CN106807369A - 一种汽车三元催化器催化剂 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种汽车三元催化器催化剂，包括蜂窝状载体，其特征在于：在所述蜂窝状载体前半段负载Pd：Rh质量比为1:1~5的涂层，后半段负载Pt：Pd质量比为1:1~5的涂层，作为下层涂层；在下层涂层上附着Pd：Rh质量比为1:2~8的上层涂层。本发明所述的三元催化剂的下层做前后两次分段附着，上层做一次附着的涂层结构，将Pt、Pd、Rh按照一定的比例分别附着在不同的区域合理调控，选择性催化转换功能，配合稀土、过度金属复合氧化物进行不同涂层的组合，既能满足储氧能力，也能保证催化还原氮氧化合物的高活性和贵金属活性组分的抗高温老化能力。

Description

一种汽车三元催化器催化剂
技术领域
本发明涉及汽车三元催化器技术领域，尤其是一种汽车三元催化器催化剂。
背景技术
随着社会的发展，科技的进步，人们生活水平不断的提高，汽车已经成为主流代步工具被广泛使用。但是，随着汽车保有量的增长，汽车尾气对空气的污染也日益严重，已成为大型城市主要污染源之一，汽车尾气中的主要污染物是一氧化碳(CO)，碳氢化合物(HC)和氮氧化合物(NOx)，其中一氧化碳经呼吸道进入血液循环，与血红蛋白亲合后生成碳氧血红蛋白，从而削弱血液向各组织输送氧的功能，危害中枢神经系统，造成人的感觉、反应、理解、记忆力等机能障碍，重者危害血液循环系统，导致生命危险。氮氧化物主要是对呼吸系统有危害。在二氧化氮浓度为9.4毫克/立方米的空气中暴露10分钟，即可造成人的呼吸系统功能失调。当氮氧化物和碳氢化合物在太阳紫外线的作用下，会产生一种具有刺激性的浅蓝色烟雾，这种光化学烟雾对人体最突出的危害是刺激眼睛和上呼吸道黏膜，引起眼睛红肿和喉炎。因此对汽车尾气污染的治理已成为各国各地区非常重视的问题。
对汽车尾气污染的治理主要采取的方法是机外后处理装置三元催化器，通过三元催化剂将CO、碳氢化合物氧化成二氧化碳（CO2）、水（H2O），并同时使氮氧化合物还原为氮气（N2），实现尾气的净化，三元催化剂由蜂窝状陶瓷载体或金属载体和催化剂涂层组成。催化剂涂层通常由具有较大比表面积的氧化物材料（如氧化铝）、储氧材料和分散在氧化物或储氧材料表面的贵金属活性组分（常为Pt（铂）、Pd（钯）、Rh（铑）中的一种或几种）组成。其中的储氧材料一般为含铈锆的复合氧化物，它通过吸附储存尾气中的氧或释放出氧来调节尾气中氧化性组分和还原性组分的比例，使一氧化碳和碳氢化合物被氧化的同时氮氧化合物被还原。
现有的同类产品均已可以达到国家要求的排放标准，但随着空气质量严重污染，国家对汽车的排放标准也要求要进一步提高，所以需要开发出符合高标准排放的产品。
发明内容
本发明的目的在于通过调整催化剂选择性催化反应，储氧成分的选择，贵金属的比例及含量，分段、分层的方式合理分配转化功能，在节约的催化剂成本基础上，区别与市场上单/双涂层的净化效率和三涂层的成本过高问题，来增强催化剂转换效率，得到一种达到高标准排放的三元催化剂。
为实现上述目的 ，本发明提供一种汽车三元催化器催化剂，在所述蜂窝状载体前半段负载Pd：Rh质量比为1:1~5的涂层，后半段负载Pt：Pd质量比为1:1~5的涂层，作为下层涂层；在下层涂层上附着Pd：Rh质量比为1:2~8的上层涂层。
