CN106711463A - 锂离子电池用导电涂料及制作方法及制作的复合集流体 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种锂离子电池用导电涂料及制作方法及制作的复合集流体，导电涂料包括20%～35%的包括40%～60%的导电剂、30%～50%的粘结剂和5%～20%的填料的分散质和65%～80%的分散剂水；导电剂为颗粒状或链状导电材料；粘结剂为水溶性或水分散型链状高分子粘合剂；填料为亚微米级堕性填料。其通过先将部分水加入粘结剂中制成浓度为15%‑20%的水溶液或乳液，再加入填料搅拌，再加入导电剂搅拌，再加入剩余的水搅拌制成导电涂料，将该导电涂料涂布在电池级铝箔或电池级电解铜箔或电池级压延铜箔上形成复合集流体。本发明导电涂料层与集流体之间的粘结力强，接触电阻小，制作的锂离子电池的使用寿命长，功率大。

Description

锂离子电池用导电涂料及制作方法及制作的复合集流体
技术领域
本发明属于锂离子电池的生产制造领域，涉及一种锂离子电池用导电涂料及制作方法及制作的复合集流体。
背景技术
随着信息技术的发展，锂离子电池以其工作电压高、能量密度高、循环寿命长、自放电低、无记忆效应、无污染等独特优势，已广泛用作手机、笔记本电脑等数码产品的电源和新能源汽车、节能汽车的电驱动系统和混合动力系统的电源。
数码产品功能越来越多，功耗变大，导致充放电次数增加，有些产品如手机还发展出对快充的要求；新能源汽车目前要求电池与汽车同寿命的趋势越来越明显；节能汽车主要通过能量回收及辅助驱动来节油节能，对电池的功率要求越来越高。如何提升电池的寿命和功率成为电池行业的热点课题。
锂离子电池的正、负极极片是将活性物质浆料涂在集流体(一般为铜箔或铝箔)上并烘干浆料中的溶剂制成的，由干燥后的活性物质膜片和集流体等组成。活性物质膜片和集流体之间的接触电阻是电池内阻的重要组成部分,提升电池的功率特性，需要降低这部分电阻。电池使用的过程中，随着充放电的进行，正负极活性物质的体积会发生变化，膜片体积的膨胀收缩会造成膜片与集流体之间粘结力变差、接触电阻变大，接触电阻变大区域甚至脱落区域的膜片中储存的能量无法完全释放，造成容量和功率的大幅衰减。如果膜片与集流体初始粘结力非常低,很可能出现十几个循环后,容量跳水式衰减。
发明内容
本发明的目的就是解决现有技术中存在的上述问题，提供一种锂离子电池用导电涂料及制作方法及制作的复合集流体，使用该导电涂料制作的复合集流体，导电涂料层与集流体之间的粘结力强，接触电阻小，制作的锂离子电池的使用寿命长，功率大。
为实现上述目的，本发明的技术解决方案是：一种锂离子电池用导电涂料，按重量百分比计算，其包括20%～35%的分散质和65%～80%的分散剂；所述的分散质包括40%～60%的导电剂、30%～50%的粘结剂和5%～20%的填料；所述的分散剂为水；所述的导电剂为颗粒状或链状导电材料；所述的粘结剂为水溶性或水分散型链状高分子粘合剂；所述的填料为不参与电池反应的亚微米级堕性填料。
进一步优选地，所述的导电剂为导电碳黑或导电碳黑和纳米碳管。
进一步优选地，所述的粘结剂为水性聚丙烯酸酯、聚丙烯腈多元共聚物或水性聚氨酯。
进一步优选地，所述的填料为氢氧化钙、碳酸钙或三氧化二铝。
进一步优选地，所述的导电涂料的分散质还包括稳定剂；所述的稳定剂为聚乙烯吡咯烷酮，占所述导电剂、粘结剂和填料总量的百分比为≤1%。
