CN106621730B - 一种烟气低温净化方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种低温烟气净化方法，所述的烟气净化方法是基于多段低温等离子体工艺，在20‑250℃的温度范围内将烟气通入等离子体反应器同时加入水合肼或者碳酰肼溶液，喷入量为烟气中NO+SO2化学量比之和的0.88‑1.08倍；并在等离子体反应器的出口前一段喷入化学量比为烟气中NO+SO2量比之和的0.6‑0.7倍相当的氨，可以获得60%和80%以上的脱硝、脱酸、除尘效率、不利用产生额外的污染，还可以与现有的烟气净化设施组合使用。

Description

一种烟气低温净化方法
技术领域
本发明属于烟气低温净化处理技术领域，具体涉及一种低温烟气净化方法，基于低温等离子体工艺，实现烟气的脱硝、脱硫和除尘，可以独立使用，也可以和现有技术组合使用。
背景技术
随着环保力度的加强，排放标准的愈加严格，如国标GB13223-2011中规定新建燃煤锅炉排放烟气中NOx的排放限值为100mg/m3；SO2的排放限值为50mg/m3；而烟尘的排放限值为20mg/m3。而国标GB18485-2014 中规定的生活垃圾焚烧炉NOx排放24小时均值也达到了250 mg/m3；SO2的排放限值为80mg/m3；而烟尘的排放限值为20mg/m3。在如此严格的排放标准下，一些传统的烟气净化方法如SNCR脱硝和炉内脱硫的方式很难让烟气达到排放标准，因此需要开发一种低成本的低温烟气净化方法，最好能与原来的净化方式相补充，使烟气中的NOx、SO2和尘的浓度达到排放的限值要求。
近年来，一种物理和化学方法相结合的废气净化技术—低温等离子体（Non-thermal Plasma, NTP）技术逐渐成为研究和开发的热点（吴祖良, 高翔, 魏恩宗, 等. 等离子体气态污染物控制技术的研究进展，电站系统工程, 2004, 20(2): 1-4.）。NTP技术的脱硫和脱硝原理是在等离子体放电区产生高能电子，引发自由基如O、OH、HO2、O3等活性基元的生成，进而使烟气中的SO2、NOx氧化为高价，在添加剂的作用下最终转化为硫酸盐和硝酸盐类达到脱除。NTP脱硝技术的主要特点有：
（1）可在常温常压下进行，与炉内脱硫和SNCR法脱硝的高温（900-1100oC）不冲突、与中温（250-400℃）反应温度区域中进行的SCR脱硝、干法脱硫均不产生冲突，且烟气中的含氧量上升会促进NTP放电过程中氧化性自由基的生成，促进脱硝反应进程[Lin H, GaoX, Luo Z Y, et al. Removal of NOx with radical injection caused by coronadischarge. Fuel, 2004, 83: 1349-1355]，因此NTP可以作为其它烟气净化方法的后续的补充以达到达标排放的目标；
（2）NTP技术是依靠活性自由基与SO2、NOx分子的氧化反应实现脱硝的进程，因此当烟气中SO2和NOx初始浓度较高时，为达到较高的脱硝效率，需要增强放电区域能量密度以提高反应区域自由基密度（Mok Y S, Koh D J, Shin D N, et al. Reduction ofnitrogen oxides from simulated exhaust gas by using plasma-catalytic process,Fuel Processing Technology, 2004, 86(3): 303-317），而当能量密度相同时，污染物如NOx和SO2脱除效率随它们初始浓度的升高而降低（Mizuno A, Shimizu K, ChakrabartiA, et al. NOx removal process using pulsed discharge plasma. IEEETransactions on Industry Applications, 1995, 31(5): 957-963），因此在烟气中SO2和NOx污染物浓度较低时，NTP的净化效果更加明显。考虑到NTP技术可在常温常压下进行，可以与现有的炉内脱硫、SNCR工艺以及流化床脱硫反应器联合使用，使得不需要改造原来的工艺就可以通过附加低温等离子体反应器实现达标；
