CN112909182A - 一种高效率半透明有机太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

一种高效率半透明有机太阳能电池及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供的一种高效率半透明有机太阳能电池及其制备方法，属于有机太阳能电池领域，包括自下而上依次设置的基底、阴极电极、电子传输层、活性层、空穴传输层和阳极电极，活性层为由主体材料和与主体材料形成分子间氢键的第三元材料混合而成的三元体异质结混合薄膜，主体材料与第三元材料的质量比为(2～2.5)：(0.05～0.2)，活性层的厚度为70～120nm。本发明通过在活性层中引入与主体材料形成分子间氢键的第三元材料，在保证较高AVT的同时降低ST‑OSC的膜厚敏感性，即活性层膜厚低至70nm时仍具有120nm膜厚的PCE；还促进主体材料的纤维状结晶，为给受体提供更多接触界面，提升短路电流及填充因子。

Description

一种高效率半透明有机太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明属于有机太阳能电池领域，具体涉及一种高效率半透明有机太阳能电池及其制备方法。
背景技术
有机太阳能电池(OSC)具有生产成本低、重量轻、柔韧性好等特征，是一种有前途的绿色能源技术。建筑集成光伏(BIPV)是有机太阳能电池最具代表性的应用之一，对有机半导体的半透明性和颜色可调性有较高要求。在过去十年中，单异质结OSC的功率转换效率(PCE)显著提高至17％。但是，半透明有机太阳能电池(ST-OSC)的PCE总是低于对应的不透明有机太阳能电池，这主要是由光电流和平均可见光透射率(AVT)的矛盾所导致。此外，ST-OSC中有机半导体材料的吸收光谱较窄，也会限制其PCE。
在众多提高ST-OSC器件性能的策略中，三元策略被认作一种有效方法，因为它可以在不增加器件厚度的情况下提高活性层的光子捕获能力，从而提高短路电流密度(Jsc)和PCE。目前，对于三元ST-OSC的研究主要集中在窄带隙材料上，它可以在不牺牲可见光透过率的前提下提高器件的PCE和AVT。孙艳明教授团队将聚合物PBT1-S加入PTB7-Th：PC71BM体系中制成三元ST-OSC，其PCE为9.2％，AVT为20％(Y.Xie,L.Huo,B.Fan,H.Fu,Y.Cai,L.Zhang,Z.Li,Y.Wang,W.Ma,Y.Chen and Y.Sun,Adv.Funct.Mater.2018,28,1800627)；台湾大学的汪等人制备了基于PM7：PTTtID-Cl：IT-4F的三元ST-OSC，其PCE为10.3％，AVT为20.5％(C.Wang,B.Jiang,J.Lu,M.Cheng,R.Jeng,Y.Lu,C.Chen,K.Wong,ChemSusChem2020,13,903–913)；浙江大学李教授团队发现，将窄带隙材料BTTPC添加到PM6：Y6系统中，可以获得PCE为13.1％，AVT为22.35％的半透明器件(D.Wang,R.Qin,G.Zhou,X.Li,R.Xia,Y.Li,L.Zhan,H.Zhu,X.Lu,H.Yip,H.Chen,C.Li,Adv.Mater.2020,32,2001621)。然而，新的窄带隙材料所需的合成周期长、成本高，阻碍了ST-OSC的发展。
此外，实现高性能ST-OSC的另一新途径是通过减少活性层厚度，在增加AVT的同时保持较高的PCE。这要求ST-OSC中的活性层具有膜厚不敏感性，即减少活性层厚度，但PCE不降低。基于此，本发明提出了一种具有膜厚不敏感性的高效率半透明有机太阳能电池及其制备方法。
发明内容
本发明针对上述现有技术中存在的问题，提出了一种高效率半透明有机太阳能电池及其制备方法，通过在活性层中引入与主体材料形成分子间氢键的第三元材料，降低ST-OSC的膜厚敏感性。
本发明所采用的技术方案如下：
一种高效率半透明有机太阳能电池，包括自下而上依次设置的基底、阴极电极、电子传输层、活性层、空穴传输层和阳极电极，其特征在于，所述活性层为由主体材料和与主体材料形成分子间氢键的第三元材料混合而成的三元体异质结混合薄膜，主体材料与第三元材料的质量比为(2～2.5)：(0.05～0.2)。
进一步地，所述活性层的厚度为70～120nm。
进一步地，所述主体材料包括质量比为1:1～1.5的给体材料和受体材料，第三元材料为给体材料或受体材料；第三元材料的能级与主体材料中给体材料和受体材料的能级级联。
