CN106568823A - 一种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法 - Google Patents
一种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法 Download PDFInfo
- Publication number
- CN106568823A CN106568823A CN201610963790.2A CN201610963790A CN106568823A CN 106568823 A CN106568823 A CN 106568823A CN 201610963790 A CN201610963790 A CN 201610963790A CN 106568823 A CN106568823 A CN 106568823A
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- berberine hydrochloride
- standard solution
- sample
- bitterness
- electronic
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
- G01N27/26—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
- G01N27/416—Systems
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N33/00—Investigating or analysing materials by specific methods not covered by groups G01N1/00 - G01N31/00
- G01N33/0001—Investigating or analysing materials by specific methods not covered by groups G01N1/00 - G01N31/00 by organoleptic means
Landscapes
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Pathology (AREA)
- General Physics & Mathematics (AREA)
- Immunology (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Analytical Chemistry (AREA)
- Biochemistry (AREA)
- General Health & Medical Sciences (AREA)
- Food Science & Technology (AREA)
- Medicinal Chemistry (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Molecular Biology (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
Abstract
本发明公开了一种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法，包括一个制备盐酸小檗碱标准溶液的步骤；然后建立电子舌传感器阵列；将盐酸小檗碱标准溶液倒入电子舌专用烧杯中，电子舌先放入预先准备的样品中进行预热传感器，然后电子舌进入样品溶液中，开始采集样品信号，得到电子舌相应的LDA图及其PCA图；取电子舌传感器响应值；利用PCA主成分分析以及LDA判别函数分析对标准溶液进行定性分析，获得苦味等级与电子舌传感器的响应值的关系图；检测样品盐酸小檗碱溶液，根据关系图，获知样品盐酸小檗碱溶液的苦味等级。本发明预测精度较高、操作简单、不易受外界因素的影响。
Description
技术领域
本发明属于食品学领域，涉及一种盐酸小檗碱，具体来说是一种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法。
背景技术
盐酸小檗碱，又称黄连素，是一种异喹啉生物碱，主要存在于黄连、黄柏等小檗科植物中。盐酸小檗碱已广泛应用于治疗肠道感染、化脓性中耳炎、细菌性痢疾等，研究显示其对肺结核、呼吸道感染、急性扁桃腺炎等疾病也有一定疗效。
随着食品药品工业中对食品药品味道的评估和质量控制的迫切要求，人们对电子舌这类客观的快速分析诊断仪器的需要日益增长，因此建立系统的电子舌对于药物苦味的检测方法有很强的实用意义。
在食品药品的生产过程中，评价食品药品品质和等级等通常依靠感官评价的方法进行判定。但是一般经过专业训练的感官品评人员才能给出比较准确的结果，同时评价结果还易受主观因素、身体状况和外界环境等条件的干扰。
发明内容
针对现有技术中的上述技术问题，本发明提供了一种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法，所述的这种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法要解决传统感官评定中感官评定主观性强，重复性差的问题。