（3）NTP技术可以同时净化烟气中的SO2、NH3、H2S、VOCs（Schmid S, Jecklin M C,Zenobi R. Degradation of volatile organic compounds in a non-thermal plasmaair purifier. Chemosphere, 2010, 79(2): 124-130)、PCDD/Fs（Zhou Y X, Yan P,Cheng Z X, et al. Application of non-thermal plasmas on toxic removal ofdioxin-contained by fly ash. Powder Technology, 2003, 135-136(0): 345-353.）、以及除尘(Fuji T, Rea M. Treatment of NOx in exhaust gas by corona plasma overwater surface. Vacuum, 2000, 59(1): 228-235)等，是国际上公认的最具前途的烟气处理技术之一。
然而，目前低温等离子体工艺应用的局限是：对污染物的脱除效率并不高。如果实现更高的脱除效率尤其是多种污染物同时存在，就需要减少烟气流量从而降低了处理能力并同时大幅提高放电的功率，例如采用直流脉冲等离子体时需要高电压和高的脉冲频率，而这显然提高了代价和对设备的要求。
为了提高低温等离子体对烟气中多污染物的脱除效率并使得成本经济可行，同时又避免现有技术中辅助喷氨造成的“氨泄漏”的二次污染风险，本发明采用将常规低温等离子体分成多段反应器的方式，并在不同的反应段分别加入增效剂和促进剂。
发明内容
本发明的目的是提供一种便捷、高效的低温烟气净化方法，可以独立使用，也可以与现有的烟气净化技术组合使用实现达标排放的目的。
本发明是通过如下方法实现的。
本发明提出的一种低温烟气净化方法，具体步骤为：采用多段低温等离子反应器，在20-250℃的温度范围内，将烟气依次通入多段低温等离子体反应器，同时在第一段低温等离子体反应器中喷入水合肼或者碳酰肼溶液，控制水合肼或者碳酰肼溶液的喷入量为烟气中NO+SO2化学量比之和的0.88-1.08倍；并在最后一段等离子体反应器的进口段喷入氨，氨的喷入量为烟气中NO+SO2化学量比之和的0.6-0.7倍；可以获得60%和80%以上的脱硝效率和脱酸效率、除雾除尘效率；不产生额外的污染，并可以与现有的烟气净化设施组合使用。
本发明中，多段低温等离子反应器为2段以上，且出口烟气温度低于进口烟气温度。
本发明中，每段低温等离子体反应器内不放置催化剂或者活性炭。
本发明中，每段低温等离子体反应器内放置催化剂或者活性炭。
本发明中，水合肼或者碳酰肼溶液在等离子体反应器的第一段良好雾化后喷入，使之与烟气充分混合。
本发明中，氨在等离子体反应器的最后一段进口处喷入，使之与烟气充分混合。
本发明中，所述烟气在每段低温等离子体反应器中停留的时间不低于0.15s。
本发明中，所述多段低温等离子体反应器不仅是为了延长反应时间，更是为了在不同反应段实现不同的目的：在开始段，喷入水合肼或者碳酰肼溶液是为了在等离子体的作用下将NOx还原为N2, 同时部分的SO2也可能被还原为S; 喷入量为烟气中NO+SO2化学量比之和的0.88-1.08倍，并不会造成肼或者氨的泄漏，是因为多余的水合肼或者碳酰肼会分解产生N2。过程中的原理可以用下面的方程式来表达：
N2H4(+M)<=>2NH2(+M) (1)
NH2+NO<=>NNH+OH (2)
NH2+NO<=>N2+H2O (3)
NNH+M<=>N2+H+M (4)
N2H4<=>N2+2H2 (5)
式中M是指促进该反应的其它组分，又称第三体，例如式(1)中的M是指N2，NH3和N2H4等，这些组分存在能够促进N2H4分解，其促进能力跟其浓度和第三体系数（the thirdcoefficient）相关，但是反应前后它们自己的质量和组分浓度不发生变化。
本发明中，氨在低温等离子体反应器的最后一段进口处喷入，使之与烟气充分混合；其作用是中和极少部分被氧化而生成的硫酸和硝酸：
H2SO4 +2NH3 = (NH4)2SO4 （6）
HNO3 + NH3 = NH4NO3 （7）
新生成的(NH4)2SO4和NH4NO3晶体呈烟雾状，并不会自动沉降，因此会造成烟囱冒白烟，然而在低温等离子体反应器中，这些烟雾状的晶体会被放电电极所收集，从而避免了冒白烟，采用特殊的放电电极并定期振打，可以将电极收集的(NH4)2SO4和NH4NO3晶体回收。同时前面生成的S也可以回收。