进一步优选地，所述的导电涂料的分散质还包括刻蚀剂；所述的刻蚀剂为草酸，占所述导电剂、粘结剂、填料、稳定剂和分散剂总量的百分比为≤0.1%。
一种上述所述锂离子电池用导电涂料的制作方法：其包括以下步骤：
(1)将所述量的粘结剂加入水中，搅拌混合制成浓度为15%-20%的水溶液；
(2)如果分散质中含有稳定剂，将所述量的稳定剂加入步骤(1)的水溶液，搅拌制成水溶液；
(3)如果分散质中没有稳定剂，将所述量的填料加入步骤(1)的水溶液中，如果分散质含有稳定剂，将所述量的填料加入步骤(2)的水溶液中，搅拌分散为悬浊液；
(4)将所述量的导电剂加入步骤(3)中的悬浊液中，搅拌分散为悬浊液；
(5)将剩余的水加入步骤(4)的悬浊液中，搅拌混合制成悬浊液；
(6)如果分散质中没有刻蚀剂，步骤(5)制成的悬浊液即为导电涂料；如果分散质含有刻蚀剂，再将所述量的刻蚀剂加入步骤(5)制成的悬浊液中，搅拌混合制成导电涂料。
一种由上述所述锂离子电池用导电涂料制作的复合集流体，其主体金属集流体为厚度为7μm～36μm的电池级铝箔或5μm～36μm的电池级电解铜箔或压延铜箔，用上述所述导电涂料在主体金属集流体外通过浸涂、凹版印刷或喷涂的方式涂布导电涂料层；导电涂料层厚度为1μm～30μm。
上述所述的导电涂料层为平整涂层或是规则性峰谷起伏涂层。
本发明的有益效果是：本发明的导电剂为颗粒状或链状导电材料,起到导通电子的作用，粘结剂为链状高分子物质,用于粘结分散质中各组分和分散质与集流体，填料用于增强涂料在涂布过程的加工性能和涂层保持形状的能力。刻蚀剂用于刻蚀金属集流体铜箔或铝箔,使金属集流体表面粗糙,增强涂层与金属集流体间的粘结面积和粘结力,增强导电涂料层与金属集流体间的粘结力。而稳定剂促进高比表面积、小颗粒导电剂和小颗粒填料的分散稳定。总之，使用本发明的导电涂料制作的复合集流体导电涂料层与集流体之间的粘结力强，接触电阻小，粘结力增强了数倍甚至数十倍；制作的锂离子电池的使用寿命长，功率大，使用寿命长提高一倍以上，功率提高30%以上。
附图说明
图1为平整涂层的复合集流体示意图的主视图；
图2为平整涂层的复合集流体示意图的左视图；
图3为本发明规则性峰谷起伏涂层的复合集流体示意图的主视图；
图4为本发明规则性峰谷起伏涂层的复合集流体示意图的左视图；
图5为负极膜片与复合集流体和12μm电解铜箔间的粘结力对比表；
图6为45℃，6C充电/6C放电的循环性能对比表；
图7为常温，15C放电曲线表；
图8为在不同SOC下单体电芯200A5s脉冲放电电压曲线对比表；
图9为电池在36C10s放充电电压（80%-20%-80%SOC）性能测试表。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明做进一步的描述。
实施例1，一种锂离子电池用导电涂料，按重量百分比计算，其包括35%的分散质和65%的水。分散质包括50%的导电碳黑、30%的聚丙烯腈多元共聚物、20%的碳酸钙、占所述导剂、粘结剂和填料总量的1%的聚乙烯吡咯烷酮和占所述导电剂、粘结剂、填料、稳定剂和分散质总量的0.1%草酸。
导电涂料的制作方法包括以下步骤：(1)将所述量的聚丙烯腈多元共聚物加入水中，搅拌混合制成浓度为15%的水溶液；(2)将所述量的聚乙烯吡咯烷酮加入步骤(1)的水溶液中，搅拌溶解制成水溶液；(3)将所述量的碳酸钙加入步骤(2)的水溶液中，搅拌分散为悬浊液；(4)将所述量的导电碳黑加入步骤(3)中的悬浊液中，搅拌分散为悬浊液；(5)将剩余的水加入步骤(4)的悬浊液中，搅拌混合制成悬浊液；(6)将所述量的草酸加入步骤(5)制成的悬浊液中，搅拌混合制成导电涂料。
