CN106147716A - 一种环保型制冷组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种环保型制冷组合物，按摩尔百分比计含有50％～70％的一氟甲烷和30％～50％的选自反式-1,3,3,3-四氟丙烯、2,3,3,3-四氟丙烯和三氟甲醚中的一种、两种或三种的第二组分，且所述制冷组合物的沸点为-55～-75℃、GWP值≤300。本发明提供的制冷组合物，其GWP值低、制冷性能优越、可燃性弱、安全性高，适合替代HFC-23用于制冷。
Description
技术领域
本发明涉及一种制冷组合物，尤其是涉及一种环保型制冷组合物。。
背景技术
-60～-80℃的低温制冷系统用途广泛，可用于医疗、化工、航天、航空、军工等领域。在蒸汽式压缩制冷循环中，当使用普通单级压缩时，其会随着压比的增大而出现制冷量下降、能耗增加、能效比下降等问题，一般当压比达到8以上时，就需要改用复叠式制冷或自动复叠式制冷等方式替代普通单级压缩，以制取-60℃以下的低温。
复叠式制冷系统通常由两个单独的制冷系统组成，分别称为高温级部分和低温级部分，且高温部分使用中温制冷剂，低温部分使用低温制冷剂。复叠式制冷高温级制冷剂要求能够提供适中的系统压力和一定程度的低蒸发温度，最早使用的制冷剂为HCFC-22和CFC-502，后续替代品为HFC-134a、R1270、R404A和R507等；而低温级制冷剂要求能够提供较低的蒸发温度，最早使用的制冷剂为CFC-13，后续替代品为HFC-23、HFC-14和R508等。已使用的制冷剂存在GWP值高等问题，不符环保要求。
自动复叠制冷系统是一种新型的制冷系统，它采用一个普通低温压缩机制取很低的温度，其特点在于“一级压缩，多级复叠，自动分离”，即混合工质一次压缩后，在多级复叠管路中的多个冷凝蒸发器中逐级分离，使沸点最低的制冷剂进入蒸发器，制取预定的低温。其采用的制冷剂为非共沸混合工质，自动在系统运行过程中实现各组分的分离和混合。目前一般采用的制冷剂主要有以下几种：(1)以CO2为主要组元的混合工质，如NH3/CO2、HC-290/CO2等，此混合工质中由于主要组分CO2的凝固点为-56℃，故难以制得-60℃以下的低温；(2)采用HFC-23与其它如HFC-134a、HC-290、HFC-32等工质组成混合工质，如HFC-134a/HFC-23，HC-600a/HFC-23和HC-600/HFC-32，此混合工质能够制取-60℃以下的低温，但由于其中含有HFC-23，故GWP值仍然偏高；(3)采用含甲烷、乙烷等的混合工质，此工质能够制取-100℃以下的低温，但存在安全性差、效率低等问题。
对于低温制冷剂，现有技术进行了一些研究，例如：中国专利CN102719226A公开了一种以氮、氩或氖等物质，四氟甲烷、甲烷或其混合物，三氟甲烷、乙烯等，二氟甲烷、丙烷、丙烯等，1,1,1,2,2-五氟丙烷(HFC-125)、1,1,1,2,3,3,3-七氟丙烷(HFC-227ea)等组成的五元及以上的组合物；中国专利CN101914368A公开了一种以1,1,1,2,2-五氟丙烷(HFC-125)或二氟甲烷(HFC-32)或1,1,1,-三氟丙烷(HFC-R143a)与一氟甲烷(HFC-41)组成的组合物；中国专利CN101434831A公开了一种以二氧化碳(R744A)、一氟甲烷(HFC-41)和六氟乙烷(HFC-116)或三氟甲烷(HFC-23)等组成的组合物；中国专利CN1878849A公开了以不燃工质与可燃工质组成的组合物，其中不燃工质包括1,1,1,2-四氟乙烷(HFC-134a)、三氟甲烷(HFC-23)、1,1,1,2,2-五氟丙烷(HFC-125)等,可燃工质包括一氟甲烷(HFC-41)、乙烷(HC-170)、乙烯等；PCT专利申请WO1996002603A1公开了一种以一氟甲烷(HFC-41)和1,1,1,2-四氟乙烷(HFC-134a)或1,1,2,2-四氟乙烷(HFC-134)组成的组合物等。
