CN102290589B - 一种阴极支撑型直接碳燃料电池 - Google Patents

一种阴极支撑型直接碳燃料电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种阴极支撑型直接碳燃料电池，包括燃料仓、阳极侧集电层、阳极层、电解质层、阴极活性层、阴极支撑层、阴极侧集电层、碳燃料层、多孔陶瓷层、碳燃料输入管、载气进气管、载气输出管、氧气或空气进气管，所述的电池置于燃料仓中，由外至内依次为阳极侧集电层、阳极层、电解质层、阴极活性层、阴极支撑层及阴极侧集电层，且所述的阳极侧集电层、碳燃料层及多孔陶瓷层依次自上至下叠置在燃料仓中。由于本发明电池是直接以固体碳作燃料的阴极支撑型电池，且在电池外侧设有燃料输入管，因此，具有结构简单，能量效率高，可实现燃料的连续供给，操作方便易行，能实现燃料极的多样化，对环境友好，没有泄漏、腐蚀、爆炸危险等优点。

Description

一种阴极支撑型直接碳燃料电池
技术领域
本发明涉及一种直接碳燃料电池，具体说，是涉及一种阴极支撑型直接碳燃料电池，属于燃料电池技术领域。
背景技术
近年来，随着经济的发展，我国能源的短缺问题日益严重。目前，我国发电总量的68％是通过煤炭发电，引发了严重的环境问题。因此如何绿色、高效地利用煤炭资源成为当务之急。直接碳燃料电池(DCFC)是采用固体碳作为燃料，将化学能直接转化为电能的装置，理论效率最高可达100％；同时，反应产物经简易处理，即得高浓度的CO2，大大降低了处理该温室效应气体的富集成本。因此，直接碳燃料电池受到越来越多的关注。
Thomas A.Edison在1891年做了DCFC的第一个尝试，以熔融的氧化物、盐或者它们的混合物作为电解质，以促进碳在高温反应；William W.Jacques在1896年采用钠、钾氢氧化物作为电解质进行DCFC的发电实验，这两个实验都因为电解质的消耗与失活而没有得到实际的应用。20世纪初热机的发展及其效率的提高，使得DCFC的发展暂停。直到20世纪70年代中期，Vutetakis用熔融碳酸盐作电解质尝试DCFC后，DCFC的研究才又重新开始。近来，Scientific Applications and Research Associates(SARA)公司也采用熔融氢氧化物为电解质制备出四代DCFC装置，其最大输出功率密度可达120～180mW/cm2。然而，上述这些DCFC都是采用熔融碳酸盐或者熔融氢氧化物作为电解质，而这两种DCFC燃料颗粒直接进入电解质，使得燃料中的灰分等杂质影响了电池的性能；同时，该两类电池存在电解质挥发、腐蚀、泄漏等安全隐患。因此，基于固体氧化物电解质的直接碳燃料电池成为技术途径的首选。
中国科学院上海硅酸盐研究所刘仁柱、王绍荣等人于2009年申请了专利“一种固体电解质直接碳燃料电池”，公开号为CN101540411；该发明介绍了一种固体氧化物电解质的DCFC；其电池以阳极(燃料极)作为支撑体，在其外侧依次浸渍电解质层、阴极层后共烧而成。该发明设计是以燃料极作为支撑层，这就给燃料催化层的制备增加了难度，且燃料极的多样性受到了限制；此外，燃料通过电池运行后再进行灌装，燃料供应量少，且不易操作和不能实现燃料的连续供给，不利于商业化运用。
发明内容
针对上述现有技术的不足，本发明的目的是提供一种可操作性强、且具有优异的电化学性能的阴极支撑型直接碳燃料电池，以满足制备的直接碳燃料电池具有能量效率高、操作简单、燃料能连续供给及危险系数小等优点。
为实现上述发明目的，本发明采用的技术方案如下：
