CN106489218A - 电池单元、电池堆装置、模块以及模块收容装置 - Google Patents

电池单元、电池堆装置、模块以及模块收容装置 Download PDF

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Abstract

本发明提供能够提高发电效率的电池单元、电池堆装置、模块以及模块收容装置。电池单元(10)具有：柱状的支承体(1)；位于支承体(1)上的第一电极层(3)；位于第一电极层(3)上的固体电解质层(4)；以及位于固体电解质层(4)上的第二电极层(6)，在支承体(1)的内部设有沿着支承体(1)的长度方向贯穿的气体通路(2)，气体通路(2)的长度方向上的两端部中的至少一端部的直径大于中央部的直径，因此实现能够提高发电效率的电池单元(10)。

Description

电池单元、电池堆装置、模块以及模块收容装置
技术领域
本发明涉及电池单元、电池堆装置、模块以及模块收容装置。
背景技术
近年来，作为下一代能源，提出有各种燃料电池装置，该燃料电池装置在收纳容器内收容有电池堆装置，该电池堆装置将固体氧化物型燃料电池单元(以下，有时省略为燃料电池单元)作为电池单元以串联的方式电连接有多个而成。
这种燃料电池装置的燃料电池单元具有沿长度方向延伸的支承体，在该支承体的内部设有沿着长度方向贯穿的气体通路。该气体通路沿着长度方向而形成为相同的直径(专利文献1)。
在先技术文献
专利文献
专利文献1：日本特许4853979号公报
发明内容
发明要解决的课题
然而，在上述专利文献1中，由于支承体的气体通路沿着长度方向而形成为相同的直径，因此燃料气体容易直接通过气体通路，在发电效率的提高这方面存在改善的余地。
本发明的目的在于，提供一种能够提高发电效率的电池单元、电池堆装置、模块以及模块收容装置。
解决方案
本发明的电池单元的特征在于，具有：柱状的支承体；位于该支承体上的第一电极层；位于该第一电极层上的固体电解质层；以及位于该固体电解质层上的第二电极层，在所述支承体的内部设有沿着所述支承体的长度方向贯穿的气体通路，所述气体通路的所述长度方向上的两端部中的至少一端部的直径大于中央部的直径。
本发明的电池堆装置的特征在于，具备将上述的电池单元排列多个而成的电池堆。
本发明的模块的特征在于，在收纳容器内收纳有上述的电池堆装置。
本发明的模块收容装置的特征在于，在外装壳体内具备上述的模块和用于使该模块工作的辅机。
发明效果
在本发明的电池单元中，由于气体通路的两端部中的至少一端部的直径大于中央部的直径，因此能够高效地将燃料气体供给至第一电极，能够实现发电效率提高的电池单元及具备该电池单元的电池堆装置、模块以及模块收容装置。
附图说明
图1示出电池单元的实施方式的一例，(a)是横向剖视图，(b)是侧视图。
图2示出图1所示的电池单元的纵向剖视图的一部分。
图3示出电池单元的实施方式的另一例，(a)是电池单元的长度方向的一端部以及另一端部处的横向剖视图，(b)是电池单元的长度方向的中央部处的横向剖视图。
图4是示出电池单元的实施方式的又一例的电池单元的短边方向的端部处的纵向剖视图。
图5是示出燃料极层成为支承体的燃料电池单元的另一实施方式的横向剖视图。
图6示出使用有图1所示的电池单元的电池堆装置的一例，(a)是简要示出电池堆装置的侧视图，(b)是将(a)的电池堆装置的由虚线包围的部分的一部分放大示出的剖视图。
图7是示出模块的一例的外观立体图。
图8是省略示出模块收容装置的一部分的立体图。
具体实施方式
(电池单元)
图1示出电池单元的实施方式的一例，(a)是横向剖视图，(b)是侧视图。需要说明的是，在两个附图中，放大示出电池单元10的各结构的一部分。关于其他附图也同样放大示出一部分。需要说明的是，在以下的说明中，使用作为电池单元10的固体氧化物型的燃料电池单元来进行说明，有时仅称作电池单元。
在图1所示的例子中，该电池单元10具备支承体1。该支承体1为柱状。另外，在图1所示的例子中，支承体1为平板形状。另外，支承体1为中空平板型且细长的板状。另外，多个气体通路2以适当的间隔沿支承体1的长度方向L贯穿该支承体1的内部，电池单元10具有在该支承体1上设有各种构件的结构。
