CN105888787B - 一种用于汽车尾气处理的装置及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种用于汽车尾气处理的装置，包括固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆，所述固体氧化物燃料电池堆和所述固体氧化物电解池堆之间设有功能封接材料，所述固体氧化物燃料电池堆由至少两个相互串联或并联的固体氧化物燃料单体电池组成，所述固体氧化物电解池堆由至少两个相互串联或并联的固体氧化物燃料单体电解池组成。本发明所述处理装置不仅将固体氧化物燃料电池进行产业化应用，同时也开拓了固体氧化物电解池的应用领域，首次将两者组合使用用于汽车尾气后处理的研究。本发明还提供了所述处理装置的制备方法，所述的制备方法操作简单，成本低，易于实现工业化生产。

Description

一种用于汽车尾气处理的装置及其制备方法
技术领域
本发明涉及固体氧化物燃料电池和固体氧化物电解池领域，特别是涉及一种用于汽车尾气处理的装置及其制备方法。
背景技术
燃料电池作为一种高效、环境友好的将化学能直接转化为电能的装置，具有良好的发展前景，其中，固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Electrolysis Cell， SOFC)是该领域的一个研究热点，燃料电池的单电池主要由阳极、阴极和电解质三个部分组成，其性能一般在工作温度下都能达到数百至上千的mW/cm2的功率，在实际运用中由于单电池的输出功率有限，必须把若干个单电池连接起来形成电池堆(SOFCs)，才能获得所需要的高电压和大功率。
固体氧化物电解池(SOEC)是一个可将电能直接转化为化学能的电化学装置，其原理上是目前研究较多的固体氧化物燃料电池(SOFC)的逆过程，由于电解池中的传输载荷不同，也就决定了在电解池的两极发生相应的氧化反应或者还原反应，可以解释固体氧化物电解池中的电化学过程和相应的电极反应，如电解水蒸汽制备氢气的过程，水蒸汽在阴极被还原成为氢气，同时产生氧离子，氧离子通过电解质传输到阳极并生成氧气。高温CO2电解产生CO的过程，与水蒸汽电解类似，CO2在阴极被还原成为CO，同时产生氧离子，氧离子通过电解质传输到阳极并生成氧气，而同时进行水蒸汽和二氧化碳的共电解，水蒸汽和二氧化碳在阴极被还原成为合成气，而氧气则在阳极生成。
汽车尾气中含有近200种化合物，其主要有害成份为：未燃烧或燃烧不完全的碳氢化合物HC(CH4,C2H4等)、NOx、CO、CO2、SO2以及微量的醛、酚、过氧化物、有机酸和含铅、磷汽油所形成的铅、磷污染颗粒等，其中对人危害最大的有碳氢化合物(HC)、一氧化碳(CO)和氮氧化物(NOx)。一氧化碳经呼吸道进入血液循环，与血红蛋白亲合后生成碳氧血红蛋白，从而削弱血液向各组织输送氧的功能，危害中枢神经系统，造成人的感觉、反应、理解和记忆力等机能障碍，重者危害血液循环系统，导致生命危险，高浓度的NO能引起神经中枢的障碍，并且容易氧化成剧毒的NO2，NO有特殊的刺激性臭味，严重时会引起肺气肿，HC及NOx在阳光及其他适宜条件下还会形成光化学烟雾，对人体最突出的危害是刺激眼睛和上呼吸道黏膜，引起眼睛红肿和喉炎。很多城市由于光化学烟雾事件导致人体中毒和死亡的事件时有发生。有害气体扩散到空气中造成空气污染，因此，减少汽车废气对人体和环境造成的污染成为汽车技术发展的当务之急。
目前广泛使用的汽车尾气净化装置采用三元催化来进行尾气净化，但三元催化除了使用贵重金属作为催化剂的活性成分外，其良好的工作条件还需要尾气中还原性的碳氢氧化为与氮氧化物满足一定的化学计量比，而目前发动机大多工作在贫燃条件下，采用三元催化的汽车尾气净化装置难以满足需求。
发明内容
针对上述技术问题，本发明目的是提供一种用于汽车尾气处理的装置，通过固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆组合，用于汽车尾气处理，采用的固体氧化物电解池将汽车尾气中的水蒸汽和二氧化碳共电解还原成为合成气，来满足将氮氧化物催化还原成氮气所需要的还原性气体，通过与固体氧化物燃料电池堆的互联，还可以将多余的合成气重新转化成电能利用，是一种比较先进的汽车尾气处理新工艺；所述固体氧化物燃料电池堆与所述固体氧化物电解池堆组合既要保证气体的路线，又要保证电流的电路，气路是直接接在排气管上，电路是通过与电极连接的集电线路与汽车的线路连接的。
一种用于汽车尾气处理的装置，包括固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆，所述固体氧化物燃料电池堆和所述固体氧化物电解池堆之间设有功能封接材料，所述固体氧化物燃料电池堆由至少两个相互串联的固体氧化物燃料单体电池组成，所述固体氧化物电解池堆由至少两个相互串联的固体氧化物燃料单体电解池组成；所述固体氧化物燃料单体电池包括阴极一，电解质一和阳极一，串联时一个所述固体氧化物燃料单体电池的阴极一与相邻另一个固体氧化物燃料单体电池的阳极一通过连接材料一相互连接；所述固体氧化物燃料单体电解池包括阴极二，电解质二和阳极二，串联时一个所述固体氧化物燃料单体电解池的阴极二与相邻另一个固体氧化物燃料单体电解池的阳极二通过连接材料二相互连接，所述阴极一与所述阳极二由相同的材料制成。
本发明所述用于汽车尾气处理的装置，其中，所述固体氧化物燃料单体电池为阳极支撑型或电解质支撑型；所述固体氧化物燃料单体电解池为阴极支撑型或电解质支撑型。
本发明所述用于汽车尾气处理的装置，其中，所述固体氧化物燃料单体电池为管状或平板状；所述固体氧化物燃料单体电解池为管状或平板状。
本发明所述用于汽车尾气处理的装置，其中，所述电解质一为氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、Ce0.8Sm0.2O1.9(SDC)、BaZr0.7Pr0.1Y0.2O3-δ(BZPY)和 BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(BZCY)中的一种；所述电解质二为氧化钇稳定的氧化锆 (YSZ)、Ce0.8Sm0.2O1.9(SDC)、BaZr0.7Pr0.1Y0.2O3-δ(BZPY)和BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(BZCY)中的一种。
本发明所述用于汽车尾气处理的装置，其中，所述阴极一为(La0.75Sr0.25) 0.95MnO3(LSM)和La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)中的一种；所述阴极二为NiO- 氧化钇稳定的氧化锆(NiO-YSZ)、NiO-Ce0.8Sm0.2O1.9(NiO-SDC)、 NiO-BaZr0.7Pr0.1Y0.2O3-δ(NiO-BZPY)、NiO-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(NiO-BZCY) 和SrTiO3中的一种。
本发明所述用于汽车尾气处理的装置，其中，所述阳极一为NiO-氧化钇稳定的氧化锆(NiO-YSZ)、NiO-Ce0.8Sm0.2O1.9(NiO-SDC)、NiO-BaZr0.7Pr0.1Y0.2O3-δ (NiO-BZPY)、NiO-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(NiO-BZCY)和SrTiO3的一种；所述阳极二为(La0.75Sr0.25)0.95MnO3(LSM)和La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)中的一种。
本发明所述用于汽车尾气处理的装置，其中，所述功能封接材料为Sr0.7Y0.3Ti0.6B0.4O3，其中B为Fe、Co、Ni、Cu和Zn的一种；所述连接材料一为Y0.7Ca0.3Cr0.9M0.1O3-δ，所述连接材料二为Y0.7Ca0.3Cr0.9M0.1O3-δ，其中M为Fe、 Co、Ni、Cu和Zn的一种。
本发明所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，包括以下步骤：