一种阴极支撑型直接碳燃料电池，包括阳极层、电解质层、阴极活性层、阴极支撑层，其特征在于：还包括燃料仓、阳极侧集电层、阴极侧集电层、碳燃料输入管、载气输出管、载气进气管、氧气或空气进气管、碳燃料层、多孔陶瓷层，所述的阳极侧集电层、阳极层、电解质层、阴极活性层、阴极支撑层及阴极侧集电层依次由外至内集成电池置在燃料仓中，且所述的阳极侧集电层、碳燃料层及多孔陶瓷层依次自上至下叠置在燃料仓中；所述的碳燃料输入管的一端设在电池外，其另一端设在碳燃料层的顶端并与碳燃料层相连通；所述的载气进气管的一端设在电池外，其另一端与电池底部的多孔陶瓷层相连通；所述的载气输出管的一端设在电池外，其另一端设在碳燃料层的中部并与碳燃料层相连通；所述的氧气或空气进气管的一端设在电池外，其另一端设在阴极侧集电层内。
所述的阳极层推荐为氧化镍(NiO)、氧化铈(CeO2)、氧化铜(CuO)、氧化钇掺杂的钛酸锶(YST)、氧化钪掺杂的钛酸锶(SST)、氧化锶掺杂的铬锰酸镧(LSCM)中的一种或二种以上与氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、氧化钪稳定的氧化锆(SSZ)、氧化钆掺杂的氧化铈(GDC)、氧化钐掺杂的氧化铈(SDC)、氧化钇掺杂的氧化铈(YDC)、氧化锶和氧化镁分别掺杂镧位和镓位的镓酸镧(LSGM)、钡掺杂的硅酸镧(LBSO)、铝掺杂的硅酸镧(LSAO)中的一种或二种以上形成的复合材料。
所述的电解质层推荐为氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、氧化钪稳定的氧化锆(SSZ)、氧化钆掺杂的氧化铈(GDC)、氧化钐掺杂的氧化铈(SDC)、氧化钇掺杂的氧化铈(YDC)、氧化锶和氧化镁分别掺杂镧位和镓位的镓酸镧(LSGM)、钡掺杂的硅酸镧(LBSO)、铝掺杂的硅酸镧(LSAO)中的一种或二种以上的混合物。
所述的阴极活性层推荐为氧化锶掺杂的锰酸镧(LSM)、氧化锶掺杂的钴酸镧(LSC)、氧化锶和氧化铁分别掺杂镧位和钴位的钴酸镧(LSCF)中的一种或二种以上与氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、氧化钪稳定的氧化锆(SSZ)、氧化钆掺杂的氧化铈(GDC)、氧化钐掺杂的氧化铈(SDC)、氧化钇掺杂的氧化铈(YDC)、氧化锶和氧化镁分别掺杂镧位和镓位的镓酸镧(LSGM)、钡掺杂的硅酸镧(LBSO)、铝掺杂的硅酸镧(LSAO)中的一种或二种以上形成的复合材料。
所述的阴极支撑层推荐为氧化锶掺杂的锰酸镧(LSM)、氧化锶掺杂的钴酸镧(LSC)、氧化锶和氧化铁分别掺杂镧位和钴位的钴酸镧(LSCF)中的一种或二种以上的混合物。
所述的燃料仓推荐为不锈钢管。
所述的阳极侧集电层推荐为镍毡。
所述的阴极侧集电层推荐为金属铂网。
所述的碳燃料选自石墨、煤来源的精煤或焦炭、石油化工来源的碳黑或石油焦炭、生物质来源的碳或木炭中的一种或二种以上与氢氧化钙(Ca(OH)2)或氧化铈(CeO2)等催化剂组成的混合物。
所述的载气推荐为氮气。
所述的电池为管式结构。
所述的管式结构电池可通过浸渍法、浇铸法、挤出法或喷涂法制备得到。
与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：
1、直接以固体碳作燃料，无需外接气化重整装置，具有结构简单，能量效率高等优点；
2、在电池外侧设有燃料输入管，可实现燃料的连续供给，且添加操作方便易行；
3、因为是阴极支撑型电池，阳极层(燃料极)设在电池的最外层，因此本发明的电池可根据燃料来源的不同，简易方便地变换燃料极的组成或结构，实现燃料极的多样化；
4、因为是直接碳燃料电池，能将碳的化学能直接转化为电能而没有燃烧过程，因此也就没有氮氧化物、二氧化硫等有毒、有害气体的产生，而且由于能量效率高，产生相同电量所释放出来的CO2量也很少，对环境友好；
5、因为本发明的电池为全固态结构，因此没有泄漏、腐蚀、爆炸等危险。
附图说明
图1为本发明所述的阴极支撑型直接碳燃料电池的结构示意图，图中：1、燃料仓；2、阳极侧集电层；3、阳极层；4、电解质层；5、阴极活性层；6、阴极支撑层；7、阴极侧集电层；8、碳燃料层；9、多孔陶瓷层；10、碳燃料输入管；11、载气进气管；12、载气输出管；13、氧气或空气进气管；14、导线。
图2为实施例1制备的阴极支撑型直接碳燃料电池的放电性能曲线。
图3为实施例2制备的阴极支撑型直接碳燃料电池的放电性能曲线。
图4为实施例2制备的阴极支撑型直接碳燃料电池的断面SEM照片。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明做进一步详细、完整地说明。
实施例1
采用浸渍成型法制备阴极支撑型直接碳燃料电池，其中：阳极层材料为NiO-YSZ的复合材料，电解质层的材料为YSZ，阴极活性层的材料为LSM-YSZ的复合材料，阴极支撑层的材料为LSM；制备过程包括：
(1)向各功能层材料粉体中加入有机溶剂、分散剂、造孔剂、粘结剂、增塑剂球磨混合，得到各功能层浆料，并对浆料进行抽真空处理；
(2)将模管浸入阴极浆料，重复浸渍、干燥过程直到所需厚度，所得阴极支撑体及活性层素坯脱模后在一定温度下预烧，然后浸渍电解质浆料形成阴极/电解质复合膜，经共烧结后再在电解质外侧浸渍阳极层，二次烧结后得到阴极支撑的单管电池；或者阴极支撑体素坯脱模后依次浸渍阴极活性层、电解质层和阳极层形成阴极支撑层/阴极活性层/电解质/阳极四层复合膜，一次共烧结得到阴极支撑单体电池；
(3)将阴极侧电流收集材料包裹在空气导气管上，一起塞入到上述阴极支撑管型单电池中，完成阴极的电流收集与空气导入功能；
(4)在预先加工好的燃料舱中预先放入多孔陶瓷板，然后用阳极侧集电材料包裹上述已经具备空气导入功能和阴极电流收集功能的管型单电池的阳极侧(外侧)，一起装入到燃料舱中，完成电池的组装；
(5)将组装好的单电池加热到运行温度，通入N2驱赶燃料仓中的空气，然后通入H2还原阳极，或者直接通入预先混合好催化剂的碳粉以及带有一定水蒸汽的N2，待单电池开路电压达到预订值后表明还原完成；
(6)在还原完成的单电池中通入预先混合好催化剂的碳粉作为燃料，通入含有一定水蒸汽的N2，即可进行直接碳燃料电池(DCFC)的运行，其中水蒸汽可采用水浴加湿。
关于阴极支撑单体电池的具体制备请参见赵春花等人申请的专利“一种阴极支撑型的管式固体氧化物燃料电池的制备方法”，公开号为：CN101577340A。
本实施例所制备的电池壁厚约0.6～1mm，外径约1.0cm，长度约8cm，阴极面积为10cm2；燃料为碳黑与Ca(OH)2的混合物；载气为N2，流量为180mL/min；氧化气体为氧气，流量为120mL/min；阳极侧集电层材料为镍毡；阴极侧集电层材料为金属铂网。
本实施例所制备的阴极支撑型直接碳燃料电池的结构示意图如图1所示：包括燃料仓1、阳极侧集电层2、阳极层3、电解质层4、阴极活性层5、阴极支撑层6、阴极侧集电层7、碳燃料层8、多孔陶瓷层9、碳燃料输入管10、载气进气管11、载气输出管12、氧气或空气进气管13、导线14，所述的阳极侧集电层2、阳极层3、电解质层4、阴极活性层5、阴极支撑层6及阴极侧集电层7依次由外至内集成电池置在燃料仓中，且所述的阳极侧集电层2、碳燃料层8及多孔陶瓷层9依次自上至下叠置在燃料仓1中；所述的碳燃料输入管10的一端设在电池外，其另一端设在碳燃料层8的顶端并与碳燃料层相连通；所述的载气进气管11的一端设在电池外，其另一端与电池底部的多孔陶瓷层9相连通；所述的载气输出管12的一端设在电池外，其另一端设在碳燃料层8的中部并与碳燃料层相连通；所述的氧气或空气进气管13的一端设在电池外，其另一端设在阴极侧集电层7内。