根据图1所示的形状可理解，支承体1呈由相互对置的一对主面(第一主面n1、第二主面n2)和将一对主面n1、n2分别连接的弧状面(侧面)m构成的板状。另外，如图1(a)、(b)所示的例子那样，板状的支承体1也具有短边方向w。
而且，以覆盖第一主面n1(一方侧的主面：下表面)和两侧的弧状面m的方式配置有第一电极层即燃料极层3，此外，以覆盖燃料极层3的方式配置有由具有气体遮挡性的陶瓷构成的固体电解质层4。从发电性能提高这样的观点出发，固体电解质层4的厚度优选为40μm以下、20μm以下，进而优选为15μm以下。
另外，在第一主面n1中的固体电解质层4的表面上以隔着中间层9而与燃料极层3对置的方式配置有第二电极层即氧极层6。中间层9设于氧极层6与固体电解质层4之间。
在未层叠固体电解质层4的第二主面n2(另一方侧的主面：上表面)上隔着未图示的紧贴层而配置有由具有气体遮挡性的铬酸镧系(LaCrO3系)氧化物构成的致密的连接层8。
即，燃料极层3、固体电解质层4从第一主面n1经由两端的弧状面m而设置到第二主面n2，在固体电解质层4的两端部层叠地接合有连接层8的两端部。
换句话说，由固体电解质层4和连接层8包围支承体1，以避免在内部流通的燃料气体向外部漏出。换言之，由固体电解质层4和连接层8形成具有气体遮挡性的筒状体，该筒状体的内部成为燃料气体流路，向燃料极层3供给的燃料气体和向氧极层6供给的含氧气体被筒状体遮挡。
具体说明的话，如图1(b)所示，平面形状为矩形的氧极层6设置在除支承体1的上下端部以外的位置，另一方面，虽未图示，但连接层8从支承体1的长度方向L的上端设置到下端，支承体1的短边方向W的两端部与固体电解质层4的两端部的表面接合。需要说明的是，连接层8也可以是不设置于支承体1的长度方向L的下端部的结构。另外，连接层8也可以是不设置于支承体1的长度方向L的上端部以及下端部的结构。
电池单元10中，燃料极层3和氧极层6隔着固体电解质层4而对置的部分作为燃料电池发挥功能并进行发电。即，在氧极层6的外侧流通空气等含氧气体，并且在支承体1内的气体通路2流通燃料气体(含氢气体)，通过加热至规定的工作温度而进行发电。然后，通过这样发电而生成的电流经由在支承体1设置的连接层8而被集电。
需要说明的是，在上述的电池单元10中，对将第一电极层设为燃料极层3并将第二电极层设为氧极层6的电池单元进行了说明，但也可以采用将第一电极层设为氧极层6、将第二电极层设为燃料极层3并在气体通路2中流通含氧气体的结构的电池单元10。
以下，对构成在图1中示出的燃料电池单元3的各构件进行说明。
例如，第一电极层即燃料极层3通常可以使用公知的材料，能够由多孔质的导电性陶瓷、例如固溶有稀土类元素氧化物的ZrO2(称为稳定氧化锆，也包含部分稳定化。)和Ni及/或NiO形成。
固体电解质层4具有作为进行电极间的电子的架桥的电解质的功能，同时，为了防止燃料气体和含氧气体的泄漏而需要具有气体遮挡性，由固溶有3～15摩尔％的稀土类元素氧化物的ZrO2形成。需要说明的是，只要具有上述特性，也可以使用其他材料等而形成。
第二电极层即氧极层6只要是通常使用的材料即可，并没有特别地限制，例如，能够通过由所谓的ABO3型的钙钛矿型氧化物构成的导电性陶瓷形成。氧极层6需要具有透气性，开气孔率优选为20％以上，尤其优选为30～50％的范围。
连接层8能够由导电性陶瓷形成，但由于与燃料气体(含氢气体)以及含氧气体(空气等)接触，因此需要有耐还原性以及耐氧化性，因此，适宜地使用铬酸镧系的钙钛矿型氧化物(LaCrO3系氧化物)。连接层8为了防止在形成于支承体1的多个气体通路2中流通的燃料气体以及在支承体1的外侧流通的含氧气体的泄漏而必须为致密的，优选具有93％以上的相对密度，尤其优选具有95％以上的相对密度。
作为支承体1，为了使燃料气体透过直至燃料极层3而要求透气性，并且为了经由连接层8进行集电而要求导电性。因此，作为支承体1，需要采用满足所述要求的材质，例如可以使用导电性陶瓷、金属陶瓷等。在制作电池单元10时，在通过与燃料极层3或者固体电解质层4同时烧结而制作支承体1的情况下，优选由铁属金属成分和特定稀土类氧化物(Y2O3、Yb2O3等)来形成支承体1。另外，支承体1为了具备所需要的透气性而使开气孔率为30％以上，尤其优选为35～50％的范围，而且，其导电率优选为300S/cm以上，尤其优选为440S/cm以上。