将制成的导电涂料通过浸涂、凹版印刷或喷涂的方式双面涂布于厚度为12μm的电解铜箔上并干燥完成复合集流体的制作。导电涂层为如图3和图4所示的规则性峰谷起伏涂层,涂层最厚处厚度约为20μm。使用该复合集流体和12μm电解铜箔分别制作INP 8/165/227-26Ah动力电池,动力电池除集流体外其它用料和参数均相同。负极配方中粘结剂为聚偏氟乙烯。
负极膜片与复合集流体和12μm电解铜箔间的粘结力对比如表1；45℃，6C充电/6C放电的循环性能对比如表2。
如图5所示的表1为负极膜片与复合集流体和12μm电解铜箔间的粘结力对比表。
如图6所示的表2为45℃，6C充电/6C放电的循环性能对比表，表中表明：使用电解铜箔的电池出现寿命急剧衰减，曲线出现跳水现象；而使用复合集流体的电池高倍率循环性能优异,800周后容量保持率仍高于80%,可用于新能源汽车中的插电式混合动力汽车。
实施例2，一种锂离子电池用导电涂料，按重量百分比计算，其包括20%的分散质和80%的水。分散质包括45%的导电碳黑、50%的聚丙烯酸酯、5%的氢氧化钙。
导电涂料的制作方法包括以下步骤：(1)将所述量的聚丙烯酸酯加入水中，搅拌混合制成浓度为20%的水溶液；(2)将所述量的氢氧化钙加入步骤(1)的水溶液中，搅拌分散为悬浊液；(3)将所述量的导电碳黑加入步骤(2)中的悬浊液中，搅拌分散为悬浊液；(4)将剩余的水加入步骤(3)的悬浊液中，搅拌混合为导电涂料。
将制成导电涂料通过浸涂、凹版印刷或喷涂的方式双面涂布于厚度为15μm的铝箔1上并干燥完成复合集流体的制作。导电涂层2为如图1和图2所示的平整涂层,涂层平均厚度约为10μm。使用该复合集流体和15μm铝箔分别制作IFP 18/80/126-12Ah电池,电池除集流体外其它用料和参数均相同。该电池在常温下15C放电曲线对比如表3。
如图7所示的表3为常温，15C放电曲线表。表中表明：使用复合集流体的电池的15C放电平台比单纯铝箔集流体的电池高约0.17V,倍率功率明显优于后者。
实施例3，一种锂离子电池用导电涂料，按重量百分比计算，其包括25%的分散质和75%的水。分散质包括40%的导电剂(其中含15%的纳米碳管和25%的导电碳黑）、40%的聚氨酯、20%的氢氧化钙、占所述导电剂、粘结剂和填料总量的1%的聚乙烯吡咯烷酮。
导电涂料的制作方法包括以下步骤：(1)将所述量的聚氨酯加入水中，搅拌混合制成浓度为18%的水溶液；(2)将所述量的聚乙烯吡咯烷酮加入步骤(1)的水溶液中，搅拌2小时制成水溶液；(3)将所述量的氢氧化钙加入步骤(2)的水溶液中，搅拌分散为悬浊液；(4)将所述量的导电碳黑加入步骤(3)中的悬浊液中，搅拌分散为悬浊液；(5)将剩余的水加入步骤(4)的悬浊液中，搅拌混合为导电涂料。
将制成导电涂料通过浸涂、凹版印刷或喷涂的方式双面涂布于厚度为15μm的铝箔上并干燥完成复合集流体的制作。
使用该复合集流体和15μm的铝箔分别制作ICP t85/43/128-4Ah电池,其它用料、工艺参数等均相同。该电池在不同SOC下单体电芯200A5s脉冲放电电压曲线对比如表4。
如图8所示的表4为在不同SOC下单体电芯200A5s脉冲放电电压曲线对比表。表中表明：使用复合集流体电池的直流内阻比使用铝箔的电池低50%左右,5s末瞬时功率高30%以上。