以上公开的制冷混合物存在或GWP值偏高、或可燃性较强、或能效较低、或容积制冷量较小等缺点。因此，需要开发具有良好制冷性能、优秀环境性能的低温制冷系统制冷剂。
发明内容
本发明的目的在于提供一种环保型制冷组合物，所述制冷组合物含有一氟甲烷(HFC-41)和第二组分，所述第二组分选自反式-1,3,3,3-四氟丙烯(HFO-1234ze(E))、2,3,3,3-四氟丙烯(HFC-1234yf)和三氟甲醚(CF3OCH3、HFE-143a)中的一种、两种或三种，且一氟甲烷和第二组分的摩尔百分比为：
一氟甲烷：50％～70％；
第二组分：30％～50％；
且所述制冷组合物的沸点为-55～-75℃、GWP值≤300。
本发明用于配制制冷组合物的各组分的物理性能如下：
一氟甲烷(HFC-41)，其分子式为C3HF，分子量为34.03，标准沸点为-78.3℃，临界温度为44.1℃，临界压力为5.90MPa，GWP值为107；
反式-1,3,3,3-四氟丙烯(HFO-1234ze(E))，其分子式为CHFCHCF3，分子量为114.04，标准沸点为-19.0℃，临界温度为109.4℃，临界压力为3.64MPa，GWP值为6；
三氟甲醚(HFE-143a)，其分子式为CF3OCH3，分子量为100.04，标准沸点为-24.0℃，临界温度为104.8℃，临界压力为3.59MPa，GWP值为840；
2,3,3,3-四氟丙烯(HFO-1234yf)，其分子式为CH2CFCF3，分子量为114.04，标准沸点为-29.35℃，临界温度为94.7℃，临界压力为3.38MPa，GWP值为4；
甲烷(HC-50)，其分子式为CH4，分子量为16.04，标准沸点为-161.5℃，临界温度为-82.6℃，临界压力为4.6MPa，GWP值约为23。
本发明提供的制冷组合物，含有一氟甲烷和第二组分，且制冷组合物的沸点为-55～-75℃、GWP值≤300。所述第二组分可以选自反式-1,3,3,3-四氟丙烯(HFO-1234ze(E))、2,3,3,3-四氟丙烯(HFC-1234yf)和三氟甲醚(CF3OCH3、HFE-143a)中的一种、两种或三种，即第二组分中，反式-1,3,3,3-四氟丙烯(HFO-1234ze(E))、2,3,3,3-四氟丙烯(HFC-1234yf)和三氟甲醚(CF3OCH3、HFE-143a)可以以任何比例相混合。
作为一种优选的方式，本发明提供的制冷组合物基本上含有一氟甲烷和第二组分，且一氟甲烷和第二组分的摩尔百分比为：
一氟甲烷：55％～65％；
第二组分：35％～45％。
作为进一步优选的方式，本发明提供的制冷组合物中，一氟甲烷和第二组分的摩尔百分比为：
一氟甲烷：55％～60％；
第二组分：40％～45％。
本发明提供的制冷组合物，除含有一氟甲烷和第二组分外，还可以进一步的含有甲烷(HC-50)，当含有甲烷时，所述制冷组合物中各组分的摩尔百分比为：
一氟甲烷：40％～60％；
第二组分：35％～45％；
甲烷：5％～15％。
作为优选的方式，本发明提供的制冷组合物中，各组分的摩尔百分比为：
一氟甲烷：50％～60％；
第二组分：35％～40％；
甲烷：5％～1％。
本发明提供的制冷组合物，除含有一氟甲烷和第二组分外，还可以进一步地含有少量的制冷剂，所述制冷剂选自HFC-134a、HFC-152a、HFC-134、HFC-32和R744中的一种、两种或三种以上组合。所述制冷剂的量，一般认为其在制冷组合物中的百分含量低于15％较为合适。
本发明提供的制冷组合物，除含有一氟甲烷、第二组分和甲烷外，还可以进一步地含有少量的制冷剂，所述制冷剂选自HFC-134a、HFC-152a、HFC-134、HFC-32和R744中的一种、两种或三种以上组合。所述制冷剂的量，一般认为其在制冷组合物中的百分含量低于10％较为合适。
本发明提供的制冷组合物，其沸点为-55～-75℃，优选为-60～-70℃。
本发明提供的制冷组合物，其GWP值≤300，优选为GWP值为≤150。