步骤(a)固体氧化物燃料电池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电池的所述阳极一的材料和造孔剂混合球墨后干燥得所需的阳极一初级粉体，所述阳极一的材料为NiO-YSZ或 NiO-SDC或NiO-BZPY或NiO-BZCY，采用干压成型或挤塑成型法将所需的阳极一初级粉体制成阳极一支撑体或管素坯，于空气气氛中1300～1500℃烧结4～10 小时后，得到复合阳极一支撑体或管；
(2)采用丝网印刷法将制备所述电解质一的材料均匀涂覆在步骤(1)中所述复合阳极一支撑体或管上，并于空气气氛中1300～1500℃烧结4～10小时后制备电解质一，得到单体半电池；
(3)在制备所述阴极一的材料中加入粉体质量20％的含5～10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阴极一的浆料，采用丝网印刷法将所述阴极一的浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电池上，烧结成型后得到平板状或管状的固体氧化物燃料单体电池；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电池通过连接材料一构建成平板状或管状固体氧化物燃料电池堆；
步骤(b)固体氧化物电解池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电解池的所述阴极二的材料和造孔剂混合球墨24小时后干燥得所需的阴极二初级粉体，所述阴极二的材料为 NiO-YSZ或NiO-SDC或NiO-BZPY或NiO-BZCY，采用干压成型或挤塑成型法将所需的阴极二初级粉体制成阴极二支撑体或管素坯，于空气气氛中 1300～1500℃烧结4～10小时后，得到复合阴极二支撑体或管；
(2)采用丝网印刷法将所述电解质二的浆料均匀涂覆在步骤(1)所述复合阴极二支撑体或管的一侧面上，并于空气气氛中1300～1500℃烧结4～10小时后，得到单体半电解池；
(3)在制备所述阳极二的材料中加入粉体质量20％的含5～10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阳极二的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电解池上，烧结成型后得到平板状或管状固体氧化物燃料单体电解池；
(4)将至少两个步骤(3)得到的固体氧化物燃料单体电解池通过连接材料二构建成平板状或管状固体氧化物电解池堆；
步骤(c)固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆组的制备
将步骤(a)中得到的所述固体氧化物燃料电池堆和步骤(b)得到的固体氧化物电解池堆通过功能封接材料连接实现电路气路连接构建所述用于汽车尾气处理的装置。
本发明所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，其中，步骤(a)中所述阳极一的材料NiO、YSZ或SDC或BZPY或BZCY和造孔剂的质量比例为6:4:2；步骤(b)中所述阴极二的材料NiO、YSZ或SDC或BZPY或BZCY和造孔剂的质量比例为6:4:2。
本发明所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，包括以下步骤：
步骤(a)固体氧化物燃料电池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电池的电解质一的材料作为支撑，采用干压成型或挤塑成型法将所述材料的初始粉体制成电解质一支撑体或管素坯，于空气气氛中1000～1500℃烧结4～10小时后，得到电解质一支撑体或管；
(2)采用丝网印刷法将所述阳极一的SrTiO3浆料均匀涂覆在步骤(1)所述电解质一支撑体或管的一侧面上，并于空气气氛自然晾干，得到单体半电池；
(3)在制备阴极一的材料中加入粉体质量20％的含5～10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阴极一的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述电解质一支撑体或管的另一侧面上，烧结成型后得到平板状或管状固体氧化物燃料单体电池；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电池通过连接材料一构建成平板状(或管状)固体氧化物燃料电池堆；
步骤(b)固体氧化物电解池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电解池的所述电解质二的材料作为支撑，采用干压成型或挤塑成型法将所述材料的初始粉体制成电解质二支撑体或管素坯，于空气气氛中1000～1500℃烧结4～10小时后，得到电解质二支撑体或管；
(2)采用丝网印刷法将所述阴极一的SrTiO3浆料均匀涂覆在步骤(1)所述电解质二支撑体或管的一侧面上，并于空气气氛自然晾干，得到单体半电解池；
(3)在制备所述阳极二的材料中加入粉体质量20％的含5～10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阴极二的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述电解质二支撑体或管的另一侧面上，烧结成型后得到平板状或管状固体氧化物燃料单体电解池；
(4)将两个步骤(3)得到的固体氧化物燃料单体电解池通过连接材料二构建成平板状或管状固体氧化物电解池堆；
步骤(c)固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆组的制备
将步骤(a)中得到的所述固体氧化物燃料电池堆和步骤(b)得到的固体氧化物电解池堆通过功能封接材料连接实现电路气路连接构建所述用于汽车尾气处理的装置。
本发明提供的一种用于汽车尾气处理的装置，所述处理装置为固体氧化物燃料电池堆与固体氧化物电解池组合成堆使用，不仅将固体氧化物燃料电池进行产业化应用，同时也开拓了固体氧化物电解池的应用领域，首次将两者组合使用用于汽车尾气后处理的研究；本发明提供的固体氧化物燃料电池固体氧化物电解池组合使用两者协同组合，且两者之间可以任意调换即固体氧化物燃料电池可以简单的改变即可作为固体氧化物电解池使用，同样的固体氧化物电解池可以简单的改变即可作为固体氧化物燃料电池使用，易于解决传统固体氧化物燃料电池硫中毒、积碳等问题；且所述汽车尾气处理的装置较传统的汽车尾气三元催化成本低易于产业化。
本发明提供的一种用于汽车尾气处理的装置的制备方法，操作简单，成本低，易于实现工业化生产。
附图说明
图1本发明实施例1-10中所述用于汽车尾气处理的装置的结构示意图；
图2本发明实施例11-21中所述用于汽车尾气处理的装置的结构示意图。
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
具体实施方式
实施例1
如图1所示，一种用于汽车尾气处理的装置，包括固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆，所述固体氧化物燃料电池堆和所述固体氧化物电解池堆之间设有功能封接材料3，所述固体氧化物燃料电池堆由两个相互串联的固体氧化物燃料单体电池1组成，所述固体氧化物电解池堆由两个相互串联的固体氧化物燃料单体电解池2组成；功能封接材料3为Sr0.7Y0.3Ti0.6Fe0.4O3；
所述固体氧化物燃料单体电池1为阳极支撑氧离子导体型，所述固体氧化物燃料单体电池1包括阴极一11，电解质一12和阳极一13，所述阴极一11为 (La0.75Sr0.25)0.95MnO3(LSM)，所述电解质一12为氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)，所述阳极一13为NiO-YSZ，所述电解质一12设置在所述阴极一11和所述阳极一12的中间，串联方式为：一个所述固体氧化物燃料单体电池1的阴极一11与相邻另一个固体氧化物燃料单体电池1的阳极一13通过连接材料一14相互连接，连接材料一14为Y0.7Ca0.3Cr0.9Fe0.1O3-δ；
所述固体氧化物燃料单体电解池2为阴极支撑型氧离子导体型，所述固体氧化物燃料单体电解池2包括阴极二21，电解质二22和阳极二23，所述阴极二 21为NiO-YSZ，所述电解质二22为YSZ，所述阳极二23为(La0.75Sr0.25)0.95MnO3 (LSM)，所述电解质二22设置在所述阴极二21和所述阳极二23的中间，串联方式为：一个所述固体氧化物燃料单体电解池2的阴极二21与相邻另一个固体氧化物燃料单体电解池2的阳极二23通过连接材料二24相互连接，连接材料二 24为Y0.7Ca0.3Cr0.9Fe0.1O3-δ；