进一步地，所述分子间氢键形成于第三元材料中与强电负性原子形成共价键的氢原子和主体材料中含有氢键受体单元的有机小分子材料之间。
进一步地，所述分子间氢键形成于主体材料中与强电负性原子形成共价键的氢原子和第三元材料中含有氢键受体单元的有机小分子材料之间。
进一步地，主体材料中的受体材料为非富勒烯受体。
进一步地，所述主体材料为PM6：Y6、PTB7-Th:PC71BM、PTO2:IT-4F、PM6:BTP-EC9、D18:Y6或PTB7-Th:IEICO-4F等，第三元材料包括染料小分子苏丹红SR197、C7或DTBO等。
进一步地，所述阴极电极为ITO；电子传输层为ZnO，厚度为20～30nm；空穴传输层为MoO3，厚度为10nm；阳极电极为Ag、Al、Au或Cu等金属，厚度为20～30nm。
进一步地，所述阳极电极由Au薄膜和Ag薄膜组成。
进一步地，采用ITO导电玻璃作为玻璃基底和ITO阴极电极。
一种高效率半透明有机太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1：在基底上依次制备阴极电极和电子传输层；
步骤2：取质量比为1：(1～1.5)：(0.05～0.2)的给体材料、受体材料和第三元材料溶于溶剂中，配得给体材料浓度为7～11.5mg/mL的活性层溶液；将活性层溶液旋涂于电子传输层上，以800～5000rpm的转速旋涂40s，经110℃热退火10min后，得到活性层；其中，活性层中的第三元材料与给体材料或受体材料形成分子间氢键；
步骤3：在步骤2所得活性层上依次制备空穴传输层和阳极电极，最终制得高效率半透明有机太阳能电池。
进一步地，步骤2的活性层溶液中还加入添加剂，用于优化活性层薄膜形貌，添加剂占活性层溶液体积的0～3％。
进一步地，第三元材料的能级与给体材料和受体材料的能级级联。
进一步地，第三元材料中与强电负性原子形成共价键的氢原子和给体材料或受体材料中含有氢键受体单元的有机小分子材料之间形成分子间氢键。
进一步地，给体材料或受体材料中与强电负性原子形成共价键的氢原子和第三元材料中含有氢键受体单元的有机小分子材料之间形成分子间氢键。
进一步地，所述受体材料为非富勒烯受体。
进一步地，所述给体材料与受体材料分别为PM6与Y6，PTB7-Th与PC71BM，PTO2与IT-4F，PM6与BTP-EC9，D18与Y6，或PTB7-Th与IEICO-4F等，第三元材料为染料小分子苏丹红SR197、C7或DTBO等。
进一步地，所述阴极电极为ITO；电子传输层为ZnO，厚度为20～30nm；空穴传输层为MoO3，厚度为10nm；阳极电极为Ag、Al、Au或Cu等金属，厚度为20～30nm。
进一步地，所述阳极电极由Au薄膜和Ag薄膜组成。
进一步地，采用ITO导电玻璃作为基底和阴极电极。
本发明的有益效果为：
1、本发明提出一种高效率半透明有机太阳能电池及其制备方法，通过在活性层中引入与主体材料形成分子间氢键的第三元材料，在保证较高AVT的同时，降低ST-OSC的膜厚敏感性，即活性层膜厚低至70nm时仍具有120nm膜厚的PCE；
2、形成的分子间氢键可以促进主体材料的纤维状结晶，改善活性层形貌，为给受体提供更多接触界面，形成密闭的通道促进载流子的传输和激子解离，抑制双分子重组和陷阱辅助重组，大大提升器件的短路电流及填充因子。
附图说明
图1为本发明实施例1中第三元材料染料小分子苏丹红SR197和受体材料Y6形成分子间氢键的结构示意图；
图2为本发明实施例1所得高效率半透明有机太阳能电池的结构示意图；
图3为本发明实施例1、实施例5和实施例6所得高效率半透明有机太阳能电池的可见光透过率光谱图；
图4为本发明实施例1、实施例5、实施例6和实施例7所得高效率半透明有机太阳能电池的J-V曲线图；
图5为透过本发明实施例1、实施例5和实施例6所得高效率半透明有机太阳能电池拍摄的建筑物照片。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清晰，结合以下具体实施例，并参照附图，对本发明做进一步的说明。
实施例1
本实施例提出了一种高效率半透明有机太阳能电池，如图2所示，包括自下而上依次设置的玻璃基底、ITO阴极电极、ZnO电子传输层、活性层、MoO3空穴传输层和由Au和Ag构成的阳极电极，所述活性层为由给体材料PM6、受体材料Y6和第三元材料染料小分子苏丹红SR197混合而成的三元体异质结混合薄膜；其中，给体材料PM6、受体材料Y6和第三元材料染料小分子苏丹红SR197的质量比为1：1.2：0.1。