本发明提供了一种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法，包括如下步骤：
1)一个制备盐酸小檗碱标准溶液的步骤；
2)建立电子舌传感器阵列；
3)将盐酸小檗碱标准溶液分别倒入电子舌专用烧杯中，电子舌先放入预先准备的样品中进行预热传感器，然后电子舌进入样品溶液中，开始采集样品信号，得到电子舌相应的LDA图及其PCA图；每个建模集盐酸小檗碱标准溶液样品检测时间为120s，以第120秒的电子舌传感器响应值作为实验计算数据，重复检测6次，取最后3次检测数据的平均值作为该建模集盐酸小檗碱标准溶液样品的电子舌传感器的响应值；
4)利用PCA主成分分析以及LDA判别函数分析对标准溶液进行定性分析，获得苦味等级与电子舌传感器的响应值的关系图；
5)采用步骤3)的条件检测样品盐酸小檗碱溶液，根据步骤4)的关系图，获知样品盐酸小檗碱溶液的苦味等级。
进一步的，所述的电子舌系统为法国Alpha M.O.S.公司的α-Astree电子舌系统。
进一步的，一个制备盐酸小檗碱标准溶液的步骤为：
以购买的盐酸小檗碱所配制的溶液为基准物，根据ISO3972规定，配制盐酸小檗碱标准溶液；首先取20～25mg盐酸小檗碱，用蒸馏水定容至100mL，配制成0.2～0.25g/L盐酸小檗碱溶液；用10mL移液管分别吸取1mL、2mL、3mL、4mL、5mL、6mL、7mL、8mL、9mL、10mL0.25g/L盐酸小檗碱溶液，各用蒸馏水定容至100mL，配制成0.0025g/L、0.0050g/L、0.0075g/L、0.0100g/L、0.0125g/L、0.0150g/L、0.0175g/L、0.0200g/L、0.0225g/L、0.0250g/L十组浓度的盐酸小檗碱标准溶液。
本发明为了研究电子舌用于药物苦味评价的可行性，利用盐酸小檗碱作为苦味模型药物，包括盐酸小檗碱标准溶液苦味评价模型的建立和感官评定。该方法以购买的盐酸小檗碱所配制的溶液为基准物，根据ISO3972规定，配制盐酸小檗碱标准溶液，电子舌传感器阵列与标准溶液接触，产生味觉指纹信息，从味觉指纹信息中提取特征数据，利用PCA主成分分析以及LDA判别函数分析对标准溶液进行定性分析，为了了解具体浓度与苦味响应值的函数关系，对标准溶液进行PLS分析，以建立盐酸小檗碱苦味评价基本模型。本发明中根据感官评价的标准得到样品的苦味等级，做盐酸小檗碱标准溶液浓度与平均分的拟合图，并与传感器阵列检测盐酸小檗碱标准溶液样品的结果进行对照，检测预测模型的准确性，两者结果有一致性，以此来建立一种苦味评价的基本模型。
本发明和已有技术相比，其技术进步是显著的。本发明通过建立的电子舌响应信号，产生味觉指纹信息，从味觉指纹信息中提取特征数据，利用PCA主成分分析以及LDA判别函数分析对标准溶液进行定性分析。方法操作简单、检测成本低、省时、样品不需前处理、所需样品量少，通过该建立的盐酸小檗碱标准溶液感官评分与电子舌响应信号相关性模型能够快速准确的对盐酸小檗碱标准溶液的苦味因素进行评分，是一种药物苦味信息评价的新方法。本发明预测精度较高、操作简单、不易受外界因素的影响，所需的检测条件简便、花费的检测时间较短。
附图说明
图1是盐酸小檗碱标准溶液LDA判别函数分析图。
图2是盐酸小檗碱标准溶液PCA主成分分析图。
图3是盐酸小檗碱标准溶液PLS拟合图。
图4是盐酸小檗碱标准溶液PLS预测误差图。
图5是盐酸小檗碱标准溶液感官评分图。
具体实施方式
下面通过具体的实施例并结合附图对本发明作进一步阐述，但并不限制本发明。
本发明所用的电子舌系统为法国Alpha M.O.S.公司的α-Astree电子舌系统系统。该电子舌系统由传感器阵列、自动进样器、数据采集系统和数据分析软件组成。传感器阵列由7根电化学传感器和1根Ag/AgCl参比电极组成。7根电化学传感器分别为酸(SRS)、甜(SWS)、苦(BRS)、咸(STS)、鲜(UMS)以及2根复合传感器1(GPS)和复合传感器2(SPS)，7根传感器具有不同的分子膜，它们分别对不同的味道选择性地吸附。
本发明将电子舌传感器放入专用烧杯中，检测时间为120s，以第120秒的电子舌传感器响应值作为实验计算数据，重复检测6次，取最后3次检测数据的平均值作为该待测样品电子舌传感器的响应值。
本发明对盐酸小檗碱标准溶液样品进行感官评价的方法根据ISO 3972—1979《感官分析─味觉敏感度测定》，利用口尝法对盐酸小檗碱标准溶液进行感官评定并评分，采用10分制，苦味最高的样品为10分，苦味最低的样品为1分。以此分数来对盐酸小檗碱标准溶液的苦味进行感官评定。分别取20mL样品于口尝杯中，由感官评定人员含于口中，计时15s，此间口腔做漱口动作，以使舌根及舌侧的苦味感受区能够感受药物苦味，吐出，漱口5次，至口腔内无苦味，记录样品的苦味评分，15min后测定另一样品溶液。最终计算得到的平均分为每个样品最终评分。
本发明实施例所用的建模集样品盐酸小檗碱购买于国药集团化学试剂有限公司。
实施例1
一种用电子舌快速检测药物苦味的评价方法，包括如下步骤：
1.盐酸小檗碱标准溶液作为检测样品的制备