与现有的低温等离子体技术相比，现有的低温等离子体在反应器内主要是氧化NOx和SO2，生成硫酸和硝酸以及其它高价氧化产物，然后喷氨可将这些氧化产物中和，最后为了避免冒烟（烟雾状的(NH4)2SO4 和NH4NO3晶体随烟气逃逸），需要采用活性碳吸附塔或者水洗塔来阻止细小的(NH4)2SO4和NH4NO3晶体颗粒逃逸；而本发明则利用一段低温等离体子反应器直接将细小的(NH4)2SO4和NH4NO3晶体颗粒收集，在收集细小的(NH4)2SO4和NH4NO3晶体颗粒的同时，也可以收集水雾和烟气中原有的灰尘，这是因为低温等离子体由于气体放电、释放电荷，产生了类似静电除尘器的效果。
本发明中，所使用的药剂量少，减少和防止了现有技术中的氨泄漏问题。
本发明中，如果低温等离子体反应器放在现有的烟气净化设施的下游，低温等离子体反应器内可以不放置催化剂或者活性炭；但是在新的设施中单独运行时，为了处理高浓度的NOx和SO2，为了降低电耗，也可以在低温等离子体反应器内放置催化剂或者活性炭。
本发明中，在现有烟气净化系统中使用低温烟气净化方法时，根据需要，将多段低温等离子反应器放置于现有烟气净化系统的下游。
本发明中，为了保证烟气净化效果，优选为2段以上低温等离子体反应器，所述水合肼或者碳酰肼溶液在等离子体反应器的第一段良好雾化后喷入，使之与烟气充分混合；可以使60%以上的NOx还原成为N2; 在最后一段的进口处喷入氨。
优选地，所述水合肼或者碳酰肼溶液喷入量为烟气中NO+SO2化学量比之和的1.02倍；在等离子体反应器的最后段进口处，再喷入氨，喷入量为烟气中NO+SO2化学量比之和的0.6-0.7倍，以中和可能生成的硫酸和硝酸。
本发明的一个具体实施方案，包含以下步骤：
（1）将含有多种污染物的烟气送入第一段低温等离子体反应器；
（2）在第一段低温等离子反应器的进口同时喷入特定量的水合肼或者碳酰肼溶液；并使水合肼或者碳酰肼溶液良好雾化与烟气良好接触；当污染物为NOx和SO2时，喷入量为烟气中NO+SO2化学量比之和的0.88-1.08倍；
（3）在第一段低温等离子体反应器出口之后立即依次进入第二段、第三段至第Ｎ－１段低温等离子体反应器；
（4）在最后一段（Ｎ段）低温等离子体反应器的进口处喷入氨气，喷入量为烟气中NO+SO2化学量比之和的0.6-0.7倍；
（5）根据需要可以进一步在低温等离子反应器中放入催化剂或者吸附剂；
（6）烟气在每段低温等离子体反应器中停留的时间不低于0.15s。
本发明的有益效果如下：
1）本发明中，多种污染物同时除去；
2）本发明可以在新的设施上使用，也可以在旧的设施中增加；
3）本发明中，在反应过程中不产生氨泄漏，反应器维护简单；
4）本发明中对应的净化效率与现有的同类技术相比大幅提高；
5）本发明还可以与二噁英的消除相结合而不增加系统的复杂性。
具体实施方式
下面通过具体实施例来详细说明本发明的实施方案和效果。
在本发明的具体实施例中，烟气可以是来自焚烧炉、锅炉、工业炉的烟气，温度在20-250℃均可实施。
低温等离子体反应器可以选自电晕放电、脉冲电弧放电、辉光放电和介质阻挡放电等方式；优选地，低温等离子体的发生器采用直流高压窄脉冲放电形式或者交流高压介质阻挡放电的形式。
实施例1
对垃圾焚烧炉的烟气，现有半干法系统净化以后SO2的浓度为124mg/m3、NOx的浓度为228mg/m3，不能满足新的排放标准。
采用本发明的方法，将2段高压直流脉冲型低温等离子体反应器安装在现有的烟气净化设施后面、烟囱的前面，脉冲放电功率大于2 J/脉冲。在第一段反应器进口喷入和SO2及NOx的化学当量之和一致的水合肼溶液，在第二段反应器进口处喷入SO2及NOx的化学当量之和0.6倍的氨气，反应过程中烟气在第一段反应器的停留时间为0.2秒，随后在第二段反应器的停留时间也为0.2 s, 出口SO2的浓度是24mg/m3、NOx的浓度为68mg/m3，满足新的排放标准。净化效率分别达到80%和70%以上。
如果采用现有技术即采用一段高压直流脉冲型低温等离子体反应器安装在现有的尾部受热面后面、烟囱的前面，停留时间0.4s, 而且在反应器前面喷入氨水，则出口SO2的浓度是59 mg/m3、NOx的浓度为144 mg/m3，净化效率为52%和37%，且存在氨泄漏。
实施例2
与实施例1相同的焚烧炉烟气，发现二噁英排放浓度为0.21 ng-TEQ/Nm3;相对现有的排放标准为超标。烟气的排放温度为240℃.