在本实施例中，给体材料PM6、受体材料Y6和第三元材料染料小分子苏丹红SR197的化学结构式及其他信息见表1，
表1.材料的化学结构式及其他信息
Figure BDA0002945339320000041
其中，第三元材料染料小分子苏丹红SR197的能级与给体材料PM6、受体材料Y6的能级级联，第三元材料染料小分子苏丹红SR197上裸露的亚氨基(N-H)和受体材料Y6上的羰基(C＝O)形成分子间氢键，如图1所示。
本实施例中，所述活性层的厚度为70nm；ITO阴极电极的方阻为15Ω/cm2；ZnO电子传输层的厚度为30nm；MoO3空穴传输层的厚度为10nm；Au阳极电极的厚度为10nm，Ag阳极电极的厚度为10nm；
本实施例还提供了一种高效率半透明有机太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：采用表面附着ITO的玻璃基片，即ITO导电玻璃，ITO的方阻为15Ω/cm2；将ITO导电玻璃先用无水乙醇预超声，然后依次用洗涤剂水、超纯水、丙酮、异丙醇、无水乙醇对其进行超声清洗，再用氮气枪吹干；
步骤2：将吹干后的ITO导电玻璃进行等离子臭氧(U-V)处理30min；
步骤3：将110mg醋酸锌和31mg乙醇胺溶于1ml二甲氧基乙醇中，室温下搅拌24h后得到ZnO电子传输层溶液；之后将ZnO电子传输层溶液在氮气环境下旋涂于步骤2所得ITO导电玻璃上，以5000rpm的转速旋涂30s，在加热平台上经200℃热退火1h后，制得ZnO电子传输层；
步骤4：取质量比为1:1.2:0.1的给体材料PM6、受体材料Y6和第三元材料染料小分子苏丹红SR197溶于溶剂氯仿(CF)中，得到混合溶液，再加入占混合溶液体积的0.5％的氯萘(CN)添加剂，室温下搅拌24h后配得给体材料PM6的浓度为7.5mg/mL的活性层溶液；将活性层溶液旋涂于ZnO电子传输层上，以5000rpm的转速旋涂40s，经110℃热退火10min后，得到活性层；
步骤5：将步骤4所得活性层置于有机气相沉积系统的蒸镀仓内进行蒸镀，并放入空穴传输层材料MoO3和阴极电极材料Ag和Au，关闭舱门将真空抽至5×10-4Pa以下；先以0.5A/s的速度蒸镀10nm厚的MoO3，再以1A/s的速度蒸镀10nm厚的Au，以3A/s的速度蒸镀10nm厚的Ag，最终制得高效率半透明有机太阳能电池。
实施例2
本实施例提出了一种高效率半透明有机太阳能电池及其制备方法，与实施例1相比区别仅在于，将活性层中给体材料PM6、受体材料Y6和第三元材料染料小分子苏丹红SR197的质量比为1：1.2：0.1调整为1：1.2：0.05；其余结构和制备步骤均不变。
实施例3
本实施例提出了一种高效率半透明有机太阳能电池及其制备方法，与实施例1相比区别仅在于，将活性层中给体材料PM6、受体材料Y6和第三元材料染料小分子苏丹红SR197的质量比为1：1.2：0.1调整为1：1.2：0.15；其余结构和制备步骤均不变。
实施例4
本实施例提出了一种高效率半透明有机太阳能电池及其制备方法，与实施例1相比区别仅在于，将活性层中给体材料PM6、受体材料Y6和第三元材料染料小分子苏丹红SR197的质量比为1：1.2：0.1调整为1：1.2：0.2；其余结构和制备步骤均不变。
实施例5
本实施例提出了一种高效率半透明有机太阳能电池及其制备方法，与实施例1相比区别仅在于，将Ag阳极电极的厚度10nm调整为15nm；其余结构和制备步骤均不变。
实施例6
本实施例提出了一种高效率半透明有机太阳能电池及其制备方法，与实施例1相比区别仅在于，将Ag阳极电极的厚度10nm调整为20nm；其余结构和制备步骤均不变。
实施例7
本对比例提出了一种半透明有机太阳能电池及其制备方法，与实施例6相比区别仅在于，将活性层的厚度70nm调整为120nm；其余结构和制备步骤均不变。
对比例1
本对比例提出了一种半透明有机太阳能电池及其制备方法，与实施例1相比区别仅在于，活性层中不含有第三元材料染料小分子苏丹红SR197，制备方法中活性层溶液不加入第三元材料染料小分子苏丹红SR197，给体材料PM6和受体材料Y6的质量比为1：1.2；其余结构和制备步骤均不变。
采用测试波长范围为370～740nm的UV3600紫外-可见-近红外分光光度计测试有机太阳能电池的透过率，平均可见光透射率计算公式如下：
Figure BDA0002945339320000061
