CN106537618A - 层叠体及使用其的发光装置的制造方法 - Google Patents
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Abstract
一种具有支承基材和含有荧光体及树脂的荧光体层的层叠体，当利用流变仪在频率1.0Hz、最大应变1.0％的条件下测定时，所述支承基材的储能模量G’和损耗模量G”在10℃以上且100℃以下的整个温度范围或一部分温度范围内，满足G’＜G”(式1)且10Pa＜G’＜105Pa(式2)的关系式，通过这样的层叠体，提供在LED芯片的光提取面、特别是倒装芯片型LED中的侧面光提取面上追随性良好地形成荧光体片材的层叠体。
Description
技术领域
本发明涉及含有荧光体及树脂的荧光体层、与支承基材的层叠体。另外，本发明涉及发光装置的制造方法，所述制造方法包括使用上述层叠体被覆LED芯片的上部发光面及侧部发光面的工序。
背景技术
就发光二极管(LED，Light Emitting Diode)而言，在其发光效率显著提高的背景下，以低电力消耗、高寿命、外观设计性等为特点，不仅在用于液晶显示器(LCD)的背光源领域，而且在车辆的头灯等车载领域、在普通照明领域，其市场也正在急剧扩大。
LED根据其安装模式，分为横向(lateral)型、垂直型及倒装芯片型，由于倒装芯片型LED能够增大发光面积且放热性优异，所以倒装芯片型LED受到关注。然而，对于倒装芯片型LED而言，在利用现有的点胶(dispense)方式进行的封装中，存在下述问题：无法在芯片的上表面与侧面之间使荧光体层的厚度一致，产生发光色的方位(日文为“方位”)不均。
针对该课题，提出了将含有荧光体和树脂并加工成片状的荧光体层追随性良好且均匀地粘贴在芯片周围的技术(例如，参见专利文献1～2)。专利文献1是使用形成有比LED芯片大一圈的凹部的加压部件将荧光体层粘贴在LED芯片的侧面的方法。另外，专利文献2是下述方法：将包含支承基材和荧光体层的层叠体载置于LED芯片上，进行在真空状态下利用隔膜(diaphragm)对其进行加压的第一阶段的粘贴工序，之后除去支承基材，进一步经过基于利用压缩空气的非接触加压的第二阶段的粘贴工序，从而将荧光体层粘贴于LED芯片侧面。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2011-138831号公报
专利文献2：国际公开第2012/023119号
发明内容
发明所要解决的问题
然而，对于专利文献1中记载的方法而言，由于每次改变LED的种类时必须重新制作作为加压部件的模具，所以经济性差。另外，由于使加压部件与荧光体层接触并进行加压，所以存在发生片材的损伤、加压部件的污染，生产率变差等问题。
另外，对于专利文献2中记载的方法而言，仅利用第一阶段的隔膜加压工序时，因支承基材的柔软性不足而导致荧光体层无法追随芯片侧面，因此，在暂时恢复为大气压并除去支承基材后进行第二阶段的非接触加压工序，从生产率的观点考虑存在问题。
本发明的目的在于，提供一种用于通过简便的方法在LED芯片的上表面及侧面上追随性良好地且以均匀的膜厚形成荧光体层的手段。另外，目的在于提供一种使用该层叠体的发光元件的制造方法。
用于解决问题的手段
本发明为一种层叠体，所述层叠体具有支承基材和含有荧光体及树脂的荧光体层，当利用流变仪在频率1.0Hz、最大应变1.0％的条件下测定时，所述支承基材的储能模量G’和损耗模量G”在10℃以上且100℃以下的整个温度范围或一部分温度范围内，满足下述关系式，
G’＜G”(式1)，并且
10Pa＜G’＜105Pa(式2)。
发明效果
通过本发明，能够以生产率优异的方法在LED芯片上部发光面及侧部发光面上追随性良好地粘贴荧光体层。另外，由此能够提供没有发光色的方位不均的发光装置。
附图说明
[图1]为利用本发明的层叠体而制作的发光装置结构的一个例子
[图2]为使用本发明的层叠体被覆了荧光体层而成的LED封装(package)的一个例子
[图3]为使用本发明的层叠体被覆了荧光体层而成的LED封装的一个例子
[图4]为利用本发明的层叠体的荧光体层的粘贴方法的一个例子
[图5]为利用本发明的层叠体的荧光体层的粘贴方法的一个例子
[图6]为利用本发明的层叠体的发光装置的制造工艺的一个例子
[图7]为利用本发明的层叠体的发光装置的制造工艺的一个例子
[图8]为利用本发明的层叠体的发光装置的制造工艺的一个例子
[图9]为利用本发明的层叠体的发光装置的制造工艺的一个例子
[图10]为被覆了荧光体层的发光装置的侧视图和俯视图(膜厚测定的说明)
[图11]为被覆了荧光体层的发光装置的侧视图(侧面二面角的说明)
具体实施方式
本发明的层叠体为具有支承基材和含有荧光体及树脂的荧光体层的层叠体，当利用流变仪在频率1.0Hz、最大应变1.0％的条件下测定时，所述支承基材的储能模量G’和损耗模量G”在10℃以上且100℃以下的整个温度范围或一部分温度范围内，满足下述关系式，
G’＜G”(式1)，并且
10Pa＜G’＜105Pa(式2)。
<荧光体层>
荧光体层至少含有荧光体及树脂、并且成型为片状。根据需要，可包含其他成分。
(荧光体)
荧光体吸收从LED芯片发出的蓝色光、紫色光、紫外光并对波长进行转换，发出与LED芯片的光为不同波长的红色、橙色、黄色、绿色、蓝色区域的波长的光。由此，一部分从LED芯片发出的光、和一部分从荧光体发出的光混合，得到包含白色的多色系的LED。具体而言，可例示向蓝色系LED中光学地组合荧光体(其通过来自LED的光而发出黄色系的发光色)，由此发出白色光的方法。
如上所述的荧光体中，包括发出绿色光的荧光体、发出蓝色光的荧光体、发出黄色光的荧光体、发出红色光的荧光体等各种荧光体。作为本发明使用的具体的荧光体，可举出有机荧光体、无机荧光体等已知的荧光体。作为有机荧光体，可举出烯丙基磺酰胺(allylsulfoamide)·三聚氰胺甲醛共缩合染色物、苝系荧光体、亚甲基吡咯(日文：ピ口メテン)系荧光体、蒽系荧光体、芘系荧光体等。作为特别优选用于本发明的荧光物质，可举出无机荧光体。以下说明用于本发明的无机荧光体。
作为发出绿色光的荧光体，例如有SrAl2O4：Eu、Y2SiO5：Ce、Tb、MgAl11O19：Ce、Tb、Sr7Al12O25：Eu、(Mg、Ca、Sr、Ba中的至少1种以上)Ga2S4：Eu等。
作为发出蓝色光的荧光体，例如有Sr5(PO4)3Cl：Eu、(SrCaBa)5(PO4)3Cl：Eu、(BaCa)5(PO4)3Cl：Eu、(Mg、Ca、Sr、Ba中的至少1种以上)2B5O9Cl：Eu、Mn、(Mg、Ca、Sr、Ba中的至少1种以上)(PO4)6Cl2：Eu，Mn等。
作为发出绿色至黄色光的荧光体，有至少用铈激活过的钇·铝氧化物荧光体、至少用铈激活过的钇·钆·铝氧化物荧光体、至少用铈激活过的钇·铝·石榴石氧化物荧光体、及至少用铈激活过的钇·镓·铝氧化物荧光体等(所谓YAG类荧光体)。具体而言，可使用Ln3M5O12：R(Ln为选自Y、Gd、La中的至少1种以上。M包含Al、Ca中的至少任一方。R为选自Ce、Tb、Pr、Sm、Eu、Dy、Ho中的至少1种以上)、(Y1-xGax)3(Al1-yGay)5O12：R(R为选自Ce、Tb、Pr、Sm、Eu、Dy、Ho中的至少1种以上。0＜x＜0.5，0＜y＜0.5。)。
作为发出红色光的荧光体，例如有Y2O2S：Eu、La2O2S：Eu、Y2O3：Eu、Gd2O2S：Eu等硫化物系荧光体或CaSiAlN3：Eu(称为CASN)等氮化物系荧光体等。
另外，作为对应目前主流的蓝色LED进行发光的荧光体，可举出Y3(Al，Ga)5O12：Ce、(Y，Gd)3Al5O12：Ce、Y3Al5O12：Ce等YAG系荧光体、Lu3Al5O12：Ce等LAG系荧光体、Tb3Al5O12：Ce等TAG系荧光体、(Ba，Sr)2SiO4：Eu系荧光体、Ca3Sc2Si3O12：Ce系荧光体、(Sr，Ba，Mg)2SiO4：Eu等硅酸盐系荧光体、(Ca，Sr)2Si5N8：Eu、(Ca，Sr)AlSiN3：Eu、CaSiAlN3：Eu等氮化物系荧光体、Cax(Si，Al)12(O，N)16：Eu等氮氧化物系荧光体、ZnS：Cu，Al、(Ca，Sr)S：Eu等硫化物系荧光体、以及(Ba，Sr，Ca)Si2O2N2：Eu系荧光体、Ca8MgSi4O16Cl2：Eu系荧光体、SrAl2O4：Eu、Sr4Al14O25：Eu、赛隆(Sialon)系荧光体等荧光体。
其中，从发光效率、亮度、演色性等方面考虑，优选使用YAG类荧光体、LAG系荧光体、TAG系荧光体、硅酸盐系荧光体、赛隆系荧光体、氮化物荧光体。
此外，还开发出了利用粒径控制颜色的、所谓量子点荧光体，也可以将其用于本发明的荧光体层。
除上述以外，还可以根据用途、目标发光色而使用已知的荧光体。
对荧光体的粒子尺寸没有特别限制，但优选D50为0.05μm以上，更优选为3μm以上。另外，优选D50为50μm以下，更优选为30μm以下，特别优选为20μm以下。此处，D50是指，在利用激光衍射散射式粒度分布测定法进行测定而得到的体积基准粒度分布中，自小粒径侧起的累计通过率(cumulative percent passing)为50％时的粒径。D50为上述范围时，荧光体层中的荧光体的分散性良好，可得到稳定的发光。
荧光体可使用一种、也可以将多种混合使用。例如，在针对蓝色发光的LED而使用时，从经济性、简便性的观点考虑，有将一种黄色荧光体进行分散从而使其发出仿白色光的方式。另一方面，为了实现演色性良好的白色发光，也有将绿色荧光体或黄色荧光体与红色荧光体混合、分散的方式。
本发明中，对荧光体的含量没有特别限定，但从提高由LED芯片发出的光的波长转换效率的观点考虑，优选为荧光体层整体的10重量％以上，更优选为40重量％以上。对荧光体含量的上限没有特别规定，但从易于制成操作性优异的荧光体层的观点考虑，优选为荧光体层整体的95重量％以下，更优选为90重量％以下，进一步优选为85重量％以下，更进一步优选为80重量％以下，特别优选为70重量％以下。
本发明的荧光体层特别优选用于LED芯片的发光面被覆用途。此时，通过使荧光体层中的荧光体的含量为上述范围，能够获得表现出优异性能的LED发光装置。
(树脂)
本发明的荧光体层中所含的树脂只要是能使荧光体均匀地分散于内部、能形成片材的树脂即可，可以使用任意树脂。
具体而言，可举出有机硅树脂、环氧树脂、聚芳酯树脂(polyarylate resin)、PET改性聚芳酯树脂、聚碳酸酯树脂、环状烯烃、聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂、聚甲基丙烯酸甲酯树脂、聚丙烯树脂、改性丙烯酸树脂、聚苯乙烯树脂及丙烯腈·苯乙烯共聚物树脂等。本发明中，从透明性方面考虑，优选使用有机硅树脂、环氧树脂。进一步地，从耐热性方面考虑，特别优选使用有机硅树脂。
本发明中使用的有机硅树脂优选为以二甲基硅氧烷结构为主链的聚二甲基硅氧烷、将甲基的一部分转换为苯基而得的聚苯基甲基硅氧烷。前者耐热性、耐光性优异，另一方面，后者折射率高、光提取效率高，因此适于用作LED的封固材料。另外，为了进一步提高折射率、并提高光提取效率，也可以合适地使用导入了萘基等稠合多环芳香族官能团的聚有机硅氧烷。可使用上述这些中的任一者，但特别是从利用加热而使得储能模量G’及损耗模量G”降低从而发生软化、具有热熔接性的效果大的方面考虑，更优选聚苯基甲基硅氧烷。
作为本发明中使用的有机硅树脂，优选固化型有机硅树脂。所谓固化型有机硅树脂，是指利用加热而发生交联反应从而固化的有机硅，以下，记为交联反应型有机硅树脂。也可使用一液型、二液型(三液型)中的任意液体组成。
交联反应型有机硅树脂中包括缩合反应型和加成反应型。缩合反应型为利用空气中的水分或催化剂而发生缩合反应由此进行交联并固化的类型，包括脱醇型、脱肟型、脱乙酸型、脱羟胺型等。另一方面，加成反应型为利用催化剂而发生氢化硅烷化反应的类型。包括下述类型等：使铂等过渡金属催化剂与下述混合物作用，通过发生氢化硅烷化反应从而进行交联并固化，所述混合物为含有链烯基的聚硅氧烷(其具有键合于硅原子的链烯基)、和氢化聚硅氧烷(其具有键合于硅原子的氢原子)的混合物。
可使用上述的任意类型的交联反应型有机硅树脂。特别地，就加成反应型的有机硅树脂而言，没有伴随固化反应而产生的副产物且固化收缩小，并且能够容易地利用加热来加快固化，从这些方面来说更优选。
含有链烯基的聚硅氧烷如下合成：将二甲基二甲氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、二苯基二甲氧基硅烷、二苯基二乙氧基硅烷、苯基甲基二甲氧基硅烷、苯基甲基二乙氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷等用作聚硅氧烷主成分的硅烷化合物与含有键合于硅原子的链烯基的硅烷化合物(乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、乙烯基甲基二甲氧基硅烷、乙烯基甲基二乙氧基硅烷、烯丙基三甲氧基硅烷、丙烯基三甲氧基硅烷、降冰片烯基三甲氧基硅烷、辛烯基三甲氧基硅烷等)进行缩聚而合成。
氢化聚硅氧烷可通过将上述用作聚硅氧烷主成分的硅烷化合物与二甲基甲氧基硅烷、二苯基甲氧基硅烷、甲基苯基甲氧基硅烷、甲基二甲氧基硅烷、苯基二甲氧基硅烷等氢化硅烷化合物进行缩聚来合成。
作为上述这样的例子，可以利用如日本特开2010-159411号公报中记载那样的已知的物质。另外，作为氢化硅烷化催化剂，作为优选例，可举出铂系催化剂、铑系催化剂、铱系催化剂、铁系催化剂等。这些之中，从反应性的高低程度考虑，优选铂系催化剂。特别地优选氯成分浓度低的铂-链烯基硅氧烷络合物。作为上述链烯基硅氧烷，可例示：1，3-二乙烯基-1，1，3，3-四甲基二硅氧烷、1，3，5，7-四甲基-1，3，5，7-四乙烯基环四硅氧烷、将上述链烯基硅氧烷的甲基的一部分用乙基、苯基等基团取代而得的链烯基硅氧烷、将上述链烯基硅氧烷的乙烯基用烯丙基、己烯基等基团取代而得的链烯基硅氧烷。特别地，从稳定性良好的方面考虑，优选1，3-二乙烯基-1，1，3，3-四甲基二硅氧烷。
此外，出于抑制过度的氢化硅烷化反应、延长适用期(pot life)的目的，优选在有机硅树脂中包含氢化硅烷化反应阻滞剂。作为氢化硅烷化反应阻滞剂，已知有含有炔属基的醇衍生物、苯并三唑衍生物、环状乙烯基硅氧烷衍生物、乙二胺衍生物等，但从适用期延长性和加热固化性的方面考虑，含有炔属基的醇衍生物最为优选。作为含有炔属基的醇衍生物，可例示1-乙炔基-1-环己醇、3-甲基-1-丁炔-3-醇、3，5-二甲基-1-己炔-3-醇、3-甲基-1-戊炔-3-醇、3-苯基-1-丁炔-3-醇等，但不限于此。
通过适当设计上述树脂的分子量、交联度，能够控制室温(25℃)时的储能模量和高温(100℃)时的储能模量，获得对于本发明的实施而言有用的树脂。
本发明中使用的有机硅树脂还可以从一般的LED用途的有机硅封固材料中选择具有适度的储能模量的那些来使用。作为具体例，作为聚苯基甲基硅氧烷，有OE-6630、OE-6635、OE-6665、OE-6520(Dow Corning Toray Co.，Ltd.制)；KER-6110、ASP-1031(信越化学制)；IVS5332、XE14-C6091(Momentive Performance Materials Inc.制)，作为聚二甲基硅氧烷，有OE-6336、OE-6351(Dow Corning Toray制)；KER2500、KER6075(信越化学制)；IVS4632(Momentive Performance Materials Inc.制)等。上述这些均为二液混合型，例如OE-6630为A液和B液的混合型(OE-6630A/B)。
(有机硅粘接材料)
为了控制本发明中的荧光体层的热塑性、提高与LED芯片的粘接性，荧光体层可含有非交联反应型有机硅树脂作为有机硅粘接材料。所谓非交联反应型有机硅树脂，是指不含交联剂、催化剂，在150℃以下的温度下不发生交联的聚有机硅氧烷。
关于本发明中的非交联反应型有机硅树脂，优选玻璃化转变温度在50～150℃的范围内。更优选为70～120℃。若玻璃化转变温度在上述范围内，则在荧光体层的粘贴温度范围内，能够表现出适度的粘接性(粘性)、提高其与LED芯片的粘接性。
需要说明的是，本发明中的玻璃化转变温度为利用市售的测定器[例如，Seiko电子工业公司制差示扫描量热计(商品名DSC6220升温速度0.5℃/分钟)]而测定的值。通过将上述这样的非交联反应型有机硅化合物添加至即使在加热时储能模量G’也较大的聚硅氧烷中，由此能使加热时的储能模量G’降低，从而赋予热塑性(热软化性)。
本发明中的非交联反应型有机硅树脂优选具有由下述通式(1)表示的结构。
[化学式1]
(R3SiO1/2)a(PhSiO3/2)b(MeSiO3/2)c(MeOHSiO2/2)d(Me2SiO2/2)e(PhOHSiO2/2)f(siO4/2)g
式中，R为碳原子数1～6的烷基或环烷基；Ph为苯基；Me为甲基；a、b、c、d、e、f及g为满足0＜a≤10、20≤b≤40、10≤c≤35、1≤d≤15、10≤e≤35、5≤f≤30、0＜g≤10、且a+b+c+d+e+f+g＝100的数。
通过使用具有上述结构的非交联反应型有机硅树脂，不仅能够将荧光体层的25℃及100℃时的储能模量G’调整为优选的范围，还能够抑制含有荧光体的树脂组合物中的荧光体的聚集·沉降，在制作荧光体层时，能够制作色温偏差小的含有荧光体的树脂组合物。
在由通式(1)表示的结构中，R为碳原子数1～6的烷基或环烷基。作为烷基，可举出甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、叔丁基、己基、辛基等，更优选甲基。作为环烷基，可举出环丙基、环丁基、环戊基、环己基等，更优选环己基。
另外，在由通式(1)表示的结构中，a、b、c、d、e、f及g为正数，并且是满足0＜a≤10、20≤b≤40、10≤c≤35、1≤d≤15、10≤e≤35、5≤f≤30、0＜g≤10、且a+b+c+d+e+f+g＝100的数。另外，更优选0≤a≤5、25≤b≤35、15≤c≤30、5≤d≤15、20≤e≤35、5≤f≤30、0＜g≤5。
关于上述键的存在，可通过利用1H-NMR、13C-NMR的固体NMR进行的结构解析、在碱存在下利用四乙氧基硅烷而分解及生成的分解物的共聚组成(其由GC/MS测定而得到)、交联点的解析、FT-IR等来进行分析。
本发明中的非交联反应型有机硅树脂的重均分子量优选为1,000～10,000。通过在所述范围内，荧光体的分散稳定效果进一步提高。
需要说明的是，本发明中的重均分子量为利用市售的测定器[例如，ShokoScientific Co.，Ltd.制的多角度光散射检测器(商品名DAWNHELEOS II)]进行测定的值。
本发明中的非交联反应型有机硅树脂也可以选择使用作为市售品的一般的树脂。作为具体例，包括信越化学工业公司制的KR-100、KR-101-10、KR-130、MomentivePerformance Materials Inc.制的SR-1000、YR3340、YR3286、PSA-610SM、XR37-B6722等。
在本发明中，非交联反应型有机硅树脂的添加并非必须，但通过适当地设计交联反应型有机硅树脂与非交联反应型有机硅树脂的混合比率，从而即便在固化后，也能够在为进行粘贴而加热时赋予适度的柔软性和粘接性，可获得对本发明的实施而言有用的树脂。此时，关于非交联反应型有机硅树脂相对于交联反应型有机硅树脂的优选比率，相对于交联反应型有机硅树脂100重量份，为0.5～100重量份、更优选为10～50重量份。
(有机硅微粒)
为了抑制荧光体的沉降、并且提高荧光体层制作用树脂组合物的流动性从而使涂布性变得良好，本发明中的荧光体层可含有有机硅微粒。可含有的有机硅微粒优选为由有机硅树脂和/或有机硅橡胶形成的微粒。特别优选利用将有机三烷氧基硅烷、有机二烷氧基硅烷、有机三乙酰氧基硅烷、有机二乙酰氧基硅烷、有机三肟硅烷、有机二肟硅烷等有机硅烷水解然后使之缩合的方法从而得到的有机硅微粒。
作为有机三烷氧基硅烷，可例示甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、甲基三正丙氧基硅烷、甲基三异丙氧基硅烷、甲基三正丁氧基硅烷、甲基三异丁氧基硅烷、甲基三仲丁氧基硅烷、甲基三叔丁氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、正丙基三甲氧基硅烷、异丙基三甲氧基硅烷、正丁基三丁氧基硅烷、异丁基三丁氧基硅烷、仲丁基三甲氧基硅烷、叔丁基三丁氧基硅烷、N-β-(氨乙基)-γ-氨丙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷等。
作为有机二烷氧基硅烷，可例示二甲基二甲氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、甲基乙基二甲氧基硅烷、甲基乙基二乙氧基硅烷、二乙基二乙氧基硅烷、二乙基二甲氧基硅烷、苯基甲基二甲氧基硅烷、二苯基二甲氧基硅烷、苯基甲基二乙氧基硅烷、二苯基二乙氧基硅烷、3-氨丙基甲基二乙氧基硅烷、N-(2-氨乙基)-3-氨丙基甲基二甲氧基硅烷、N-(2-氨乙基)-3-氨基异丁基甲基二甲氧基硅烷、N-乙基氨基异丁基甲基二乙氧基硅烷、(苯基氨甲基)甲基二甲氧基硅烷、乙烯基甲基二乙氧基硅烷等。
作为有机三乙酰氧基硅烷，可例示甲基三乙酰氧基硅烷、乙基三乙酰氧基硅烷、乙烯基三乙酰氧基硅烷等。
作为有机二乙酰氧基硅烷，可例示二甲基二乙酰氧基硅烷、甲基乙基二乙酰氧基硅烷、乙烯基甲基二乙酰氧基硅烷、乙烯基乙基二乙酰氧基硅烷等。
作为有机三肟硅烷，可例示甲基三甲基乙基酮肟硅烷、乙烯基三甲基乙基酮肟硅烷，作为有机二肟硅烷，可例示甲基乙基双甲基乙基酮肟硅烷等。
这样的粒子具体地可以通过日本特开昭63-77940号公报中公开的方法、日本特开平6-248081号公报中公开的方法、日本特开2003-342370号公报中公开的方法、日本特开平4-88022号公报中公开的方法等得到。另外，也已知有下述方法，通过下述任一方法也能够得到本发明中使用的粒子，所述方法为：将有机三烷氧基硅烷、有机二烷氧基硅烷、有机三乙酰氧基硅烷、有机二乙酰氧基硅烷、有机三肟硅烷、有机二肟硅烷等有机硅烷和/或其部分水解产物添加到碱水溶液中，使其水解·缩合而得到粒子的方法；将有机硅烷和/或其部分水解产物添加到水或酸性溶液中，得到该有机硅烷和/或其部分水解产物的水解部分缩合物后，添加碱使其进行缩合反应而得到粒子的方法；将有机硅烷和/或其水解产物配置在上层，将碱或碱与有机溶剂的混合液配置在下层，在其界面使该有机硅烷和/或其水解产物进行水解·缩聚而得到粒子的方法等。
上述中，优选的是，使有机硅烷和/或其部分水解产物进行水解·缩合、从而制造球状有机硅微粒时，通过向反应溶液内添加水溶性高分子、表面活性剂等高分子分散剂的方法而获得有机硅微粒。水溶性高分子只要是在溶剂中作为保护胶体而发挥作用即可，可使用合成高分子、天然高分子中的任意高分子。具体而言，可举出聚乙烯醇、聚乙烯吡咯烷酮等水溶性高分子。关于表面活性剂，只要是通过在分子中具有亲水性部位和疏水性部位从而作为保护胶体而发挥作用即可。具体而言，可举出十二烷基苯磺酸钠、十二烷基苯磺酸铵、月桂基硫酸钠、月桂基硫酸铵、聚氧乙烯烷基醚硫酸钠等阴离子型表面活性剂、月桂基三甲基氯化铵、硬脂基三甲基氯化铵等阳离子型表面活性剂；聚氧乙烯烷基醚、聚氧乙烯二苯乙烯化苯基醚、聚氧亚烷基链烯基醚、山梨糖醇酐单烷基酯等醚系或酯系的非离子型表面活性剂；聚醚改性聚二甲基硅氧烷、聚酯改性聚二甲基硅氧烷、芳烷基改性聚烷基硅氧烷等聚硅氧烷系表面活性剂；及含有全氟烷基的寡聚物等氟系表面活性剂；丙烯酸系表面活性剂。其中，从使在反应液及有机硅组合物中的分散性变得良好的观点考虑，优选聚乙烯醇、聚氧乙烯烷基醚、聚醚改性聚二甲基硅氧烷及含有全氟烷基的寡聚物。
作为分散剂的添加方法，可例示预先添加于反应初始液中的方法、同时添加有机三烷氧基硅烷及/或其部分水解物的方法、使有机三烷氧基硅烷及/或其部分水解物进行水解部分缩合后进行添加的方法，可选择这些方法中的任一种方法。分散剂的添加量相对于1重量份的反应液量优选为5×10-7～0.1重量份的范围。低于下限时，粒子彼此之间容易聚集而形成块状物。另外，高于上限时，粒子中的分散剂残留物变多，成为着色的原因。
对于上述有机硅粒子，还可以出于控制向基质成分的分散性、润湿性等目的，利用表面改性剂对粒子表面进行修饰。作为表面改性剂，可以为利用物理吸附进行修饰的物质，也可以为利用化学反应进行修饰的物质，具体而言，可举出硅烷偶联剂、硫醇偶联剂、钛酸酯偶联剂、铝酸酯偶联剂、氟系涂覆剂等，从耐热性强、不阻碍固化的方面考虑，特别优选为利用硅烷偶联剂进行的修饰。
作为有机硅微粒所含的有机取代基，优选为甲基、苯基，可通过这些取代基的含量来调整有机硅微粒的折射率。为了不使LED发光装置的亮度降低、而欲在使从粘合剂树脂即有机硅树脂中通过的光不发生散射的情况下进行使用时，优选有机硅微粒的折射率d1、与由除该有机硅微粒及荧光体以外的成分导致的折射率d2的折射率差小。从上述观点考虑，有机硅微粒的折射率d1、与由除该有机硅微粒及荧光体以外的成分导致的折射率d2的折射率之差优选小于0.10，更优选为0.03以下。通过将折射率控制为上述范围，能够降低有机硅微粒与有机硅组合物界面处的反射、散射，获得高透明性、高透光率，不会使LED发光装置的亮度降低。
关于折射率的测定，可使用作为全反射法的阿贝(Abbe)折射计、浦耳弗里奇(Pulfrich)折射计、液浸型折射计、浸渍法、最小偏向角法等，但有机硅组合物的折射率测定中阿贝折射计有用，有机硅微粒的折射率测定中浸渍法有用。
另外，作为用于控制上述折射率差的手段，可通过改变构成有机硅微粒的原料的量比来进行调整。即，例如，通过调整作为原料的甲基三烷氧基硅烷与苯基三烷氧基硅烷的混合比，增加甲基的构成比，从而可实现接近1.40的低折射率化，反之，通过增加苯基的构成比，可实现1.50以上的高折射率化。
本发明中，有机硅微粒的平均粒径以中值粒径(D50)表示，该平均粒径的下限优选为0.01μm以上，更优选为0.05μm以上。另外，上限优选为2.0μm以下，进一步优选为1.0μm以下。若平均粒径为0.01μm以上，则容易制作控制了粒径的粒子，另外，通过使平均粒径为2.0μm以下，荧光体层的光学特性变得良好。另外，通过使平均粒径为0.01μm以上、2.0μm以下，可充分获得荧光体层制造用树脂液的流动性提高效果。另外，优选使用单分散且为圆球状的粒子。本发明中，荧光体层所含的有机硅微粒的平均粒径即中值粒径(D50)及粒度分布，可通过片材剖面的SEM观察进行测定。对利用SEM得到的测定图像进行图像处理而求出粒径分布，在由此获得的粒度分布中，将自小粒径侧起的累计通过率为50％的粒径作为中值粒径D50而求出。
作为有机硅微粒的含量，相对于有机硅树脂100重量份，作为下限，优选为1重量份以上、更优选为2重量份以上。另外，作为上限，优选为100重量份以下、更优选为50重量份以下、进一步优选为40重量份以下、特别优选为25重量份以下。通过含有1重量份以上的有机硅微粒，能够获得特别良好的荧光体分散稳定化效果。另一方面，通过设为100重量份以下，能够保持荧光体片材的强度，通过设为25重量份以下，能够实现稳定的制膜、而不会使有机硅组合物的粘度过度上升。
(金属氧化物微粒)
为了赋予粘度调节、光散射、涂布性提高等效果，本发明中的荧光体层可进一步包含金属氧化物微粒作为无机微粒填充剂。作为上述金属氧化物微粒，可列举二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化锆、钛酸钡、氧化锌等。特别优选为二氧化硅微粒、氧化铝微粒。作为它们的例子，可举出AEROSIL、AEROXIDE(均为日本AEROSIL制)。上述微粒的平均粒径优选在5nm至10μm的范围内选择。另外，上述微粒可以使用一种或将多种混合使用。作为微粒的含量，相对于有机硅树脂100重量份，优选为0.5～30重量份、更优选为1～10重量份。若在上述范围内，则能够在有机硅组合物的粘度不会过度上升、可稳定地制膜的状态下，表现出光散射、涂布性提高的效果。
(其他成分)
为了提高折射率，本发明的荧光体层可包含纳米尺寸的高折射率无机微粒。作为上述无机微粒的材质，可举出氧化铝、二氧化钛、氧化锆、氮化铝。另外，关于粒径，按照可见光不发生散射的方式，粒径优选为50nm以下、更优选为20nm以下。另外，为了防止上述微粒的聚集、并使分散性变得良好，可使用对粒子表面进行修饰的方法。
对于用于本发明中的荧光体层制作的有机硅树脂组合物而言，为了使其与LED芯片、基板的粘接性增强，可含有粘接成分。作为上述粘接成分，可例示热塑性有机硅树脂、硅烷单体、硅氧烷寡聚物。此外，更优选进一步具有硅烷醇基、环氧基等反应性官能团。
此外，用于本发明中的荧光体层制作的有机硅树脂组合物还可含有用于使涂布膜稳定的匀涂剂、作为片材表面的改性剂的环氧改性、丙烯酸改性、羧基改性、及氨基改性等的硅烷偶联剂。
(荧光体层的制造方法)
对荧光体层的制造方法进行说明。需要说明的是，以下为一个例子，荧光体层的制作方法不限于此。首先，作为用于形成荧光体层的涂布液，制备将荧光体分散于树脂而成的组合物。此时，当树脂为有机硅树脂时，也可包含有机硅粘接材料。为了抑制荧光体的沉降，优选添加有机硅微粒，也可添加金属氧化物微粒、匀涂剂及粘接助剂等其他添加物。另外，当作为树脂使用加成反应型有机硅树脂时，可追加配合氢化硅烷化反应阻滞剂，从而延长适用期。为了使流动性变得适当，根据需要，可以添加溶剂从而制成溶液。关于溶剂，只要是能调节流动状态的树脂的粘度即可，没有特别限定。例如，可举出甲苯、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、己烷、丙酮、松油醇、丁基溶纤剂、丁基卡必醇、丁基卡必醇乙酸酯、PGMEA等乙二醇醚系或乙二醇酯系溶剂等。
在以成为规定的组成的方式调配上述成分后，通过用均化器、自转/公转搅拌机、三辊磨、球磨机、行星式球磨机、珠磨机等搅拌·混炼机均质地进行混合分散，从而获得荧光体层制作用组合物。混合分散后，或者在混合分散的过程中，还优选在真空或0.01MPa以下的减压条件下进行脱泡。
然后，将荧光体层制作用组合物涂布在与本申请请求保护的支承基材不同的第二基材(以下，称为被涂布基材)上并干燥、固化。对于被涂布基材没有特别限制，可使用已知的金属、膜、玻璃、陶瓷、纸等。为了制作膜厚精度高的荧光体层，23℃时被涂布基材的断裂伸长率小于200％、或杨氏模量大于600MPa为优选，特别地杨氏模量为4000MPa以上为更优选。另外，优选在树脂的固化反应快速进行的150℃以上的温度时变形少、且熔点高的材料。
关于被涂布基材，具体而言，可举出铝(还包括铝合金)、锌、铜、铁等金属板或箔、乙酸纤维素、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚烯烃、聚酯、聚酰胺、聚酰亚胺、聚苯硫醚、聚苯乙烯、聚丙烯、聚碳酸酯、聚乙烯醇缩醛、芳族聚酰胺等树脂膜、层合有上述树脂的纸、或被上述树脂涂覆过的纸、层合或蒸镀有上述金属的纸、层合或蒸镀有上述金属的树脂膜等。这些之中，从上述所要求的特性和经济性方面考虑，优选树脂膜，特别优选PET膜或聚苯硫醚膜。另外，当树脂的固化时、将荧光体层粘贴在LED上时需要200℃以上的高温时，从耐热性方面考虑，优选聚酰亚胺膜。
另外，为了易于将荧光体层剥离，被涂布基材优选预先对其表面进行脱模处理。作为脱模处理法，可例示硅烷偶联剂涂覆、氟树脂涂覆、有机硅树脂涂覆、三聚氰胺树脂涂覆、石蜡树脂涂覆等。作为上述被涂布基材，可以示例剥离PET膜“Cerapeel”(TORAY ADVANCEDFILM CO.，Ltd.制)等。
对被涂布基材的厚度没有特别限制，但作为下限，优选为25μm以上、更优选为50μm以上。另外，作为上限，优选为5000μm以下、更优选为1000μm以下、进一步优选为100μm以下。
涂布可利用刮片涂布机(blade coater)、缝模涂布机(slit die coater)、直接槽辊涂布机(direct gravure coater)、补偿槽辊涂布机(offset gravure coater)、气刀涂布机、辊式刮刀涂布机(roll blade coater)、可调刮棒辊式刮刀涂布机(vari-bar rollblade coater)、双流涂布机(two stream coater)、棒式涂布机、线棒涂布机(wire barcoater)、涂敷器(applicator)、浸涂机、淋幕涂布机、旋转涂布机、刮刀式涂布机(knifecoater)等进行。为了获得荧光体层膜厚的均匀性，优选利用缝模涂布机涂布。另外，本发明的荧光体层也可以使用丝网印刷、凹版印刷、平版印刷等印刷法来制作。印刷形状可以为固体膜(日文：ベタ膜)、也可以是图案形状。在使用印刷法时，特别优选使用丝网印刷。除此以外，也可以使用加压成型等树脂成型法。
对于涂布后的荧光体层的干燥、加热固化，可使用热风干燥机、红外线干燥机等一般的加热装置。关于加热固化条件，通常为于80℃～200℃加热2分钟～3小时，但为了能够利用加热而软化来表现出粘接性、即成为所谓的半固化的B阶段状态，优选于80℃～120℃加热15分钟～2小时、更优选加热30分钟～2小时。
关于由此制造的荧光体层，从操作的观点考虑，可与被涂布基材一同进行输送、保管，在将要使用前将被涂布基材剥离，从而向本发明中的支承基材转印，然后使用。此外，也可将荧光体层切割为与被覆的LED芯片相对应的大小之后来使用。
(荧光体层的物性)
从保管性、搬运性及加工性的观点考虑，荧光体层优选在室温附近具有高弹性。另一方面，从以追随LED芯片的方式发生变形、且使之粘接的观点考虑，优选的是，在一定条件下弹性变低、并且表现出柔软性、及粘接性或粘合性(以下，将它们统称为“粘接性”)。基于上述观点，本荧光体层优选通过60℃以上的加热而发生柔软化、并表现出粘接性。
对于上述荧光体层而言，使用流变仪在频率1.0Hz、最大应变1％的条件下测定膜厚400μm的荧光体层时的储能模量优选为：在25℃的条件下为1.0×105Pa以上、在100℃的条件下小于1.0×105，更优选在25℃的条件下为5.0×105Pa以上、在100℃的条件下小于5.0×104Pa。
这里，所谓荧光体层的储能模量，是指通过流变仪在荧光体层的膜厚800μm、频率1.0Hz、最大应变1.0％、温度范围25～200℃、升温速度5℃/分钟的条件下，仅对片状的荧光体层进行动态粘弹性测定时的储能模量。动态粘弹性是指，在对材料以某正弦频率施加剪切应变(Shear strain)时，在达到恒常状态时表现出剪切应力，将该剪切应力分解为应变与相位一致的成分(弹性成分)、和应变与相位相差90°的成分(粘性成分)，对材料的动态力学特性进行分析的方法。此处，相位与剪切应变一致的应力成分除以剪切应变而得到的量为储能模量，由于其表示各温度时材料相对于动态应变的追随性，因而与材料的加工性、粘接性密切相关。另一方面，相位与剪切应变相差90°的应力成分除以剪切应变而得的量为损耗模量，是表示材料的流动性的量。
在本发明中的荧光体层的情况下，通过在25℃的条件下具有1.0×105Pa以上的储能模量，从而即便在室温(25℃)时相对于利用刃物进行的切断加工等快速的剪切应力，也能以片材不发生周围的变形的方式被切断，因此，可获得高尺寸精度下的加工性。对于室温时的储能模量的上限而言，没有为了本发明的目的而特别限制，但若考虑到与LED元件贴合后的应力应变，则优选为1.0×109Pa以下。另外，通过在100℃的条件下储能模量小于1.0×105Pa，若进行60℃～150℃条件下的加热粘贴，则荧光体层能够相对于LED芯片表面的形状进行快速变形从而追随、并获得高粘接力。若是在100℃的条件下能够获得小于1.0×105Pa的储能模量的荧光体层，则随着从室温起使温度升高，储能模量降低，由此即便低于100℃也能成为粘贴性变得良好的荧光体层，为了获得特别实用的粘贴，优选为60℃以上。另外，关于上述荧光体层，通过在高于100℃的条件下加热，储能模量能够进一步降低，粘贴性变得良好，但在高于150℃的温度下，应力松弛变得不充分，此时树脂的固化急剧进行，从而变得易于产生裂纹、剥离。因而，优选的加热粘贴温度为60℃～150℃，更优选为60℃～120℃，特别优选为70℃～100℃。关于100℃的条件下的储能模量的下限，没有为本发明的目的而特别限制，但在向LED元件上进行加热粘贴时若流动性过高，则在粘贴前通过切断、开孔而加工成的形状变得不能保持，因此优选为1.0×103Pa以上。
作为荧光体层，只要能获得上述储能模量，则其中所含的树脂也可以是未固化状态，但如以下所述，若考虑片材的操作性·保存性等，则所含的树脂优选为固化后的树脂。若树脂为未固化状态，则在荧光体层的保存过程中，固化反应于室温进行，储能模量有可能偏离适当的范围。为了防止上述现象，优选的是，树脂固化完成或者树脂为半固化状态(即，固化进行至在室温保存一个月以上的长期间内储能模量不发生变化的程度)。
(膜厚)
本发明的荧光体层的膜厚由荧光体含量、所期望的光学特性、及被覆的LED芯片的高度决定。关于荧光体含量，如上所述，从操作性的观点考虑，在高浓度化方面存在限度，因此膜厚优选为10μm以上、更优选为30μm以上、进一步优选为40μm以上。另一方面，从提高荧光体层的光学特性·放热性的观点考虑，荧光体层的膜厚优选为1000μm以下、更优选为200μm以下、进一步优选为100μm以下。此外，当被覆的LED芯片具有高30μm以上的侧部发光面时，从荧光体层向侧部发光面追随性良好地被覆的观点考虑、以及从减小配光性(其表示从正上方观察所见的颜色、和从斜向观察所见的颜色的变化)的观点考虑，荧光体层的厚度优选为LED芯片的高度以下、更优选为1/2以下。
另外，若片材膜厚存在偏差，则每一个LED芯片的荧光体量产生差异，结果，发光光谱(色温、亮度、色度)产生偏差。因此，片材膜厚的偏差优选在±5％以内，进一步优选在±3％以内。
本发明中的荧光体层的膜厚是指，基于JIS K7130(1999)塑料-膜及片材-厚度测定方法中的利用机械扫描进行的厚度的测定方法A法而测得的膜厚(平均膜厚)。另外，使用所述平均膜厚，基于下述数学式计算出荧光体层的膜厚偏差。更具体而言，使用利用机械扫描进行的厚度的测定方法A法的测定条件，使用市售的接触式厚度计等测微计测定膜厚，计算得到的膜厚的最大值或最小值与平均膜厚之差，用该值除以平均膜厚，并用百分率表示，得到的值为膜厚偏差B(％)。
膜厚偏差B(％)＝{(最大膜厚偏离值*-平均膜厚)/平均膜厚}×100
*最大膜厚偏离值选择膜厚的最大值或最小值中与平均膜厚之差大的一者。
<支承基材>
本发明中的支承基材在将荧光体层粘贴至LED芯片的发光面时能够处于流动状态。通过以流动状态从支承基材侧对支承基材进行加压，压力介由支承基材而向荧光体层均匀传导、从而将荧光体层粘贴至LED芯片的发光面。由于支承基材流动，因此压力能够向所有方向普遍地传导，支承基材自由变形从而即便细小部位也能迂回进入，由此能对被覆的LED芯片的发光面的形状追随性极好地进行粘贴。
支承基材可以无需特别施以刺激即具有流动性，也可以通过某种刺激而表现出流动性。这里，所谓某种刺激，可例示加热、加湿、添加溶剂、加压或振动等机械刺激等，但从流动性的管理最为容易的方面考虑，优选利用加热和加压来表现出流动性。
另外，为了防止支承基材在加压前迂回进入荧光体层和LED芯片的发光面之间，优选的是，例如，像粘土、塑性的树脂那样，在非加压时以固体形态保持形状，而在加压时流动。
从在加压工序中表现出荧光体层的粘接性的观点考虑，支承基材发生流动的状态存在于10℃以上。此外，从操作的观点考虑，优选在室温的条件下呈固体状态，因此支承基材发生流动的状态优选存在于40℃以上、更优选存在于50℃以上。另外，从防止荧光体层的树脂的固化的观点考虑，支承基材发生流动的状态存在于150℃以下、更优选存在于100℃以下。这里，支承基材发生流动的状态还包括仅在加压时流动的情况。
(支承基材的流变学物性)
本发明中的支承基材发生流动的状态通过使用流变仪进行的动态粘弹性测定而规定。这里，动态粘弹性测定的方法具体为下述方法：由平行圆板型的板夹住材料，一边使其温度变化一边以频率1.0Hz、最大应变1.0％的正弦频率施加剪切应变，测定此时的剪切应力和应变，由上述值计算表示材料相对于动态应变的变形追随性的储能模量G’、表示材料的流动性的损耗模量G”和粘度。将作为试样的支承基材的膜厚设为1mm，关于温度变化，标准的是以5℃/分钟的升温速度从25℃升温至200℃。
这里，本发明的支承基材发生流动的状态下的、使用流变仪在频率1.0Hz、最大应变1.0％的条件下测定时的储能模量G’和损耗模量G”，在10℃以上且100℃以下的整个温度范围或一部分温度范围内
为G’＜G”(式1)的关系，
并且，
为10Pa＜G’＜105Pa(式2)的关系。
此外，在式2中，作为下限，更优选满足102Pa＜G’，作为上限，更优选满足G’＜104Pa。另外，上述关系更优选在40℃以上且100℃以下的整个温度范围或一部分温度范围内被满足，进一步优选在70℃以上且100℃以下的整个温度范围内被满足。
如式1所示，通过使表示粘性成分的G”大于表示弹性成分的G’，由此支承基材变得能够流动。
如式2所示，若储能模量G’大于下限，则支承基材能够向荧光体层传导压力而不会流失。另外，若储能模量G’小于上限，则由于支承基材易于发生流动变形，因此对被覆物的追随性变高。
另外，关于支承基材发生流动的状态的粘度，从对荧光体层的压力传导的观点考虑，优选在10℃以上且100℃以下的整个温度范围或一部分温度范围内为10Pa·s以上、更优选为102Pa·s以上。另外，从对被覆物的追随性的观点考虑，优选在10℃以上且100℃以下的整个温度范围或一部分温度范围内为105Pa·s以下、更优选为104Pa·s以下。此外，从维持荧光体层的膜厚的观点考虑，优选的是，于加压时的温度，支承基材的粘度低于荧光体层的粘度。
更优选的是，上述物性在40℃以上且100℃以下的整个温度范围或一部分温度范围内被满足，特别优选在70℃以上且100℃以下的整个范围内被满足。
(维卡软化温度)
对于上述支承基材而言，更优选的是，于室温难以变形以使得易于操作，并且在荧光体层的固化不急剧进行的温度下支承基材发生软化。从上述观点考虑，支承基材的维卡软化温度优选为25℃以上且100℃以下、更优选为25℃以上且50℃以下。这里，所谓维卡软化温度，是指支承基材发生软化的温度，并且按照JIS K 7206(1999)A50中规定的方法进行测定。具体而言，在传热介质之上设置试验片，将荷重棒(截面积1mm2)的端面按压在上述试验片的中央部上表面，在此状态下，将传热介质升温，将荷重棒进入试验片1mm时的温度(℃)作为维卡软化温度。
(熔点)
优选的是，上述支承基材于室温为固体，通过加热而熔解、流动。从上述观点考虑，支承基材的熔点优选为40℃以上且100℃以下、更优选为40℃以上且70℃以下。熔点按照JIS K 7121(1987)规定的方法来测定。具体而言，通过差示热分析(DTA)或差示扫描量热测定装置(DSC)，在以10℃/分钟进行升温时，测定其从固体向液体相转移时的温度，并作为该支承基材的熔点。
(熔体流动速率)
上述支承基材的熔融后的流动性可以用通过JIS K 7210(1999)规定的方法测定的熔体流动速率(MFR)来表示。从荧光体层追随性良好地粘贴被覆物的观点考虑，测定温度190℃、荷重21.2N的条件下的MFR优选为1(g/10分钟)以上、更优选为10(g/10分钟)以上。另外，从流动的支承基材不迂回进入荧光体层和被覆物之间的观点考虑，优选为500(g/10分钟)以下、更优选为200(g/10分钟)以下、进一步优选为100(g/10分钟)以下。
(支承基材的膜厚)
对支承基材的膜厚没有特别限定，但适度的膜厚取决于被覆对象物的高度。
例如，在考虑被覆于LED芯片时的情况下，从对LED芯片侧面的追随性的观点考虑，优选为被覆的LED芯片的高度以上、更优选为LED芯片的高度的2倍以上。若膜厚在上述范围内，则在加压时流动的支承基材容易迂回进入芯片侧面，并且能够追随性良好地粘贴荧光体层。另外，从经济性的观点、以及支承基材整体能够通过加热而进行流动的观点考虑，支承基材的膜厚优选为LED芯片高度的10倍以下。
若考虑到通常使用的LED芯片的高度为100～300μm，则支承基材的膜厚优选为300μm以上、更优选为500μm以上。另外，优选为2000μm以下、进一步优选为1000μm以下。
另外，从加压时的压力均匀地传导至荧光体层的观点考虑，支承基材的膜厚优选在平均膜厚±10％的范围内。
(表面状态)
支承基材的与荧光体层接触的面的表面形状在加压时转印至荧光体层表面，并影响发光色的视觉效果、色差。因此，支承基材的荧光体层侧的表面优选为平滑面即镜面。此外，上述平滑面的表面粗糙度Ra优选为10μm以下。
(材质)
关于支承基材的材质，只要是能实现前述的流动状态即可，没有特别限定。另外，既可以是单一物质，也可以是混合物。但是，主成分优选为塑性材料，从追随性良好地被覆荧光体层的观点考虑，其含量优选为支承基材重量的50重量％以上、更优选为80重量％以上。作为上述塑性材料，具体而言可例示热塑性树脂、橡胶、粘土等，但从成型性、操作性的观点考虑，优选为热塑性树脂。
这里，所谓热塑性树脂，是指具有通过加热而能够发生塑性变形的区域(以下称为“热塑性区域”)的树脂。优选的是，在40℃以上且100℃以下的一部分范围内、或整个范围内，能够发生塑性变形。另外，也可以通过在比引起塑性变形的温度区域更高的温度进行加热而使得固化反应进行。固化反应进行的区域优选为100℃以上、更优选为150℃以上。
热塑性树脂的维卡软化温度优选为25℃以上且100℃以下、更优选为25℃以上且50℃以下。热塑性树脂的熔点优选为40℃以上且100℃以下、更优选为40℃以上且70℃以下。在测定温度190℃、荷重21.2N的条件下，热塑性树脂的MFR优选为1(g/10分钟)以上、更优选为10(g/10分钟)以上。另外，优选为500(g/10分钟)以下、更优选为200(g/10分钟)以下、进一步优选为100(g/10分钟)以下。维卡软化温度、熔点、MFR均为按照与支承基材中的测定方法相同的方法测定的。
作为上述热塑性树脂，具体而言，可例示聚乙烯树脂、聚丙烯树脂、聚-α-烯烃树脂(有时也称为α-聚烯烃树脂。)、环状聚烯烃树脂、聚己内酯树脂、氨基甲酸酯树脂、丙烯酸树脂(包括甲基丙烯酸树脂)、环氧树脂、有机硅树脂及它们的共聚物。
这里，所谓聚-α-烯烃树脂，是指将α-烯烃加成聚合而得到的、具有碳原子数2以上的侧链官能团的高分子。作为侧链官能团，可举出直链状的烷基等。作为聚-α-烯烃树脂，具体而言，可例示通过将1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯及它们的混合物加成聚合而得到的高分子化合物。这些之中，优选包含选自由聚-α-烯烃树脂、聚己内酯树脂、丙烯酸树脂、有机硅树脂及它们中的一种以上与乙烯形成的共聚树脂组成的组中的一种或两种以上的树脂。本发明的支承基材有以下两类：在将荧光体层被覆至对象物(例如LED芯片)之后，从荧光体层将支承基材剥离的“剥离型的支承基材”；和附属于荧光体层而直接组装入发光装置的“非剥离型的支承基材”两种。
关于“剥离型的支承基材”中使用的材质，重要的是相对于荧光体层的粘接性和剥离性、及对LED芯片的粘接性的平衡。另一方面，关于“非剥离型的支承基材”中使用的材质，由于被组装入发光装置，因此重要的是光提取性、耐热性、耐光性优异。
作为使用本发明的层叠体的发光装置的制造方法，使用“剥离型的支承基材”的工艺、和使用“非剥离型的支承基材”的工艺中的任一者均可合适地使用，但从将支承基材剥离后能够精密地设计透镜结构等光学部件的自由度高的观点考虑，更优选使用“剥离型的支承基材”的工艺。
(剥离型的支承基材)
关于剥离型的支承基材，重要的是，在被覆荧光体层后能够容易剥离。作为特别优选的性质，是在加热时发生流动、在冷却至室温后发生固化而易于剥离的性质。作为具有上述性质的热塑性树脂，特别地，可列举聚丙烯树脂、聚-α-烯烃树脂、环状聚烯烃树脂、聚己内酯树脂及它们与乙烯形成的共聚树脂，但其中，从维卡软化温度或熔点低、剥离性优异的方面考虑，更优选为聚-α-烯烃树脂与乙烯形成的共聚树脂(乙烯-α-烯烃共聚树脂)，进一步特别优选为乙烯-1-己烯共聚树脂。
另外，当支承基材与荧光体层的粘接性弱、荧光体层难以保持于支承基材的情况下，可以向乙烯-α-烯烃共聚树脂中混合粘接性高的热塑性树脂从而制造支承基材。作为粘接性高的热塑性树脂，可举出氨基甲酸酯树脂、丙烯酸树脂、环氧树脂或它们与乙烯形成的共聚树脂，但从维卡软化温度或熔点低的观点考虑，优选乙烯-丙烯酸(甲基丙烯酸)共聚树脂。
乙烯-α-烯烃共聚树脂与粘接性高的热塑性树脂的混合比率可根据粘接性和剥离性之间的平衡来确定。作为能够取得上述平衡的比率，相对于乙烯-α-烯烃共聚树脂100重量份，优选含有粘接性高的热塑性树脂0.01～10重量份、更优选含有0.1～1重量份。
作为上述剥离性的指标，可列举支承基材的粘合力。这里，作为测定支承基材的粘合力的第一方法，可举出JIS Z 0237(2009)中规定的90度剥离试验。在该方法的测定中，从兼具用于保持荧光体片材的粘接性、和用于在粘贴于LED芯片之后将支承基材剥离的剥离性的观点考虑，支承基材的粘合力优选为0.05～2.0N/20mm的范围、更优选为0.1～1.5N/20mm。
此外，作为直接测定荧光体层与支承基材的粘合力的第二方法，可举出通过下面所示的剥离试验(将其作为“荧光体层：支承基材粘合力评价试验”)而测定的方法。“荧光体层：支承基材粘合力评价试验”包括以下工序：第一工序，制作向支承基材粘贴50mm×50mm的尺寸的荧光体层而成的层叠体样品；第二工序，在该荧光体层的表面上以50mm的长度在所述荧光体的正上方粘贴涂布有宽度50mm的有机硅粘接材料的胶带(商品名：Circuittape 647 0.12、粘合力15N/50mm(寺冈制作所制))；和第三工序，利用测力计(商品名：Digital Force gauge ZTS-20N，Imada Corporation制)对将该胶带在相对于层叠体样品为90度的方向上拉伸从而荧光体层从支承基材发生剥离时所需要的力进行测定。在该方法的测定中，支承基材的粘合力优选为0.001～1.0N/50mm的范围、更优选为0.01～0.5N/50mm。需要说明的是，在该方法中，将荧光体层未从支承基材剥离时评价为15N/50mm以上。
关于将剥离型的支承基材进行剥离的方法，可例示：冷却至30℃以下后用镊子等保持支承基材的一端从而进行剥离；或使支承基材与粘合胶带粘接从而进行剥离等方法，但不限于上述方法。
作为乙烯-α-烯烃共聚树脂的具体例，可举出“TAFMER”(三井化学制)、“EXCELLEN”(住友化学制)。作为环状烯烃树脂的具体例，可举出“ZEONOR”、“ZEONEX”(ZEONCORPORATION制)。作为聚己内酯树脂的具体例，可举出“PLACCEL H”(Daicel制)。另外，作为提高粘接性的热塑性树脂，可举出乙烯-甲基丙烯酸酯树脂“ACRYFT”(住友化学制)。
(非剥离型的支承基材)
关于非剥离型的支承基材，由于其被组装入发光装置，因此要求透明性、耐热性。具有上述性质的热塑性树脂在进行被覆的温度范围(50～150℃)内表现出塑性，但优选为若加热至上述温度范围以上的温度，则会发生不可逆的固化反应、从而发生完全固化的树脂。这里，所谓完全固化状态，是指固化至如下程度为止的状态，即不存在通过上述的流变仪试验测定的储能模量G’和损耗模量G”成为G’＜G”的范围的程度。作为上述热塑性树脂的具体例，可举出丙烯酸树脂(包括甲基丙烯酸树脂)、环氧树脂、有机硅树脂及它们与乙烯形成的共聚树脂。特别地，从耐热性、耐光性的观点考虑，特别优选有机硅树脂。
作为丙烯酸树脂的具体例，可举出“ACRYFT”(住友化学制)。作为环氧树脂的具体例，可举出向Epikote157S70、Epikote828(Japan Epoxy Resin)中混合2-苯基咪唑作为固化促进剂而得的混合物，另外，作为有机硅树脂的具体例，可举出作为具有热塑性区域的有机硅树脂的OE-6450、OE6635(Dow Corning Toray制)等。
通过JIS Z 0237(2009)中规定的90度剥离试验而求得的第一方法中，非剥离型的支承基材的粘合力优选为0.05N/20mm以上且50N/20mm以下。另外，通过所述“荧光体层：支承基材粘合力评价试验”，从荧光体层与支承基材的粘接性充分的观点考虑，非剥离型的支承基材的粘合力优选为1.0N/50mm以上，更优选为5.0N/50mm以上，进一步优选为15N/50mm以上、即荧光体层不从支承基材剥离。
为了获得高亮度，重要的是，非剥离型的支承基材的光提取效果高，因此优选为透明性高。这里，透明性优选通过包括漫射光的透过率(以下，称为漫射光透过率)进行评价，作为上述测定方法，可例示使用积分球的透过吸收测定系统(OTSUKA ELECTRONICS Co.，LTD.制)。这里，当以厚度0.5mm的支承基材(完全固化品)作为试样时，450nm的漫射光透过率优选为50％以上、更优选为70％以上、进一步优选为90％以上。
非剥离型支承基材的耐热性通过在进行一定温度加热之后的漫射光透过率的变化率来进行评价。具体而言，针对厚度0.5mm的支承基材(完全固化品)，测定初始的漫射光透过率(450nm)、和通过150℃的热风干燥机进行1000小时连续加热后的漫射光透过率(450nm)，并基于
透过率变化率”＝(1000小时后的漫射光透过率)/(初始的漫射光透过率)
的式子进行计算，由此进行评价。上述“透过率变化率”优选为0.7以上、更优选为0.8以上。
(支承基材的制造方法)
关于支承基材，只要是能使所述材质以成为所述的膜厚及表面状态的方式而进行成型的支承基材即可，没有特别限定。作为制造方法，可例示挤出成型、模具加压成型、注射成型、辊拉伸成型等方法，但从生产率的观点考虑，优选在进行了剥离加工的膜上通过挤出成型而制造。
这里，优选的是，以至少一个表面成为平滑面(镜面)的方式进行加工。关于平滑面加工，可通过向Ra为10μm以下的平滑的剥离加工膜上挤出树脂并进行冷却来进行。
作为具体的制造方法的例子，可举出将支承基材的原料加入加热至150℃以上的挤出混炼机中并进行混炼，之后从缝模将熔融了的原料挤出至剥离PET上从而成为片状，进行卷绕从而作为卷状的制品进行制造的方法。
<层叠体>
本发明的层叠体通过将所述的荧光体层与支承基材进行装载而制造。这里，可以将预先从荧光体层和支承基材作为层叠体而制造的物品进行保管、运输之后，用于向LED芯片进行被覆。或者，可以分别保管荧光体层和支承基材并进行运输之后，在即将对LED芯片进行被覆的工序之前作为层叠体而进行制造。
关于层叠体，优选通过下述方式制造：将在被涂布基材上制作的荧光体层与支承基材的平滑面以对齐的方式进行装载，于40℃以上且120℃以下的温度一边进行加热一边贴合后，将被涂布基材剥离。作为用于贴合的装置，没有特别限定，但可例示辊式层压机、真空辊式层压机、真空隔板层压机(vacuum diaphragm laminator)等。另外，作为层叠体制造温度，更优选为70℃以上且100℃以下。
关于本发明的层叠体，为了附加某一功能，可以具有荧光体层和支承基材以外的层。例如，在荧光体层和支承基材之间，可以出于保护荧光体层的目的而设置膜层，也可设置以漫射效果、光提取效果为目的的透明树脂层。此外，可以在荧光体层的与支承基材侧相反的表面上，出于提高与LED芯片的粘接性的目的而设置粘合剂层。
从操作性、保管、搬运时的表面保护的观点考虑，本发明的层叠体可在荧光体层侧和支承基材侧的两者上具有覆盖膜(cover film)。为了不对B阶段状态的荧光体层造成损伤，荧光体层侧的覆盖膜优选为剥离性的膜。具体而言，可例示聚二甲基硅氧烷涂覆PET膜、氟树脂膜(PFA、ETFE等)、聚氨酯膜等。作为支承基材侧的覆盖膜，可以使用与荧光体层侧的覆盖膜相同种类的剥离性膜。另外，在使用非剥离性膜的情况下，在将荧光体层被覆至对象物之后，可以与支承基材一同地将覆盖膜从荧光体层剥离。作为上述非剥离性的膜，可例示PET膜、PP膜等。
<发光装置>
下面，对发光装置进行说明。本发明的发光装置由以下构件形成：以荧光体层被覆发光面而成的LED芯片；对LED芯片进行固定并电接合的封装基板；电路基板，通过金属箔等导体形成布线图案并针对其安装所述封装基板；等。
(LED芯片)
LED芯片优选为发出蓝色光或紫外光的芯片。作为上述LED芯片，特别优选氮化镓系LED芯片。氮化镓系的LED芯片如下制造：在蓝宝石晶片、碳化硅晶片、氮化镓晶片或硅晶片上设置氮化镓的缓冲层，利用MOCVD在其上层叠氮化镓的发光层之后，进行切片从而使之单片化。关于氮化镓的发光层，例如可举出n型GaN层、InGaN层及p型GaN层依次层叠而成的发光层等。
LED芯片的型式大致可分为横向型、垂直型、倒装芯片型3种。可使用任一种，但从能够增大发光面积，没有线(wire)、由断线导致缺陷的可能性小，及作为发热源的发光层与电路基板接近而放热性良好的观点考虑，对于高亮度高功率型LED而言，特别优选倒装芯片型。
另外，来自LED芯片的发光面包括为单一平面的情况和非单一平面的情况。作为单一平面的情况，可举出主要是仅具有上部发光面的情况。具体而言，可例示垂直型LED、以侧面被作为反射层的白色树脂覆盖而仅从上表面提取光的形式制成的倒装芯片型LED等。当将本发明的层叠体在单一平面发光型的LED中使用时，支承基材发生流动且均匀且缓慢地对荧光体层加压，由此在荧光体层的被覆过程中，能够易于抑制膜厚变化和膜厚不均。
另一方面，在非单一平面的情况下，可举出具有上部发光面及侧部发光面的LED芯片、具有曲面发光面的LED芯片。从通过利用自侧部发出的光而能够增大发光面积、及颜色的方位不均较少且配光特性优异方面考虑，优选发光面非单一平面的情况。特别地，从能增大光提取面积、及芯片制造工艺容易的方面考虑，优选具有上部发光面和侧部发光面的倒装芯片型LED芯片。
另外，为了提高光提取效率，可基于光学上的设计而将发光表面像PSS(PatternedSapphire Substrate：图案化蓝宝石衬底)那样加工成凹凸结构。
对LED芯片的膜厚没有特别限定，但从在LED芯片上表面、角部处降低荧光体层所受压力并维持膜厚均匀性的观点考虑，膜厚的上限优选为500μm以下、更优选为300μm以下、进一步优选为200μm以下。另外，关于膜厚的下限，只要具有发光层即可，优选为1μm以上。此外，LED芯片及其与基板的连接部的合计膜厚、与荧光体层的膜厚优选满足以下关系式。
1≤(LED芯片及其与基板的连接部的合计膜厚/荧光体层的膜厚)≤10。
若为下限以上，则容易抑制发光色的方位不均。另外，若为上限以下，则容易维持荧光体层膜厚均匀性。从上述观点考虑，下限优选为2以上。另外，上限优选为5以下、更优选为4以下。
(封装基板)
封装基板将LED芯片固定并电接合并且相对于电路基板进行安装。作为基板的材质，没有特别限定，但可例示聚邻苯二甲酰胺(PPA)、液晶聚合物、有机硅等树脂、氮化铝(AlN)、氧化铝(Al2O3)、氮化硼(BN)等陶瓷、铜、铝等金属。特别地，在高亮度高功率LED的情况下，从放热性的观点考虑，优选氮化铝基板、氧化铝基板这样的陶瓷基板。
为了与LED芯片通电，可在封装基板上利用金、银、铜、铝等形成电极图案。另外，优选具有放热机构。可进一步利用树脂或金属在基板上设置反射板。
(电路基板)
电路基板是指，在利用导体形成的布线图案上安装接合有LED芯片的封装基板、并且用于向电子设备中组装的印刷布线基板。关于基板，一般使用在纸-酚醛树脂板、玻璃环氧树脂板、铝等金属板上重叠有铜箔而成的粘贴有铜的基板。需要说明的是，有时也像后述Chip on Board(COB类型)那样，在电路基板上直接接合LED芯片。
(发光装置的构成)
在横向型、垂直型的情况下，LED芯片与基板通过金等金属线而接合。另一方面，关于倒装芯片型LED，可例示通过使用金凸块的焊接接合、利用金和锡的共晶接合、导电性糊剂接合而将LED芯片与电极接合的方法。
作为发光装置的结构的类型，作为例子可举出，如图1的(a)所示，在将LED芯片7接合于封装电极9之后，安装于电路基板1上的电路布线2的表面安装类型(SMD)；和如图1的(b)所示，直接安装于电路基板1上的电路布线2的Chip on Board类型(COB)。(a)的SMD为如下结构：在形成有反射器4和封装电极9的独立的封装基板10上介由金凸块8而接合LED芯片7，进一步在用荧光体层6被覆LED芯片7后，首先制作用透明树脂5进行封固而成的LED封装3，将其以在电路基板1上形成的电路布线2与封装电极9通电的方式进行接合。另一方面，(b)的COB为如下结构：在电路基板1上形成的电路布线2上介由金凸块8而直接安装LED芯片7，进一步用荧光体层6被覆LED芯片7后，用透明树脂5进行封固。上述结构均为LED芯片7的发光面具有上部发光面及侧部发光面的结构，且它们全部由荧光体层6被覆。对于COB而言，为了防止透明树脂5的流出，可以在周围形成由白色树脂形成的堤(dam)11。
LED芯片7可以在封装基板10上或电路基板1上仅安装1个，也可以安装多个。
图2、图3表示使用本发明的层叠体被覆LED芯片7而成的LED封装的例子。荧光体层6可以直接与LED芯片7的发光面密合而设置，另外，如图3所示，也可以在其与LED芯片7之间夹着透明树脂5而间接地设置，但从能够减少荧光体量的观点考虑，优选直接与LED芯片7的发光面密合而设置。
关于上述发光装置，可以是在接合于封装基板10上的LED芯片7上仅被覆荧光体层6，另外也可以如图2的(a)那样出于保护荧光体层的目的而在被覆于LED芯片7的荧光体层6的外周设置由透明树脂5形成的保护层(over coat layer)，另外也可以如图2的(b)那样，出于提高光提取的目的而设置由透明树脂5形成的透镜。
(发光装置的制造方法)
发光装置的制造方法包括LED芯片对封装基板的接合工序、荧光体层对LED芯片的被覆工序、利用透明树脂进行的封固或透镜的设置等工序、及将封装基板安装于电路基板的工序。但是，在COB的情况下，将LED芯片直接安装于电路基板。本发明的特征在于荧光体层对LED芯片的被覆工序。
荧光体层的粘贴工序为使用前述层叠体，用荧光体层被覆LED芯片的发光面的工序。该工序优选在下述状态下进行加压而实施：以荧光体层成为LED芯片的发光面侧的方式，相对于LED芯片的发光面装载前述层叠体，之后使用流变仪在频率1.0Hz、最大应变1.0％的条件下测定时，支承基材的储能模量G’和损耗模量G”满足
G’＜G”(式1)并且
10Pa＜G’＜105Pa(式2)
的关系式。
另外，荧光体层的粘贴工序可在LED芯片对封装基板的接合工序之前进行也可在之后进行。
荧光体层的粘贴通过在支承基材发生软化流动的状态下加压而进行。特别地，在使用热熔接性的荧光体层的情况下，从粘接性的强化的观点考虑，粘贴温度优选为50℃以上、更优选为60℃以上。另外，荧光体层中使用的热熔接性树脂具有如下性质，即通过加热而粘度暂时下降，若进一步继续加热则发生热固化。因此，从保持粘接性的观点考虑，粘贴工序的温度优选为150℃以下，此外从将荧光体层的粘度保持为一定以上、从而保持形状的观点考虑，优选为120℃以下、进一步优选为100℃以下。另外，为了防止空气贮留的残存，优选在0.01MPa以下的减压下进粘贴。作为进行上述粘贴的制造装置，可例示真空隔板层压机、真空辊式层压机、真空油压机、真空伺服压力机、真空电动压力机、TOM成型机等真空粘贴机等。其中，从一次能够处理的数目多、另外能够从正上方以没有偏离的方式进行加压的观点考虑，优选真空隔板层压机。作为上述真空隔板层压机，可例示V-130、V-160(NikkoMaterials制)等。
作为荧光体层向LED芯片的粘贴方法，可使用下述方法中的任一方法：如图4所示，按照每个LED芯片7，使由荧光体层6和支承基材13构成的层叠体12独立化、并逐一进行粘贴的方法；及如图5所示那样，将多个LED芯片7总括起来从而粘贴层叠体12后，进行切割从而独立化的方法。需要说明的是，图4(1)、图5(1)表示粘贴前，图4(2)、图5(2)表示粘贴后。
以下，针对发光装置的制造工艺，例示4种方法。第一和第二制造例为使用“剥离型的支承基材”的制造工艺的例子，第三和第四制造例为使用“非剥离型的支承基材”的制造工艺的例子。需要说明的是，发光装置的制造工艺不限于上述例子。
第一制造例示于图6。在(a)基座15上介由粘合胶带14而将LED芯片7暂时固定。这里，粘合胶带14只要能暂时固定LED芯片、且能够耐受粘贴温度即可，没有特别限定，但优选使用经UV照射而粘合力降低的胶带(以下，称为UV剥离胶带)、经加热而粘合力降低的胶带(以下，称为热剥离胶带)或者粘合力低至2N/20mm以下的胶带(以下，称为微粘合胶带)中的任一者。
(b)以荧光体层6接触LED芯片7的方式将层叠体12层叠。
(c)将(b)的层叠物装入真空隔板层压机16的下部腔室19中后，一边加热一边通过排气/吸气口17进行排气从而将上部腔室18及下部腔室19减压。在进行加热直至支承基材13流动为止之后，通过排气/吸气口17向上部腔室18中吸入大气，由此使隔膜20膨胀，通过支承基材13对荧光体层6加压，并以追随LED芯片7的发光面的方式进行粘贴。
(d)使上下腔室18和19恢复大气压后，从真空隔板层压机16取出由基座15、粘合胶带14、LED芯片7及层叠体12形成的装载物，放冷后将支承基材13剥离。从切断位置21将所获得的被覆体通过切割机等切断，从而制作单片化的荧光体层被覆LED芯片22。
(e)在粘合胶带14为UV剥离胶带的情况下通过UV照射工序、而在热剥离胶带的情况下通过加热来进行使粘合力降低的工序后，将荧光体层被覆LED芯片22从粘合胶带14取下，介由金凸块8而接合于在封装基板10上形成的封装电极9。
(f)通过以上的工序制造LED封装23。将LED封装23安装于电路基板1上的电路布线2，从而制造发光装置24。根据需要，设置由透明树脂5形成的保护层、透镜等。
将第二制造例示于图7。(a)将LED芯片7介由金凸块而接合于在封装基板10上形成的封装电极9。
(b)以荧光体层6与LED芯片7接触的方式装载层叠体12。
(c)在将(b)的装载物装入真空隔板层压机16的下部腔室19中后，利用与第一制造例同样的方法，将荧光体层6粘贴于LED芯片7的发光面。
(d)使下部腔室19恢复至大气压后，从真空隔板层压机16中取出装载物，在放冷后将支承基材13剥离。接着，从切断位置21将所获得的被覆体切断从而单片化。
(e)通过以上工序制造LED封装23。将LED封装23安装于电路基板1上的电路布线2从而制造发光装置24。根据需要，设置利用透明树脂5形成的保护层、透镜等。
将第三制造例示于图8。(a)～(c)进行与第一制造例同样的操作。(d)使上下腔室18及19恢复至大气压之后，从真空隔板层压机16中取出装载物，在放冷后从切断位置21将所获得的装载物按支承基材13通过切割机等切断、从而制作单片化了的带有支承基材的荧光体层被覆LED芯片25。(e)通过与第一制造方法同样的工序，形成带有支承基材的LED封装26。(f)将带有支承基材的LED封装26安装于在电路基板1上形成的电路布线2，从而制造发光装置24。
将第四制造例示于图9。(a)～(c)进行与第一制造例同样的操作。(d)在使上下腔室18及19恢复至大气压后，从真空隔板层压机16中取出装载物，在放冷后从切断位置21将所获得的装载物按支承基材13切断从而进行单片化，从而制造带有支承基材的LED封装26。(e)将带有支承基材的LED封装26安装于在电路基板1上形成的电路布线2，从而制造发光装置24。
(粘贴性的评价)
若使用本发明的层叠体，则还能够制造由层叠体所粘贴的荧光体层与LED芯片的上部发光面面积的90％以上及侧部发光面积的70％以上直接密合从而被覆的发光装置。
这里，所谓直接密合，是指在荧光体片材与LED芯片的上部发光面或侧部发光面之间，不存在空隙等而粘接的状态。对于LED芯片上部发光面的被覆而言，当直接密合部小于LED芯片上部发光面面积的90％时，荧光体片材变得易于剥离，从而成为发光装置不良的原因。从上述观点考虑，更优选相对于LED芯片上部发光面以99％以上直接密合从而被覆。
另外，对于LED芯片侧部发光面的被覆而言，若直接密合部小于LED芯片的侧部发光面积的70％，则来自LED芯片侧面的发光效率变低、并且亮度降低。另外，易于发生从上述非密合部的剥离，可靠性降低。从上述观点考虑，直接密合部优选为LED芯片侧部发光面积的90％以上，进一步优选为99％以上。
关于密合性的评价，可以通过下述方法由截面照片进行评价：在利用截面抛光法(CP法)等进行截面切断后，利用SEM进行观察的方法(以下，截面SEM法)；或者利用X射线CT图像解析装置观察截面部分的方法(以下，称为X射线CT法)。
使用本发明的层叠体时，从抑制发光的方位不均的观点考虑，优选的是，被覆着LED芯片的荧光体层的膜厚在任意部位变化均小。从上述观点考虑，由图10说明被覆于LED芯片的荧光体层的上表面部和侧面部的膜厚比的求法。
图10的(a)为LED封装23的俯视图。附图标记27是指被覆LED芯片后的荧光体层的上表面部、附图标记28是指被覆LED芯片后的荧光体层的侧面部、附图标记29是指被覆于封装基板上的荧光体层。另外，图10的(b)为图10(a)中的I-I’截面图。如图10(a)所图示的那样，I-I’通过LED芯片的大致中央。
本说明书中，在上述截面中，LED芯片与荧光体层在LED芯片的上表面相接触的部分中的从LED芯片上表面起至荧光体层外表面的距离A[μm]按以下的方式定义。在LED芯片7的上表面与荧光体层6相接触的区域中，提取从上表面的左端起大致4等分的位置、即的位置。在它们之中，将除去两端后的剩余3点处的LED芯片7与荧光体层6的外表面的距离分别作为A1A3[μm]。将上述3点的平均值定义为A[μm]。
另外，在I-I’截面图中，LED芯片与荧光体层在LED芯片的侧面相接触的部分中的从LED芯片侧面起至荧光体层外表面的距离B[μm]按以下的方式定义。在LED芯片7的左侧侧面与荧光体层6相接触的区域中，当将从封装基板10上的封装电极9起的LED芯片7的厚度设为t1时，将其一半的高度t2处的LED芯片7至荧光体层6的外表面的距离作为B1[μm]。同样地，将LED芯片7的右侧侧面处的同样的距离作为B2[μm]。将B1和B2的平均值定义为B[μm]。
在按以上方式进行定义的情况下，从抑制发光不均的观点考虑，优选满足0.70≤A/B≤1.50的关系、更优选满足0.80≤A/B≤1.20。
另外，从控制发光色的观点考虑，优选被覆工序前的荧光体层的膜厚被保持。若将被覆工序前的荧光体层的平均膜厚作为C[μm]，则膜厚保持率能够通过
膜厚保持率(％)＝距离A[μm]/膜厚C[μm]×100
的计算公式来求得。膜厚保持率优选为80％以上，更优选为90％以上，进一步优选为95％以上。
另外，对于使用本发明的层叠体而获得的发光装置而言，从抑制发光的方位不均的观点考虑，优选追随LED芯片的侧面来设置荧光体层。荧光体层的追随性可通过LED芯片侧面的倾斜、和被覆侧面部的荧光体层的倾斜的比较来评价。由此，如图11所示，将基板上表面与LED芯片侧面的二面角设为a(°)，将基板上表面与被覆着LED芯片侧面发光部的荧光体层的同LED芯片被覆面相反一侧的面的二面角设为b(°)时，优选满足a-30≤b≤a的关系，更优选满足a-20≤b≤a的关系。
像这样，对于使用本发明的层叠体的发光装置而言，在抑制发光的方位不均方面显示出优异的效果。这里，所谓发光的方位不均，是表示根据角度而发光装置的光的视觉效果不同。上述方位不均可通过相对于发光装置的LED芯片上表面而言在垂直的上方相隔10cm的距离处的色温(以下，垂直色温)、和在45°斜上方相隔10cm的距离处的色温(以下，45°色温)之差的绝对值的大小来判定。在本发明中，上述差的绝对值越小，发光的方位不均越小，因此优选。
本发明的层叠体可适用于使用高功率型的倒装芯片型LED的情况，从高亮度、高放热性的观点考虑，使用其而制造的发光装置特别优选用于照明用途。作为照明用途，例如发挥能够进行紧凑的设计的特征，适用于智能手机等便携式终端的闪光灯。另外，从颜色的配光特性优异的方面考虑，家庭用的普通照明及用于产业设施、公共设施的产业用照明也是优选的利用方法。此外，从放热性优异的观点考虑，也适用于头灯、DRL(Daytime RunningLight)等车载照明。
以上照明用途为特别优选的利用方法，但也不限制在背光源等其他用途中的利用。
实施例
以下，通过实施例具体说明本发明。
<荧光体层>
将荧光体层的组成及特性总结于表1。以下，对详情进行说明。
(荧光体层的原料)
(1)有机硅树脂
有机硅1～3为聚苯基甲基硅氧烷，有机硅4～5为聚二甲基硅氧烷。
·有机硅1；
使用将以下成分混合而获得的树脂组合物。
树脂主成分：(MeViSiO2/2)0.25(Ph2SiO2/2)0.3(PhSiO3/2)0.45(HO1/2)0.0375重量份
硬度调节剂：ViMe2SiO(MePhSiO)17.5SiMe2Vi 10重量份
交联剂：(HMe2SiO)2SiPh2 25重量份
※其中Me：甲基、Vi：乙烯基、Ph：苯基
反应抑制剂：1-乙炔基-1-己醇 0.025重量份
铂催化剂：铂(1，3-二乙烯基-1，1，3，3-四甲基二硅氧烷)络合物、1，3-二乙烯基-1，1，3，3-四甲基二硅氧烷溶液[铂含量5重量％] 0.01重量份
·有机硅2；“OE6630”(Dow Corning Toray制)
·有机硅3；“XE14-C6091”(Momentive Performance Materials Inc.制)/“非交联反应性有机硅”＝8/2
※“非交联反应性有机硅”：用以下平均组成式表示的固体状的硅氧烷
[化2]
(Me3SiO1/2)1(PhSiO3/2)31(MeSiO3/2)28(MeOHSiO2/2)10(Me2SiO2/2)21(PhOHSiO2/2)8(SiO4/2)1
·有机硅4；“OE6336”(Dow Corning Toray制)
·有机硅5；“KER6075”(信越化学制)。
(2)有机硅微粒
·粒子1；
使用按照以下合成例而制造的粒子。
[合成例]
向3L四口圆底烧瓶安装搅拌机、温度计、回流管、滴液漏斗，向烧瓶中添力pH12(25℃)的2.5wt％氨水溶液1600g和0.002g的非离子系表面活性剂“BYK-333”(BYK Chemistry株式会社制)。一边以300rpm搅拌、一边以20分钟从滴液漏斗滴加苯基三甲氧基硅烷130g与甲基三甲氧基硅烷30g的混合物。之后，以30分钟升温至50℃并继续搅拌60分钟后停止搅拌。冷却至室温后，添加乙酸铵20g，以150rpm搅拌10分钟后，将反应液分装在8个250ml离心瓶(Nalgene株式会社制)中，并设置于离心分离机(台式离心机4000，久保田制作所株式会社制)，之后以3000rpm进行10分钟离心分离。除去上清液后，向各离心瓶中添加纯水200g，用刮铲搅拌后，在上述条件下进行离心分离，将所述清洗操作重复3次。将残留在离心瓶中的滤饼转移至托盘(Vat)，用鼓风式干燥箱于100℃干燥8小时得到白色粉末70g。将所得粒子粉末使用粒径分布测定装置(日机装株式会社制，Micro track 9320HRA)进行测定，结果，为从小粒径侧起的累计通过率50％的粒径(D50)为0.5μm的单分散球状微粒。利用浸渍法测定上述微粒的折射率，结果为1.55。
·粒子2；“TOSPEARL120”(聚甲基硅倍半氧烷)(D50)2.0μm(MomentivePerformance Materials Inc.制)。
(3)金属氧化物微粒
·氧化物1；热解法氧化铝粒子“Aeroxide AluC”D50 13nm(日本AEROSIL制)。
(4)荧光体
·荧光体1：“NYAG-02”Ce掺杂的YAG系荧光体，比重：4.8g/cm3，D50：7μm(Intematix制)
·荧光体2；“YAG450”YAG系荧光体，比重：5.0g/cm3，D50：20μm(Nemoto Lumi-Materials Company Limited制)
·荧光体3；双色混合荧光体((i)/(ii)＝3/1的混合物)；
(i)“BY102”YAG系荧光体，比重：5.5g/cm3，D50：17μm(三菱化学制)
(ii)“BR-101”CASN系荧光体，比重：3.7g/cm3，D50：10μm(三菱化学制)。
(荧光体层的制造方法)
[荧光体层1的制造例]
使用容积300ml的聚乙烯制容器，按照28重量％有机硅1、7重量％粒子1、65重量％荧光体1的比率将它们混合。之后，使用行星式搅拌·脱泡装置“MAZERUSTARKK-400”(Kurabo制)以1000rpm进行20分钟搅拌·脱泡，从而获得用于制作片材的荧光体分散液。使用缝模涂布机将用于制作片材的荧光体分散液涂布于被涂布基材“Cerapeel”WDS(TORAYADVANCED FILM CO.，Ltd.制；膜厚50μm、断裂伸长率115％、杨氏模量4500MPa)的剥离面上，于120℃加热1小时，干燥，从而获得膜厚50μm、100mm见方的荧光体层1。该荧光体层的储能模量在25℃条件下为1.0×106Pa，在100℃条件下为3.0×103Pa。组成和膜厚示于表1。
[荧光体层2的制造例]
使用容积300ml的聚乙烯制容器，按照30重量％有机硅1、8重量％粒子1、2重量％氧化物1及60重量％荧光体1的比率将它们进行混合。之后，使用行星式搅拌·脱泡装置“MAZERUSTARKK-400”(Kurabo制)以1000rpm进行20分钟搅拌·脱泡，从而获得用于制作片材的荧光体分散液。使用缝模涂布机将用于制作片材的荧光体分散液涂布于被涂布基材“Cerapeel”WDS的剥离面上，于120℃加热20分钟，干燥，从而获得膜厚50μm、100mm见方的荧光体层2。该荧光体层的储能模量在25℃条件下为1.0×106Pa，在100℃条件下为1.0×104Pa。组成和膜厚示于表1。
[荧光体层3～12的制造例]
除按表1所示组成或膜厚进行变更外，按与荧光体层2同样的方式制造荧光体层。组成和膜厚示于表1。
(荧光体层的储能模量测定方法)
测定装置：粘弹性测定装置ARES-G2(TA INSTRUMENTS制)
几何形状：平行圆板型(15mm)
最大应变：1.0％
角频率：1.0Hz
温度范围：25℃～200℃
升温速度：5℃/分钟
测定气氛：大气中。
层叠16片膜厚50μm的荧光体层，在100℃的热板上进行加热压接从而制作800μm的一体化了的膜(片材)，切成直径15mm作为测定样品。通过上述条件测定该样品，测定25℃及100℃条件下的储能模量。结果示于表1。
<支承基材>
(支承基材的树脂)
准备表2所示材质的支承基材。这里，树脂种类栏中记载的是以下树脂。
A-1：乙烯-α-烯烃共聚树脂“TAFMER”DF640(三井化学制)
A-2：乙烯-α-烯烃共聚树脂“TAFMER”DF7350(三井化学制)
A-3：乙烯-α-烯烃共聚树脂“TAFMER”DF8200(三井化学制)
A-4：乙烯-α-烯烃共聚树脂“TAFMER”DF9200(三井化学制)
A-5：乙烯-α-烯烃共聚树脂“TAFMER”XM7090(三井化学制)
A-6：乙烯-α-烯烃共聚树脂“TAFMER”PN2070(三井化学制)
A-7：乙烯-α-烯烃共聚树脂“TAFMER”试制品A(三井化学制)
B-1：聚己内酯树脂“PLACCEL”H1P(Daicel制)
C-1：乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚树脂(乙烯-丙烯酸共聚树脂)“ACRYFT”WK402(住友化学制)
C-2：乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚树脂(乙烯-丙烯酸共聚树脂)“ACRYFT”CM5021(住友化学制)
D-1：乙烯-α-烯烃共聚树脂“TAFMER”DF7350/乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚树脂”ACRYFT”CM5021＝99.9重量份/0.1重量份
D-2：乙烯-α-烯烃共聚树脂”TAFMER”DF7350/乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚树脂“ACRYFT”CM5021＝99重量份/1重量份
D-3：乙烯-α-烯烃共聚树脂“TAFMER”DF7350/乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚树脂”ACRYFT”CM5021＝98重量份/2重量份
E-1：有机硅树脂OE-6450(Dow Corning Toray制)
※将2液(A液/B液)混合并固化。A/B＝1重量份/1重量份
E-2：有机硅树脂OE-6635(Dow Corning Toray制)
※将2液(A液/B液)混合并固化。A/B＝1重量份/3重量份
F-1：聚乙烯树脂“Novatec”LL(Japan Epoxy Resin制)
G-1：氟树脂“Neoflon”ETFE(DAIKIN制)。
(支承基材的制造方法)
[支承基材1的制造例]
将树脂A-1的粒料装入加热至150℃的挤出成型机的混炼机中并熔融之后，在剥离处理PET膜“Cerapeel”BX9(TORAY ADVANCED FILM CO.，Ltd.制；膜厚50μm，表面粗糙度(Ra)8μm)上，从挤出成型机的缝模挤出熔融树脂并成膜，从而制造膜厚500μm的片状成型物。将其切割为适度的大小并作为支承基材1。树脂种类和膜厚示于表2。
[支承基材2～8及支承基材11～13的制造例]
除将树脂种类和膜厚按表2记载的方式变更外，按与支承基材1同样的方式制造。树脂种类和膜厚示于表2。
[支承基材9的制造例]
将树脂A-6的粒料装入加热至200℃的挤出成型机的混炼机中并熔融之后，在剥离处理PET膜“Cerapeel”BX9(TORAY ADVANCED FILM CO.，Ltd.制；膜厚50μm，表面粗糙度(Ra)8μm)上，从挤出成型机的缝模挤出熔融树脂并成膜，从而制造膜厚500μm的片状成型物。将其切割为适度的大小并作为支承基材9。树脂种类和膜厚示于表2。
[支承基材10的制造例]
将树脂A-7的粒料装入加热至100℃的挤出成型机的混炼机中并熔融之后，在剥离处理PET膜“Cerapeel”BX9(TORAY ADVANCED FILM CO.，Ltd.制；膜厚50μm，表面粗糙度(Ra)8μm)上，从挤出成型机的缝模挤出熔融树脂之后，用鼓风机冷却并成膜，从而制造膜厚500μm的片状成型物。将其切割为适度的大小并用冷藏库(库内温度5℃)进一步冷却从而作为支承基材10。树脂种类和膜厚示于表2。
[支承基材14的制造例]
将树脂A-2的粒料99.9重量份和作为粘接成分的树脂C-2的粒料0.1重量份混合并作为树脂D-1。将其装入加热至150℃的挤出成型机的混炼机中并熔融之后，按与支承基材1同样的方式制造膜厚500μm的片状成型物。将其切割为适度的大小并作为支承基材14。树脂种类和膜厚示于表2。
[支承基材15的制造例]
将树脂A-2的粒料99重量份和作为粘接成分的树脂C-2的粒料1重量份混合并作为树脂D-2。将其按与支承基材14同样的方式制造膜厚500μm的片状成型物。将其切割为适度的大小并作为支承基材15。树脂种类和膜厚示于表2。
[支承基材16的制造例]
将树脂A-2的粒料98重量份和作为粘接成分的树脂C-2的粒料2重量份混合并作为树脂D-3。将其按与支承基材14同样的方式制造膜厚500μm的片状成型物。将其切割为适度的大小并作为支承基材16。树脂种类和膜厚示于表2。
[支承基材17的制造例]
将树脂E-1的A液1重量份和B液1重量份混合，将其注入尺寸4cm见方、深500μm、且底面进行了剥离镜面加工(表面粗糙度(Ra)10μm)的模具的框内，利用热压机于80℃进行15分钟加热。放冷后从模具框中取出膜厚500μm的片状成型物并作为支承基材17。树脂种类和膜厚示于表2。
[支承基材18的制造例]
将树脂E-2的A液1重量份和B液3重量份混合，将其注入尺寸4cm见方、深500μm、且底面进行了剥离镜面加工(表面粗糙度(Ra)10μm)的模具的框内，利用热压机于100℃进行15分钟加热。放冷后，从模具框中取出膜厚500μm的片状成型物并作为支承基材18。树脂种类和膜厚示于表2。
[支承基材19的制造例]
将树脂F-1的粒料装入加热至230℃的挤出成型机的混炼机中并熔融之后，在剥离处理PET膜“Cerapeel”BX9(TORAY ADVANCED FILM CO.，Ltd.制；膜厚50μm，表面粗糙度(Ra)8μm)上，从挤出成型机的缝模挤出熔融树脂并成膜，从而制造膜厚500μm的片状成型物。将其切割为适度的大小并作为支承基材19。树脂种类和膜厚示于表2。
[支承基材20]
将由树脂G-1成膜而得的膜厚50μm的膜(市售品)切割为适度的大小并作为支承基材20。树脂种类和膜厚示于表2。
(支承基材的储能模量G’及损耗模量G”的测定方法)
支承基材的储能模量G’及损耗模量G”在以下条件下测定。
测定装置：粘弹性测定装置ARES-G2(TA INSTRUMENTS制)
几何形状：平行圆板型(15mm)
最大应变：1.0％
角频率：1.0Hz
温度范围：10℃～200℃
升温速度：5℃/分钟
测定气氛：大气中。
按照上述(支承基材的制造方法)，制作膜厚1mm的片状成型物，切成直径15mm作为测定样品。在上述条件下测定该样品，并测定10℃～200℃下的储能模量G’及损耗模量G”。从所得到的数据求出在10～100℃的范围内、满足G’＜G”的关系式的温度范围及储能模量G’满足(1)～(4)所示的关系式的温度范围。结果示于表2。
(1)10Pa＜G’＜105Pa
(2)102Pa＜G’＜105Pa
(3)10Pa＜G’＜104P
(4)102Pa＜G’＜104Pa。
(维卡软化温度)
支承基材的维卡软化温度按照JIS K 7206(1999)A50(荷重10N，升温速度50℃/小时)使用维卡软化点试验机“TP-102”(TESTER SANGYO CO，.LTD.制)，将加压针(截面积1mm2)咬入树脂片1mm时的温度作为维卡软化温度进行测定。结果示于表2。
(熔点)
支承基材的熔点按照JIS K 7121(1987)使用差示扫描量热测定装置“DSC-60Plus”(岛津制作所制)以升温速度10℃/分钟进行测定。结果示于表2。
(熔体流动速率；MFR)
支承基材的熔体流动速率按照JIS K 7210(1999)使用Melt IndexerG-01(东洋精机制作所制)在测定温度190℃、荷重21.2N的条件下测定。结果示于表2。
(透明性)
关于支承基材的透明性，按照上述(支承基材的制造方法)制作膜厚0.5mm的片状成型物，使用透过吸收测定系统(OTSUKA ELECTRONICS Co.，LTD.制)测定。关于判定，使用450nm的漫射透过率(％T)按照以下的基准进行。结果示于表2。
A：90≤％T
B：70≤％T＜90
C：50≤％T＜70
D：％T＜50
<层叠体>
(层叠体的制造方法)
准备切割为5cm见方以上的适度大小的、带有被涂布基材的荧光体层和切割为与荧光体层相比为同等以上大小的支承基材。接着，使平滑面露出，将其以荧光体层侧与支承基材的平滑面相接触的方式重合，之后使用加热至80℃的干式膜层压机以气泡不进入的方式以1m/分钟的速度进行粘贴。在冷却至30℃以下之后，将荧光体层的被涂布基材剥离，得到规定的层叠体。
<荧光体层相对于安装于封装基板的LED芯片的被覆工序及由此得到的发光装置的制造和评价>
(封装基板的制造方法)
在氮化铝的基板(尺寸5cm见方、膜厚1.5mm)上，以每个发光装置的尺寸成为纵10mm、横5mm的方式由银镀覆制作封装电极的图案。接着，在封装电极上使用金凸块将倒装芯片型LED芯片“B3838FCM”(Genelight制，尺寸1000μm见方、膜厚150μm、主发光波长450nm)以倒装芯片方式将LED芯片与电极接合。通过重复上述接合，从而制作在5cm见方的氮化铝板上接合有50个LED芯片的封装基板。
(荧光体层对封装基板上的LED芯片的被覆方法)
将真空隔板层压机V-130(Nikko Materials制)(在真空腔室内，具有包括与加热器连接的下部压板(platen)、和上部压板的挠性的氟有机硅橡胶制的隔膜的夹紧机构)的真空腔室内加热至规定的粘贴温度。接着，将裁断为5cm见方的层叠体以荧光体层侧与LED芯片相接触的方式叠合在封装基板上，将其上下用剥离PET膜“Cerapeel”WDS(膜厚50μm)夹住而得到的装载物设置于下部压板上。接着，于规定的粘贴温度一边进行加热一边将真空腔室密闭后，在0.5kPa以下的减压下的条件下进行30秒的抽真空。接着，通过向上部压板侧导入大气，从而使隔膜膨胀由此在大气压(0.1MPa)的条件下对装载物进行30秒加压。之后，也向下部压板侧导入大气从而解除减压状态，之后打开真空腔室取出基板与层叠体的装载物。在使用能够剥离的支承基材的情况下，冷却至30℃以下后，握住支承基材的端部进行揭开从而剥离。
(发光装置的制造方法)
基于封装电极的图案，通过切片加工将在LED芯片上被覆荧光体层后的产物切断，从而制作纵10mm、横5mm尺寸的封装基板。将上述封装基板安装于由导体形成布线图案的电路基板上，从而得到发光装置。
<发光装置的评价>
(外观评价)
使用20倍的放大镜对所获得的50个发光装置进行目视评价，针对荧光体层的外观，基于下述基准判定。
A：在LED芯片整体的范围，在荧光体层中观察不到外观不良(剥离、破裂、褶皱)。
B：在LED芯片整体的10％以下的范围观察到外观不良。
C：在LED芯片整体的10％以上50％以下的范围观察到外观不良。
D：在LED芯片整体的50％以上的范围观察到外观不良。
(荧光体层膜厚均匀性评价)
对所获得的发光装置进行X射线CT测定，从而得到中央部的截面图像(图10(a)中的I-I’截面图)。由上述图像，测定本说明书中定义的LED芯片与荧光体层在LED芯片的上表面相接触的部分中的从LED芯片上表面起至荧光体层外表面的距离A[μm]、及LED芯片与荧光体层在LED芯片的侧面相接触的部分中的从LED芯片侧面起至荧光体层外表面的距离B[μm]。
即，在LED芯片7的上表面与荧光体层6相接触的区域中，提取从上表面的左端起大致4等分的位置、即的位置，在它们之中，将除去两端后所剩余的3点处的LED芯片7与荧光体层6的外表面的距离分别作为A1～A3[μm]进行测定，将上述3点的平均值作为A[μm]。
另外，在LED芯片7的左侧侧面与荧光体层6相接触的区域中，当将LED芯片7的厚度作为t1时，将其一半的高度t2处的LED芯片7至荧光体层6的外表面的距离作为B1[μm]进行测定，同样地，在LED芯片7的右侧侧面与荧光体层6相接触的区域中，在LED芯片7的厚度t1的一半的高度t2处的LED芯片7至荧光体层6的外表面的距离作为B2[μm]进行测定，将B1与B2的平均值作为B[μm]。
从上述值，求出上表面与侧面的荧光体层膜厚比(A/B)。将结果记载于表3～表5。
(荧光体层膜厚保持率评价)
使用由所述X射线CT截面图像得到的距离A[μm]、和被覆工序前的荧光体层的平均膜厚C[μm]，
通过膜厚保持率(％)＝距离A[μm]/膜厚C[μm]×100
的计算公式计算膜厚保持率。将结果记载于表3～表5。
(侧面部的二面角评价)
对得到的发光装置进行X射线CT测定，从而得到截面图像。由上述图像按图11所示的方式，计测截面处的基板上表面与LED芯片侧面的角度a(°)，以及基板的上表面与被覆着LED芯片侧面发光部的荧光体层的同LED芯片被覆面相反一侧的面的角度b(°)。改变截面位置进行同样的操作，将针对一个LED芯片的10处截面中的a、b各自的角度的平均值作为侧面部的二面角。将结果记载于表3～表5。
(荧光体层：支承基材粘合力评价)
制作向支承基材以50mm×50mm的尺寸贴合荧光体层而得到的层叠体样品。接着，以50mm的长度在该荧光体层的表面上粘贴涂布有宽50mm的有机硅粘接材料的胶带(商品名：Circuit tape647 0.12，粘合力15N/50mm，寺冈制作所制)，并且使荧光体层与支承基材的接触部成为50mm×50mm。将由此制作的粘合胶带的一端安装于测力计(商品名：DigitalForce gauge ZTS-20N，Imada Corporation制)，将胶带在相对于层叠体样品为90度的方向上拉伸，测定荧光体层从支承基材剥离时所需的力。粘合力的单位表示为N/50mm。另外，在荧光体层与支承基材没有剥离而粘合胶带与荧光体层发生剥离的情况下，判断为荧光体层与支承基材之间的粘合力强于粘合胶带的粘合力并表示为＞15N/50mm。将结果记载于表3～表5。
(被覆后的支承基材的剥离性评价)
荧光体层的被覆工序之后，冷却至30℃以下，然后握住支承基材的端部进行揭开从而剥离。从此时的荧光体层进行剥离：
A：荧光体层完全从支承基材侧向LED芯片侧移动。
B：荧光体层从支承基材侧向LED芯片侧移动的比例为LED芯片整体的90％以上且小于100％。
C：荧光体层从支承基材侧向LED芯片侧移动的比例为LED芯片整体的50％以上且小于90％。
D：荧光体层从支承基材侧向LED芯片侧移动的比例为LED芯片整体的小于50％。
非剥离：支承基材不从荧光体层被覆LED芯片剥离。
(发光装置的光的视觉效果评价)
求出相对于发光装置的LED芯片上表面在垂直的上方相隔10cm的距离处的色温(以下，垂直色温)和在45°斜上方相隔10cm的距离处的色温(以下，45°色温)之差，按下述方式判定。
A：|(垂直色温)-(45°色温)|＜250K
B：250K≤|(垂直色温)-(45°色温)|＜500K
C：500K≤|(垂直色温)-(45°色温)|＜1000K
D：1000K≤|(垂直色温)-(45°色温)|。
[实施例1～14及比较例1～3]
使用利用荧光体层1制造的各种层叠体1～16，于表3记载的粘贴温度进行荧光体层的被覆后，通过上述方法制造发光装置，外观评价、荧光体层膜厚均匀性评价、荧光体层膜厚保持率评价、侧面部的二面角评价、荧光体层：支承基材粘合力评价、被覆后的支承基材的剥离性评价及发光装置的光的视觉效果评价的结果示于表3。
[实施例15～25及比较例4～5]
使用利用荧光体层2制造的各种层叠体17～29，于表4记载的粘贴温度进行荧光体层的被覆后，通过上述方法制造发光装置，对所得的发光装置进行各种评价。评价结果示于表4。
[实施例26～38]
使用通过表5记载的荧光体层和支承基材的组合而制造的各种层叠体30～42，于粘贴温度80℃进行荧光体层的被覆，之后通过上述方法制造发光装置，对所得的发光装置进行各种评价。评价结果示于表5。
由上述结果可知，在使用本发明的层叠体对LED芯片进行被覆的情况下，通过在支承基材的储能模量G’和损耗模量G”满足G’＜G”且10Pa＜G’＜105Pa的关系的状态下加压，能够相对于LED芯片的侧面追随性良好地被覆荧光体层。另外，对于相对于LED芯片的发光面追随性良好地被覆了荧光体层的发光装置而言，表现出能够抑制发光色的方位不均。
<荧光体层对固定于粘合胶带上的LED芯片的被覆工序、以及使用由此获得的荧光体层被覆LED芯片的发光装置的制造和评价>
(使用的粘合胶带)
对于将LED芯片暂时固定的表6中记载的粘合胶带而言，使用以下粘合胶带。
·UV剥离胶带：“Elegrip tape”UV1005M3(电气化学工业制，UV照射条件150mJ/cm2以上，粘合力；UV照射前·12N/20mm，UV照射后·0.2N/20mm)
·热剥离胶带：“Revalpha”31950(日东电工制，加热剥离条件200℃，粘合力；加热前·4.5N/20mm，加热后·0.03N/20mm)
·微粘合胶带：“Adwill”C-902(Lintec制，粘合力；0.9N/20mm)
(荧光体层向固定于粘合胶带上的LED芯片的被覆方法)
将表6中记载的粘合胶带以无褶皱的方式安装于在膜厚0.3mm、尺寸9cm见方的SUS板的中央部设置有5cm见方的开口部的金属框。接着，以电极部与粘合部接触的方式将64个(8个×8个)倒装芯片型LED芯片“B3838FCM”(Genelight制，尺寸1000μm见方，膜厚150μm，主发光波长450nm)以芯片间隔1mm暂时固定于粘合部。接着，以荧光体层侧与LED芯片相接触的方式，在暂时固定的LED芯片上叠合裁剪为2cm见方的层叠体，将其上下用剥离PET膜“Cerapeel”WDS(膜厚50μm)夹住，从而制作装载物。
将上述装载物设置于已将真空腔室内加热至规定的粘贴温度的所述真空隔板层压机V-130(Nikko Materials制)的下部压板上。接着，于规定的粘贴温度一边加热一边将真空腔室密闭，之后在0.5kPa以下的减压下的条件下进行30秒抽真空。接着，通过向上部压板侧导入大气从而使隔膜膨胀，从而在大气压(0.1MPa)的条件下对装载物进行30秒加压。之后也向下部压板侧导入大气从而解除减压状态，之后打开真空腔室取出装载物。在冷却至30℃以下后，握住支承基材的端部进行揭开从而剥离。
(发光装置的制造方法)
针对利用所述方法在LED芯片上被覆有荧光体层而得的装载物，根据粘合胶带的种类，进行表6中记载的剥离处理。之后，通过切割机将芯片间切断，选取荧光体层被覆LED芯片。
接着，在利用银镀覆制作了封装电极的图案的氮化铝的基板(尺寸5mm见方、膜厚1.5mm)的封装电极上，利用金凸块将所选取的荧光体层被覆LED芯片接合。通过重复上述接合，制作了安装有64个荧光体层被覆LED芯片的封装基板。将上述封装基板安装于形成有由导体形成了布线图案的电路基板上，从而得到发光装置。
[实施例39及比较例6]
使用表6中记载的层叠体，作为粘合胶带使用UV剥离胶带，作为剥离处理，照射UV(365nm)500mJ/cm2，除此以外，利用上述方法制造发光装置。评价结果记载于表6。
[实施例40及比较例7]
使用表6中记载的层叠体，作为粘合胶带使用热剥离胶带，作为剥离处理，进行加热(200℃，10分钟加热)处理，除此以外，利用上述方法制造发光装置。评价结果记载于表6。
[实施例41]
使用层叠体18，作为粘合胶带使用微粘合胶带，不进行剥离处理，除此以外，利用上述方法制造发光装置。评价结果记载于表6。
由以上结果可知，若使用本发明的层叠体，则能够追随性良好地向LED芯片的发光面被覆荧光体层，由此能够制造抑制了颜色的方位不均的发光装置。另一方面，可知在作为比较例而使用了已知的氟树脂膜的情况下，在充分追随之前荧光体层与粘合部接触，由此发生空气残留，不能进行LED芯片的侧面被覆。
<使用本发明的层叠体的荧光体层被覆工艺的生产率评价>
使用层叠体18，对利用本发明的工艺进行荧光体层的被覆的情况(一阶段法)、和利用已知(专利文献2；国际公开第2012/023119号)中记载的二阶段法进行荧光体层的被覆的情况进行比较。
(荧光体层被覆的处理时间的评价)
共通的条件如下所述。
·装置；真空隔板层压机V-130 1台
·操作员；2名
(准备及机械操作1名、剥离及收纳操作1名)
·处理基板；在10cm×10cm陶瓷基板上接合有33个×33个LED芯片的封装基板
·1批次处理数；通过一次层压操作被覆4片基板。
·合计处理片数；40片(10批次)
将被覆40片基板的工序所需的时间设为“10批次处理时间”。此外，进行所述发光装置的特性评价，选择光的视觉效果均为A评价的条件。
[实施例47]
使用层叠体18，利用由以下工序形成的一阶段被覆法进行被覆。
(i)准备工序：制作4片在陶瓷基板上载置层叠体而得的产物，并设置于真空隔板层压机。自第2批次以后与被覆工序同时进行，因此仅将第1批次的准备时间与处理时间相加。所需时间为1分钟。
(ii)被覆工序：开启层压机进行被覆(抽真空时间：0.5分钟、加压时间：0.5分钟、操作时间：0.5分钟)。
同时并行进行下一批次的准备。所需时间为1批次1.5分钟、10批次15分钟。
(iii)放冷剥离工序：被覆工序结束后，放冷3分钟，之后将支承基材剥离，收纳于壳体。由于与被覆工序并行进行操作，因此仅将第10批次的放冷剥离工序所需的时间加算在内。所需时间为4分钟。
由以上可知，10批次处理时间＝1+15+4＝20分钟。结果记载于表7。
[比较例8]
使用层叠体29，基于由专利文献2记载的方法所示的方法，利用由以下工序形成的二阶段被覆法进行被覆。
(i)准备工序：制作4片在陶瓷基板上载置层叠体而得的产物，并设置于真空隔板层压机。自第2批次以后与被覆工序同时进行，因此仅将第1批次的准备时间与处理时间相加。所需时间为1分钟。
(ii)被覆工序第一阶段：开启层压机利用隔膜进行加压(抽真空时间：0.5分钟、加压时间：0.1分钟、操作时间：0.5分钟)。所需时间为1批次1.1分钟、10批次11分钟。
(iii)放冷剥离工序：被覆工序结束后，放冷3分钟，之后将支承基材剥离。由于能够与被覆工序第一阶段同时进行，因此所需时间实质为0分钟。
(iv)设定变更：在隔膜加压工序全部结束后，以仅通过压缩空气进行加压的方式来变更设定。所需时间为1分钟。
(v)被覆工序第二阶段：将剥离了支承基材的基板每4片进行设置，利用压缩空气进行加压(抽真空时间：1分钟、空气加压时间：0.5分钟、操作时间：0.5分钟)。所需时间为1批次2分钟、10批次20分钟。
(vi)放冷工序：被覆工序结束后，放冷3分钟，之后收纳于壳体。由于与被覆工序并行进行操作，因此仅将第10批次的放冷工序所需的时间加算在内。
所需时间为3分钟。
由以上可知，10批次处理时间＝1+11+1+20+3＝36分钟。结果记载于表7。
由以上结果表明，与已知的方法相比，本发明的方法能够将处理时间缩短至9分之5，大大提高了生产率。
附图标记说明
1 电路基板
2 电路布线
3 LED封装
4 反射器
5 透明树脂
6 荧光体层
7 LED芯片
8 金凸块
9 封装电极
10 封装基板
11 堤
12 层叠体
13 支承基材
14 双面粘合胶带
15 基座
16 真空隔板层压机
17 排气/吸气口
18 上部腔室
19 下部腔室
20 隔膜
21 切断位置
22 荧光体层被覆LED芯片
23 LED封装
24 发光装置
25 带有支承基材的荧光体层被覆LED芯片
26 带有支承基材的LED封装
27 被覆LED芯片后的荧光体层的上表面部
28 被覆LED芯片后的荧光体层的侧面部
29 被覆于封装基板上的荧光体层
Claims (12)
1.一种层叠体，所述层叠体具有支承基材和含有荧光体及树脂的荧光体层，
当利用流变仪在频率1.0Hz、最大应变1.0％的条件下测定时，所述支承基材的储能模量G’和损耗模量G”在10℃以上且100℃以下的整个温度范围或一部分温度范围内，满足下述关系式，
G’＜G”(式1)，并且
10Pa＜G’＜105Pa(式2)。
2.如权利要求1所述的层叠体，其中，所述支承基材包含热塑性树脂。
3.如权利要求1或2所述的层叠体，其中，所述支承基材的维卡软化温度为25℃以上且100℃以下。
4.如权利要求1～3中任一项所述的层叠体，其中，所述支承基材的熔点为40℃以上且100℃以下。
5.如权利要求2～4中任一项所述的层叠体，其中，所述热塑性树脂包含选自由聚-α-烯烃树脂、聚己内酯树脂、丙烯酸树脂、有机硅树脂、及它们中的一种以上与乙烯的共聚树脂组成的组中的一种或两种以上的树脂。
6.一种发光装置的制造方法，其包括下述工序：针对LED芯片的发光面，使用权利要求1～5中任一项所述的层叠体，用荧光体层被覆LED芯片的发光面。
7.如权利要求6所述的发光装置的制造方法，其特征在于，LED芯片的光提取面不是单一平面。
8.如权利要求6～7中任一项所述的发光装置的制造方法，其中，LED芯片与荧光体层在LED芯片的上表面相接触的部分中的从LED芯片上表面起至荧光体层外表面的距离A[μm]、和LED芯片与荧光体层在LED芯片的侧面相接触的部分中的从LED芯片侧面起至荧光体层外表面的距离B[μm]满足下述关系，
0.70≤A/B≤1.50。
9.如权利要求6～8中任一项所述的发光装置的制造方法，其包括以满足下述关系的方式将荧光体层被覆于LED芯片的发光面的工序：将基板的上表面与LED芯片的侧面的二面角设为a(°)，将基板的上表面与被覆着LED芯片侧面发光部的荧光体层的同LED芯片被覆面相反一侧的面的二面角设为b(°)时，
a-30≤b≤a。
10.一种发光装置，其是通过权利要求6～9中任一项所述的制造方法得到的。
11.一种闪光灯，其包含权利要求10所述的发光装置。
12.一种便携式终端，其具备权利要求11所述的闪光灯。
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