实施例4，使用实施例2中的复合集流体作负极复合集流体，实施3中的复合集流体作正极复合集流体，以硬碳为负极活性物质、锰酸锂为正极活性物质,正负极膜片粘结剂均为聚偏氟乙烯,制作IMP 7/121/243-6Ah功率型电池。该电池在36C10s放充电电压（80%-20%-80%SOC）性能测试如表5，表5表明，电池具有36C10s的大电流脉冲充电和放电能力,可用于节能汽车混合动力系统。
如图9所示的表5为电池在36C10s放充电电压（80%-20%-80%SOC）性能测试表。
实施例5，一种锂离子电池用导电涂料，按重量百分比计算，其包括30%的分散质和70%的水。分散质包括60%的导电碳黑、30%的聚氨酯、10%的三氧化二铝和占所述导电剂、粘结剂、填料和分散质总量的0.1%草酸。
导电涂料的制作方法包括以下步骤：(1)将所述量的聚氨酯加入水中，搅拌混合制成浓度为15%的水溶液；(2)将所述量的三氧化二铝加入步骤(2)的水溶液中，搅拌分散为悬浊液；(3)将所述量的导电碳黑加入步骤(2)中的悬浊液中，搅拌分散为悬浊液；(4)将剩余的水加入步骤(3)的悬浊液中，搅拌混合制成悬浊液；(5)将所述量的草酸加入步骤4)制成的悬浊液中，搅拌混合制成导电涂料。
将制成导电涂料通过浸涂、凹版印刷或喷涂的方式双面涂布于厚度为5～36μm之间的任意厚度的电解铜箔上并干燥完成复合集流体的制作。
实施例6，一种锂离子电池用导电涂料，按重量百分比计算，其包括30%的分散质和70%的水。分散质包括55%的导电碳黑、32%的聚氨酯、13%的氢氧化钙和占所述导电剂、粘结剂、填料和分散质总量的0.6%的聚乙烯吡咯烷酮及占所述导电剂、粘结剂、填料和分散质总量的0.05%的草酸。
导电涂料的制作方法包括以下步骤：(1)将所述量的聚氨酯加入水中，搅拌混合制成浓度为15%的水溶液；(2)将所述量的聚乙烯吡咯烷酮加入步骤(1)的水溶液中，搅拌溶解制成水溶液；(3)将所述量的氢氧化钙加入步骤(2)的水溶液中，搅拌分散为悬浊液；(4)将所述量的导电碳黑加入步骤(3)中的悬浊液中，搅拌分散为悬浊液；(5)将剩余的水加入步骤(4)的悬浊液中制成的悬浊液；(6)将所述量的草酸加入步骤(5)制成的悬浊液中，搅拌混合制成导电涂料。
将制成导电涂料通过浸涂、凹版印刷或喷涂的方式双面涂布于厚度为7～36μm之间的任意厚度的铝箔上并干燥完成复合集流体的制作，导电涂料的厚度为1～30μm之间的任意厚度。也可涂布于厚度为5μm～36μm之间的任意厚度的压延铜箔上并干燥完成复合集流体的制作。

Claims (16)

1.一种锂离子电池用导电涂料，其特征在于：按重量百分比计算，其包括20%～35%的分散质和65%～80%的分散剂；所述的分散质包括40%～60%的导电剂、30%～50%的粘结剂和5%～20%的填料；所述的分散剂为水；所述的导电剂为颗粒状或链状导电材料；所述的粘结剂为水溶性或水分散型链状高分子粘合剂；所述的填料为不参与电池反应的亚微米级堕性填料。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池用导电涂料，其特征在于：所述的导电剂为导电碳黑或导电碳黑与纳米碳管的混合物。
3.根据权利要求1或2所述的锂离子电池用导电涂料，其特征在于：所述的粘结剂为水性聚丙烯酸酯、聚丙烯腈多元共聚物或水性聚氨酯。
4.根据权利要求3所述的锂离子电池用导电涂料，其特征在于：所述的填料为氢氧化钙、碳酸钙或三氧化二铝。