所述固体氧化物燃料电池堆的所述阳极一13的一端通入CxH和CO，另一端通过功能封接材料3与所述固体氧化物电解池堆的阴极二21的一端电连接。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，包括以下步骤：
步骤(a)固体氧化物燃料电池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电池1的所述阳极一13的材料 NiO、YSZ和造孔剂按6:4:2的质量比例混合球墨24小时后干燥得所需的阳极一初级粉体，采用干压成型或挤塑成型法将所需的阳极一初级粉体制成阳极一支撑体(或管)素坯，于空气气氛中1500℃烧结10小时后，得到NiO-YSZ复合阳极一支撑体(或管)，所述造孔剂为石墨；
(2)采用丝网印刷法将制备所述电解质一12的材料YSZ均匀涂覆在步骤 (1)中所述复合阳极一支撑体(或管)上并于空气气氛中1500℃烧结10小时后制备电解质一12，得到单体半电池；
(3)在制备所述阴极一11的材料LSM中加入粉体质量20％的含10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阴极一11的浆料，采用丝网印刷法将所述阴极一11的浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电池上，烧结成型后得到平板状(或管状)的固体氧化物燃料单体电池1；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电池1通过连接材料一14构建成平板状(或管状)固体氧化物燃料电池堆；
步骤(b)固体氧化物电解池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电解池2的所述阴极二21的材料 NiO、YSZ和造孔剂按6:4:2的质量比例混合球墨24小时后干燥得所需的阴极二初级粉体，采用干压成型或挤塑成型法将所需的阴极二初级粉体制成阴极二支撑体(管)素坯，于空气气氛中1500℃烧结10小时后，得到NiO-YSZ复合阴极二支撑体(管)，所述造孔剂为石墨；
(2)采用丝网印刷法将电解质二22的材料YSZ均匀涂覆在步骤(1)所述阴极支撑体(管)上并于空气气氛中1500℃烧结10小时后制成电解质二22的，得到单体半电解池；
(3)在制备所述阳极二23的材料LSM中加入粉体质量20％的含10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阳极二23的LSM浆料，用丝网印刷法将所述LSM浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电解池上，烧结成型后得到平板状(管状)固体氧化物燃料单体电解池2；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电解池2通过连接材料二24构建成平板状(管状)固体氧化物电解池堆；
步骤(c)固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆组的制备
将步骤(a)中得到的所述固体氧化物燃料电池堆和步骤(b)得到的固体氧化物电解池堆通过功能封接材料3连接实现电路气路连接构建本实施例所述用于汽车尾气处理。
本实施例所述的用于汽车尾气处理的装置的在汽车尾气处理中的工作原理为，在固体氧化物燃料电池堆的阴极二21的一侧持续通入空气，使得O2得到电子变成O2-，在化学势的作用下，O2-穿过致密的电解质二22到达阳极二23，并与进入阳极二23的煤基燃料(H2+CO或CH4或CH3OH)进行氧化反应，反应后失去的电子通过外电路回到阴极，由固体氧化物燃料电池堆产生的H2O和CO2通过功能封接材料3进入固体氧化物电解池的阴极一11，在较高温度下(700～1000℃)，在固体氧化物电解池堆的两侧电极上施加一定的直流电压， H2O和CO2在阴极一11发生还原反应产生O2-，CO和H2，生成的合成气(即 H2+CO)与汽车尾气NOx反应后生成H2O，CO2和N2，O2-穿过致密的固体氧化物电解质层到达阳极一13，在阳极一13发生氧化发应得到高纯O2。
固体氧化物燃料电池(SOFC)反应如下所示
阳极反应：H2+O2-→H2O+2e-
CO+O2-→CO2+2e-
CH4+4O2-→H2O+CO2+8e-
CH3OH+3O2-→CO2+2H2O+6e-
阴极反应：2O2+8e-→4O2-
总的电池反应式：
H2+CO+O2→H2O+CO2 或
CH4+2O2→2H2O+CO2或
2CH3OH+3O2→4H2O+2CO2或
固体氧化物电解池(SOEC)反应如下所示
阴极反应：2CO2+4e→2CO+2O2-
2H2O+4e→2H2+2O2-
阳极反应：4O2-→2O2+8e
总的电池反应式：H2O+CO2→H2+CO+O2
实施例2
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12和所述固体氧化物燃料单体电解池2的电解质二22均采用阳离子导体 Ce0.8Sm0.2O1.9(SDC)，所述阳极一13为NiO-SDC，所述阴极二21为NiO-SDC，其它内容同例1。
本实施例用于汽车尾气处理的装置的制备方法，包括以下步骤：
步骤(a)固体氧化物燃料电池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电池1的所述阳极一13的材料 NiO、SDC和造孔剂按6:4:2的质量比例混合球墨24小时后干燥得所需的阳极一初级粉体，采用干压成型或挤塑成型法将所需的阳极一初级粉体制成阳极一支撑体(或管)素坯，于空气气氛中1300℃烧结4小时后，得到NiO-SDC复合阳极一支撑体(或管)，所述造孔剂为淀粉；
(2)采用丝网印刷法将制备所述电解质一12的材料SDC均匀涂覆在步骤(1)中所述复合阳极一支撑体(或管)上并于空气气氛中1300℃烧结4小时后制备电解质一12，得到单体半电池；
(3)在制备所述阴极一11的材料LSM中加入粉体质量20％的含5wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阴极一11的浆料，采用丝网印刷法将所述阴极一11的浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电池上，烧结成型后得到平板状(或管状)的固体氧化物燃料单体电池1；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电池1通过连接材料一14构建成平板状(或管状)固体氧化物燃料电池堆；
步骤(b)固体氧化物电解池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电解池2的所述阴极二21的材料 NiO、SDC和造孔剂按6:4:2的质量比例混合球墨24小时后干燥得所需的阴极二初级粉体，采用干压成型或挤塑成型法将所需的阴极二初级粉体制成阴极二支撑体(管)素坯，于空气气氛中1300℃烧结4小时后，得到NiO-SDC复合阴极二支撑体(管)，所述造孔剂为淀粉；
(2)采用丝网印刷法将电解质二22的材料SDC均匀涂覆在步骤(1)所述阴极支撑体(管)上并于空气气氛中1300℃烧结4小时后制成电解质二22的薄膜，得到单体半电解池；
(3)在制备所述阳极二23的材料LSM中加入粉体质量20％的含5wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阳极二23的LSM浆料，用丝网印刷法将所述LSM浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电解池上，烧结成型后得到平板状(管状)固体氧化物燃料单体电解池2；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电解池2通过连接材料二24构建成平板状(管状)固体氧化物电解池堆；
步骤(c)固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆组的制备
将步骤(a)中得到的所述固体氧化物燃料电池堆和步骤(b)得到的固体氧化物电解池堆通过功能封接材料3连接实现电路气路连接构建本实施例所述用于汽车尾气处理的装置。
实施例3
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12和所述固体氧化物燃料单体电解池2的电解质二22均采用阳离子导体BaZr0.7Pr0.1Y0.2O3-δ(BZPY)，所述阳极一13为NiO-BZPY，所述阴极二21为 NiO-BZPY，其它内容同例1。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，同例1。
实施例4
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12和所述固体氧化物燃料单体电解池2的电解质二22均采用阳离子导体BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(BZCY)，所述阳极一13为NiO-BZCY，所述阴极二21为 NiO-BZCY，其它内容同例1。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，同例1。
实施例5
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的所述阴极一11的材料和所述固体氧化物燃料单体电解池2的所述阳极二23的材料均采用La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)，其它内容同例1。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，同例1。
实施例6
如图1所示，一种用于汽车尾气处理的装置，包括固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆，所述固体氧化物燃料电池堆和所述固体氧化物电解池堆之间设有功能封接材料3，所述固体氧化物燃料电池堆由两个相互串联的固体氧化物燃料单体电池1组成，所述固体氧化物电解池堆由两个相互串联的固体氧化物燃料单体电解池2组成；功能封接材料3为Sr0.7Y0.3Ti0.6Co0.4O3；
所述固体氧化物燃料单体电池1为电解质支撑型，所述固体氧化物燃料单体电池1包括阴极一11，电解质一12和阳极一13，所述阴极一11为(La0.75Sr0.25) 0.95MnO3(LSM)，所述电解质一12为YSZ，所述阳极一13为SrTiO3，所述电解质一12设置在所述阴极一11和所述阳极一12的中间，串联方式为：一个所述固体氧化物燃料单体电池1的阴极一11与相邻另一个固体氧化物燃料单体电池1的阳极一13通过连接材料一14相互连接，连接材料一14为Y0.7Ca0.3Cr0.9Co0.1O3-δ；
所述固体氧化物燃料单体电解池2为电解质支撑型，所述固体氧化物燃料单体电解池2包括阴极二21，电解质二22和阳极二23，所述阴极二21为SrTiO3，所述电解质二22为YSZ，所述阳极二23为(La0.75Sr0.25)0.95MnO3(LSM)，所述电解质二22设置在所述阴极二21和所述阳极二23的中间，串联方式为：一个所述固体氧化物燃料单体电解池2的阴极二21与相邻另一个固体氧化物燃料单体电解池2的阳极二23通过连接材料二24相互连接，连接材料二24为 Y0.7Ca0.3Cr0.9Co0.1O3-δ；
所述固体氧化物燃料电池堆的所述阳极一13的一端通入CxH和CO，另一端通过功能封接材料3与所述固体氧化物电解池堆的阴极二21的一端电连接。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，包括以下步骤：
步骤(a)固体氧化物燃料电池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12的材料YSZ 作为支撑，采用干压成型或挤塑成型法将所述材料YSZ的初始粉体制成电解质一支撑体(或管)素坯，于空气气氛中1000℃烧结4小时后，得到电解质一支撑体(管)；
(2)采用丝网印刷法将阳极一13的SrTiO3浆料均匀涂覆在步骤(1)所述电解质一支撑体(或管)的一侧面上，并于空气气氛自然晾干，得到单体半电池；
(3)在制备阴极一11的材料LSM中加入粉体质量20％的含5wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阴极一11的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电池的另一侧面上，烧结成型后得到平板状(或管状)固体氧化物燃料单体电池1；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电池1通过连接材料一14构建成平板状(或管状)固体氧化物燃料电池堆；
步骤(b)固体氧化物电解池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电解池2的所述电解质二22的材料YSZ作为支撑，采用干压成型或挤塑成型法将所述材料YSZ的初始粉体制成电解质二支撑体(或管)素坯，于空气气氛中1000℃烧结4小时后，得到电解质二支撑体(管)；
(2)采用丝网印刷法将所述阴极二21的SrTiO3浆料均匀涂覆在步骤(1) 所述电解质二支撑体(或管)的一侧面上，并于空气气氛自然晾干，得到单体半电解池；
(3)在制备所述阳极二23的材料LSM中加入粉体质量20％的含5wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阳极二23的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述电解质二支撑体(或管)的另一侧面上，烧结成型后得到平板状(或管状)固体氧化物燃料单体电解池；
(4)将两个步骤(3)得到的固体氧化物燃料单体电解池2通过连接材料二 24构建成平板状(或管状)固体氧化物电解池堆；
步骤(c)固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆组的制备
将步骤(a)中得到的所述固体氧化物燃料电池堆和步骤(b)得到的固体氧化物电解池堆通过功能封接材料3连接实现电路气路连接构建本实施例所述用于汽车尾气处理的装置。
本实施例所述的用于汽车尾气处理的装置的在汽车尾气处理中的工作原理同实施例1。
实施例7
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12和所述固体氧化物燃料单体电解池2的电解质二22均采用阳离子导体 Ce0.8Sm0.2O1.9(SDC)，其它内容同例6。
本实施例用于汽车尾气处理的装置的制备方法，包括以下步骤：
步骤(a)固体氧化物燃料电池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12的材料SDC 作为支撑，采用干压成型或挤塑成型法将所述材料SDC的初始粉体制成电解质一支撑体(或管)素坯，于空气气氛中1500℃烧结10小时后，得到电解质一支撑体(管)；
(2)采用丝网印刷法将阳极一13的SrTiO3浆料均匀涂覆在步骤(1)所述电解质一支撑体(或管)的一侧面上，并于空气气氛自然晾干，得到单体半电池；
(3)在制备阴极一11的材料LSM中加入粉体质量20％的含10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阴极一11的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电池的另一侧面上，烧结成型后得到平板状(或管状)固体氧化物燃料单体电池1；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电池1通过连接材料一14构建成平板状(或管状)固体氧化物燃料电池堆；
步骤(b)固体氧化物电解池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电解池2的所述电解质二22的材料SDC作为支撑，采用干压成型或挤塑成型法将所述材料SDC的初始粉体制成电解质二支撑体(或管)素坯，于空气气氛中1500℃烧结10小时后，得到电解质二支撑体(管)；
(2)采用丝网印刷法将所述阴极二21的SrTiO3浆料均匀涂覆在步骤(1) 所述电解质二支撑体(或管)的一侧面上，并于空气气氛自然晾干，得到单体半电解池；