采用本发明的方法，将2段高压直流脉冲型低温等离子体反应器安装在现有的烟气净化设施后面、烟囱的前面，脉冲放电功率大于等于4 J/脉冲。在第一段反应器进口喷入和SO2及NOx的化学当量之和1.08倍的水合肼溶液，在第二段反应器进口处喷入SO2及NOx的化学当量之和0.6倍的氨气，并在第一段反应器内放置MnOx/TiO2-Al2O3催化剂, 反应过程中烟气在第一段反应器的空塔速度为3000-3600 h-1，随后在第二段反应器的停留时间也为0.2 s, 出口SO2的浓度是20mg/m3、NOx的浓度为60mg/m3，二噁英浓度为0.09 ng-TEQ/Nm3;满足新的排放标准。净化效率分别达到84%、74%和57%。
实施例3
某重点城市新建的燃烧重油的工业锅炉，没有烟气净化设施时，SO2的浓度为159mg/m3、NOx的浓度为223mg/m3，不能满足当地锅炉大气污染物排放标准（GB-13271-2014）的要求（SO2和NOx的限值分别为100和200mg/m3），利用蒸汽雾化重油，在冬天还有较为严重的排白雾现象。利用本发明的方法来实现烟气净化时，将2段高压直流脉冲型低温等离子体反应器安装在现有的尾部受热面后面、烟囱的前面，放电管垂直布置，设水滴收集装置。脉冲放电功率大于2 J/脉冲。在第一段反应器进口喷入和SO2及NOx的化学当量之和0.88倍的碳酰肼溶液，在第二段反应器进口处喷入SO2及NOx的化学当量之和0.7倍的氨气，在第一段反应器和在第二段反应器的停留时间均为0.16 s以上, 出口SO2的浓度是50 mg/m3、NOx的浓度为100 mg/m3，满足排放标准。净化效率分别达到68%、55%。同时，冬天冒白雾的现象明显消失，在反应器的底部收集有水。
实施例4
某重点城市新建的燃烧重油的工业锅炉，没有烟气净化设施时，SO2的浓度为159mg/m3、NOx的浓度为223mg/m3，不能满足当地锅炉大气污染物排放标准（GB-13271-2014）的要求（SO2和NOx的限值分别为100和200mg/m3），利用蒸汽雾化重油，在冬天还有较为严重的排白雾现象。利用本发明的方法来实现烟气净化时，将2段高压直流脉冲型低温等离子体反应器安装在现有的尾部受热面后面、烟囱的前面，放电管垂直布置，设水滴收集装置。脉冲放电功率大于2 J/脉冲。在第一段反应器进口喷入和SO2及NOx的化学当量之和0.88倍的碳酰肼溶液，在第二段反应器进口处喷入SO2及NOx的化学当量之和0.7倍的氨气，在第一段反应器和在第二段反应器的停留时间均为0.16 s以上, 出口SO2的浓度是50 mg/m3、NOx的浓度为100 mg/m3，满足排放标准。净化效率分别达到68%、55%。同时，冬天冒白雾的现象明显消失，在反应器的底部收集有水。
实施例5
某冶炼厂的尾气为常温，其中，SO2的浓度为259mg/m3、NO2的浓度为259mg/m3，HCl的浓度为153mg/m3，还有铅尘、其浓度为75mg/m3。利用本发明的方法来实现烟气净化时，将2段高压直流窄脉冲型低温等离子体反应器安装在烟囱前，放电管垂直布置，设水滴收集装置。脉冲放电功率大于2 J/脉冲。在第一段反应器进口喷入和SO2、HCl及NO2的化学当量之和1.08倍的水合肼溶液，在第二段反应器进口处喷入SO2、HCl及NOx的化学当量之和0.7倍的氨水，在第一段反应器和在第二段反应器的停留时间均为0.2 s以上, 同时在第二段反应器中放置活性炭；出口SO2的浓度是90mg/m3、NOx的浓度为117 mg/m3，HCl 的浓度为13mg/m3，铅尘浓度降低为0.5mg/m3，满足排放标准。净化效率分别达到65%、55%、91.5%和99.3%。
实施例6
