CN106268970A - 用于汽车尾气处理的三元催化剂 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及用于汽车尾气处理的三元催化剂,包括蜂窝状载体,其特征是:在所述蜂窝状载体上附着下层Pd涂层,在下层Pd涂层上附着中间Pd涂层,在中间Pd涂层上附着上层Rh涂层;所述下层Pd涂层包括负载Pd的铈锆固溶体和La2O3掺杂的氧化铝(La2O3‑Al2O3),中间Pd涂层包括负载Pd的La2O3‑Al2O3和粘结剂,上层Rh涂层包括负载Rh的铈锆固溶体和La2O3‑Al2O3。本发明所述三元催化剂由于中间Pd涂层中不含CeO2组分,且Pd负载在La2O3‑Al2O3上,提高了催化剂的催化能力,提高了催化剂的储氧能力;本发明所述三元催化剂与传统的Pd/Rh双涂层三元催化剂相比,具有更高的碳氢化合物、一氧化碳和氮氧化合物处理能力,尤其是具有更高的氮氧化合物转化能力。
Description
技术领域
本发明涉及用于汽车尾气处理的三元催化剂,,属于汽车尾气净化技术领域。
背景技术
汽车尾气的主要污染物是一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)和氮氧化合物(NOx),利用安装在排气系统的催化剂可以将一氧化碳、碳氢化合物氧化成二氧化碳(CO2)、水(H2O),并同时使氮氧化合物还原为氮气(N2),实现尾气的净化,这种催化剂通常称为三元催化剂。三元催化剂由两部分组成:蜂窝状的陶瓷或金属载体,以及附着在载体上的催化剂涂层。催化剂涂层通常由具有较大比表面积的氧化物材料(如氧化铝)、储氧材料和分散在氧化物或储氧材料表面的贵金属活性组分(常为Pt(铂)、Pd(钯)、Rh(铑)中的一种或几种)组成。其中的储氧材料一般为含铈锆的复合氧化物,它通过吸附储存尾气中的氧或释放出氧来调节尾气中氧化性组分和还原性组分的比例,使一氧化碳和碳氢化合物被氧化的同时氮氧化合物被还原。为了提高汽车冷启动时污染物的转化效率,三元催化剂常被安装在靠近发动机排气歧管出口的位置,在汽车高速行驶时,三元催化剂的床层温度可达到900℃~1100℃的高温。
主要为了抑制高温条件下Rh与Pd的合金化作用而使催化剂活性下降,目前的三元催化剂通常都采用双涂层结构,即附着在蜂窝载体上的下涂层担载Pd,涂层材料一般包括铈锆固溶体、氧化铝和其他助剂;而附着在下涂层上的上涂层担载Rh,涂层材料一般也包括铈锆固溶体、氧化铝和其他助剂。然而,在高温富氧条件下,上涂层的Rh易向下涂层迁移并与Pd发生相互作用,而使催化剂的活性下降。此外,Rh负载在储氧材料上可以使储氧能力大幅提高,但是,储氧材料的储放氧功能使其负载的Rh更容易处在氧化态,而氧化态的Rh催化氮氧化合物还原的活性很低,即使是在发动机尾气由稀变浓的瞬态工况。
发明内容
本发明的目的是克服现有技术中存在的不足,提供用于汽车尾气处理的三元催化剂,具有更高的碳氢化合物、一氧化碳和氮氧化合物处理能力,其抑制Rh向Pd涂层迁移,提高了Rh催化还原氮氧化合物的活性。
按照本发明提供的技术方案,所述用于汽车尾气处理的三元催化剂,包括蜂窝状载体,其特征是:在所述蜂窝状载体上附着下层Pd涂层,在下层Pd涂层上附着中间Pd涂层,在中间Pd涂层上附着上层Rh涂层;所述下层Pd涂层包括负载Pd的铈锆固溶体和La2O3掺杂的氧化铝(La2O3-Al2O3),中间Pd涂层包括负载Pd的La2O3-Al2O3和粘结剂,上层Rh涂层包括负载Rh的铈锆固溶体和La2O3-Al2O3,在一个具体实施方式中,所述下层Pd涂层中,负载Pd的铈锆固溶体和La2O3-Al2O3的质量比为1~3:1,所述中间Pd涂层中,粘结剂占中间Pd涂层总质量的1wt%~10wt%,所述上层Rh涂层中,负载Rh的铈锆固溶体和La2O3-Al2O3的质量比为2~5:1,所述铈锆固溶体的组份为:20wt%~70wt%的ZrO2、20wt%~70wt%的CeO2和10wt%~15wt%的La2O3、Y2O3、Pr6O11、Nd2O3中的一种或几种,所述下层Pd涂层中Pd的负载量为5~200g/ft3,中间Pd涂层中Pd的负载量为5~200g/ft3,上层Rh涂层中Rh的负载量为0.1~10g/ft3。