本发明提供的制冷组合物适合用于低温制冷系统，进一步地尤其适合用于蒸发温度≤-55℃的低温制冷系统，同时也进一步地适合用于自复叠低温制冷系统。
本发明提供的制冷组合物能够替代HFC-23，能够在原设计使用HFC-23的制冷系统中使用，当将本发明所述的制冷组合物用于原设计使用HFC-23的制冷系统时，能够实现直接替代使用。
本发明提供的制冷剂组合物具有以下优点：
(1)环境性能优于HFC-23及其组合物，消耗臭氧层潜能ODP值为零，全球变暖潜能GWP值均较HFC-23组合物有大幅度降低；
(2)可燃性弱，安全性高；
(3)在低温制冷工况下，其蒸发压力、冷凝压力小于HFC-23组合物，对设备的耐压要求小于HFC-23组合物，有利于设备的轻量化和小型化；
(4)在低温制冷工况下，其制冷量、能效比与HFC-23组合物相当，具有与HFC-23组合物相近的使用性能；
(5)在不改变设备主要部件的前提下，本发明制冷剂组合物可直接用于原使用HFC-23组合物的系统中，与原使用HFC-23组合物的制冷系统管路部件兼容，并可减少充灌量，具有节省资源、替代成本低的优点。
具体实施方式
下面的实施例为用来说明本发明的几个具体实施方式，但并不将本发明局限于这些具体实施方式。本领域技术人员应该认识到，本发明涵盖了权利要求书范围内所可能包括的所有备选方案、改进方案和等效方案。
本发明提供的制冷组合物，其制备方法是将一氟甲烷(HFC-41)、反式-1,3,3,3-四氟丙烯(HFO-1234ze(E))、2,3,3,3-四氟丙烯(HFC-1234yf)和三氟甲醚(CF3OCH3、HFE-143a)按照相应的配比在液相状态下进行物理混合，或者将一氟甲烷(HFC-41)、反式-1,3,3,3-四氟丙烯(HFO-1234ze(E))、2,3,3,3-四氟丙烯(HFC-1234yf)和三氟甲醚(CF3OCH3、HFE-143a)和甲烷(HC-50)按照相应的配比在液相状态下进行物理混合，或者将一氟甲烷(HFC-41)、反式-1,3,3,3-四氟丙烯(HFO-1234ze(E))、2,3,3,3-四氟丙烯(HFC-1234yf)、三氟甲醚(CF3OCH3、HFE-143a)和选自HFC-134a、HFC-152a、HFC-134、HFC-32和R744中的一种、两种或三种以上组合按照相应的配比在液相状态下进行物理混合，或者将一氟甲烷(HFC-41)、反式-1,3,3,3-四氟丙烯(HFO-1234ze(E))、2,3,3,3-四氟丙烯(HFC-1234yf)和三氟甲醚(CF3OCH3、HFE-143a)、甲烷(HC-50)和选自HFC-134a、HFC-152a、HFC-134、HFC-32和R744中的一种、两种或三种以上组合按照相应的配比在液相状态下进行物理混合。
实施例1：将HFC-41和HFO-1234ze(E)在液相下按50:50的摩尔百分比进行物理混合。
实施例2：将HFC-41和HFO-1234yf在液相下按55:45的摩尔百分比进行物理混合。
实施例3：将HFC-41和HFE-143a在液相下按60:40的摩尔百分比进行物理混合。
实施例4：将HFC-41和HFO-1234yf在液相下按65:35的摩尔百分比进行物理混合。
实施例5：将HFC-41和HFO-1234ze(E)在液相下按70:30的摩尔百分比进行物理混合。
实施例6：将HFC-41、HFO-1234ze(E)和HC-50在液相下按60:35:5的摩尔百分比进行物理混合。
对比例1：将HFC-23和HFO-1234ze(E)在液相下按50:50的摩尔百分比进行物理混合。
对比例2：将HFC-23和HFO-1234yf在液相下按55:45的摩尔百分比进行物理混合。
对比例3：将HFC-23和HFE-143a在液相下按60:40的摩尔百分比进行物理混合。
对比例4：将HFC-23和HFO-1234yf在液相下按65:35的摩尔百分比进行物理混合。
对比例5：将HFC-23和HFO-1234ze(E)在液相下按70:30的摩尔百分比进行物理混合。