实施例1中的焚烧炉排烟，利用本发明的方法来实现烟气净化时，将2段高压交流介质阻挡放电型低温等离子体反应器安装在现有的尾部受热面后面、烟囱的前面。在第一段反应器进口喷入和SO2及NOx的化学当量之和1.08倍的水合肼溶液，在第二段反应器进口处喷入SO2及NOx的化学当量之和0.7倍的氨气，在第一段反应器和在第二段反应器的停留时间均为0.18 s以上, 出口SO2的浓度是48 mg/m3、NOx的浓度为110 mg/m3，满足排放标准。净化效率均达到61%、52%。如果采用现有技术即采用一段高压交流介质阻挡放电型低温等离子体反应器安装在现有的尾部受热面后面、烟囱的前面，停留时间0.36s, 而且在反应器前面喷入氨水，则出口SO2的浓度是60 mg/m3、NOx的浓度为148 mg/m3，净化效率为52%和35%，且存在氨泄漏。
实施例7
与实施例1相同的焚烧炉烟气，发现二噁英排放浓度为0.91 ng-TEQ/Nm3;相对现有的排放标准为超标。烟气的排放温度为250℃.
采用本发明的方法，将3段高压直流脉冲型低温等离子体反应器安装在现有的烟气净化设施后面、烟囱的前面，其中第二段低温等离子体反应器和第三段低温等离子体反应器内放置活性炭。脉冲放电功率选择为4-8 J/脉冲。在第一段反应器进口喷入和SO2及NOx的化学当量之和1.08倍的碳酰肼溶液，在第三段低温等离子体反应器进口处喷入SO2及NOx的化学当量之和0.6倍的氨气，反应过程中烟气在第一段低温等离子体反应器内的停留时间为0.2s、随后在第二段反应器的停留时间也为0.2 s, 第三段低温等离子体反应器内烟气的空塔速度为3000-3600 h-1，出口SO2的浓度是20mg/m3、NOx的浓度为58mg/m3，二噁英浓度为0.089 ng-TEQ/Nm3; 满足新的排放标准。净化效率分别达到83.06%、74.6%和90.2%。
以上详细描述了本发明的较佳具体实施例。应当理解，本领域的普通技术无需创造性劳动就可以根据本发明的构思作出诸多修改和变化。因此，凡本技术领域中技术人员依本发明的构思在现有技术的基础上通过逻辑分析、推理或者有限的实验可以得到的技术方案，皆应在由权利要求书所确定的保护范围内。

Claims (5)

1.一种低温烟气净化方法，其特征在于具体步骤为：采用多段低温等离子反应器，在20-250℃的温度范围内，将烟气依次通入多段低温等离子体反应器，同时在第一段低温等离子体反应器中喷入水合肼或者碳酰肼溶液，控制水合肼或者碳酰肼溶液的喷入量为烟气中NO+SO2化学量比之和的0.88-1.08倍；并在最后一段等离子体反应器的进口段喷入氨，氨的喷入量为烟气中NO+SO2化学量比之和的0.6-0.7倍；获得60%和80%以上的脱硝效率和脱酸效率、除雾除尘效率；不产生额外的污染；
其中：在低温等离子体反应器内产生下述还原反应：
N2H4(+M)<=>2NH2(+M) (1)
NH2+NO<=>NNH+OH (2)
NH2+NO<=>N2+H2O (3)
NNH+M<=>N2+H+M (4)
N2H4<=>N2+2H2 (5)
M是指N2，NH3和N2H4；
所述多段低温等离子体发生器为直流高压窄脉冲放电形式或者交流高压介质阻挡放电的形式。
2.根据权利要求1所述的低温烟气净化方法，其特征在于：多段低温等离子反应器为2段以上，且出口烟气温度低于进口烟气温度。
3.根据权利要求1所述的低温烟气净化方法，其特征在于：每段低温等离子体反应器内不放置催化剂或者活性炭。
4.根据权利要求1所述的低温烟气净化方法，其特征在于：每段低温等离子体反应器内放置催化剂或者活性炭。
5.根据权利要求1所述的低温烟气净化方法，其特征在于：所述烟气在每段低温等离子体反应器中停留的时间不低于0.15s。
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