在一个具体实施方式中,所述下层Pd涂层和中间Pd涂层中负载的Pd的质量比为3:1~9。
在一个具体实施方式中,所述下层Pd涂层的涂覆量为30~100g/L,中间Pd涂层的涂覆量为30~100g/L,上层Rh涂层的涂覆为50~160g/L。
本发明的优点是:(1)本发明所述三元催化剂为Pd/Pd/Rh三涂层结构,由于中间Pd涂层中不含CeO2组分,抑制了上层Rh向中间Pd涂层的迁移;(2)本发明所述三元催化剂由于中间Pd涂层中不含CeO2组分,且Pd负载在La2O3-Al2O3上,提高了催化剂的催化能力;(3)本发明所述三元催化剂的下层Pd涂层中Pd担载在铈锆固溶体上,提高了催化剂的储氧能力;(4)本发明所述三元催化剂与传统的Pd/Rh双涂层三元催化剂相比,具有更高的碳氢化合物、一氧化碳和氮氧化合物处理能力,尤其是具有更高的氮氧化合物转化能力。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步说明。
实施例1:用于汽车尾气处理的三元催化剂,包括蜂窝状载体,规格为Ф118.4mm×152.4mm,孔密计为600cpsi,孔道壁厚为4.3mil,体积为1.678L;在所述蜂窝状载体上附着下层Pd涂层,在下层Pd涂层上附着中间Pd涂层,在中间Pd涂层上附着上层Rh涂层;所述下层Pd涂层包括负载Pd的铈锆固溶体和La2O3掺杂的氧化铝(La2O3-Al2O3),中间Pd涂层包括负载Pd的La2O3-Al2O3和ZrO2,上层Rh涂层包括负载Rh的铈锆固溶体和La2O3-Al2O3;所述下层Pd涂层中Pd的负载量为18g/ft3,中间Pd涂层中Pd的负载量为18g/ft3,上层Rh涂层中Rh的负载量为4g/ft3;
所述三元催化剂的制备方法,采用以下工艺步骤:
第1步、所述下层Pd涂层的涂覆过程:将1000g负载Pd的铈锆固溶体、500g的La2O3-Al2O3(La2O3-Al2O3中的La2O3含量占La2O3-Al2O3的4wt%)和适量去离子水混合,并经球磨后配制得到涂层浆液;将该涂层浆液涂覆到蜂窝状载体上,下层Pd涂层的涂覆量为60g/L,并在450℃~600℃温度下焙烧1~5小时,得到下层涂层;其中,铈锆固溶体的组份为:45wt%的ZrO2、45wt%的CeO2、5wt%的La2O3和5wt%的Pr6O11;
第2步、所述中间Pd涂层的涂覆过程:将1000g负载Pd的La2O3-Al2O3(La2O3-Al2O3中的La2O3含量占La2O3-Al2O3的4wt%)、400醋酸氧锆溶液(含84g的ZrO2)和适量去离子水混合,并经球磨后配制得到涂层浆液;将该涂层浆液涂覆到第1步完成后的蜂窝状载体上,中间Pd涂层的涂覆量为60g/L,并在450℃~600℃温度下焙烧1~5小时,得到中间Pd涂层;
第3步、所述上层Rh涂层的涂覆过程:将900g负载Rh的铈锆固溶体、300g的La2O3-Al2O3(La2O3-Al2O3中的La2O3含量占La2O3-Al2O3的4wt%)和适量去离子水混合,并经球磨后配制得到涂层浆液;将该涂层浆液涂覆到第2步完成后的蜂窝状载体上,上层Rh涂层的涂覆为100g/L,并在450℃~600℃温度下焙烧1~5小时,得到上层Rh涂层;其中,铈锆固溶体的组份为:45wt%的ZrO2、45wt%的CeO2、5wt%的La2O3和5wt%Nd2O3。