对比例6：将HFC-23、HFO-1234ze(E)和HC-50在液相下按60:35:5的摩尔百分比进行物理混合。
现将上述实施例的性能与对比例进行比较，说明本发明的特点和效果。
1.环境性能比较
表1比较了实施例1～6与对比例1～6的环境性能。其中ODP值以CFC-11作为基准值1.0，GWP值以CO2作为基准值1.0(100年)。
表1环境性能比较
| 工质 | ODP | GWP |
| 实施例1 | 0 | 29 |
| 对比例1 | 0 | 5400 |
| 实施例2 | 0 | 32 |
| 对比例2 | 0 | 6109 |
| 实施例3 | 0 | 590 |
| 对比例3 | 0 | 7654 |
| 实施例4 | 0 | 41 |
| 对比例4 | 0 | 7671 |
| 实施例5 | 0 | 47 |
| 对比例5 | 0 | 8380 |
| 实施例6 | 0 | 26 |
| 对比例6 | 0 | 4691 |
从表1中可以看出，实施例1～6的臭氧层消耗潜能(ODP)值均为零，全球变暖潜能(GWP)值为26～590，仅为相同组元比例HFC-23组合物的0.55％～7.8％，对环境的影响远小于HFC-23组合物，环境性能十分优异，可作为HFC-23的长期替代物。
2、低温制冷工况下性能比较
在低温制冷工况下(即蒸发温度＝-62.0℃，冷凝温度＝27.0℃，吸气温度＝7.0℃，过冷温度＝25.0℃)，实施例1～6与对比例1～6的蒸发压力P0、冷凝压力Pk、COP、单位质量制冷量q0、单位容积制冷量qv比较见表2。
表2 低温制冷工况下性能的比较
| 参数 | P0 | Pk | q0 | qv | COP |
| 单位 | MPa | MPa | / | / | / |
| 实施例1 | 0.135 | 13.5 | 353.9 | 827.6 | 0.361 |
| 对比例1 | 0.156 | 1.56 | 198.0 | 949.9 | 0.380 |
| 实施例2 | 0.163 | 1.63 | 321.4 | 910.2 | 0.306 |
| 对比例2 | 0.168 | 1.68 | 185.1 | 956.7 | 0.320 |
| 实施例3 | 0.156 | 1.56 | 316.6 | 827.9 | 0.329 |
| 对比例3 | 0.173 | 1.73 | 181.8 | 949.9 | 0.352 |
| 实施例4 | 0.185 | 1.85 | 250.0 | 803.4 | 0.279 |
| 对比例4 | 0.210 | 2.10 | 142.2 | 921.7 | 0.308 |
| 实施例5 | 0.194 | 1.94 | 218.6 | 736.9 | 0.302 |
| 对比例5 | 0.242 | 2.42 | 118.1 | 884.0 | 0.315 |
| 实施例6 | 0.174 | 1.74 | 302.2 | 977.1 | 0.334 |
| 对比例6 | 0.194 | 1.94 | 176.1 | 1122.6 | 0.359 |
从表2可见，在低温制冷工况下，上述实施例1～6的蒸发压力、冷凝压力均低于相同组元比例的HFC-23组合物，可直接充灌于原使用HFC-23组合物的系统中；各实施例的质量制冷量均高出相同组元比例的HFC-23组合物近80％，可以减少系统工质的充灌量；各实施例的容积制冷量和能效比与相同组元比例的HFC-23组合物接近，使用性能与HFC-23相当。
Claims (11)
1.一种环保型制冷组合物，其特征在于所述制冷组合物含有一氟甲烷和第二组分，所述第二组分选自反式-1,3,3,3-四氟丙烯、2,3,3,3-四氟丙烯和三氟甲醚中的一种、两种或三种，且一氟甲烷和第二组分的摩尔百分比为：
一氟甲烷：50％～70％；
第二组分：30％～50％；
所述制冷组合物的沸点为-55～-75℃、GWP值≤300。