所述前半段下层涂层中的Pd、Rh和后半段下层涂层中的Pt、Pd均负载在铈锆固溶体A上，所述铈锆固溶体A的组份为：20wt%~30wt% 的ZrO2、20wt%~30wt% 的Al2O3、20wt%~30wt% 的CeO2、1wt%~3wt%的TiO2和1wt%~3wt%的La2O3、Y2O3、Pr6O11、Nd2O3 中的一种或数种；所述上层涂层中的Pd、Rh附着在铈锆固溶体B上，所述铈锆固溶体B的组份为：30wt%~40wt%的ZrO2、20wt%~30wt% 的Al2O3、10wt%~20wt% 的CeO2、1wt%~3wt% 的TiO2和1wt%~4wt%的La2O3、Y2O3、Pr6O11、Nd2O3 中的一种或数种。
在所述蜂窝载体上，前半段下层涂层的涂覆量为100~300g/L，后半段下层涂层的涂覆量为100~300g/L ，上层涂层的涂覆量为160~500g/L。
所述前半段下层涂层中Pd、Rh的含量为1~20g/ft3，后半段下层涂层中Pt、Pd的含量为1~20g/ft3，上层涂层中Pd、Rh的含量为5~100g/ft3。
所述铈锆固溶体B中还含有BaO2、SrO，TiO2：BaO2：SrO的质量比为：2~5:1~3:1。
所述两种铈锆固溶体的平均孔径为20~50nm。
本发明的优点是：本发明所述的三元催化剂的下层做前后两次分段附着，上层做一次附着的涂层结构，将Pt、Pd、Rh按照一定的比例分别附着在不同的区域合理调控，选择性催化转换功能，配合稀土、过度金属复合氧化物进行不同涂层的组合，既能满足储氧能力，也能保证催化还原氮氧化合物的高活性和贵金属活性组分的抗高温老化能力，Pt主要起氧化CO和HC的作用；Rh主要起催化还原NOx的作用；Pd主要用来转化CO和不饱和烃类。前半段Rh质量占比偏重造氧储氧能力增强，保证了Rh 催化还原氮氧化合物的高活性及Pd氧化条件充足，为后半段增加Pt、Pd质量占比提供先绝有氧条件增强氧化转化能力。本发明公开的这种三元催化剂具有很高的一氧化碳，碳氢化合物和氮氧化合物的处理能力。
综上所述，本发明的三元催化剂，通过调整催化剂选择性催化反应，储氧成分的选择，贵金属比例及含量，分段、分层的方式合理分配转化功能，来增强催化剂转换效率，得到一种达到高标准排放的三元催化剂。
具体实施方式
为更进一步阐述本发明所采取的技术手段及其效果，以下结合本发明的优选实例进行详细描述。
实施例1 ：一种汽车三元催化器催化剂，蜂窝状载体规格为Ф106mm×120mm，孔密度为600cpsi，孔道壁厚为4.3mil，体积为1.06L ；在蜂窝状载体前半段附着Pd、Rh 10g/ft3质量比为1:3涂层，后半段附着Pt、Pd 10g/ft3质量比为1:3涂层，作为下层涂层；在下层涂层上附着上层涂层Pd、Rh 50g/ft3质量比为1:7涂层。下层附着的锆固溶体A的组份为：20wt% 的ZrO2、20wt% 的Al2O3、23wt% 的CeO2、2wt%的TiO2和2wt%的La2O3；所述上层涂层中的Pd、Rh附着在铈锆固溶体B上，所述铈锆固溶体B的组份为：35wt% 的ZrO2、25wt% 的Al2O3、15wt% 的CeO2、2wt% 的TiO2和2wt%的Y2O3、Pr6O11。
所述汽车三元催化器催化剂的制备方法，采用以下工艺步骤：
第1 步、所述前半段下层涂层的涂覆过程：将1000g 的负载Pd、Rh的铈锆固溶体和适量去离子水混合，球磨后得到浆液；将浆液涂覆到蜂窝状载体前半段上，涂覆量200g，并在200℃温度下焙烧1小时，得到前半层下层涂层。
第2 步、所述后半段下层涂层的涂覆过程：将1000g 的负载Pt、Pd的铈锆固溶体和适量去离子水混合，球磨浆液；将浆液涂覆到蜂窝状载体后半段上，涂覆量200g，并在200℃温度下焙烧1小时，升温到550℃焙烧2小时，得到后半段下层涂层。
