CN106935297A - 一种二氧化钍箔片的制备方法 - Google Patents

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茹利利
刘文涛
何亚斌
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Abstract

本发明属于反应堆模拟燃料芯块技术领域,具体涉及一种二氧化钍箔片的制备方法。包括以下步骤:对二氧化钍粉末进行压坯处理,压力80~90MPa,保压时间为20~25s;将0.3%的粘合剂聚乙烯醇放入去离子水中进行热溶解,煮沸后聚乙烯醇能全部溶解其中,再将溶液与造粒后二氧化钍混合,混合后粉末破碎筛分,最终粒度控制在150μm~300μm之间;二氧化钍箔片成型采用模压冷压成型,成型模具阴模内径为圆柱形结构,成型压力为9~11T,保压时间为15~20s,成型箔片距阴模上端面距离为20~25mm;二氧化钍箔片烧结经历低温、中温和高温三个保温阶段。本发明成功解决生坯脱模困难、生坯断裂、生坯掉边难题,获得表面质量较好的二氧化钍箔片生坯。

Description

一种二氧化钍箔片的制备方法
技术领域
本发明属于反应堆模拟燃料芯块技术领域,具体涉及一种二氧化钍箔片的制备方法。
背景技术
随着核电的发展,核燃料需求量逐渐增大,但主要的核燃料铀资源在我国并不丰富,所以近年来,在接受相关监督、保证和平利用核燃料的条件下,先后同澳大利亚、吉尔吉斯斯坦等国签订了合作开发、进口铀矿的协议。钍作为潜在的核燃料,具有广阔的应用前景,目前地球上已探明钍的储量是铀的3倍,通过增殖途径将钍转换成233U,将极大地丰富核燃料资源,而我国的钍资源比较丰富且集中,仅内蒙古白云鄂博矿的钍资源储量就为22.1万吨,占全国钍总储量的77%。与铀燃料循环相比,钍燃料具有中子经济性好、熔点高、热导性好、产生的裂变气体较少、核反应后产生的裂变产物毒性低、价格低以及可焚烧来自动力堆和核武器支解产生的过剩的钚等优点。
从20世纪60年代开始,国际上就开始对钍燃料循环进行研究开发。印度已建立了比较完整的钍循环研发体系,预定于2050年左右实现钍基燃料反应堆的大规模商业应用。俄罗斯主要研究在快堆中利用钍和钚生产233U,然后利用钍和233U制造热堆燃料,并在快堆中利用钍改进了一些安全特征和燃料技术特征。美国已经开展了大量不同类型针对轻水堆和石墨慢化堆的钍基燃料循环设计和评估工作,有关工作最完整评述记录在“国际核燃料循环评估(INFCE)计划书”中。德国在钍资源核能利用领域也开展大量工作,研究了纯钍燃料与混合燃料(Th/U或Th/Pu)的使用能否降低同等功率反应堆的天然铀需求,并研究 了钍对压水堆的反应系数及安全特征的影响。我国在钍燃料循环研究进行了一些初步的探索,进行了钍基先进CANDU重水堆核能系统研究及压水堆钍铀燃料循环研究。
发明内容
本发明的目的在于提供一种二氧化钍箔片的制备方法,成功解决生坯脱模困难、生坯断裂、生坯掉边难题,获得表面质量较好的二氧化钍箔片生坯。
为达到上述目的,本发明所采取的技术方案为:
一种二氧化钍箔片的制备方法,包括以下步骤:
步骤1,对二氧化钍粉末进行压坯处理,压力80~90MPa,保压时间为20~25s;将0.3%的粘合剂聚乙烯醇放入去离子水中进行热溶解,煮沸后聚乙烯醇能全部溶解其中,再将溶液与造粒后二氧化钍混合,混合后粉末破碎筛分,最终粒度控制在150μm~300μm之间;
步骤2,二氧化钍箔片成型采用模压冷压成型,成型模具阴模内径为圆柱形结构,成型压力为9~11T,保压时间为15~20s,成型箔片距阴模上端面距离为20~25mm;
步骤3,二氧化钍箔片烧结经历低温、中温和高温三个保温阶段,经过1.5h由室温升温至500℃保温1.5h,继续升温1.5h至1200℃保温1h,升温1h至1600~1700℃保温2~3h。
所述的二氧化钍箔片为圆形片状结构,厚度为0.5~1mm,直径为29~31mm。
所述的步骤1中二氧化钍粉末钍含量为87.3%。
所述的步骤2中采用硬脂酸锌混合四氯化碳作为成型的润滑剂。
所述的步骤2中阴模采用碳化钨硬质合金作内衬,配备轴承钢做成的紧缩 环结构制备而成。
所述的步骤3中二氧化钍箔片的烧结在氢气保护气氛下进行。
本发明所取得的有益效果为:
本发明制备的二氧化钍箔片是用于新型反应堆的模拟燃料芯块,其厚度仅为0.5~1mm,直径为29~31mm。主要采用粉末制粒、冷压成型及烧结三道工序制备二氧化钍箔片。使用不同方法制备的粉末进行箔片生坯冷压成型,通过比较箔片的表面质量判断制粒方法的优略,用冷压成型获得的箔片进行包括箔片装料方式及温度控制的烧结工艺的研究。克服了由于箔片强度低而生坯脱模开裂的问题,从而获得表面质量较好的二氧化钍箔片生坯,同时采用特殊的装料烧结方式获得了平整度较好的箔片。最终形成了一种二氧化钍箔片的制备方法,成功用于新型反应堆的模拟燃料组件研究。本发明的二氧化钍箔片粘合剂选择独特,操作简单,成功解决了生坯脱模困难、生坯断裂、生坯掉边等难题,可以获得表面质量较好的二氧化钍箔片生坯。本发明通过低温500℃保温1.5h,可以完全分解和排除粉末制粒过程中添加的聚乙烯醇粘结剂以及箔片冷压成型时所用的润滑剂,可以成功制备出纯度较高的二氧化钍箔片。本发明的二氧化钍箔片烧结过程中,采取“块夹片”装料方式,使得箔片收缩过程中上下两表面产生约束,成功解决了烧结翘边、开裂等收缩不均匀现象,获得了平整度比较好的二氧化钍箔片。本发明在二氧化钍粉末添加0.3%聚乙烯醇粘结剂进行制粒和成型获得了表面质量较好的二氧化钍箔片生坯。通过成型工艺优化试验,确定了最佳的工艺参数。在烧结试验中,通过试验并最终设计了“块夹片”烧结装料方式,解决了箔片在烧结过程中的变形和开裂问题。最终建立了最佳的二氧化钍箔片制备工艺路线,获得了满足尺寸要求且平整度较好的箔片。本发明工艺简单,成本低,过程易控制,不需要设备的很大投入,有利于工业化生产。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明进行详细说明。
一种二氧化钍箔片的制备方法,包括以下步骤:
该箔片厚度为0.5~1mm,直径为29~31mm,为圆形片状结构,
步骤1,二氧化钍箔片粉末准备
步骤1.1,粉末造粒,本发明使用的二氧化钍粉末钍含量为87.3%。对原始粉末进行压坯处理,压力80~90MPa、保压时间为20~25s的压制工艺压制坯体,压坯经破碎筛分后获取150μm~300μm之间的颗粒作为成品粒。粉末经过制粒工序后可以改善流动性,提高其成型能力,因而对二氧化钍原始粉末进行了制粒工艺。
步骤1.2,粘合剂添加,将0.3%的粘合剂聚乙烯醇(PVA)放入去离子水中进行热溶解,煮沸后聚乙烯醇(PVA)能全部溶解其中,再将溶液与造粒后二氧化钍混合,混合后粉末破碎筛分,最终粒度控制在150μm~300μm之间最为成型粉末。
步骤2,二氧化钍箔片成型
二氧化钍箔片成型采用模压冷压成型,采用硬脂酸锌混合四氯化碳作为成型的润滑剂。成型模具阴模内径为圆柱形结构,成型压力为9~11T,保压时间为15~20s,成型箔片距在阴模上端面距离为20~25mm,此成型工艺下脱模得到了较好的二氧化钍箔片生坯。以阴模采用碳化钨硬质合金作内衬,配备以优质轴承钢做成的紧缩环结构制备而成。上下冲头既可兼顾耐冲击性能与耐磨性,采用冲头杆为轴承钢材料。
步骤3,二氧化钍箔片烧结
烧结是控制箔片质量的最重要的工序,直接影响箔片的外观质量。二氧化 钍箔片的烧结属于单元系固相烧结,作为核燃料的二氧化钍箔片来说,只有通过烧结工艺,使其具有一定的尺寸和强度,才能获得良好的化学、物理性能。二氧化钍箔片的烧结在氢气保护气氛下进行烧结,烧结经历低温、中温和高温三个保温阶段,经过1.5h由室温升温至500℃保温1.5h,继续升温1.5h至1200℃保温1h,升温1h至1600~1700℃保温2~3h。装料方式为“块夹片”装料。通过此烧结工艺可以完全分解和排除的粘结剂及润滑剂,而“块夹片”装料方式使得箔片上下两表面都产生约束,烧结过程中的收缩上下表面一致,因而烧结后可以获得表面平直的二氧化钍箔片。