(3)在制备所述阳极二23的材料LSM中加入粉体质量20％的含10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阳极二23的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述电解质二支撑体(或管)的另一侧面上，烧结成型后得到平板状(或管状)固体氧化物燃料单体电解池；
(4)将两个步骤(3)得到的固体氧化物燃料单体电解池2通过连接材料二 24构建成平板状(或管状)固体氧化物电解池堆；
步骤(c)固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆组的制备
将步骤(a)中得到的所述固体氧化物燃料电池堆和步骤(b)得到的固体氧化物电解池堆通过功能封接材料3连接实现电路气路连接构建本实施例所述用于汽车尾气处理的装置。
实施例8
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12和所述固体氧化物燃料单体电解池2的电解质二22均采用质子导体 BaZr0.7Pr0.1Y0.2O3-δ(BZPY)，其它内容同例6。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，同例6。
实施例9
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12和所述固体氧化物燃料单体电解池2的电解质二22均采用质子导体 BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(BZCY)，其它内容同例6。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，同例6。
实施例10
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的所述阴极一11的材料和所述固体氧化物燃料单体电解池2的所述阳极二23的材料均采用La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)，其它内容同例6。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，同例6。
实施例11
如图2所示，一种用于汽车尾气处理的装置，包括固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆，所述固体氧化物燃料电池堆和所述固体氧化物电解池堆之间设有功能封接材料3，所述固体氧化物燃料电池堆由两个相互串联的固体氧化物燃料单体电池1组成，所述固体氧化物电解池堆由两个相互串联的固体氧化物燃料单体电解池2组成；功能封接材料3为Sr0.7Y0.3Ti0.6Ni0.4O3；
所述固体氧化物燃料单体电池1为阳极支撑氧离子导体型，所述固体氧化物燃料单体电池1包括阴极一11，电解质一12和阳极一13，所述阴极一11为 (La0.75Sr0.25)0.95MnO3(LSM)，所述电解质一12为YSZ，所述阳极一13为 NiO-YSZ，所述电解质一12设置在所述阴极一11和所述阳极一12的中间，串联方式为：一个所述固体氧化物燃料单体电池1的阴极一11与相邻另一个固体氧化物燃料单体电池1的阳极一13通过连接材料一14相互连接，连接材料一 14为Y0.7Ca0.3Cr0.9Ni0.1O3-δ；
所述固体氧化物燃料单体电解池2为阴极支撑型氧离子导体型，所述固体氧化物燃料单体电解池2包括阴极二21，电解质二22和阳极二23，所述阴极二 21为NiO-YSZ，所述电解质二22为YSZ，所述阳极二23为(La0.75Sr0.25)0.95MnO3 (LSM)，所述电解质二22设置在所述阴极二21和所述阳极二23的中间，串联方式为：一个所述固体氧化物燃料单体电解池2的阴极二21与相邻另一个固体氧化物燃料单体电解池2的阳极二23通过连接材料二24相互连接，连接材料二 24为Y0.7Ca0.3Cr0.9Ni0.1O3-δ；
所述固体氧化物电解池堆的所述阴极二21的一端通入H2O和CO2，另一端通过功能封接材料3与所述固体氧化物电池堆的阳极一13的一端电连接。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，包括以下步骤：
步骤(a)固体氧化物燃料电池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电池1的所述阳极一13的材料 NiO、YSZ和造孔剂按6:4:2的质量比例混合球墨24小时后干燥得所需的阳极一初级粉体，采用干压成型或挤塑成型法将所需的阳极一初级粉体制成阳极一支撑体(管)素坯，于空气气氛中1500℃烧结4小时后，得到NiO-YSZ复合阳极一支撑体(或管)，所述造孔剂为淀粉；
(2)采用丝网印刷法将制备所述电解质一12的材料YSZ均匀涂覆在步骤 (1)中所述复合阳极一支撑体(或管)上并于空气气氛中1500℃烧结4小时后制备电解质一12，得到单体半电池；
(3)在制备所述阴极一11的材料LSM中加入粉体质量20％的含5wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阴极一11的浆料，采用丝网印刷法将所述阴极一11的浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电池上，烧结成型后得到平板状(或管状)的固体氧化物燃料单体电池1；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电池1通过连接材料一14构建成平板状(或管状)固体氧化物燃料电池堆；
步骤(b)固体氧化物电解池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电解池2的所述阴极二21的材料 NiO、YSZ和造孔剂按6:4:2的质量比例混合球墨24小时后干燥得所需的阴极二初级粉体，采用干压成型或挤塑成型法将所需的阴极二初级粉体制成阴极二支撑体(管)素坯，于空气气氛中1500℃烧结4小时后，得到NiO-YSZ复合阴极二支撑体(管)，所述造孔剂为淀粉；
(2)采用丝网印刷法将电解质二22的材料YSZ均匀涂覆在步骤(1)所述阴极二支撑体(管)上并于空气气氛中1500℃烧结4小时后制成电解质二22的薄膜，得到单体半电解池；
(3)在制备所述阳极二23的材料LSM中加入粉体质量20％的含5wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阳极二23的LSM浆料，用丝网印刷法将所述LSM浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电解池上，烧结成型后得到平板状(管状)固体氧化物燃料单体电解池2；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电解池2通过连接材料二24构建成平板状(管状)固体氧化物电解池堆；
步骤(c)固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆组的制备
将步骤(a)中得到的所述固体氧化物燃料电池堆和步骤(b)得到的固体氧化物电解池堆通过功能封接材料3连接实现电路气路连接构建本实施例所述用于汽车尾气处理的装置。
本实施例所述的用于汽车尾气处理的装置的在汽车尾气处理中的工作原理为，在较高温度下(700～1000℃)，在SOEC两侧电极上施加一定的直流电压， H2O和CO2在阴极发生还原反应产生O2-，O2-穿过致密的固体氧化物电解质层到达阳极，在阳极发生氧化发应得到高纯O2，固体氧化物电解池反应后生成的合成气(H2+CO)通过功能封接材料3进入固体氧化物燃料电池的阳极一13，在阴极一11的一侧持续通入空气，使得O2得到电子变成O2-，在化学势的作用下， O2-穿过致密的电解质一12到达阳极一13，并与煤基燃料(H2+CO或CH4或CH3OH)进行氧化反应，失去的电子通过外电路回到阴极一11。
固体氧化物电解池(SOEC)反应如下所示
阴极反应：2CO2+4e→2CO+2O2-
2H2O+4e→2H2+2O2-
阳极反应：4O2-→2O2+8e
总的电池反应式：H2O+CO2→H2+CO+O2
固体氧化物燃料电池(SOFC)反应如下所示