2.按照权利要求1所述的环保型制冷组合物，其特征在于所述制冷组合物基本上含有一氟甲烷和第二组分，且一氟甲烷和第二组分的摩尔百分比为：
一氟甲烷：55％～65％；
第二组分：35％～45％。
3.按照权利要求1所述的环保型制冷剂组合物，其特征在于所述制冷组合物中，一氟甲烷和第二组分的摩尔百分比为：
一氟甲烷：55％～60％；
第二组分：40％～45％。
4.按照权利要求1所述的环保型制冷剂组合物，其特征在于所述制冷组合物含有甲烷，各组分的摩尔百分比为：
一氟甲烷：40％～60％；
第二组分：35％～45％；
甲烷：5％～15％。
5.按照权利要求4所述的环保型制冷剂组合物，其特征在于所述制冷组合物含有甲烷，各组分的摩尔百分比为：
一氟甲烷：50％～60％；
第二组分：35％～40％；
甲烷：5％～1％。
6.按照权利要求1或4所述的环保型制冷剂组合物，其特征在于所述制冷组合物含有选自以下化合物中的一种、两种或三种以上组合：HFC-134a、HFC-152a、HFC-134、HFC-32和R744。
7.按照权利要求7所述的环保型制冷剂组合物，其特征在于所述制冷组合物的沸点为-60～-70℃，GWP值为≤150。
8.按照权利要求1至7之一所述的环保型制冷剂组合物，其特征在于所述制冷剂组合物用于低温制冷系统。
9.按照权利要求8所述的环保型制冷剂组合物，其特征在于所述低温制冷系统的蒸发温度≤-55℃。
10.按照权利要求8所述的环保型制冷剂组合物，其特征在于所述制冷剂组合物用于自复叠低温制冷系统。
11.按照权利要求8所述的环保型制冷剂组合物，其特征在于所述制冷剂组合物用于替代HFC-23。
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Denomination of invention: An environmental friendly refrigeration composition Effective date of registration: 20220628 Granted publication date: 20220218 Pledgee: Industrial and Commercial Bank of China Limited Hangzhou Zhaohui sub branch Pledgor: SINOCHEM LANTIAN Co.,Ltd. Registration number: Y2022330001143 |
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Date of cancellation: 20230308 Granted publication date: 20220218 Pledgee: Industrial and Commercial Bank of China Limited Hangzhou Zhaohui sub branch Pledgor: SINOCHEM LANTIAN Co.,Ltd. Registration number: Y2022330001143 |
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Denomination of invention: An environmentally friendly refrigeration composition Effective date of registration: 20230331 Granted publication date: 20220218 Pledgee: Industrial and Commercial Bank of China Limited Hangzhou Zhaohui sub branch Pledgor: SINOCHEM LANTIAN Co.,Ltd. Registration number: Y2023330000634 |