第3 步、所述上层涂层的涂覆过程：将2000g 的负载Pd、Rh的铈锆固溶体和适量去离子水混合，球磨后得到涂层浆液；将该涂层浆液涂覆到1、2步涂层蜂窝状载体上，涂覆量380g，并在200℃温度下焙烧1小时，升温到550℃焙烧2小时，得到上层涂层。
实施例2 ：一种汽车三元催化器催化剂，蜂窝状载体规格为Ф106mm×120mm，孔密度为600cpsi，孔道壁厚为4.3mil，体积为1.06L ；在蜂窝状载体前半段附着Pd、Rh 10g/ft3质量比为1:2涂层，后半段附着Pt、Pd 10g/ft3质量比为1:2涂层，作为下层涂层；在下层涂层上附着上层涂层Pd、Rh 50g/ft3质量比为1:4涂层。下层附着的锆固溶体A的组份为：25wt% 的ZrO2、25wt% 的Al2O3、25wt% 的CeO2、3wt%的TiO2和2.5wt%的Pr6O11、Nd2O3；所述上层涂层中的Pd、Rh附着在铈锆固溶体B上，所述铈锆固溶体B的组份为：38wt%的ZrO2、28wt%的Al2O3、17wt% 的CeO2、2.4wt% 的TiO2和2.5wt%的La2O3。
所述汽车三元催化器催化剂的制备方法，采用以下工艺步骤：
第1 步、所述前半段下层涂层的涂覆过程：将1000g 的负载Pd、Rh的铈锆固溶体和适量去离子水混合，球磨后得到浆液；将浆液涂覆到蜂窝状载体前半段上，涂覆量200g，并在250℃温度下焙烧1小时，得到前半层下层涂层。
第2 步、所述后半段下层涂层的涂覆过程：将1000g 的负载Pt、Pd的铈锆固溶体和适量去离子水混合，球磨浆液；将浆液涂覆到蜂窝状载体后半段上，涂覆量200g，并在250℃温度下焙烧1小时，升温到550℃焙烧2小时，得到后半段下层涂层。
第3 步、所述上层涂层的涂覆过程：将2000g 的负载Pd、Rh的铈锆固溶体和适量去离子水混合，球磨后得到涂层浆液；将该涂层浆液涂覆到1、2步涂层蜂窝状载体上，涂覆量400g，并在250℃温度下焙烧1小时，升温到550℃焙烧2小时，得到上层涂层。
实施例3 ：一种汽车三元催化器催化剂，蜂窝状载体规格为Ф106mm×120mm，孔密度为600cpsi，孔道壁厚为4.3mil，体积为1.06L ；在蜂窝状载体前半段附着Pd、Rh 10g/ft3质量比为1:2.5涂层，后半段附着Pt、Pd 10g/ft3质量比为1:2.5涂层，作为下层涂层；在下层涂层上附着上层涂层Pd、Rh 50g/ft3质量比为1:5.5涂层。下层附着的锆固溶体A的组份为：25wt% 的ZrO2、25wt% 的Al2O3、25wt% 的CeO2、3wt%的TiO2和2.5wt%的Pr6O11、Nd2O3；所述上层涂层中的Pd、Rh附着在铈锆固溶体B上，所述铈锆固溶体B的组份为：38wt%的ZrO2、28wt% 的Al2O3、17wt% 的CeO2、2.4wt% 的TiO2和2.5wt%的La2O3，还含有BaO2、SrO，TiO2：BaO2：SrO的质量比为：3:2:1。
所述汽车三元催化器催化剂的制备方法，采用以下工艺步骤：
第1 步、所述前半段下层涂层的涂覆过程：将1000g 的负载Pd、Rh的铈锆固溶体和适量去离子水混合，球磨后得到浆液；将浆液涂覆到蜂窝状载体前半段上，涂覆量230g，并在270℃温度下焙烧1.5小时，得到前半层下层涂层。
第2 步、所述后半段下层涂层的涂覆过程：将1000g 的负载Pt、Pd的铈锆固溶体和适量去离子水混合，球磨浆液；将浆液涂覆到蜂窝状载体后半段上，涂覆量250g，并在270℃温度下焙烧1.5小时，升温到550℃焙烧2小时，得到后半段下层涂层。