其中，λ是测试波长，T(λ)是半透明有机太阳能电池的透射光谱，P(λ)是人眼的可见光响应，S(λ)是AM 1.5G光照条件下的光子通量；
通过测试实施例1、实施例5和实施例6所得高效率半透明有机太阳能电池的透过率，如图3所示，可知降低Ag阳极电极的厚度，可以使得有机太阳能电池的平均可见光透射率AVT有明显提升。
采用光谱分布AM1.5G、光照强度为1000w/m2的Zolix SS150太阳光模拟器作光源，对实施例1、实施例5、实施例6和实施例7的有机太阳能电池进行光电性能测试，通过Keithly2400型数字源表进行测量得出J-V曲线，如图4所示，进而得到光电性能测试参数，见表2：
表2.光电性能测试参数
Figure BDA0002945339320000071
由表2可知，活性层厚度保持70nm不变时，降低Ag阳极电极的厚度，开路电压、短路电流、填充因子和功率转换效率均没有明显的降低；70nm厚的活性层相比于120nm厚的活性层，开路电压、短路电流、填充因子和功率转换效率没有明显降低，并且平均可见光透射率显著提升，表明本发明所得含分子间氢键的高效率半透明有机太阳能电池具有膜厚不敏感特性。
图5为室外透过实施例1、实施例5、实施例6所得高效率半透明有机太阳能电池拍摄的建筑物的照片，所有照片中器件背面的建筑物均清晰可见，这意味着所有器件均具有良好的透射率。

Claims (10)

1.一种高效率半透明有机太阳能电池，包括自下而上依次设置的基底、阴极电极、电子传输层、活性层、空穴传输层和阳极电极，其特征在于，所述活性层为由主体材料和与主体材料形成分子间氢键的第三元材料混合而成的三元体异质结混合薄膜，主体材料与第三元材料的质量比为(2～2.5)：(0.05～0.2)。
2.根据权利要求1所述高效率半透明有机太阳能电池，其特征在于，所述活性层的厚度为70～120nm。
3.根据权利要求1所述高效率半透明有机太阳能电池，其特征在于，所述分子间氢键形成于第三元材料中与强电负性原子形成共价键的氢原子和主体材料中含有氢键受体单元的有机小分子材料之间。
4.根据权利要求1所述高效率半透明有机太阳能电池，其特征在于，所述分子间氢键形成于主体材料中与强电负性原子形成共价键的氢原子和第三元材料中含有氢键受体单元的有机小分子材料之间。
5.根据权利要求1所述高效率半透明有机太阳能电池，其特征在于，所述主体材料为PM6：Y6、PTB7-Th:PC71BM、PTO2:IT-4F、PM6:BTP-EC9、D18:Y6或PTB7-Th:IEICO-4F，第三元材料为染料小分子苏丹红SR197、C7或DTBO。
6.根据权利要求1所述高效率半透明有机太阳能电池，其特征在于，所述阴极电极为ITO；电子传输层为ZnO，厚度为20～30nm；空穴传输层为MoO3，厚度为10nm；阳极电极为Ag、Al、Au或Cu，厚度为20～30nm。
7.根据权利要求1所述高效率半透明有机太阳能电池，其特征在于，所述主体材料包括质量比为1:1～1.5的给体材料和受体材料，第三元材料为给体材料或受体材料；第三元材料的能级与主体材料中给体材料和受体材料的能级级联。
8.一种高效率半透明有机太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1：在基底上依次制备阴极电极和电子传输层；
步骤2：取质量比为1：(1～1.5)：(0.05～0.2)的给体材料、受体材料和第三元材料溶于溶剂中，配得给体材料浓度为7～11.5mg/mL的活性层溶液；将活性层溶液旋涂于电子传输层上，以800～5000rpm的转速旋涂40s，经110℃热退火10min后，得到活性层；其中，活性层中的第三元材料与给体材料或受体材料形成分子间氢键；
步骤3：在步骤2所得活性层上依次制备空穴传输层和阳极电极，最终制得高效率半透明有机太阳能电池。
9.根据权利要求8所述高效率半透明有机太阳能电池的制备方法，其特征在于，步骤2的活性层溶液中还加入添加剂，添加剂占活性层溶液体积的0～3％。
10.根据权利要求8所述高效率半透明有机太阳能电池的制备方法，其特征在于，步骤2中给体材料与受体材料分别为PM6与Y6，PTB7-Th与PC71BM，PTO2与IT-4F，PM6与BTP-EC9，D18与Y6，或PTB7-Th与IEICO-4F，第三元材料为染料小分子苏丹红SR197、C7或DTBO。
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