冲层为Bphen，厚度为5nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例3：
有机太阳能电池结构如图2所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；第一给体层为Rubrene，厚度为5nm；第二给体层为SubPc：Pentance＝1:3，厚度为7nm；第三给体层为ZnPc，厚度为5nm；受体材料层为C60，厚度为30nm；电子缓冲层为Bphen，厚度为5nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例4：
有机太阳能电池结构如图2所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；第一给体层为Rubrene，厚度为5nm；第二给体层为SubPc：Pentance＝1:1，厚度为7nm；第三给体层为ZnPc，厚度为5nm；受体材料层为C60，厚度为30nm；电子缓冲层为Bphen，厚度为5nm；阴极电极 为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例5：
有机太阳能电池结构如图2所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；第一给体层为Rubrene，厚度为5nm；第二给体层为SubPc：Pentance＝7:1，厚度为7nm；第三给体层为ZnPc，厚度为5nm；受体材料层为C60，厚度为30nm；电子缓冲层为Bphen，厚度为5nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例6：
有机太阳能电池结构如图2所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；第一给体层为Rubrene，厚度为5nm；第二给体层为SubPc：Pentance＝1:4，厚度为7nm；第三给体层为ZnPc，厚度为5nm；受体材料层为C60，厚度为30nm；电子缓冲层为Bphen，厚度为5nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例7：
有机太阳能电池结构如图2所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；第一给体层为Rubrene，厚度为5nm；第二给体层为SubPc：Pentance＝4:1，厚度为7nm；第三给体层为ZnPc，厚度为5nm；受体材料层为C60，厚度为30nm；电子缓冲层为Bphen，厚度为5nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例8：
有机太阳能电池结构如图2所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；第一给体层为Rubrene，厚度为5nm；第二给体层为SubPc：Pentance＝1:9，厚度为7nm；第三给体层为ZnPc，厚度为5nm；受体材料层为C60，厚度为30nm；电子缓冲层为Bphen，厚度为5nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例9：
有机太阳能电池结构如图2所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；第一给体层为Rubrene，厚度为5nm；第二给体层为SubPc：Pentance＝3:2，厚度为7nm；第三给体层为ZnPc，厚度为5nm；受体材料层为C60，厚度为30nm；电子缓冲层为Bphen，厚度为5nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
实施例10：
有机太阳能电池结构如图2所示。器件各层的材料和厚度与掺杂比例为：透明衬底为玻璃，透明阳极电极为ITO，厚度为180nm；阳极修饰层为MoO3,厚度为10nm；第一给体层为Rubrene，厚度为5nm；第二给体层为SubPc：Pentance＝2:3，厚度为7nm；第三给体层为ZnPc，厚度为5nm；受体材料层为C60，厚度为30nm；电子缓冲层为Bphen，厚度为5nm；阴极电极为Ag，厚度为130nm。制备流程与实例1基本类似。
表1：不同层数的给体层对电池性能的影响
从图4的光谱图可以看出，三个給体材料的光谱基本覆盖了整个可见光范围，很大程度上增加了光生电流的数量；在Pentance掺杂进入SubPc的时候，开路电压和短路电流得到了很大的提升，一部分是因为能级的匹配，是电压提高，另一部分是因为空穴迁移率的提高。当浓度过高时候，不符合我们能级的条件，效率下降。从表1可以看到，每加一层，短路电流，开路电压，FF都有提高，体现了三层结构的优势所在。
以上所述实施例仅表达了本申请的具体实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本申请保护范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本申请技术方案构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本申请的保护范围。

Claims (10)

1.基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，采用正型结构，从下到上依次为透明衬底、透明阳极电极、阳极修饰层、第一给体层、第二给体层、第三给体层、受体层、电子缓冲层和阴极电极，其中，从第一给体层到第三给体层，材料的LUMO、HOMO能级依次增大或者不减，并且禁带宽度依次减少，相邻LUMO能级之差小于0.4eV。
2.根据权利要求1所述的基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，第二层给体材料是：并五苯、5,6,11,12-四苯基并四苯、酞菁、亚酞菁、卟啉、菁、苝、聚(3-己基噻吩)、聚(2-甲氧基-5-(2-乙基己氧基)-1,4-亚苯基乙撑)、聚[[9-(1-辛基壬基)-9H-咔唑-2,7-二基]-2,5-噻吩二基-2,1,3-苯并噻二唑-4,7-二基-2,5-噻吩二基]、聚苯乙烯撑系列材料、聚噻吩系列材料或基于芳环并噻二唑基团中任意两种材料的混合。
3.根据权利要求1所述的基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，第一给体层为红荧烯，第二给体层为亚酞菁和并五苯的混合，第三给体层为酞菁锌。
4.根据权利要求3所述的基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，第二给体层中亚酞菁与并五苯的重量比例为亚酞菁︰并五苯＝3︰1。
5.根据权利要求3所述的基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，第一给体层厚度为5nm，第二给体层厚度为7nm，第三给体层厚度5nm。
6.根据权利要求1所述的基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，受体层的材料为：富勒烯衍生物、BBL、PTPTB或含芘酰亚胺聚合物中的一种或它们的混合。
7.根据权利要求1所述的基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，受体层为C60，厚度为30nm。
8.根据权利要求1所述的基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池，其特征在于，所述阳极修饰层为有机导电聚合物薄膜或金属氧化物薄膜，其中有机导电聚合物薄膜为PEDOT︰PSS或PANI类有机导电聚合物薄膜，金属氧化物薄膜为氧化钼薄膜或氧化镍薄膜，透明衬底是玻璃或者柔性基片或者金属片；透明阳极电极是金属氧化物薄膜；阴极电极是锂、镁、钙、锶、铝或铟中的一种或由它们的合金。
9.一种基于权利要求1-8任一项所述的基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，它包括以下步骤：
1)清洗由透明衬底及透明阳极电极ITO所组成的基板，然后用氮气吹干；
2)在ITO上制备一层阳极修饰层；
3)在阳极修饰层上制备第一给体层；
4)在第一给体层上制备第二给体层；
5)在第二给体层上制备第三给体层；
6)在第三给体层上制备受体层；
7)在受体层上制备电子缓冲层；
8)在电子缓冲层上制备阴极电极。
10.根据权利要求9所述的一种基于三层给体层的有机薄膜太阳能电池电池制备方法，其特征在于，透明阳极电极和阴极电极通过真空热蒸镀、磁控溅射、等离子体增强的化学气相沉积、丝网印刷或打印中的一种方法制备；第一给体层，第二给体层，第三给体层，受体层和电子缓冲层通过等离子体增强的化学气相沉积、热氧化、旋涂、真空蒸镀、滴膜、压印、印刷或气喷中的一种方法制备。
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