阳极反应：H2+O2-→H2O+2e-
2CO+2O2-→2CO2+2e-
CH4+4O2-→H2O+CO2+8e-
CH3OH+3O2-→CO2+2H2O+6e-
H2→2H++2e-
阴极反应：2O2+8e-→4O2-
2NO+4e→N2+2O2-
(2/x)NOx+2H++2e-→(1/x)N2+H2O
总的电池反应式：H2+CO+O2→H2O+CO2或
CH4+2O2→2H2O+CO2或
2CH3OH+3O2→4H2O+2CO2或
2NOx+xH2→N2+XH2O
实施例12
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12和所述固体氧化物燃料单体电解池2的电解质二22均采用阳离子导体 Ce0.8Sm0.2O1.9(SDC)，所述阳极一13为NiO-SDC，所述阴极二21为NiO-SDC，其它内容同例11。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，包括以下步骤：
步骤(a)固体氧化物燃料电池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电池1的所述阳极一13的材料NiO、SDC和造孔剂按6:4:2的质量比例混合球墨24小时后干燥得所需的阳极一初级粉体，采用干压成型或挤塑成型法将所需的阳极一初级粉体制成阳极一支撑体(管)素坯，于空气气氛中1300℃烧结10小时后，得到NiO-SDC复合阳极一支撑体(或管)，所述造孔剂为石墨；
(2)采用丝网印刷法将制备所述电解质一12的材料SDC均匀涂覆在步骤 (1)中所述复合阳极一支撑体(或管)上并于空气气氛中1300℃烧结10小时后制备电解质一12，得到单体半电池；
(3)在制备所述阴极一11的材料LSM中加入粉体质量20％的含10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阴极一11的浆料，采用丝网印刷法将所述阴极一11的浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电池上，烧结成型后得到平板状(或管状)的固体氧化物燃料单体电池1；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电池1通过连接材料一14构建成平板状(或管状)固体氧化物燃料电池堆；
步骤(b)固体氧化物电解池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电解池2的所述阴极二21的材料 NiO、SDC和造孔剂按6:4:2的质量比例混合球墨24小时后干燥得所需的阴极二初级粉体，采用干压成型或挤塑成型法将所需的阴极二初级粉体制成阴极二支撑体(管)素坯，于空气气氛中1300℃烧结10小时后，得到NiO-SDC复合阴极二支撑体(管)，所述造孔剂为石墨；
(2)采用丝网印刷法将电解质二22的材料SDC均匀涂覆在步骤(1)所述阴极二支撑体(管)上并于空气气氛中1300℃烧结10小时后制成电解质二22 的薄膜，得到单体半电解池；
(3)在制备所述阳极二23的材料LSM中加入粉体质量20％的含10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阳极二23的LSM浆料，用丝网印刷法将所述LSM浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电解池上，烧结成型后得到平板状(管状)固体氧化物燃料单体电解池2；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电解池2通过封接材料二24构建成平板状(管状)固体氧化物电解池堆；
步骤(c)固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆组的制备
将步骤(a)中得到的所述固体氧化物燃料电池堆和步骤(b)得到的固体氧化物电解池堆通过功能封接材料3连接实现电路气路连接构建本实施例所述用于汽车尾气处理的装置。
实施例13
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12和所述固体氧化物燃料单体电解池2的电解质二22均采用质子导体 BaZr0.7Pr0.1Y0.2O3-δ(BZPY)，所述阳极一13为NiO-BZPY，所述阴极二21为 NiO-BZPY，其它内容同例11。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，同例11。
实施例14
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12和所述固体氧化物燃料单体电解池2的电解质二22均采用质子导体 BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(BZCY)，所述阳极一13为NiO-BZCY，所述阴极二21为 NiO-BZCY，其它内容同例11。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，同例11。
实施例15
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的所述阴极一11的材料和所述固体氧化物燃料单体电解池2的所述阳极二23的材料均采用La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)，其它内容同例11。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，同例11。
实施例16
如图2所示，一种用于汽车尾气处理的装置，包括固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆，所述固体氧化物燃料电池堆和所述固体氧化物电解池堆之间设有功能封接材料3，所述固体氧化物燃料电池堆由两个相互串联的固体氧化物燃料单体电池1组成，所述固体氧化物电解池堆由两个相互串联的固体氧化物燃料单体电解池2组成；功能封接材料3为Sr0.7Y0.3Ti0.6Cu0.4O3；
所述固体氧化物燃料单体电池1为电解质支撑型，所述固体氧化物燃料单体电池1包括阴极一11，电解质一12和阳极一13，所述阴极一11为(La0.75Sr0.25) 0.95MnO3(LSM)，所述电解质一12为YSZ，所述阳极一13为SrTiO3，所述电解质一12设置在所述阴极一11和所述阳极一12的中间，串联方式为：一个所述固体氧化物燃料单体电池1的阴极一11与相邻另一个固体氧化物燃料单体电解池1的阳极一13通过连接材料一14相互连接，连接材料一14为Y0.7Ca0.3Cr0.9Cu0.1O3-δ；
所述固体氧化物燃料单体电解池2为电解质支撑型，所述固体氧化物燃料单体电解池2包括阴极二21，电解质二22和阳极二23，所述阴极二21为SrTiO3，所述电解质二22为YSZ，所述阳极二23为(La0.75Sr0.25)0.95MnO3(LSM)，所述电解质二22设置在所述阴极二21和所述阳极二23的中间，串联方式为：一个所述固体氧化物燃料单体电解池2的阴极二21与相邻另一个固体氧化物燃料单体电解池2的阳极二23通过连接材料二24相互连接，连接材料二24为 Y0.7Ca0.3Cr0.9Cu0.1O3-δ；
所述固体氧化物电解池堆的所述阴极二21的一端通入H2O和CO2，另一端通过功能封接材料3与所述固体氧化物电池堆的阳极一13的一端电连接。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，包括以下步骤：
步骤(a)固体氧化物燃料电池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12的材料YSZ 作为支撑，采用干压成型或挤塑成型法将所述材料YSZ的初始粉体制成电解质一支撑体(或管)素坯，于空气气氛中1500℃烧结10小时后，得到电解质一支撑体(或管)；
(2)采用丝网印刷法将所述阳极一13的SrTiO3浆料均匀涂覆在步骤(1) 所述电解质一支撑体(或管)的一侧面上，并于空气气氛自然晾干，得到单体半电池；
(3)在制备阴极一11的材料LSM中加入粉体质量20％的含10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阴极一11的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述电解质一支撑体(或管)的另一侧面上，烧结成型后得到平板状(或管状)固体氧化物燃料单体电池1；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电池1通过连接材料一14构建成平板状(或管状)固体氧化物燃料电池堆；
步骤(b)固体氧化物电解池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电解池2的所述电解质二22的材料YSZ作为支撑，采用干压成型或挤塑成型法将所述材料YSZ的初始粉体制成电解质二支撑体(或管)素坯，于空气气氛中1500℃烧结10小时后，得到电解质二支撑体(或管)；
(2)采用丝网印刷法将所述阴极二21的SrTiO3浆料均匀涂覆在步骤(1) 所述电解质二支撑体(或管)的一侧面上，并于空气气氛自然晾干，得到单体半电解池；
(3)在制备所述阳极二23的材料LSM中加入粉体质量20％的含10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阳极二23的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述电解质二支撑体(或管)的另一侧面上，烧结成型后得到平板状(或管状)固体氧化物燃料单体电解池；
(4)将两个步骤(3)得到的固体氧化物燃料单体电解池2通过连接材料二 24构建成平板状(或管状)固体氧化物电解池堆；
步骤(c)固体氧化物燃料电池和固体氧化物电解池堆组的制备
将步骤(a)中得到的所述固体氧化物燃料电池堆和步骤(b)得到的固体氧化物电解池堆通过功能封接材料3连接实现电路气路连接构建本实施例所述用于汽车尾气处理的装置。
本实施例所述的用于汽车尾气处理的装置的在汽车尾气处理中的工作原理同实施例11。
实施例17
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12和所述固体氧化物燃料单体电解池2的电解质二22均采用阳离子导体 Ce0.8Sm0.2O1.9(SDC)，其它内容同例16。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，包括以下步骤：
步骤(a)固体氧化物燃料电池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12的材料SDC 作为支撑，采用干压成型或挤塑成型法将所述材料SDC的初始粉体制成电解质一支撑体(或管)素坯，于空气气氛中1000℃烧结4小时后，得到电解质一支撑体(或管)；
(2)采用丝网印刷法将所述阳极一13的SrTiO3浆料均匀涂覆在步骤(1) 所述电解质一支撑体(或管)的一侧面上，并于空气气氛自然晾干，得到单体半电池；
(3)在制备阴极一11的材料LSM中加入粉体质量20％的含5wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阴极一11的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述电解质一支撑体(或管)的另一侧面上，烧结成型后得到平板状(或管状)固体氧化物燃料单体电池1；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电池1通过连接材料一14构建成平板状(或管状)固体氧化物燃料电池堆；
步骤(b)固体氧化物电解池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电解池2的所述电解质二22的材料SDC作为支撑，采用干压成型或挤塑成型法将所述材料SDC的初始粉体制成电解质二支撑体(或管)素坯，于空气气氛中1000℃烧结4小时后，得到电解质二支撑体(或管)；
(2)采用丝网印刷法将所述阴极二21的SrTiO3浆料均匀涂覆在步骤(1) 所述电解质二支撑体(或管)的一侧面上，并于空气气氛自然晾干，得到单体半电解池；
(3)在制备所述阳极二23的材料LSM中加入粉体质量20％的含5wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阳极二23的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述电解质二支撑体(或管)的另一侧面上，烧结成型后得到平板状(或管状)固体氧化物燃料单体电解池；
(4)将两个步骤(3)得到的固体氧化物燃料单体电解池2通过连接材料二 24构建成平板状(或管状)固体氧化物电解池堆；
步骤(c)固体氧化物燃料电池和固体氧化物电解池堆组的制备
将步骤(a)中得到的所述固体氧化物燃料电池堆和步骤(b)得到的固体氧化物电解池堆通过功能封接材料3连接实现电路气路连接构建本实施例所述用于汽车尾气处理的装置。
实施例18
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12和所述固体氧化物燃料单体电解池2的电解质二22均采用质子导体 BaZr0.7Pr0.1Y0.2O3-δ(BZPY)，其它内容同例16。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，同例16。
实施例19
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的电解质一12和所述固体氧化物燃料单体电解池2的电解质二22均采用质子导体 BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(BZCY)，其它内容同例16。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，同例16。
实施例20
本实例用于汽车尾气处理的装置，除所述固体氧化物燃料单体电池1的所述阴极一11的材料和所述固体氧化物燃料单体电解池2的所述阳极二23的材料均采用La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)，其它内容同例16。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，同例16。
实施例21
本实例用于汽车尾气处理的装置，除功能封接材料3为Sr0.7Y0.3Ti0.6Zn0.4O3；固体氧化物燃料单体电池1的连接材料一14为Y0.7Ca0.3Cr0.9Zn0.1O3-δ，固体氧化物燃料单体电解池2的连接材料二24为Y0.7Ca0.3Cr0.9Zn0.1O3-δ，其它内容同例16。
本实施例所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，同例16。
以上所述的实施例仅仅是对本实用新型的优选实施方式进行描述，并非对本发明的范围进行限定，在不脱离本发明 设计精神的前提下，本领域普通技术人员对本发明 的技术方案作出的各种变形和改进，均应落入本发明 权利要求书确定的保护范围内。

Claims (10)

1.一种用于汽车尾气处理的装置，其特征在于：包括固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆，所述固体氧化物燃料电池堆和所述固体氧化物电解池堆之间设有功能封接材料(3)，所述固体氧化物燃料电池堆由至少两个相互串联的固体氧化物燃料单体电池(1)组成，所述固体氧化物电解池堆由至少两个相互串联的固体氧化物燃料单体电解池(2)组成；所述固体氧化物燃料单体电池(1)包括阴极一(11)，电解质一(12)和阳极一(13)，串联时一个所述固体氧化物燃料单体电池(1)的阴极一(11)与相邻另一个固体氧化物燃料单体电池(1)的阳极一(13)通过连接材料一(14)相互连接；所述固体氧化物燃料单体电解池(2)包括阴极二(21)，电解质二(22)和阳极二(23)，串联时一个所述固体氧化物燃料单体电解池(2)的阴极二(21)与相邻另一个固体氧化物燃料单体电解池(2)的阳极二(23)通过连接材料二(24)相互连接，所述阴极一(11)与所述阳极二(23)由相同的材料制成。
2.根据权利要求1所述用于汽车尾气处理的装置，其特征在于：所述固体氧化物燃料单体电池(1)为阳极支撑型或电解质支撑型；所述固体氧化物燃料单体电解池(2)为阴极支撑型或电解质支撑型。
3.根据权利要求1所述用于汽车尾气处理的装置，其特征在于：所述固体氧化物燃料单体电池(1)为管状或平板状；所述固体氧化物燃料单体电解池(2)为管状或平板状。
4.根据权利要求1所述用于汽车尾气处理的装置，其特征在于：所述电解质一(12)为氧化钇稳定的氧化锆、Ce0.8Sm0.2O1.9、BaZr0.7Pr0.1Y0.2O3-δ和BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ中的一种；所述电解质二(22)为氧化钇稳定的氧化锆、Ce0.8Sm0.2O1.9、BaZr0.7Pr0.1Y0.2O3-δ和BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ中的一种。
5.根据权利要求4所述用于汽车尾气处理的装置，其特征在于：所述阴极一(11)为(La0.75Sr0.25)0.95MnO3和La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ中的一种；所述阴极二(21)为NiO-氧化钇稳定的氧化锆、NiO-Ce0.8Sm0.2O1.9、NiO-BaZr0.7Pr0.1Y0.2O3-δ、NiO-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ和SrTiO3中的一种。
6.根据权利要求5所述用于汽车尾气处理的装置，其特征在于：所述阳极一(13)为NiO-氧化钇稳定的氧化锆、NiO-Ce0.8Sm0.2O1.9、NiO-BaZr0.7Pr0.1Y0.2O3-δ、NiO-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ和SrTiO3中的一种；所述阳极二(23)为(La0.75Sr0.25) 0.95MnO3和La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ中的一种。
7.根据权利要求6所述用于汽车尾气处理的装置，其特征在于：所述功能封接材料(3)为Sr0.7Y0.3Ti0.6B0.4O3，其中B为Fe、Co、Ni、Cu和Zn的一种；所述连接材料一(14)为Y0.7Ca0.3Cr0.9M0.1O3-δ，所述连接材料二(24)为Y0.7Ca0.3Cr0.9M0.1O3-δ，其中M为Fe、Co、Ni、Cu和Zn的一种。
8.权利要求 1-7任意一项所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
步骤(a)固体氧化物燃料电池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电池(1)的所述阳极一(13)的材料和造孔剂混合球墨后干燥得所需的阳极一初级粉体，所述阳极一(13)的材料为NiO-YSZ或NiO-SDC或NiO-BZPY或NiO-BZCY，采用干压成型或挤塑成型法将所需的阳极一初级粉体制成阳极一支撑体或管素坯，于空气气氛中1300～1500℃烧结4～10小时后，得到复合阳极一支撑体或管；
(2)采用丝网印刷法将制备所述电解质一(12)的材料均匀涂覆在步骤(1)中所述复合阳极一支撑体或管上，并于空气气氛中1300～1500℃烧结4～10小时后制备电解质一(12)，得到单体半电池；
(3)在制备所述阴极一(11)的材料中加入粉体质量20％的含5～10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阴极一(11)的浆料，采用丝网印刷法将所述阴极一(11)的浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电池上，烧结成型后得到平板状或管状的固体氧化物燃料单体电池(1)；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电池(1)通过连接材料一(14)构建成平板状或管状固体氧化物燃料电池堆；
步骤(b)固体氧化物电解池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电解池的所述阴极二(21)的材料和造孔剂混合球墨24小时后干燥得所需的阴极二初级粉体，所述阴极二(21)的材料为NiO-YSZ或NiO-SDC或NiO-BZPY或NiO-BZCY，采用干压成型或挤塑成型法将所需的阴极二初级粉体制成阴极二支撑体或管素坯，于空气气氛中1300～1500℃烧结4～10小时后，得到复合阴极二支撑体或管；
(2)采用丝网印刷法将所述电解质二(22)的浆料均匀涂覆在步骤(1)所述复合阴极二支撑体或管的一侧面上，并于空气气氛中1300～1500℃烧结4～10小时后，得到单体半电解池；
(3)在制备所述阳极二(23)的材料中加入粉体质量20％的含5～10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阳极二(23)的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述单体半电解池上，烧结成型后得到平板状或管状固体氧化物燃料单体电解池；
(4)将至少两个步骤(3)得到的固体氧化物燃料单体电解池(2)通过连接材料二(24)构建成平板状或管状固体氧化物电解池堆；
步骤(c)固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆组的制备
将步骤(a)中得到的所述固体氧化物燃料电池堆和步骤(b)得到的固体氧化物电解池堆通过功能封接材料(3)连接实现电路气路连接构建所述用于汽车尾气处理的装置。
9.权利要求8所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，其特征在于：步骤(a)中所述阳极一(13)的材料NiO、YSZ或SDC或BZPY或BZCY和造孔剂的质量比例为6:4:2；步骤(b)中所述阴极二(21)的材料NiO、YSZ或SDC或BZPY或BZCY和造孔剂的质量比例为6:4:2。
10.权利要求6或7所述用于汽车尾气处理的装置的制备方法，其特征在于：
步骤(a)固体氧化物燃料电池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电池(1)的电解质一(12)的材料作为支撑，采用干压成型或挤塑成型法将所述材料的初始粉体制成电解质一支撑体或管素坯，于空气气氛中1000～1500℃烧结4～10小时后，得到电解质一支撑体或管；
(2)采用丝网印刷法将所述阳极一(13)的SrTiO3浆料均匀涂覆在步骤(1)所述电解质一支撑体或管的一侧面上，并于空气气氛自然晾干，得到单体半电池；
(3)在制备阴极一(11)的材料中加入粉体质量20％的含5～10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阴极一(11)的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述电解质一支撑体或管的另一侧面上，烧结成型后得到平板状或管状固体氧化物燃料单体电池(1)；
(4)将两个步骤(3)得到的所述固体氧化物燃料单体电池(1)通过连接材料一(14)构建成平板状或管状固体氧化物燃料电池堆；
步骤(b)固体氧化物电解池堆的制备
(1)将用于制备所述固体氧化物燃料单体电解池(2)的所述电解质二(22)的材料作为支撑，采用干压成型或挤塑成型法将所述材料氧化钇稳定的氧化锆的初始粉体制成电解质二支撑体或管素坯，于空气气氛中1000～1500℃烧结4～10小时后，得到电解质二支撑体或管；
(2)采用丝网印刷法将所述阴极二(21)的SrTiO3浆料均匀涂覆在步骤(1)所述电解质二支撑体或管的一侧面上，并于空气气氛自然晾干，得到单体半电解池；
(3)在制备所述阳极二(23)的材料中加入粉体质量20％的含5～10wt％乙基纤维素的松油醇，混合研磨均匀后得到阳极二(23)的浆料，采用丝网印刷法将所述浆料均匀涂覆在步骤(2)中所述电解质二支撑体或管的另一侧面上，烧结成型后得到平板状或管状固体氧化物燃料单体电解池；
(4)将两个步骤(3)得到的固体氧化物燃料单体电解池(2)通过连接材料二(24)构建成平板状或管状固体氧化物电解池堆；
步骤(c)固体氧化物燃料电池堆和固体氧化物电解池堆组的制备
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