需要说明的是，也可以在固体电解质层4与氧极层6之间具备中间层9，以使得牢固地接合固体电解质层4与氧极层6、并且抑制固体电解质层4的成分与氧极层6的成分发生反应而形成电阻高的反应层。
在此，作为中间层9，可以由含有Ce(铈)和其他稀土类元素氧化物的组成来形成，例如，优选具有由下述式(1)表示的组成。
(1)：(CeO2)1-x(REO1.5)x
式中，RE为Sm、Y、Yb、Gd中的至少1种，x是满足0＜x≤0.3的数。
此外，从减小电阻这点出发，优选使用Sm、Gd作为RE，例如优选由固溶有10～20摩尔％的SmO1.5或者GdO1.5的CeO2构成。
另外，也可以由两层形成中间层9，以使得进一步牢固地接合固体电解质层4与氧极层6、并且抑制固体电解质层4的成分与氧极层6的成分发生反应而形成电阻高的反应层。
另外，为了减小连接层8与支承体1之间的热膨胀系数差等，虽未图示，但也可以在连接层8与支承体1之间设置紧贴层。
作为紧贴层，能够采用与燃料极层3类似的组成，例如，能够由固溶有YSZ等稀土类元素氧化物的ZrO2(称作稳定氧化锆)和Ni及/或NiO形成。需要说明的是，固溶有稀土类元素氧化物的ZrO2和Ni及/或NiO优选在体积比为40∶60～60∶40的范围。
图2示出沿着图1所示的电池单元10的气体通路2的纵向剖视图的一部分。
如图2所示，气体通路2的长度方向L上的两端部中的至少一端部的直径大于中央部的直径。需要说明的是，在图2所示的例子中，长度方向上的两端部的直径大于中央部的直径。另外，图1(b)简化图示出气体通路2的形状。
在此，中央部是指，将气体通路2在支承体1的长度方向上分为3份的情况下的正中间的部分。另外，一端部是指，分为3份的情况下的单侧的部分，两端部是指，分为3份的情况下的两侧的部分。
例如，在将气体通路2的一端部设为燃料气体的入口、将另一端部设为出口的情况下，通过使另一端部的直径大于中央部的直径，能够将未用于发电的燃料气体高效地排出，从而抑制其滞留在电池单元10内。因而，由于高效地供给新燃料气体，能够提高发电效率。需要说明的是，在图1所示的例子中，由于氧极层6未达到电池单元10的另一端部，因此电池单元10的另一端部不作为发电部发挥功能。因而，即便在气体通路2的另一端部容易地排出燃料气体，也不会对发电效率造成恶劣影响。
另外，在一端部的直径大于中央部的直径的情况下，能够增多燃料气体向电池单元10内部的流入量。另外，在该情况下，由于中央部的直径比一端部的直径小，因此燃料气体难以在气体通路2中流通而压力损耗变高。由此，通过燃料气体容易在支承体1之中扩散，能够提高发电效率。
另外，气体通路2的长度方向上的两端部中的至少一端部的直径优选为中央部的直径的1.003～1.03倍。在1.003倍以上的情况下，如上所述，气体通路2的一端部或者另一端部的直径比中央部的直径大，因此发电效率提高。另外，在1.03倍以下的情况下，在支承体1的一端部或者另一端部处，气体通路2的直径不会过大，能够抑制在支承体1的端部处气体通路2的内壁与支承体1的表面之间过薄。因此，能够提高支承体1的端部处的强度。
另外，并不局限于该例，气体通路2的两端部中的至少一端部的直径大于中央部的直径即可，气体通路2也可以是仅一端部的直径大于中央部的直径的结构。在该情况下，另一端部的直径也可以与中央部的直径相等或者小于中央部的直径。
需要说明的是，与之相反地，气体通路2也可以仅另一端部的直径大于中央部的直径。在该情况下，一端部的直径也可以与中央部的直径相等或者小于中央部的直径。
另外，气体通路2的长度方向上的两端部的直径优选大于中央部的直径。
另外，在图2所示的例子中，在图示的所有的3个气体通路2之中，至少一端部的直径大于中央部的直径。另外，并不局限于此，也可以在设于支承体1的所有的气体通路2中，至少一端部的直径大于中央部的直径。另外，并不局限于此，也可以在设于支承体1的仅一个气体通路2之中，至少一端部的直径大于中央部的直径。
另外，如图2所示的3个气体通路2中的在右侧以及左侧图示的气体通路2那样，在以横截面观察气体通路2的情况下，气体通路2的中心优选在中央部与一端部或者另一端部之间偏移。在该情况下，燃料气体更难以在气体通路2中流通且压力损耗变高。由此，燃料气体更容易在支承体1中扩散，从而能够进一步提高发电效率。