第3 步、所述上层涂层的涂覆过程：将2000g 的负载Pd、Rh的铈锆固溶体和适量去离子水混合，球磨后得到涂层浆液；将该涂层浆液涂覆到1、2步涂层蜂窝状载体上，涂覆量430g，并在280℃温度下焙烧1小时，升温到550℃焙烧2小时，得到上层涂层。
对比例1：各参数、组成和制备过程与实施例1相同，在下层涂层全部涂覆Pd、Rh10g/ft3质量比为1:3涂层。
对比例2：各参数、组成和制备过程与实施例2相同，在下层涂层全部涂覆Pd、Rh10g/ft3质量比为1:2涂层。
对比例3：各参数、组成和制备过程与实施例3相同，在下层涂层全部涂覆Pd、Rh10g/ft3质量比为1:2.5涂层。
各实施例和对比例的催化剂样品按照美国通用汽车公司的GMAC875台架老化循环同条件老化50小时后，整车排放测试按ECE+EUDC循环进行，测试车辆的发动机排量1.8L。排放测试结果如表所示。
碳氢化合物（g/km） 一氧化碳（g/km） 氮氧化物（g/km）
实施例1 0.0315 0.654 0.0352
实施例2 0.0298 0.612 0.0289
实施例3 0.0325 0.594 0.0378
对比例1 0.0520 0.952 0.0785
对比例2 0.0534 0.912 0.0812
对比例3 0.0561 0.845 0.0799
如表所示，本发明催化剂与对比例相比，具有更好的催化转化效果。

Claims (6)

1.一种汽车三元催化器催化剂，包括蜂窝状载体，其特征在于：在所述蜂窝状载体前半段负载Pd：Rh质量比为1:1~5的涂层，后半段负载Pt：Pd质量比为1:1~5的涂层，作为下层涂层；在下层涂层上附着Pd：Rh质量比为1:2~8的上层涂层。
2. 根据权利要求1 所述的汽车三元催化器催化剂，其特征在于：所述前半段下层涂层中的Pd、Rh和后半段下层涂层中的Pt、Pd均负载在铈锆固溶体A上，所述铈锆固溶体A的组份为：20wt%~30wt% 的ZrO2、20wt%~30wt% 的Al2O3、20wt%~30wt% 的CeO2、1wt%~3wt%的TiO2和1wt%~3wt%的La2O3、Y2O3、Pr6O11、Nd2O3 中的一种或数种；所述上层涂层中的Pd、Rh附着在铈锆固溶体B上，所述铈锆固溶体B的组份为：30wt%~40wt%的ZrO2、20wt%~30wt% 的Al2O3、10wt%~20wt% 的CeO2、1wt%~3wt% 的TiO2和1wt%~4wt%的La2O3、Y2O3、Pr6O11、Nd2O3 中的一种或数种。
3.根据权利要求1所述的汽车三元催化器催化剂，其特征在于：在所述蜂窝载体上，前半段下层涂层的涂覆量为100~300g/L，后半段下层涂层的涂覆量为100~300g/L ，上层涂层的涂覆量为160~500g/L。
4.根据权利要求1所述的汽车三元催化器催化剂，其特征在于：所述前半段下层涂层中Pd、Rh的含量为1~20g/ft3，后半段下层涂层中Pt、Pd的含量为1~20g/ft3，上层涂层中Pd、Rh的含量为5~100g/ft3。
5.根据权利要求2 所述的汽车三元催化器催化剂，其特征在于：所述铈锆固溶体B中还含有BaO2、SrO，TiO2：BaO2：SrO的质量比为：2~5:1~3:1。
6.根据权利要求2和5 所述的汽车三元催化器催化剂，其特征在于：所述两种铈锆固溶体的平均孔径为20~50nm。
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