实施例2:用于汽车尾气处理的三元催化剂,包括蜂窝状载体,规格为Ф118.4mm×152.4mm,孔密计为600cpsi,孔道壁厚为4.3mil,体积为1.678L;在所述蜂窝状载体上附着下层Pd涂层,在下层Pd涂层上附着中间Pd涂层,在中间Pd涂层上附着上层Rh涂层;所述下层Pd涂层包括负载Pd的铈锆固溶体和La2O3掺杂的氧化铝(La2O3-Al2O3),中间Pd涂层包括负载Pd的La2O3-Al2O3和ZrO2,上层Rh涂层包括负载Rh的铈锆固溶体和La2O3-Al2O3;所述下层Pd涂层中Pd的负载量为15g/ft3,中间Pd涂层中Pd的负载量为5g/ft3,上层Rh涂层中Rh的负载量为0.1g/ft3;
所述三元催化剂的制备方法,采用以下工艺步骤:
第1步、所述下层Pd涂层的涂覆过程:将1000g负载Pd的铈锆固溶体、1000g的La2O3-Al2O3(La2O3-Al2O3中的La2O3含量占La2O3-Al2O3的2wt%)和适量去离子水混合,并经球磨后配制得到涂层浆液;将该涂层浆液涂覆到蜂窝状载体上,下层Pd涂层的涂覆量为30g/L,并在450℃~600℃温度下焙烧1~5小时,得到下层涂层;其中,铈锆固溶体的组份为:20wt%的ZrO2、60wt%的CeO2、5wt%的La2O3、5wt%的Y2O3、5wt%的Pr6O11和5wt%的Nd2O3;
第2步、所述中间Pd涂层的涂覆过程:将1000g负载Pd的La2O3-Al2O3(La2O3-Al2O3中的La2O3含量占La2O3-Al2O3的2wt%)、400醋酸氧锆溶液(含84g的ZrO2)和适量去离子水混合,并经球磨后配制得到涂层浆液;将该涂层浆液涂覆到第1步完成后的蜂窝状载体上,中间Pd涂层的涂覆量为30g/L,并在450℃~600℃温度下焙烧1~5小时,得到中间Pd涂层;
第3步、所述上层Rh涂层的涂覆过程:将900g负载Rh的铈锆固溶体、450g的La2O3-Al2O3(La2O3-Al2O3中的La2O3含量占La2O3-Al2O3的2wt%)和适量去离子水混合,并经球磨后配制得到涂层浆液;将该涂层浆液涂覆到第2步完成后的蜂窝状载体上,上层Rh涂层的涂覆为50~160g/L,并在450℃~600℃温度下焙烧1~5小时,得到上层Rh涂层;其中,铈锆固溶体的组份为:20wt%的ZrO2、60wt%的CeO2、5wt%的La2O3、5wt%的Y2O3、5wt%的Pr6O11和5wt%的Nd2O3。
实施例3:用于汽车尾气处理的三元催化剂,包括蜂窝状载体,规格为Ф118.4mm×152.4mm,孔密计为600cpsi,孔道壁厚为4.3mil,体积为1.678L;在所述蜂窝状载体上附着下层Pd涂层,在下层Pd涂层上附着中间Pd涂层,在中间Pd涂层上附着上层Rh涂层;所述下层Pd涂层包括负载Pd的铈锆固溶体和La2O3掺杂的氧化铝(La2O3-Al2O3),中间Pd涂层包括负载Pd的La2O3-Al2O3和ZrO2,上层Rh涂层包括负载Rh的铈锆固溶体和La2O3-Al2O3;所述下层Pd涂层中Pd的负载量为60g/ft3,中间Pd涂层中Pd的负载量为180g/ft3,上层Rh涂层中Rh的负载量为10g/ft3;
所述三元催化剂的制备方法,采用以下工艺步骤:
第1步、所述下层Pd涂层的涂覆过程:将900g负载Pd的铈锆固溶体、300g的La2O3-Al2O3(La2O3-Al2O3中的La2O3含量占La2O3-Al2O3的10wt%)和适量去离子水混合,并经球磨后配制得到涂层浆液;将该涂层浆液涂覆到蜂窝状载体上,下层Pd涂层的涂覆量为100g/L,并在450℃~600℃温度下焙烧1~5小时,得到下层涂层;其中,铈锆固溶体的组份为:70wt%的ZrO2、20wt%的CeO2、5wt%的La2O3和5wt%的Y2O3;
第2步、所述中间Pd涂层的涂覆过程:将1000g负载Pd的La2O3-Al2O3(La2O3-Al2O3中的La2O3含量占La2O3-Al2O3的10wt%)、400醋酸氧锆溶液(含84g的ZrO2)和适量去离子水混合,并经球磨后配制得到涂层浆液;将该涂层浆液涂覆到第1步完成后的蜂窝状载体上,中间Pd涂层的涂覆量为100g/L,并在450℃~600℃温度下焙烧1~5小时,得到中间Pd涂层;