另外，如图2所示的例子那样，气体通路2设有多个，一端部以及另一端部处的相邻的气体通路2的间隔比中央部处的相邻的气体通路2的间隔宽。因此，能够在容易受到外力的支承体1的一端部以及另一端部增大各气体通路2间的壁厚，因此强度提高。
需要说明的是，关于相邻的气体通路2的间隔，在例如将中央部的间隔设为1的情况下，一端部或者另一端部处的间隔优选为1.003～1.03的范围。
另外，不局限于图2所示的例子，也可以在仅一端部或者另一端部中任一方，使相邻的气体通路2的间隔比中央部处的相邻的气体通路2的间隔长。
另外，在图2所示的例子中，在图示的所有的气体通路2中，至少一端部处的相邻的气体通路2的间隔比中央部处的相邻的气体通路2的间隔长。另外，并不局限于此，也可以在设于支承体1的所有的气体通路2间，使至少一端部处的相邻的气体通路2的间隔比中央部处的相邻的气体通路2的间隔长。另外，并不局限于此，也可以仅在设于支承体1的相邻的两个气体通路2中，使至少一端部处的相邻的气体通路2的间隔比中央部处的相邻的气体通路2的间隔长。
图3示出电池单元的实施方式的另一例，(a)是电池单元的长度方向上的一端部以及另一端部的横向剖视图，(b)是电池单元的长度方向上的中央部的横向剖视图。
在图3中，也与图2相同地，气体通路2的长度方向L的两端部中的至少一端部的直径大于中央部的直径。
另外，在图3所示的电池单元10中，两端部处的气体通路2与燃料极层3的间隔T1比中央部处的气体通路2与燃料极层3的间隔T2宽。例如，在将气体通路2的一端部设为燃料气体的入口、将另一端部设为出口的情况下，另一端部处的气体通路2与燃料极层3的间隔T1比中央部大，因此能够在容易受到外力的支承体1的另一端部处增大壁厚，因此强度提高。另外，由于一端部处的气体通路2与燃料极层3的间隔T1比中央部大，因此在气体通路2的一端部，间隔T1变大且燃料气体的消耗量变少。另一方面，在气体通路2的中央部，燃料气体的流量比一端部少，但由于在中央部的间隔T2小，因此能够使燃料气体的消耗量接近于与一端部相同。因此，发电效率提高。
需要说明的是，关于气体通路2与燃料极层3的间隔，在例如将中央部的间隔T2设为1的情况下，优选一端部或者另一端部的间隔T1为1.003～1.03的范围。
另外，并不局限于图3所示的例子，也可以仅在一端部或者另一端部中的任一方，使气体通路2与燃料极层3的间隔比中央部处的气体通路2与燃料极层3的间隔长。
另外，在图3所示的例子中，在图示的所有的气体通路2中，至少一端部的气体通路2与燃料极层3的间隔比中央部的气体通路2与燃料极层3的间隔长，但并不局限于此，也可以仅在设于支承体1的一个气体通路2中，使至少一端部处的气体通路2与燃料极层3的间隔比中央部处的气体通路2与燃料极层3的间隔长。
在图3所示的例子中，前述的气体通路2与燃料极层3的间隔表示气体通路2与氧极侧支承体表面的间隔。在图3所示的例子中，通过使中央部处的气体通路2接近氧极侧支承体表面地设置，气体通路2与燃料极层3的间隔比一端部以及另一端部处的气体通路2与燃料极层3的间隔短。
图4是示出电池单元的实施方式的又一例的电池单元的短边方向的端部处的纵向剖视图。
如图4所示的例子那样，由于气体通路2弯曲，因此在例如将气体通路2的一端部设为燃料气体的入口、将另一端部设为出口的情况下，从一端部流入的燃料气体容易与气体通路2的内壁碰撞，燃料气体容易在支承体1的内部扩散。因而，燃料气体容易到达固体电解质层4。
另外，在图4所示的例子中，图示出仅一个气体通路2弯曲的结构，但并不局限于此，也可以是设于支承体1的多个气体通路2弯曲。另外，也可以是设于支承体1的所有的气体通路2弯曲。
在图4所示的例子中，在支承体1中的短边方向上的端部，燃料极层3从第一主面n1经由弧状面m而设置到第二主面n2。换句话说，支承体1中的短边方向上的端部处设置的气体通路2被燃料极层3包围。这样的气体通路2朝向支承体1中的短边方向上的中央部弯曲，由此如上所述容易在支承体1的内部扩散的燃料气体容易到达大范围的燃料极层3。因而，发电效率提高。
图5是示出燃料极层成为支承体的燃料电池单元的另一实施方式的横向剖视图。在该情况下，也能够获得与图1相同的作用效果。即，在图1的实施方式中，在支承体1上层叠有燃料极层3、固体电解质层4、氧极层6，但也可以如图5的实施方式那样，将燃料极层本身作为支承体1，在该支承体1上设置固体电解质层4、氧极层6。