5.根据权利要求1或2所述的锂离子电池用导电涂料，其特征在于：所述的填料为氢氧化钙、碳酸钙或三氧化二铝。
6.根据权利要求3所述的锂离子电池用导电涂料，其特征在于：所述的导电涂料的分散质还包括稳定剂；所述的稳定剂为聚乙烯吡咯烷酮，占所述导电剂、粘结剂和填料总量的百分比为≤1%。
7.根据权利要求6所述的锂离子电池用导电涂料，其特征在于：所述的导电涂料的分散质还包括刻蚀剂，所述的刻蚀剂为草酸，占所述导电剂、粘结剂、填料和稳定剂、分散剂总量的百分比为≤0.1%。
8.根据权利要求4所述的锂离子电池用导电涂料，其特征在于：所述的导电涂料的分散质还包括稳定剂；所述的稳定剂为聚乙烯吡咯烷酮，占所述导电剂、粘结剂和填料总量的百分比为≤1%。
9.根据权利要求8所述的锂离子电池用导电涂料，其特征在于：所述的导电涂料的分散质还包括刻蚀剂，所述的刻蚀剂为草酸，占所述导电剂、粘结剂、填料和稳定剂、分散剂总量的百分比为≤0.1%。
10.根据权利要求5所述的锂离子电池用导电涂料，其特征在于：所述的导电涂料的分散质还包括稳定剂；所述的稳定剂为聚乙烯吡咯烷酮，占所述导电剂、粘结剂和填料总量的百分比为≤1%。
11.根据权利要求10所述的锂离子电池用导电涂料，其特征在于：所述的导电涂料的分散质还包括刻蚀剂，所述的刻蚀剂为草酸，占所述导电剂、粘结剂、填料和稳定剂、分散剂总量的百分比为≤0.1%。
12.根据权利要求1或2所述的锂离子电池用导电涂料，其特征在于：所述的导电涂料的分散质还包括稳定剂；所述的稳定剂为聚乙烯吡咯烷酮，占所述导电剂、粘结剂和填料总量的百分比为≤1%。
13.根据权利要求12所述的锂离子电池用导电涂料，其特征在于：所述的导电涂料的分散质还包括刻蚀剂，所述的刻蚀剂为草酸，占所述导电剂、粘结剂、填料和稳定剂、分散剂总量的百分比为≤0.1%。
14.根据权利要求4所述的锂离子电池用导电涂料，其特征在于：所述的导电涂料的分散质还包括刻蚀剂，所述的刻蚀剂为草酸，占所述导电剂、粘结剂、填料和稳定剂、分散剂总量的百分比为≤0.1%。
15.一种权利要求1至14其中一项所述的锂离子电池用导电涂料的制作方法，其特征在于：其包括以下步骤：
(1)将所述量的粘结剂加入水中，搅拌混合制成浓度为15%-20%的水溶液；
(2)如果分散质中含有稳定剂，将所述量的稳定剂加入步骤(1)的水溶液，搅拌制成水溶液；
(3)如果分散质中没有稳定剂，将所述量的填料加入步骤(1)的水溶液中，如果分散质含有稳定剂，将所述量的填料加入步骤(2)的水溶液中，搅拌分散为悬浊液；
(4)将所述量的导电剂加入步骤(3)中的悬浊液中，搅拌分散为悬浊液；
(5)将剩余的水加入步骤(4)的悬浊液中，搅拌混合制成悬浊液；
(6)如果分散质中没有刻蚀剂，步骤(5)制成的悬浊液即为导电涂料；如果分散质含有刻蚀剂，再将所述量的刻蚀剂加入步骤(5)制成的悬浊液中，搅拌混合制成导电涂料。
16.一种由权利要求1至14其中一项所述的锂离子电池用导电涂料制作的复合集流体，其特征在于：其主体金属集流体为厚度为7μm～36μm的电池级铝箔或厚度为5μm～36μm的电池级电解铜箔或厚度为5μm～36μm的电池级压延铜箔，用所述的导电涂料在主体金属集流体外通过浸涂、凹版印刷或喷涂的方式涂布导电涂料层；导电涂料层厚度为1μm～30μm。
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