第3步、所述上层Rh涂层的涂覆过程:将900g负载Rh的铈锆固溶体、180g的La2O3-Al2O3(La2O3-Al2O3中的La2O3含量占La2O3-Al2O3的10wt%)和适量去离子水混合,并经球磨后配制得到涂层浆液;将该涂层浆液涂覆到第2步完成后的蜂窝状载体上,上层Rh涂层的涂覆为160g/L,并在450℃~600℃温度下焙烧1~5小时,得到上层Rh涂层;其中,铈锆固溶体的组份为:70wt%的ZrO2、20wt%的CeO2、5wt%的La2O3和5wt%的Y2O3。
对比例1:各参数、组成和制备过程与实施例1相同,除了不含实施例1中的中间Pd涂层,且下层Pd涂层的涂覆量变为120g/L,Pd的负载量变为36g/ft3。
对比例2:各参数、组成和制备过程与实施例1相同,除了不含实施例1中的下层Pd涂层,且中层Pd涂层的涂覆量变为120g/L,Pd的负载量变为36g/ft3。
将实施例1和对比例1~对比例2所得到的催化剂样品均按照美国通用汽车公司的GMAC875台架老化循环同条件老化50小时后,采用电子探针X射线微区分析仪(EPMA)分析Rh在催化剂的各涂层的分布比例情况,结果如表1所示。
表1
下层Pd涂层 | 中间Pd涂层 | 上层Rh涂层 | |
实施例1 | 6% | 16% | 78% |
对比例1 | 41% | - | 59% |
对比例2 | - | 17% | 83% |
整车排放测试按ECE+EUDC循环进行,测试车辆的发动机排量1.8L,排放测试结果如表2所示。
表2
碳氢化合物(g/km) | 一氧化碳(g/km) | 氮氧化合物(g/km) | |
实施例1 | 0.0436 | 0.689 | 0.0377 |
对比例1 | 0.0501 | 0.691 | 0.0580 |
对比例2 | 0.0477 | 1.013 | 0.0739 |
如表、表2所示,催化剂性能测试与评价的结果表明,与对比例1、2相比,本发明实施例1公开的三元催化剂抑制了Rh向Pd层的迁移,同时也具备高储氧能力,使催化剂具有更高的污染物处理能力,尤其是更优异的氮氧化合物转化能力。
Claims (3)
1.用于汽车尾气处理的三元催化剂,包括蜂窝状载体,其特征是:在所述蜂窝状载体上附着下层Pd涂层,在下层Pd涂层上附着中间Pd涂层,在中间Pd涂层上附着上层Rh涂层;所述下层Pd涂层包括负载Pd的铈锆固溶体和La2O3掺杂的氧化铝(La2O3-Al2O3),中间Pd涂层包括负载Pd的La2O3-Al2O3和粘结剂,上层Rh涂层包括负载Rh的铈锆固溶体和La2O3-Al2O3;
所述下层Pd涂层中,负载Pd的铈锆固溶体和La2O3-Al2O3的质量比为1~3:1;
所述中间Pd涂层中,粘结剂占中间Pd涂层总质量的1wt%~10wt%;
所述上层Rh涂层中,负载Rh的铈锆固溶体和La2O3-Al2O3的质量比为2~5:1。
所述铈锆固溶体的组份为:20wt%~70wt%的ZrO2、20wt%~70wt%的CeO2和10wt%~15wt%的La2O3、Y2O3、Pr6O11、Nd2O3中的一种或几种。
所述下层Pd涂层中Pd的负载量为5~200g/ft3,中间Pd涂层中Pd的负载量为5~200g/ft3,上层Rh涂层中Rh的负载量为0.1~10g/ft3。
2.如权利要求3所述的用于汽车尾气处理的三元催化剂,其特征是:所述下层Pd涂层和中间Pd涂层中负载的Pd的质量比为3:1~9。
3.如权利要求1所述的用于汽车尾气处理的三元催化剂,其特征是:所述下层Pd涂层的涂覆量为30~100g/L,中间Pd涂层的涂覆量为30~100g/L,上层Rh涂层的涂覆为50~160g/L。
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