Claims (6)

1.一种二氧化钍箔片的制备方法,其特征在于:包括以下步骤:
步骤1,对二氧化钍粉末进行压坯处理,压力80~90MPa,保压时间为20~25s;将0.3%的粘合剂聚乙烯醇放入去离子水中进行热溶解,煮沸后聚乙烯醇能全部溶解其中,再将溶液与造粒后二氧化钍混合,混合后粉末破碎筛分,最终粒度控制在150μm~300μm之间;
步骤2,二氧化钍箔片成型采用模压冷压成型,成型模具阴模内径为圆柱形结构,成型压力为9~11T,保压时间为15~20s,成型箔片距阴模上端面距离为20~25mm;
步骤3,二氧化钍箔片烧结经历低温、中温和高温三个保温阶段,经过1.5h由室温升温至500℃保温1.5h,继续升温1.5h至1200℃保温1h,升温1h至1600~1700℃保温2~3h。
2.根据权利要求1所述的二氧化钍箔片的制备方法,其特征在于:所述的二氧化钍箔片为圆形片状结构,厚度为0.5~1mm,直径为29~31mm。
3.根据权利要求1所述的二氧化钍箔片的制备方法,其特征在于:所述的步骤1中二氧化钍粉末钍含量为87.3%。
4.根据权利要求1所述的二氧化钍箔片的制备方法,其特征在于:所述的步骤2中采用硬脂酸锌混合四氯化碳作为成型的润滑剂。
5.根据权利要求1所述的二氧化钍箔片的制备方法,其特征在于:所述的步骤2中阴模采用碳化钨硬质合金作内衬,配备轴承钢做成的紧缩环结构制备而成。
6.根据权利要求1所述的二氧化钍箔片的制备方法,其特征在于:所述的步骤3中二氧化钍箔片的烧结在氢气保护气氛下进行。
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