根据ISO3972规定，配制盐酸小檗碱标准溶液。首先取20～25mg盐酸小檗碱，用蒸馏水定容至100mL，配制成0.2～0.25g/L盐酸小檗碱溶液。用10mL移液管分别吸取1mL、2mL、3mL、4mL、5mL、6mL、7mL、8mL、9mL、10mL0.25g/L盐酸小檗碱溶液，各用蒸馏水定容至100mL，配制成0.0025g/L、0.0050g/L、0.0075g/L、0.0100g/L、0.0125g/L、0.0150g/L、0.0175g/L、0.0200g/L、0.0225g/L、0.0250g/L十组浓度的盐酸小檗碱标准溶液。
2.建立电子舌传感器阵列，采集可测量的电信号，产生味觉指纹信息，从味觉指纹信息中提取特征数据，利用PCA主成分分析以及LDA判别函数分析对标准溶液进行定性分析；
所述的电子舌系统为法国Alpha M.O.S.公司的α-Astree电子舌系统；
3.盐酸小檗碱标准溶液进行苦味感官评价
根据ISO 3972—1979《感官分析─味觉敏感度测定》，利用口尝法对盐酸小檗碱标准溶液进行感官评定并评分，采用10分制，苦味最高的样品为10分，苦味最低的样品为1分。以此分数来对盐酸小檗碱标准溶液的苦味进行感官评定。分别取20mL样品于口尝杯中，由感官评定人员含于口中，计时15s，此间口腔做漱口动作，以使舌根及舌侧的苦味感受区能够感受药物苦味，吐出，漱口5次，至口腔内无苦味，记录样品的苦味评分，15min后测定另一样品溶液。最终计算得到的平均分为每个样品最终评分。
表1为盐酸小檗碱标准溶液感官评分表
4.盐酸小檗碱标准溶液电子舌响应信号相关性模型的建立
将盐酸小檗碱标准溶液分别倒入电子舌专用烧杯中，电子舌先放入预先准备的样品中进行预热传感器，然后电子舌进入样品溶液中，开始采集样品信号，得到电子舌相应的LDA图及其PCA图。每个建模集盐酸小檗碱标准溶液样品检测时间为120s，以第120秒的电子舌传感器响应值作为实验计算数据，重复检测6次，取最后3次检测数据的平均值作为该建模集盐酸小檗碱标准溶液样品的电子舌传感器的响应值。
从图1盐酸小檗碱标准溶液LDA判别函数分析图可知盐酸小檗碱标准溶液的十个浓度样品测定结果重复性很好。通过图2可以看出，主成分的两种主要成分PC1和PC2的贡献率分别为79.2％、12.3％，主要成分贡献的积累量达到了91.5％，因此PC1和PC2能够充分保存原始数据的信息。每一个样品的3个点离散度较小，而不同样品之间没有互相干扰，存在一定的差异，说明该电子舌可以很好的区分不同的样品。
5.盐酸小檗碱标准溶液电子舌响应信号相关性模型准确性的验证
为了了解具体浓度与苦味响应值的函数关系，对样品进行PLS分析，得PLS拟合曲线数据表如表2所示，PLS拟合图及预测误差图，如图3、4所示。盐酸小檗碱标准溶液感官评分表制作的评分图中，苦味评价曲线的相关值R＝0.9998趋近于1，说明盐酸小檗碱标准溶液的浓度与其感官评分呈线性关系，浓度越大，感官评分越高，苦味越大。根据感官评价的标准得到样品的苦味等级，做盐酸小檗碱标准溶液浓度与平均分的拟合图，并与传感器阵列检测盐酸小檗碱标准溶液样品的结果进行对照，检测预测模型的准确性，两者结果有一致性。
通过电子舌对盐酸小檗碱标准溶液的PLS分析，由图3可知，电子舌对10个浓度梯度样品的响应信号的强度与其浓度呈正比例关系，R＝0.97956表示其线性关系非常好。由图4可以看出，标准溶液的PLS预测误差图的曲线符合要求。
表2盐酸小檗碱标准溶液PLS拟合曲线数据表
综上所述，本发明的一种利用电子舌系统对盐酸小檗碱标准溶液快速品评的方法，方法操作简单、检测成本低、省时、样品不需前处理、所需样品量少，通过该建立的盐酸小檗碱标准溶液感官评分与电子舌响应信号相关性模型能够快速准确的对盐酸小檗碱标准溶液的苦味因素进行评分，是一种药物苦味信息评价的新方法。
上述内容仅为本发明构思下的基本说明，而依据本发明的技术方案所作的任何等效变换，均应属于本发明的保护范围。
Claims (3)
1.一种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法，其特征在于包括如下步骤 ：
1）一个制备盐酸小檗碱标准溶液的步骤；
2）建立电子舌传感器阵列；
3）将盐酸小檗碱标准溶液分别倒入电子舌专用烧杯中，电子舌先放入预先准备的样品中进行预热传感器，然后电子舌进入样品溶液中，开始采集样品信号，得到电子舌相应的LDA图及其PCA图；每个建模集盐酸小檗碱标准溶液样品检测时间为 120s，以第 120 秒的电子舌传感器响应值作为实验计算数据，重复检测6次，取最后3次检测数据的平均值作为该建模集盐酸小檗碱标准溶液样品的电子舌传感器的响应值；
4）利用PCA主成分分析以及LDA判别函数分析对标准溶液进行定性分析，获得苦味等级与电子舌传感器的响应值的关系图；
5）采用步骤3）的条件检测样品盐酸小檗碱溶液，根据步骤4）的关系图，获知样品盐酸小檗碱溶液的苦味等级。
2.根据权利要求1所述的一种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法，其特征在于：所述的电子舌系统为法国 Alpha M.O.S.公司的α-Astree 电子舌系统。