本发明电池的工作原理为：电池升温后通入氢气将电池的阳极还原，待还原后将氢气直接切换成载附有水蒸汽的氮气，或者直接用载附有水蒸汽的氮气，使得碳与水蒸汽发生重整对阳极进行还原，还原结束后，电池产生的电通过阴极内侧和阳极外侧的集电材料收集，再经导线引出。
初期水蒸汽与碳粉发生重整反应
C+H2O＝CO+H2                            (1)
生成的燃料扩散到阳极发生电化学氧化
H2+1/2O2＝H2O                           (2)
CO+1/2O2＝CO2                           (3)
反应得到的产物H2O又可以参与反应(1)而得到重复利用，CO2也可以和C发生重整反应而得到利用
CO2+C＝2CO                              (4)
当然，发生重整反应需要吸收一定的热量，这可以从电池反应(2)、(3)所发生的热效应以及电池工作时由于欧姆损失和电极极化所产生的放热效应中得到补充。
图2为本实施例所制备的阴极支撑型直接碳燃料电池的放电性能曲线，由图2可见：直接以固体碳为燃料，开路电压在0.81-0.84之间，900℃及850℃下，功率密度分别为75.1和47.7mW/cm2。
实施例2
本实施例与实施例1的不同之处仅在于：阳极层材料为NiO-SSZ的复合材料，电解质层的材料为SSZ，阴极活性层的材料为LSM-SSZ的复合材料，阴极支撑层的材料为LSM。
其余内容同实施例1所述。
图3为本实施例所制备的阴极支撑型直接碳燃料电池的放电性能曲线，由图3可见：直接以固体碳为燃料，开路电压在0.88-0.91之间，900℃及850℃下，功率密度分别为172.66和92.06mW/cm2。相比于实例1，电化学性能有了显著的提高。这是由于SSZ相比于YSZ有更高的电导率以及催化活性。
图4为本实施例所制备的阴极支撑型直接碳燃料电池的断面SEM照片，由图4可见：所述电池自内之外的微观结构(即，从右到左)依次是：阴极支撑层、阴极活性层、电解质层及阳极层，而且从图中可见电解质层致密，其他各功能层也具备良好的微观结构，并且层与层之间有良好的结合。
实施例3
本实施例与实施例2的不同之处仅在于：阳极层材料为具有更好催化性能的NiO-GDC复合材料，其余内容同实施例1所述。
实施例4
本实施例与实施例2的不同之处仅在于：阳极层材料为对含碳燃料更具催化性能的CuO-NiO-GDC的复合材料，其余内容同实施例1所述。
有必要在此指出的是：以上实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。

Claims (13)

1.一种阴极支撑型直接碳燃料电池，包括阳极层、电解质层、阴极活性层、阴极支撑层，其特征在于：还包括燃料仓、阳极侧集电层、阴极侧集电层、碳燃料输入管、载气输出管、载气进气管、氧气或空气进气管、碳燃料层、多孔陶瓷层，所述的阳极侧集电层、阳极层、电解质层、阴极活性层、阴极支撑层及阴极侧集电层依次由外至内集成电池置在燃料仓中，且所述的电池、碳燃料及多孔陶瓷层依次自上至下叠置在燃料仓中；所述的碳燃料输入管的一端设在电池外，其另一端设在碳燃料层的顶端并与碳燃料层相连通；所述的载气进气管的一端设在电池外，其另一端与电池底部的多孔陶瓷层相连通；所述的载气输出管的一端设在电池外，其另一端设在碳燃料层的中部并与碳燃料层相连通；所述的氧气或空气进气管的一端设在电池外，其另一端设在阴极侧集电层内。