另外，在图5所示的例子中，在支承体2上设有多个气体通路2，但该气体通路2也可以是单个。
(测定方法)
以下示出长度方向上的两端部中的至少一端部处的气体通路2的直径、以及长度方向的中央部处的气体通路2的直径的测定方法。首先，将气体通路2在支承体1的长度方向上分为3份而分为3个区域。在各区域中在长度方向上等间隔地取3处位置，计算各位置处的气体通路2的直径并求出平均值。然后，将正中间的区域中的平均值设为长度方向的中央部处的气体通路2的直径，将一端部侧或者另一端部侧的区域中的平均值设为长度方向的一端部侧或者另一端部侧的气体通路2的直径。
对气体通路2的直径的计算进行详细说明。在对长度方向上的气体通路2的某一位置的直径进行计算的情况下，首先，在该位置处切断支承体1，露出图1(a)那样的横截面。接下来，对截面进行机械研磨，利用游标尺、图像处理等规定的方法来计算气体通路2的直径。在各位置的测定中统一测定气体通路2的直径的方向。例如，若在某一位置处计算沿着短边方向w的长度，则在其他位置的测定中也计算沿着短边方向w的长度。
以下示出长度方向的两端部中的至少一端部处的气体通路2与燃料极层3的间隔、以及长度方向的中央部处的气体通路2与燃料极层3的间隔的测定方法。首先，将支承体1在长度方向上分为3份而分为3个区域。此外，在各区域中在长度方向上等间隔地分为4份，计算各面的气体通路2与燃料极层3之间的距离并求出平均值。然后，将正中间的区域中的平均值设为长度方向的中央部处的气体通路2与燃料极层3的间隔，将一端部侧或者另一端部侧的区域中的平均值设为长度方向的一端部侧或者另一端部侧的气体通路2与燃料极层3的间隔。
对气体通路2与燃料极层3之间的距离的计算进行详细说明。首先，与前述相同地，切断支承体1并进行机械研磨。接下来，利用公知的图像处理方法来测定从气体通路2的内壁至燃料极层3为止的支承体1的厚度方向上的距离即可。
以下示出至少一端部处的相邻的气体通路2的间隔、以及中央部处的相邻的气体通路2的间隔的测定方法。首先，将气体通路2在支承体1的长度方向上分为3份而分为3个区域。在各区域中在长度方向上等间隔地分为4份，计算各面的相邻的气体通路2的间隔并求出平均值。而且，将正中间的区域中的平均值设为中央部处的相邻的气体通路2的间隔，将一端部侧或者另一端部侧的区域中的平均值设为至少一端部处的相邻的气体通路2的间隔。
对相邻的气体通路2的间隔的计算进行详细说明。首先，与前述相同地，切断支承体1并进行机械研磨。接下来，利用游标尺或者图像处理等的方法来测定相邻的气体通路2的内壁间的短边方向w上的距离。
以下示出确认气体通路2是弯曲的情况的方法。首先，沿着支承体1的长度方向而在气体通路2上等间隔地分为6份。然后，测定各面的气体通路2与弧状面m的间隔。此时，将从一端部起第一个面中的气体通路2与弧状面m的间隔、第二个面中的气体通路2与弧状面m的间隔、第三个面中的气体通路2与弧状面m的间隔、第四个面中的气体通路2与弧状面m的间隔、第五个面中的气体通路2与弧状面m的间隔分别设为距离1、距离2、距离3、距离4、距离5。此时，若满足距离1＜距离2＜距离3以及距离5＜距离4＜距离3，则认为弯曲。
需要说明的是，对各面中的气体通路2与弧状面m的间隔的计算进行详细说明。首先，与前述相同地切断支承体1并进行机械研磨。利用公知的图像处理方法来测定气体通路2的内壁与弧状面m在短边方向w上的间隔即可。
(制作方法)
对以上说明的电池单元10的制造方法的一例进行说明。首先，例如，将Ni及/或NiO粉末、Y2O3等无机氧化物的粉末、有机粘合剂以及溶剂混合而调制坯土。有机粘合剂调整为使坯土获得流动性的程度的量而进行混合。作为有机粘合剂，从进行后述的注塑成型的观点出发，优选使用热塑性树脂。而且，使用该坯土通过注塑成型来制作支承体成形体并对其进行干燥。需要说明的是，作为支承体成形体，也可以使用将支承体成形体以900～1000℃煅烧2～6小时后的煅烧体。
另外，在注塑成型所使用的金属模的内部预先利用销等夹具固定具有规定形状的树脂成形体。作为该树脂成形体的材料，使用在支承体成形体的煅烧时或者烧制时的温度下蒸发并烧毁那样的树脂。另外，树脂成形体的形状预先形成为所希望的气体通路2的形状。例如，在形成图2所示那样的一端部以及另一端部的直径大于中央部的直径的气体通路2时，可以准备具有与该气体通路2同样的形状的树脂成形体。