3.根据权利要求1所述的一种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法，其特征在于一个制备盐酸小檗碱标准溶液的步骤为：
以购买的盐酸小檗碱所配制的溶液为基准物，根据ISO3972规定，配制盐酸小檗碱标准溶液；首先取20~25mg盐酸小檗碱，用蒸馏水定容至100mL，配制成0.2~0.25g/L盐酸小檗碱溶液；用10mL移液管分别吸取1mL、2mL、3mL、4mL、5mL、6mL、7mL、8mL、9mL、10mL0.25g/L盐酸小檗碱溶液，各用蒸馏水定容至100mL，配制成0.0025g/L、0.0050g/L、0.0075g/L、0.0100g/L、0.0125g/L、0.0150g/L、0.0175g/L、0.0200g/L、0.0225g/L、0.0250g/L十组浓度的盐酸小檗碱标准溶液。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN201610963790.2A CN106568823A (zh) | 2016-11-04 | 2016-11-04 | 一种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN201610963790.2A CN106568823A (zh) | 2016-11-04 | 2016-11-04 | 一种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN106568823A true CN106568823A (zh) | 2017-04-19 |
Family
ID=58536222
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN201610963790.2A Pending CN106568823A (zh) | 2016-11-04 | 2016-11-04 | 一种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN106568823A (zh) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN108303503A (zh) * | 2018-01-05 | 2018-07-20 | 中国食品发酵工业研究院有限公司 | 葡萄酒味觉的评价方法 |
| CN109925514A (zh) * | 2019-04-25 | 2019-06-25 | 上海应用技术大学 | 一种马铃薯直链淀粉-盐酸小檗碱包合物的制备方法 |
| CN109991367A (zh) * | 2019-03-20 | 2019-07-09 | 华南理工大学 | 基于电子舌的酱油理化成分检测方法、装置、介质和设备 |
| CN112322690A (zh) * | 2020-10-26 | 2021-02-05 | 浙江大学 | 一种基于心肌细胞兴奋收缩偶联信号检测苦味物质的方法 |
Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20070138013A1 (en) * | 2005-10-26 | 2007-06-21 | Miho Hayashi | DNA separation device, DNA separation method, and ligand DNA |
| CN102507656A (zh) * | 2011-10-26 | 2012-06-20 | 桂林中辉科技发展有限公司 | 一种鉴别食用油中是否含有地沟油的快速检测方法 |
| CN103376282A (zh) * | 2013-07-15 | 2013-10-30 | 浙江大学 | 一种基于口感信息快速评定不同年限人参的方法 |
| CN103399050A (zh) * | 2013-07-15 | 2013-11-20 | 浙江大学 | 一种基于口感信息快速评定人参掺假西洋参的方法 |
| CN104677970A (zh) * | 2015-01-27 | 2015-06-03 | 上海应用技术学院 | 一种直链淀粉-风味分子包埋物中风味分子包埋率的测定方法 |
| CN105181751A (zh) * | 2015-08-11 | 2015-12-23 | 上海应用技术学院 | 一种测定直链淀粉-盐酸小檗碱包合物中盐酸小檗碱包埋率的方法 |
-
2016
- 2016-11-04 CN CN201610963790.2A patent/CN106568823A/zh active Pending
Patent Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20070138013A1 (en) * | 2005-10-26 | 2007-06-21 | Miho Hayashi | DNA separation device, DNA separation method, and ligand DNA |
| CN102507656A (zh) * | 2011-10-26 | 2012-06-20 | 桂林中辉科技发展有限公司 | 一种鉴别食用油中是否含有地沟油的快速检测方法 |