2.根据权利要求1所述的阴极支撑型直接碳燃料电池，其特征在于：所述的阳极层为氧化镍（NiO）、氧化铈（CeO2）、氧化铜（CuO）、氧化钇掺杂的钛酸锶（YST）、氧化钪掺杂的钛酸锶（SST）、氧化锶掺杂的铬锰酸镧（LSCM）中的一种或二种以上与氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）、氧化钪稳定的氧化锆（SSZ）、氧化钆掺杂的氧化铈（GDC）、氧化钐掺杂的氧化铈（SDC）、氧化钇掺杂的氧化铈（YDC）、氧化锶和氧化镁分别掺杂镧位和镓位的镓酸镧（LSGM）、钡掺杂的硅酸镧（LBSO）、铝掺杂的硅酸镧（LSAO）中的一种或二种以上形成的复合材料。
3.根据权利要求1所述的阴极支撑型直接碳燃料电池，其特征在于：所述的电解质层为氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）、氧化钪稳定的氧化锆（SSZ）、氧化钆掺杂的氧化铈（GDC）、氧化钐掺杂的氧化铈（SDC）、氧化钇掺杂的氧化铈（YDC）、氧化锶和氧化镁分别掺杂镧位和镓位的镓酸镧（LSGM）、钡掺杂的硅酸镧（LBSO）、铝掺杂的硅酸镧（LSAO）中的一种或二种以上形成的混合物。
4.根据权利要求1所述的阴极支撑型直接碳燃料电池，其特征在于：所述的阴极活性层为氧化锶掺杂的锰酸镧（LSM）、氧化锶掺杂的钴酸镧（LSC）、氧化锶和氧化铁分别掺杂镧位和钴位的钴酸镧（LSCF）中的一种与氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）、氧化钪稳定的氧化锆（SSZ）、氧化钆掺杂的氧化铈（GDC）、氧化钐掺杂的氧化铈（SDC）、氧化钇掺杂的氧化铈（YDC）、氧化锶和氧化镁分别掺杂镧位和镓位的镓酸镧（LSGM）、钡掺杂的硅酸镧（LBSO）、铝掺杂的硅酸镧（LSAO）中的一种形成的复合材料。
5.根据权利要求1所述的阴极支撑型直接碳燃料电池，其特征在于：所述的阴极支撑层为氧化锶掺杂的锰酸镧（LSM）、氧化锶掺杂的钴酸镧（LSC）、氧化锶和氧化铁分别掺杂镧位和钴位的钴酸镧（LSCF）中的一种或二种以上形成的混合物。
6.根据权利要求1所述的阴极支撑型直接碳燃料电池，其特征在于：所述的燃料仓为不锈钢管。
7.根据权利要求1所述的阴极支撑型直接碳燃料电池，其特征在于：所述的阳极侧集电层为镍毡。
8.根据权利要求1所述的阴极支撑型直接碳燃料电池，其特征在于：所述的阴极侧集电层为金属铂网。
9.根据权利要求1所述的阴极支撑型直接碳燃料电池，其特征在于：所述的碳燃料为石墨、煤来源的精煤或焦炭、石油化工来源的碳黑或石油焦炭、生物质来源的碳或木炭中的一种或二种以上与催化剂组成的混合物。
10.根据权利要求9所述的阴极支撑型直接碳燃料电池，其特征在于：所述的催化剂为氢氧化钙（Ca(OH)2）或氧化铈（CeO2）。
11.根据权利要求1所述的阴极支撑型直接碳燃料电池，其特征在于：所述的载气为氮气。
12.根据权利要求1至11中任一项所述的阴极支撑型直接碳燃料电池，其特征在于：所述的电池为管式结构。
13.根据权利要求12所述的阴极支撑型直接碳燃料电池，其特征在于：所述的管式结构电池是通过浸渍法、浇铸法、挤出法或喷涂法制备得到。
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