通过对在内部设置这样的树脂成形体的金属模注入上述的坯土而进行注塑成型，由此获得在内部具有树脂成形体的支承体成形体。然后，进行支承体成形体的煅烧或者烧制，通过上升至规定的温度，使树脂成形体烧毁。因此，在支承体内部，树脂成形体所占的区域成为空间。因而，能够获得具有所希望的形状的气体通路2的支承体1。
接下来，按照例如规定的调制组成，对NiO和固溶有Y2O3的ZrO2(YSZ)的原料进行称量、混合。然后，向混合后的粉体混合有机粘合剂以及溶剂而调制燃料极层用料浆。
然后，利用刮片等方法，使向固溶有稀土类元素氧化物的ZrO2粉末添加甲苯、粘合剂粉末、出售的分散剂等而料浆化了的物质成形，从而制作片状的固体电解质层成形体。
在所得到的片状的固体电解质层成形体上涂敷燃料极层用料浆并使其干燥而形成燃料极层成形体，从而形成片状的层叠成形体。将层叠有该燃料极层成形体以及固体电解质层成形体的片状的层叠成形体的燃料极层成形体侧的面层叠于导电性支承体成形体，从而形成成形体。
接下来，对上述的层叠成形体以800～1200℃煅烧2～6小时。接着，将连接层材料(例如，LaCrMgO3系氧化物粉末)、有机粘合剂以及溶剂混合而制作料浆。之后的工序针对具有紧贴层的燃料电池单元的制法进行说明。
接着，形成位于支承体1与连接层8之间的紧贴层成形体。例如，固溶有Y的ZrO2和NiO以体积比成为40∶60～60∶40的范围的方式混合并干燥后，添加有机粘合剂等并调整紧贴层用料浆，涂敷于固体电解质层成形体的两端部间的支承体成形体上而形成紧贴层成形体。
接着，形成配置于固体电解质层4与氧极层6之间的中间层9。例如，以800～900℃对固溶有GdO1.5的CeO2粉末进行热处理2～6小时，从而调整中间层成形体用的原料粉末。向该原料粉末添加作为溶剂的甲苯，制作中间层用料浆，将该料浆涂敷于固体电解质层成形体上而制作中间层成形体。
然后，以在固体电解质成形体(煅烧体)的两端部层叠连接层用成形体的两端部的方式，向紧贴层成形体上表面涂敷连接层用料浆而制作层叠成形体。需要说明的是，调制连接层用料浆而制作连接层用片材，并以在固体电解质成形体的两端部层叠连接层用片材的两端部的方式，向紧贴层成形体上表面层叠连接层用片材，从而也能够制作层叠成形体。
接下来，对上述的层叠成形体进行脱粘合剂处理，在含氧气氛中，在1400～1500℃、特别是在1425～1475℃下同时烧结(同时烧制)2～6小时。
此外，通过浸渍等将含有氧极层用材料(例如，LaCoO3系氧化物粉末)、溶剂以及增孔剂的料浆涂敷于中间层上，以1000～1300℃烧结2～6小时，能够制造图1所示的构造的本实施方式的电池单元10。
(电池堆装置)
图6示出将图1所示的多个电池单元10隔着集电构件13以串联的方式电连接而构成的电池堆装置的一例，(a)是简要示出电池堆装置11的侧视图，(b)是(a)的电池堆装置11的局部放大剖视图，且简要示出由(a)所示的虚线包围的部分。需要说明的是，在(b)中为了使与由(a)所示的虚线包围的部分对应的部分明确而利用箭头进行表示，在(b)所示的电池单元10中，省略示出上述的中间层等一部分的构件。
需要说明的是，在电池堆装置11中，通过将各电池单元10隔着集电构件13排列而构成电池堆12，各电池单元10的下端部通过玻璃密封材料等粘结剂而固定于用于向电池单元10供给燃料气体的气罐16。另外，利用下端部固定于气罐16的可弹性变形的导电构件14，从电池单元10的排列方向的两端夹持电池堆12。
另外，在导电构件14设有电流引出部15，该电流引出部15呈沿着电池单元10的排列方向而朝向外侧延伸的形状，且用于引出由电池堆12(电池单元10)的发电产生的电流。
图6(b)中，由集电构件13电连接两个电池单元10，集电构件13构成为，在例如长方形的耐热性合金板上在长度方向上隔开规定间隔而形成沿短边方向延伸的狭缝，且使狭缝间的带状部沿耐热性合金板的厚度方向交替突出，通过将向对置的方向突出的带状部分别利用导电性的粘结剂接合于电池单元10，从而构成电池堆12。
(模块)
图7是示出将电池堆装置11收纳于收纳容器19内而成的模块18的一例的外观立体图，在长方体状的收纳容器19的内部收纳图6所示的电池堆装置11而构成。
需要说明的是，为了得到在电池单元10中使用的燃料气体，将用于对天然气、煤油等原燃料进行改性而生成燃料气体的改性器20配置于电池堆12的上方。而且，由改性器20生成的燃料气体经由气体流通管21向气罐16供给，并经由气罐16向设于电池单元10的内部的气体通路2供给。
需要说明的是，在图7中，示出拆下收纳容器19的一部分(前后面)并将收纳于内部的电池堆装置11以及改性器20向后方取出的状态。在图7所示的模块18中，能够将电池堆装置11滑动地收纳于收纳容器19内。需要说明的是，电池堆装置11也可以包括改性器20。
另外，设于收纳容器19的内部的含氧气体导入构件22在图7中配置于与气罐16并排设置的一对电池堆12之间，并且以使含氧气体与燃料气体的流动一致地在电池单元10的侧方从下端部朝向上端部流动的方式向电池单元10的下端部供给含氧气体。然后，使从电池单元10的气体通路2排出的燃料气体与含氧气体发生反应而在电池单元10的上端部侧燃烧，由此能够使电池单元10的温度上升，能够尽快地使电池堆装置11起动。另外，通过在电池单元10的上端部侧使从电池单元10的气体通路2排出的燃料气体和含氧气体燃烧，能够对配置于电池单元10(电池堆12)的上方的改性器20进行加温。由此，能够利用改性器20高效地进行改性反应。
此外，在本实施方式的模块18中，由于将使用有上述的电池单元10的电池堆装置11收纳于收纳容器19内而成，因此能够实现发电效率提高的模块18。
(模块收容装置)
图8是示出在外装壳体内收纳图7所示的模块18、和用于使电池堆装置11动作的辅机而成的模块收容装置的一例的立体图。需要说明的是，在图8中省略示出一部分结构。
图8所示的模块收容装置23构成为，利用分隔板26将由支柱24和外装板25构成的外装壳体内上下划分，将其上方侧设为收纳上述的模块18的模块收纳室27，将下方侧设为收纳用于使模块18工作的辅机类的辅机收纳室28。需要说明的是，收纳于辅机收纳室28的辅机类省略图示。
另外，在分隔板26设有用于使辅机收纳室28的空气向模块收纳室27侧流动的空气流通口29，在构成模块收纳室27的外装板25的一部分设有用于将模块收纳室27内的空气排出的排气口30。
在这样的模块收容装置23中，如上所述，通过将能够使发电效率提高的模块18收纳于模块收纳室27而构成，由此实现发电效率提高的模块收容装置23。
需要说明的是，例如，在上述实施方式中，对中空平板型的固体氧化物型燃料电池单元进行了说明，但当然也可以是圆筒型、平板型的固体氧化物型燃料电池单元。另外，也可以是所谓的横纹型燃料电池单元。此外，也可以在各构件间与功能配合地形成各种中间层。另外，例如，也可以是在导电性的支承体上配置有氧极层、固体电解质层、燃料极层的燃料电池单元。
此外，在上述说明中，作为电池单元而对固体氧化物型燃料电池单元(SOFC)进行了说明，但本发明并不局限于此，也能够应用于通过对电解电池单元赋予水蒸气和电压而将水蒸气(水)电分解来生成氢和氧(O2)的电解电池单元(SOEC)。另外，上述说明中的电池堆装置、模块以及模块收容装置也能够用作具备该电解电池单元的电池堆装置、电解模块以及电解装置。
实施例
(试料的制作)
制作出气体通路的直径不同的多个电池单元。具体地说，如表1所示，制作出9个试料(N＝9)。
成为各试料的电池单元的形状呈与图1相同的板形状。电池单元的长度方向的长度为20cm，电池单元的短边方向的长度为26mm，厚度为2mm。
制造方法与前述相同。需要说明的是，支承体成形体的制作所使用的NiO粉末的平均颗粒直径为0.5μm，Y2O3粉末的平均颗粒直径为0.9μm。关于支承体成形体的烧制-还原后的体积比率，NiO为48体积％，Y2O3为52体积％。关于固体电解质层原料粉末，利用了固溶有8mol％的Y2O3且通过微裂纹法形成的颗粒直径为0.8μm的ZrO2粉末。燃料极层成形体的制作所使用的NiO粉末的平均颗粒直径为0.5μm，固溶有Y2O3的ZrO2粉末的平均颗粒直径为0.8μm。支承体成形体、固体电解质层用片材以及燃料极层成形体的层叠成形体以1000℃煅烧处理了3小时。作为连接层的材料，使用了La(Mg0.3Cr0.7)0.96O3。将连接层用料浆涂敷于前述的层叠体，在含氧气氛中以1450℃同时烧制了2小时。作为氧极层的材料，使用了La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3。氧极层以1100℃烧结4小时而形成。还原处理中，向电池单元的内部流通氢气，以850℃实施了支承体以及燃料极层的还原处理10小时并冷却。
在此，在试料No.1～9的支承体中，通过调整在用于注塑成型的金属模内部设置的树脂成形体的形状，如表1所示，控制了气体通路直径。
(气体通路直径的测定)
关于如上述那样制作后的试料No.1～9的支承体，如上所述，将气体通路2在支承体1的长度方向上分为3份而分为3个区域。在各区域中在长度方向上等间隔地取3处位置，计算各位置处的气体通路的直径并求出平均值。将正中间的区域的平均值设为中央部的气体通路的直径，将一方侧的区域的平均值设为一端部的气体通路的直径。
(发电性能试验)
首先，在750℃的温度下，在各试料的电池单元中流通氢气，并测定出电池单元的输出密度。表1示出输出密度的结果。
(支承体的耐老化性试验)
在本试验中，利用玻璃密封材料将成为各试料的电池单元固定于气罐，以如下模式进行了10次重复循环试验：“在气罐内使燃料气体流通、并且使气氛温度保持为750℃，急速停止燃料气体的供给，然后再次开始供给”。在试验后，将电池单元从气罐拆下，并对端面进行目视观察，由此确认出是否在支承体的一端部产生裂缝。将在气体通路的内壁与支承体的表面间产生的变化认定为裂缝。表1示出其结果。
[表1]
(发电性能试验结果)
由表1可知，试料No.1的输出密度小。这是因为，一端部的直径小于中央部的直径。
另外，试料No.2，3与试料No.1相比，输出密度高。这是因为，一端部的直径大于中央部的直径。
另外，试料No.4～9与试料No.2、3相比，输出密度高。这是因为，一端部的直径为中央部的直径的1.003倍以上。
(耐老化性试验结果)
试料No.2～8与试料No.9相比，能够抑制支承体的一端部处的裂缝的产生。这是因为，一端部的直径为中央部的直径的1.03倍以下。
附图标记说明：
1：支承体；
1a：支承体中央部；
1b：支承体端部；
2：气体通路；
3：燃料极层(第一电极层)；
4：固体电解质层；
6：氧极层(第二电极层)；
8：连接层；
10：燃料电池单元；
10a：电池单元中央部；
10b：电池单元端部；
11：电池堆装置；
18：模块。

Claims (9)

1.一种电池单元，其特征在于，
所述电池单元具有：柱状的支承体；位于该支承体上的第一电极层；位于该第一电极层上的固体电解质层；以及位于该固体电解质层上的第二电极层，
在所述支承体的内部，设有沿着所述支承体的长度方向贯穿的气体通路，
所述气体通路的所述长度方向上的两端部中的至少一端部的直径大于中央部的直径。
2.根据权利要求1所述的电池单元，其特征在于，
所述气体通路的所述长度方向上的两端部中的至少一端部的直径为所述中央部的直径的1.003～1.03倍。
3.根据权利要求1或2所述的电池单元，其特征在于，
所述至少一端部处的气体通路与所述第一电极层的间隔比所述中央部处的气体通路与所述第一电极层的间隔宽。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的电池单元，其特征在于，
所述气体通路设有多个，
所述至少一端部处的相邻的气体通路的间隔比所述中央部处的相邻的气体通路的间隔宽。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的电池单元，其特征在于，
所述气体通路是弯曲的。
6.根据权利要求5所述的电池单元，其特征在于，
所述支承体为平板形状，
在所述支承体上，沿着短边方向设有多个所述气体通路，
所述支承体中的所述短边方向上的端部处设置的所述气体通路朝向所述支承体中的所述短边方向上的中央部弯曲。
7.一种电池堆装置，其特征在于，
所述电池堆装置具备将权利要求1至6中任一项所述的电池单元排列多个而成的电池堆。
8.一种模块，其特征在于，
在收纳容器内收纳有权利要求7所述的电池堆装置。
9.一种模块收容装置，其特征在于，
在外装壳体内，具备权利要求8所述的模块和用于使该模块工作的辅机。
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