| CN103376282A (zh) * | 2013-07-15 | 2013-10-30 | 浙江大学 | 一种基于口感信息快速评定不同年限人参的方法 |
| CN103399050A (zh) * | 2013-07-15 | 2013-11-20 | 浙江大学 | 一种基于口感信息快速评定人参掺假西洋参的方法 |
| CN104677970A (zh) * | 2015-01-27 | 2015-06-03 | 上海应用技术学院 | 一种直链淀粉-风味分子包埋物中风味分子包埋率的测定方法 |
| CN105181751A (zh) * | 2015-08-11 | 2015-12-23 | 上海应用技术学院 | 一种测定直链淀粉-盐酸小檗碱包合物中盐酸小檗碱包埋率的方法 |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN108303503A (zh) * | 2018-01-05 | 2018-07-20 | 中国食品发酵工业研究院有限公司 | 葡萄酒味觉的评价方法 |
| CN109991367A (zh) * | 2019-03-20 | 2019-07-09 | 华南理工大学 | 基于电子舌的酱油理化成分检测方法、装置、介质和设备 |
| CN109925514A (zh) * | 2019-04-25 | 2019-06-25 | 上海应用技术大学 | 一种马铃薯直链淀粉-盐酸小檗碱包合物的制备方法 |
| CN112322690A (zh) * | 2020-10-26 | 2021-02-05 | 浙江大学 | 一种基于心肌细胞兴奋收缩偶联信号检测苦味物质的方法 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| CN106568823A (zh) | 一种用电子舌快速检测盐酸小檗碱苦味的方法 | |
| CN106841325B (zh) | 一种基于半导体气敏传感器阵列检测呼出气体装置 | |
| CN101308086B (zh) | 基于近红外光谱技术的水果内部品质在线检测装置 | |
| CN101493431A (zh) | 利用电子鼻检测鸡肉新鲜度的方法 | |
| CN103674638B (zh) | 一种利用味觉指纹图谱快速鉴别宁夏枸杞生产年份的方法 | |
| CN107741439A (zh) | 一种啤酒酒体圆润性的评价方法 | |
| CN102879445B (zh) | 一种基于多电极传感技术的黄酒酒龄鉴别方法 | |
| CN106501408A (zh) | 一种基于hplc‑elsd和偏最小二乘判别分析法的蜂蜜掺假检测方法 | |
| CN103412013A (zh) | 一种基于电子舌的鱼粉新鲜度检测装置 | |
| CN103575765B (zh) | 一种快速检测羊肉掺假的方法 | |
| CN102721793A (zh) | 一种食醋品质数字化检测方法及装置 | |
| CN104965006A (zh) | 一种基于电子舌的羊肉新鲜度的快速检测方法 | |
| CN105651712A (zh) | 一种绿茶涩味强度的定量判别方法 | |
| CN107045013A (zh) | 牛肉味觉品质自动分级检测仪及其检测方法 | |
| CN102998350A (zh) | 利用电化学指纹图谱鉴别食用油和地沟油的方法 | |
| Cui et al. | Determination of ginseng with different ages using a taste-sensing system | |
| CN107727711A (zh) | 一种啤酒酒体饱满性的评价方法 | |
| ITRM20060672A1 (it) | Sistema telematico per l'impiego di strisce diagnostiche reattive e metodo di acquisizione dati di calibratura. | |
| CN109959653B (zh) | 一种基于仿生阵列传感器的植物提取液味觉测定方法 | |
| CN209727908U (zh) | 一种基于食品检测的电子鼻设备 | |
| CN104237318B (zh) | 一种利用电子鼻检测根茎类植物根部病虫害的方法 | |
| CN110346323A (zh) | 一种基于近红外光谱技术在线检测华盖散浓缩液的方法 | |
| CN104569189A (zh) | 用电子鼻检测鼠尿中尿糖含量的方法 | |
| CN105181751B (zh) | 一种测定直链淀粉‑盐酸小檗碱包合物中盐酸小檗碱包埋率的方法 | |
| CN105588925A (zh) | 一种快速鉴别检测牛奶掺假的方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20170419 |
|
| WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |