CN105885717B - 带有粘合剂的光学薄膜及图像显示装置 - Google Patents

带有粘合剂的光学薄膜及图像显示装置 Download PDF

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Abstract

本发明涉及带有粘合剂的光学薄膜及图像显示装置。本发明提供在用于与正面透明板的贴合时无释放气体的滞留、并且可以抑制图像显示装置的显示不均匀的粘合片以及具有该粘合片的带有粘合剂的光学薄膜。带有粘合剂的光学薄膜(53)在光学薄膜(10)的一个面上具有正面侧粘合片(20)。正面侧粘合片(20)为具有第一粘合剂层(21)和第二粘合剂层(22)的层叠粘合片。第一粘合剂层(21)的150℃下的储能弹性模量为9×103Pa以下、20℃下的储能弹性模量G’20与150℃下的储能弹性模量G’150之比G’20/G’150为20以上。第二粘合剂层(22)的20℃下的储能弹性模量为4×105Pa以下、150℃下的储能弹性模量为1×104Pa以上。

Description

带有粘合剂的光学薄膜及图像显示装置
技术领域
本发明涉及在图像显示面板的正面具有透明板或触控面板等的图像显示装置的形成中使用的粘合片及带有粘合剂的光学薄膜。另外，本发明涉及使用该粘合片或带有粘合剂的光学薄膜的图像显示装置。
背景技术
作为手机、汽车导航装置、电脑用显示器、电视机等各种图像显示装置，广泛使用液晶显示装置或有机电致发光显示装置。为了防止由于来自外表面的冲击而造成的图像显示面板的破损等，有时在图像显示面板的可视侧设置透明树脂板或玻璃板等正面透明板(也称为“窗口层”等)。另外，近年来，在图像显示面板的可视侧具有触控面板的装置正在普及。
作为在图像显示面板的正面配置正面透明板或触控面板等的方法，采用通过粘合剂层将两者贴合的“层间填充结构”。在层间填充结构中，在面板与正面透明构件之间填充有粘合剂，因此界面的折射率差减小，可以抑制由于反射或散射而造成的可视性的下降。在正面透明板的图像显示面板侧的面的周缘部，为了装饰或遮光的目的而印刷有着色层，存在约10μm～约数十μm的印刷高差。使用片状粘合剂作为层间填充剂时，有时粘合剂不能充分地进入到印刷高差的附近，残留气泡，从而屏幕的可视性下降。
为了解决这样的由于印刷高差而造成的问题，进行了将厚度大且柔软的粘合片用于正面透明构件的贴合，从而赋予印刷高差吸收性。例如，在专利文献1、2中记载了将用于光学薄膜与正面透明板的贴合的粘合剂层的储能弹性模量调节到规定范围内。另外，在专利文献3、4中记载了通过拉伸应力松弛试验得到的残余应力小的粘合片的高差吸收性优良。
如果如上所述使用厚度大且柔软的(储能弹性模量或残余应力小的)粘合片，则可以抑制在印刷高差附近产生气泡。另一方面，粘合剂柔软时，在正面透明构件与粘合片的界面处容易滞留气泡。特别是，近年来，从构件的轻量或者柔性化的观点考虑，逐渐使用丙烯酸类树脂或聚碳酸酯等树脂制的正面透明板，通过加热产生的释放气体在正面透明板与粘合片的界面处作为气泡滞留的问题变得明显。
上述专利文献1、2中，公开了使用将储能弹性模量不同的两层粘合剂层层叠而成的层叠粘合片，通过将储能弹性模量相对较高的粘合剂层与正面透明板贴合，可以同时解决印刷高差附近气泡的滞留和由来自正面透明板的释放气体造成的界面附近的气泡滞留。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：WO2010/04229号国际公开单行本
专利文献2：日本特开2011-219665号公报
专利文献3：日本特开2011-74308号公报
专利文献4：日本特开2013-6892号公报
发明内容
发明所要解决的问题
将专利文献1、2中公开的层叠粘合片用于图像显示面板与正面板或触控面板的贴合时，可以抑制印刷高差附近或界面处气泡的滞留，但是有时产生在屏幕的周缘部产生显示不均匀等不良状况。
鉴于上述问题，本发明的目的在于提供即使在用于与具有印刷高差的正面透明板的贴合的情况下，也没有释放气体的滞留、并且可以抑制由显示不均匀或粘合剂的白色混浊造成的可视性下降的粘合片；以及具有该粘合片的带有粘合剂的光学薄膜。
用于解决问题的手段
本发明人研究的结果发现，在多个粘合剂层层叠而成的粘合片中，将各粘合剂层的储能弹性模量设定为规定范围、并且将要设置于图像显示装置的光学薄膜侧的粘合剂层的储能弹性模量具有规定的温度依赖性的情况下，可以抑制显示不均匀，从而完成了本发明。本发明涉及用于图像显示面板与正面透明板或触控面板贴合的层叠粘合片、以及在光学薄膜上具有该层叠粘合片的带有粘合剂的光学薄膜。
本发明的带有粘合剂的光学薄膜，在包含偏振板的光学薄膜的一个面上具有正面侧粘合片。正面侧粘合片为至少两层粘合剂层层叠而成的层叠粘合片，并且具备以与光学薄膜接触的方式配置的第一粘合剂层和以最远离光学薄膜的方式配置的第二粘合剂层。
所述第一粘合剂层的150℃下的储能弹性模量为9×103Pa以下、20℃下的储能弹性模量G’20与150℃下的储能弹性模量G’150之比G’20/G’150为20以上。第二粘合剂层的20℃下的储能弹性模量为4×105Pa以下、150℃下的储能弹性模量为1×104Pa以上。正面侧粘合片的150℃下的储能弹性模量优选为9×103Pa以下。
优选第二粘合剂层的凝胶分数大于第一粘合剂层的凝胶分数。第一粘合剂层的粘合剂的凝胶分数与第二粘合剂层的粘合剂的凝胶分数之差优选为15重量％以上。第一粘合剂层的粘合剂的凝胶分数优选为55重量％以下。第二粘合剂层的粘合剂的凝胶分数优选为75重量％以上。
第一粘合剂层的粘合剂优选由含有丙烯酸类基础聚合物的粘合剂组合物形成。第一粘合剂层的丙烯酸类基础聚合物优选含有含羟基单体作为单体单元。通过使第一粘合剂层的基础聚合物含有含羟基单体，即使暴露在高温高湿环境下，也可以抑制粘合剂层的白色混浊。
第二粘合剂层的粘合剂优选由含有丙烯酸类基础聚合物的粘合剂组合物形成。第二粘合剂层的丙烯酸类基础聚合物含有含氮单体和/或含羧基单体作为单体单元。通过使第二粘合剂层的基础聚合物含有含氮单体、含羧基单体，具有对正面透明板或触控面板的胶粘性提高的倾向。
优选第一粘合剂层和第二粘合剂层均含有硅烷偶联剂。通过使第一粘合剂层和第二粘合剂层两者含有硅烷偶联剂，具有抑制层叠粘合片的层间剥离的倾向。
第一粘合剂层的厚度优选为40μm以上。第二粘合剂层的厚度优选为5μm～70μm。第一粘合剂层的厚度d1与第二粘合剂层的厚度d2之比d1/d2优选为2～40。
本发明的一个方式的带有粘合剂的光学薄膜为在光学薄膜的另一个面上还具备单元侧粘合片的两面带有粘合剂的光学薄膜。
本发明的层叠粘合片和带有粘合剂的光学薄膜用于形成在图像显示面板的表面具备正面透明板或触控面板的图像显示装置。本发明的图像显示装置在图像显示单元的表面具有上述带有粘合剂的光学薄膜、以及正面透明板或触控面板。光学薄膜与正面透明板或触控面板经由上述层叠粘合片贴合。
发明效果
本发明的层叠粘合片中，用于与正面透明构件贴合的第二粘合剂层的高温下的储能弹性模量高，因此即使在由于加热而从正面透明构件产生释放气体的情况下，也可以抑制气泡滞留于与粘合片的贴合界面。另外，配置在光学薄膜侧的第一粘合剂层的储能弹性模量的温度依赖性大，高差吸收性优良，因此可以抑制高差附近混入气泡，也可以抑制图像显示装置产生显示不均匀。
附图说明
图1是表示层叠粘合片的一个方式的剖视示意图。
图2是表示带有粘合剂的光学薄膜的一个方式的剖视示意图。
图3是表示两面带有粘合剂的光学薄膜的一个方式的剖视示意图。
图4是示意性地表示图像显示装置的一个实施方式的剖视图。
附图标记
10 光学薄膜
20 正面侧粘合片(层叠粘合片)
21、22 粘合剂层
26 单元侧粘合片
41、42、46 保护片
53、55 带有粘合剂的光学薄膜
61 图像显示单元
70 正面透明构件
71 板状透明构件
76 印刷部
100 图像显示装置
具体实施方式
图1是表示层叠粘合片的一个方式的剖视图。层叠粘合片20为第一粘合剂层21与第二粘合剂层22的层叠体，为在粘合层间不具有薄膜等基材的无基材的双面粘合片。图1所示的方式中，在层叠粘合片的第一粘合剂层21侧的表面和第二粘合剂层22侧的表面上暂时粘贴有保护片41、42。图2是表示在包含偏振板的光学薄膜10的一个面上设置有层叠粘合片20的带有粘合剂的光学薄膜83的一个方式的剖视示意图。带有粘合剂的光学薄膜83中，层叠粘合片20的第一粘合剂层21侧的面与光学薄膜10贴合。
层叠粘合片20为在图像显示装置的形成中用于在偏振板的可视侧贴合正面透明构件的正面侧粘合片。图4是表示使用层叠粘合片20作为正面侧粘合片的图像显示装置的一个方式的剖视示意图。在图像显示装置100中，在透明板71上形成有印刷部76的正面透明构件70与图像显示单元61之间配置有光学薄膜10。光学薄膜10与图像显示单元61通过单元侧粘合片26贴合，光学薄膜10与正面透明构件70通过层叠粘合片20贴合。层叠粘合片20的第一粘合剂层21侧的面与光学薄膜10贴合，第二粘合剂层22侧的面与正面透明构件70贴合。
[正面侧粘合片]
如上所述，层叠粘合片20为用于将正面透明构件贴合于偏振板的可视侧的正面侧粘合片。层叠粘合片20具有至少两层粘合剂层。第一粘合剂层21为用于与光学薄膜10贴合的粘合剂层，第二粘合剂层22为用于与正面透明构件贴合的粘合剂层。在光学薄膜10上设置有层叠粘合片20的带有粘合剂的光学薄膜中，第一粘合剂层21以与光学薄膜10接触的方式配置，第二粘合剂层22以最远离光学薄膜10的方式配置。层叠粘合片包含第一粘合剂层21和第二粘合剂层22两层时，带有粘合剂的光学薄膜53在光学薄膜10上依次具有第一粘合剂层21和第二粘合剂层22。
以与光学薄膜10接触的方式配置的第一粘合剂层21由相对柔软的粘合剂构成，以最远离光学薄膜10的方式配置的第二粘合剂层22由相对硬的粘合剂构成。通过使用硬的粘合剂作为在图像显示装置形成时以与正面透明构件接触的方式设置的第二粘合剂层22，即使在正面透明构件包含产生释放气体的材料(例如丙烯酸类树脂板或聚碳酸酯板等塑料材料)的情况下，粘合剂也可以对抗释放气体的放出压力，可以抑制在粘合片与正面透明构件之间滞留气泡。另外，通过使用柔软的粘合剂作为第一粘合剂层21，可以保持作为层叠粘合片20整体的柔软性(流动性)，粘合剂可以进入到正面透明构件的印刷高差附近，因此可以抑制在高差附近混入气泡。另外，可以保持作为层叠粘合片20整体的柔软性，因此可以抑制起因于印刷高差的屏幕的周缘部的显示不均匀。
例如，第一粘合剂层21的凝胶分数小于第二粘合剂层22的凝胶分数时，可以使第一粘合剂层变得相对柔软。通过第一粘合剂层和第二粘合剂层具有不同的凝胶分数，可以使两者具有不同的粘弹性行为，可以兼顾印刷高差附近的气泡混入的抑制和图像显示不均匀的抑制、以及由来自于正面透明构件的释放气体导致的界面处的气泡滞留的抑制。
<第一粘合剂层的特性>
(储能弹性模量)
设置在光学薄膜10侧的第一粘合剂层21的150℃下的储能弹性模量G’150为9×103Pa以下。第一粘合剂层的高温下的储能弹性模量低时，真空加热或利用高压釜进行加热贴合时的流动性高，粘合剂容易进入到高差附近，因此可以抑制高差附近的气泡的产生。另一方面，为了抑制在贴合时的加热状态下粘合剂从薄膜的端面突出，第一粘合剂层21的150℃下的储能弹性模量G’150优选为3×102Pa以上。第一粘合剂层的G’150更优选为5×102Pa～9×103Pa。
同样地，从加热时的流动性高、并且抑制粘合剂从端面突出的观点考虑，第一粘合剂层21的100℃下的储能弹性模量G’100优选为8×102Pa～1.2×104Pa，更优选为9×102Pa～1×104Pa，进一步优选为1×103Pa～1×104Pa。
第一粘合剂层21的20℃下的储能弹性模量G’20优选为5×104Pa～1×107Pa，更优选为8×104Pa～5×106Pa，进一步优选为1×105Pa～1×106Pa。常温下的储能弹性模量如果为5×104Pa以上，则可以减少将粘合片或带有粘合剂的光学薄膜切割为规定尺寸时粘合剂在切割刀等上的附着。常温下的储能弹性模量如果为1×107Pa以下，则可以防止将粘合片或带有粘合剂的光学薄膜切割为规定尺寸时切割面处粘合剂的破裂或缺损等。另外，第一粘合剂层的G’20如果为上述范围，则可以保持加工性或操作性等所需要的凝聚力，并且可以确保与光学薄膜贴合时的初始粘合性。
第一粘合剂层21的20℃下的储能弹性模量G’20与150℃下的储能弹性模量G’150之比G’20/G’150为20以上。通过储能弹性模量的温度依赖性大，常温下的流动性小，可以抑制切割时粘合剂转移到切割刀等上。加热时流动性高，粘合剂容易进入到印刷高差附近，因此可以抑制印刷高差附近的气泡的混入、图像显示装置的显示不均匀。G’20/G’150优选为25以上，更优选为30以上。G’20/G’150的上限没有特别限制，考虑到常温下贴合时的粘合性、加热时的流动性等，优选为500以下，更优选为300以下，进一步优选为100以下。
从同样的观点考虑，第一粘合剂层21的20℃下的储能弹性模量G’20与100℃下的储能弹性模量G’100之比G’20/G’100优选为15以上，更优选为18～300，进一步优选为20～100。
本说明书中，储能弹性模量G’可以通过读取根据JIS K7244-1“塑料-动态机械特性的试验方法”中记载的方法，在频率1Hz的条件下，在-50℃～150℃的范围内以升温速度5℃/分钟测定时的规定温度下的值而求出。象粘合剂一样显示粘弹性的物质的弹性模量以储能弹性模量G’和损耗弹性模量G”表示。一般而言，损耗弹性模量G”是表示粘性的程度的指标，与此相对，储能弹性模量G’作为表示硬度的程度的指标使用。
(残余应力)
第一粘合剂层的20℃下的残余应力优选为0.1～6N/cm2，更优选为0.2～5N/cm2以下，进一步优选为0.3～4N/cm2。残余应力如果为上述范围，则可以使粘合剂具有高差追随性，可以抑制气泡或显示不均匀，并且可以抑制粘合剂从端面突出或者切割时粘合剂转移到切割刀等上。
本说明书中的残余应力是通过25℃、应变300％的条件的拉伸应力松弛试验测定的180秒后的残余应力。具体而言，残余应力是利用拉伸试验机以200mm/分钟的拉伸速度变形至应变300％(原长的4倍)后，经过180秒后的应力(拉伸应力)。残余应力与储能弹性模量的相关性高，具有储能弹性模量越大，则残余应力也越大的倾向。粘合剂的基础聚合物的组成相同时，凝胶分数(交联度)增大时，与此相伴具有残余应力线性增大的倾向。
(凝胶分数)
粘合剂的凝胶分数(溶剂不溶成分的比例)根据粘合剂的组成等其最佳值不同，从具有高差吸收性的观点考虑，第一粘合剂层21的凝胶分数优选为55％以下，更优选为52％以下，进一步优选为50％以下。第一粘合剂层21的凝胶分数的下限没有特别限制，从抑制粘合剂从端面突出、切割时粘合剂转移到切割刀等上的观点考虑，优选为15％以上，更优选为20％以上，进一步优选为25％以上。
粘合剂的凝胶分数可以作为溶剂中的不溶成分含量求出。具体而言，作为将粘合剂(粘合剂层或粘合片)在溶剂中在23℃下浸渍7天后的不溶成分相对于浸渍前的试样的重量分数(单位：重量％)求出。粘合剂为丙烯酸类粘合剂时，使用乙酸乙酯作为溶剂。一般而言，聚合物的凝胶分数等于交联度，具有聚合物中交联的部分越多，则凝胶分数越大，储能弹性模量G’、残余应力越高的倾向。
(厚度)
第一粘合剂层21的厚度d1优选为40μm以上。第一粘合剂层的厚度d1更优选为50μm以上，进一步优选为60μm以上，特别优选为70μm以上，最优选为80μm以上。通过增大第一粘合剂层的厚度，加热时的层叠粘合片的流动性提高，可以抑制印刷高差附近的气泡的混入。另外，通过增大第一粘合剂层的厚度，可以提高粘合片的高差吸收性，因此可以抑制图像显示装置的显示不均匀。
第一粘合剂层21的厚度d1的上限没有特别限制，从粘合片的生产率、防止从端面突出等观点考虑，优选为500μm以下，更优选为400μm以下，进一步优选为300μm以下，特别优选为250μm以下。
<第二粘合剂层的物性>
(储能弹性模量)
配置在最远离光学薄膜10的位置的第二粘合剂层22为用于与正面透明构件贴合的粘合剂层。第二粘合剂层22的150℃下的储能弹性模量为1×104Pa以上。通过第二粘合剂层的高温下的储能弹性模量高，即使在从正面透明构件放出释放气体的情况下，第二粘合剂层也可以对抗释放气体的放出压力，可以抑制粘合片与正面透明构件的界面处气泡的滞留。另一方面，第二粘合剂层的高温下的储能弹性模量过高时，即使在第一粘合剂层的储能弹性模量低的情况下，有时粘合剂在印刷高差附近的进入受到阻碍从而产生气泡，或者在图像显示装置中产生显示不均匀。因此，第二粘合剂层22的150℃下的储能弹性模量G’150优选为1×106Pa以下。第二粘合剂层的G’150更优选为1×104Pa～8×105Pa，进一步优选为3×104Pa～5×105Pa。
同样地，从抑制加热时界面处释放气体的滞留、并且抑制印刷高差附近的气泡或显示不均匀的观点考虑，第二粘合剂层22的100℃下的储能弹性模量G’100优选为1×104Pa～1×106Pa，更优选为3×104Pa～9×105Pa，进一步优选为4×104Pa～6×105Pa。
第二粘合剂层的G’20过高时，具有在贴合的初始阶段容易在高差附近混入气泡的倾向。另外，第二粘合剂层的G’20过高而不能利用第二粘合剂层吸收由正面透明构件的高差引起的应力时，容易产生显示不均匀。因此，第二粘合剂层22的20℃下的储能弹性模量G’20优选为1×106Pa以下，更优选为8×105Pa以下，进一步优选为6×105Pa以下。
从减少将粘合片或带有粘合剂的光学薄膜切割为规定尺寸时粘合剂在切割刀等上的附着的观点考虑，第二粘合剂层的G’20优选为5×104Pa以上，更优选为8×104Pa以上，进一步优选为1×105Pa以上。
第二粘合剂层22的20℃下的储能弹性模量G’20与150℃下的储能弹性模量G’150之比G’20/G’150优选为20以下，更优选为15以下，进一步优选为10以下。通过第二粘合剂层的储能弹性模量的温度依赖性小，G’20/G’150的值小，从而常温和加热时任意一种情况下粘合剂的流动性小，因此可以抑制切割时粘合剂转移到切割刀等上，并且即使在加热时从正面透明构件产生释放气体的情况下，也可以抑制贴合界面处气泡的滞留。G’20/G’150的下限没有特别限制，一般大于1，优选为2以上。通过增大第二粘合剂层的凝胶分数，具有可以减少G’20/G’150的倾向。
从同样的观点考虑，第二粘合剂层22的20℃下的储能弹性模量G’20与100℃下的储能弹性模量G’100之比G’20/G’100优选为15以下，更优选为10以下，进一步优选为8以下。
优选第二粘合剂层22的G’150大于第一粘合剂层21的G’150。第二粘合剂层的G’150优选为第一粘合剂层的G’150的3倍以上，更优选为5倍以上，进一步优选为7倍以上，特别优选为10倍以上。同样地，第二粘合剂层的G’100优选为第一粘合剂层的G’100的2倍以上，更优选为3倍以上，进一步优选为5倍以上，特别优选为8倍以上。
优选第一粘合剂层21的G’20/G’150大于第二粘合剂层22的G’20/G’150。第一粘合剂层21的G’20/G’150优选为第二粘合剂层22的G’20/G’150的3倍以上，更优选为5倍以上，进一步优选为7倍以上，特别优选为10倍以上。另外，优选第一粘合剂层21的G’20/G’100大于第二粘合剂层22的G’20/G’100。第一粘合剂层21的G’20/G’100优选为第二粘合剂层22的G’20/G’100的2倍以上，更优选为4倍以上，进一步优选为6倍以上，特别优选为8倍以上。第一粘合剂层与第二粘合剂层的G’20/G’150的比或者G’20/G’100的比为表示这些粘合剂层的储能弹性模量的温度依赖性的差异的指标，该比率越大，表示粘弹性行为的差异越大。
本发明的层叠粘合片中，通过将储能弹性模量的温度依赖性不同、高温状态下的储能弹性模量之差大的多个粘合剂层层叠，可以提高作为粘合片整体的流动性而具有印刷高差吸收性，并且可以抑制贴合界面处释放气体的滞留。
(残余应力)
第二粘合剂层的25℃下的残余应力优选为1～30N/cm2，更优选为3～20N/cm2以下，进一步优选为5～15N/cm2。另外，优选第二粘合剂层的残余应力大于第一粘合剂层的残余应力。通过第二粘合剂层的残余应力大，可以抑制贴合界面处释放气体的滞留。
优选第二粘合剂层的残余应力大于第一粘合剂层的残余应力。即使储能弹性模量相同，残余应力大的一方，粘合剂硬，具有对来自外部的力的抵抗力大的倾向。因此，通过增大第二粘合剂层的残余应力，可以提高抑制从正面透明构件产生的释放气体的滞留的作用。第二粘合剂层的残余应力优选为第一粘合剂层的残余应力的1.5倍以上，更优选为2倍以上，进一步优选为2.5倍以上。
(凝胶分数)
优选第二粘合剂层22的凝胶分数大于第一粘合剂层的凝胶分数。第二粘合剂层的凝胶分数优选比第一粘合剂层的凝胶分数大15％以上，优选大20％以上，进一步优选大25％以上，特别优选大30％以上。第二粘合剂层22的凝胶分数优选为75％以上，更优选为80％以上，进一步优选为85％以上。第二粘合剂层22的凝胶分数优选为99％以下，更优选为95％以下。
通过相对地增大第二粘合剂层的凝胶分数，可以抑制贴合界面处释放气泡的滞留。另外，如果第二粘合剂层的凝胶分数为75％以上，则可以抑制高温环境下粘合剂从正面透明构件上剥离。凝胶分数为99％以下时，可以得到适度的凝聚性和柔软性，初始胶粘性提高。
(厚度)
第二粘合剂层22的厚度d2优选为5μm以上，更优选为10μm以上，进一步优选为15μm以上。通过增大与正面透明构件侧接触、相对硬的第二粘合剂层的厚度，即使在从正面透明构件放出释放气体的情况下，第二粘合剂层也可以对抗释放气体的放出压力，可以抑制粘合片与正面透明构件的界面处气泡的滞留。
第二粘合剂层的厚度优选为70μm以下，更优选为50μm以下，进一步优选为40μm以下。另外，第二粘合剂层22的厚度d2优选小于第一粘合剂层的厚度d1。第一粘合剂层21的厚度d1与第二粘合剂层22的厚度d2之比d1/d2优选为2～50，更优选为3～30，进一步优选为4～20。
通过与第二粘合剂层相比相对地增大第一粘合剂层的厚度，作为第一粘合剂层21和第二粘合剂层22层叠而成的层叠粘合片20整体的粘弹性行为中，第一粘合剂层的粘弹性占主导地位。因此，层叠粘合片的高差吸收性提高，可以抑制印刷高差附近的气泡的混入、图像显示装置的显示不均匀。另一方面，在抑制来自正面透明构件的释放气体的放出中，与正面透明构件接触的第二粘合剂层的特性占主导地位。本发明的层叠粘合片中，通过使用硬的粘合剂作为第二粘合剂层，即使在正面透明构件包含产生释放气体的材料的情况下，也可以对抗释放气体的放出压力，可以抑制粘合片与正面透明构件之间的气泡的滞留。
<层叠粘合片的特性>
层叠粘合片20在与光学薄膜的贴合面上配置第一粘合剂层21、在与正面透明构件的贴合面上配置第二粘合剂层22。层叠粘合片可以为它们两层的层叠体，也可以在第一粘合剂层与第二粘合剂层之间具有另外的粘合剂层。
(储能弹性模量)
层叠粘合片的150℃下的储能弹性模量G’150优选为2×104Pa以下，更优选为1×104Pa以下，进一步优选为9×103Pa以下。层叠粘合片的G’150如果为上述范围，则可以抑制高差附近的气泡产生、图像显示装置的显示不均匀的产生。从抑制粘合剂从薄膜端面突出的观点考虑，层叠粘合片的150℃下的储能弹性模量G’150优选为5×102Pa以上，更优选为8×102Pa以上。
同样地，从加热时的流动性高、并且抑制粘合剂从端面突出的观点考虑，层叠粘合片20的100℃下的储能弹性模量G’100优选为5×102Pa～3×104Pa，更优选为8×102Pa～2×104Pa，进一步优选为1×103Pa～1.5×104Pa。
从抑制将粘合片或带有粘合剂的光学薄膜切割为规定尺寸时粘合剂附着在切割刀等上、或者抑制粘合剂的破裂或缺损的观点考虑，层叠粘合片20的20℃下的储能弹性模量G’20优选为5×104Pa～1×107Pa，更优选为8×104Pa～5×106Pa，进一步优选为1×105Pa～1×106Pa。
层叠粘合片的20的20℃下的储能弹性模量G’20与150℃下的储能弹性模量G’150之比G’20/G’150优选为20以上，更优选为25以上，进一步优选为30以上。通过层叠粘合片的储能弹性模量的温度依赖性大，常温下的流动性小，可以抑制切割时粘合剂转移到切割刀等上。加热时流动性高，粘合剂容易进入到印刷高差附近，因此可以抑制印刷高差附近的气泡的混入、图像显示装置的显示不均匀。G’20/G’150的上限没有特别限制，考虑常温下贴合时的粘合性、加热时的流动性等，优选为500以下，更优选为300以下，进一步优选为100以下。
从同样的观点考虑，层叠粘合片20的20℃下的储能弹性模量G’20与100℃下的储能弹性模量G’100之比G’20/G’100优选为10以上，更优选为15～300，进一步优选为20～100。
如前所述，通过与第二粘合剂层22相比相对地增大第一粘合剂层21的厚度，作为层叠粘合片20整体的粘弹性行为中，第一粘合剂层的粘弹性占主导地位，因此通过增大层叠粘合片的储能弹性模量的温度依赖性，可以将G’20/G’150或G’20/G’100的值调节到上述范围内。
(厚度)
从提高层叠粘合片的高差吸收性、抑制图像显示装置的显示不均匀的观点考虑，层叠粘合片20的厚度优选为55μm以上，更优选为100μm以上，进一步优选为130μm以上，特别优选为150μm以上。另一方面，从粘合片的生产率、防止从端面突出等观点考虑，层叠粘合片的厚度优选为550μm以下，更优选为450μm以下，进一步优选为350μm以下，特别优选为300μm以下。
如前所述，层叠粘合片可以在第一粘合剂层与第二粘合剂层之间具有另外的粘合剂层。配置在第一粘合剂层和第二粘合剂层之间的粘合剂层的组成、特性没有特别限制，优选作为层叠粘合片整体的特性为上述范围。从层叠粘合片的生产率、特性控制的容易性的观点考虑，层叠粘合片优选为由第一粘合剂层和第二粘合剂层两层构成的层叠结构。
<粘合剂的组成>
构成第一粘合剂层21和第二粘合剂层22的粘合剂只要满足上述特性则其组成没有特别限制，可以适当地选择使用以丙烯酸类聚合物、聚硅氧烷类聚合物、聚酯、聚氨酯、聚酰胺、聚乙烯基醚、乙酸乙烯酯/氯乙烯共聚物、改性聚烯烃、环氧类、含氟型、天然橡胶、合成橡胶等橡胶类等聚合物作为基础聚合物的粘合剂。第一粘合剂层和第二粘合剂层为用于图像显示装置的粘合剂，因此优选使用光学透明性优良的粘合剂。具体而言，优选第一粘合剂层和第二粘合剂层的雾度均为1.0％以下，总透光率均为90％以上。
作为光学透明性和胶粘性优良的粘合剂，可以优选使用以丙烯酸类聚合物作为基础聚合物的丙烯酸类粘合剂。丙烯酸类粘合剂中，丙烯酸类基础聚合物的相对于粘合剂组合物的固体成分总量的含量优选为50重量％以上，更优选为70重量％以上，进一步优选为80重量％以上。
作为丙烯酸类聚合物，优选使用以(甲基)丙烯酸烷基酯单体单元作为主要骨架的丙烯酸类聚合物。需要说明的是，本说明书中，“(甲基)丙烯酸”是指丙烯酸和/或甲基丙烯酸。
作为(甲基)丙烯酸烷基酯，可以优选使用烷基的碳原子数为1～20的(甲基)丙烯酸烷基酯。可以列举例如：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸仲丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸异戊酯、(甲基)丙烯酸新戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸壬酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸十一烷基酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯、(甲基)丙烯酸异十三烷基酯、(甲基)丙烯酸十四烷基酯、(甲基)丙烯酸异十四烷基酯、(甲基)丙烯酸十五烷基酯、(甲基)丙烯酸鲸蜡酯、(甲基)丙烯酸十七烷基酯、(甲基)丙烯酸十八烷基酯、(甲基)丙烯酸异十八烷基酯、(甲基)丙烯酸十九烷基酯、(甲基)丙烯酸异硬脂酯、(甲基)丙烯酸二十烷基酯等。
上述(甲基)丙烯酸烷基酯的含量相对于构成基础聚合物的单体成分总量优选为40重量％以上，更优选为50重量％以上，进一步优选为60重量％以上。
为了满足前述各特性，作为第一粘合剂层和第二粘合剂层的丙烯酸类基础聚合物，可以优选使用多种(甲基)丙烯酸烷基酯的共聚物。共聚物中，构成单体单元的排列可以是无规的，也可以是嵌段的。
(甲基)丙烯酸烷基酯的烷基可以具有支链。上述例示的单体中，作为(甲基)丙烯酸支链烷基酯，可以优选使用(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸异十四烷基酯、(甲基)丙烯酸异十八烷基酯、(甲基)丙烯酸异硬脂酯等。需要说明的是，(甲基)丙烯酸支链烷基酯可以并用两种以上。
丙烯酸类基础聚合物优选含有具有可交联官能团的丙烯酸类单体单元作为共聚成分。基础聚合物具有可交联官能团时，通过基础聚合物的热交联或光固化等可以容易地进行粘合剂的凝胶分数的提高。作为具有可交联官能团的丙烯酸类单体，可以列举含羟基单体、含羧基单体。
其中，基础聚合物含有含羟基单体、含氮单体作为共聚成分时，具有抑制高温高湿环境下粘合剂的白色混浊的倾向，可以得到透明性高的粘合剂。优选层叠粘合片20中的第一粘合剂层21和第二粘合剂层22的至少任意一者的粘合剂含有含羟基单体和含氮单体的至少任意一者作为基础聚合物的共聚成分。其中，从抑制高温高湿环境下层叠粘合片的白色混浊的观点考虑，优选厚度相对较大的第一粘合剂层含有含羟基单体和含氮单体的至少任意一者作为基础聚合物的共聚成分，更优选第一粘合剂层和第二粘合剂层两者含有含羟基单体和含氮单体的至少任意一者作为基础聚合物的共聚成分。含羟基单体和含氮单体的含量的合计相对于基础聚合物的构成单体单元的总量优选为5～50重量％，更优选为7～45重量％，进一步优选为10～40重量％。
作为含羟基单体，可以列举：(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸6-羟基己酯、(甲基)丙烯酸8-羟基辛酯、(甲基)丙烯酸10-羟基癸酯、(甲基)丙烯酸12-羟基月桂酯、(甲基)丙烯酸(4-羟甲基环己基)甲酯等。
作为含氮单体，可以列举：N-乙烯基吡咯烷酮、甲基乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡啶、乙烯基哌啶、乙烯基嘧啶、乙烯基哌嗪、乙烯基吡嗪、乙烯基吡咯、乙烯基咪唑、乙烯基
Figure BDA0000924174610000181
唑、乙烯基吗啉、(甲基)丙烯酰基吗啉、N-乙烯基羧酸酰胺类、N-乙烯基己内酰胺等乙烯基单体、丙烯腈、甲基丙烯腈等含氰基单体等。其中，优选使用N-乙烯基吡咯烷酮和(甲基)丙烯酰基吗啉。
基础聚合物含有含羧基单体、含氮单体作为共聚成分时，粘合剂的凝聚力提高，具有即使在凝胶分数高的情况下，粘合片对被粘物的胶粘性也提高的倾向。因此，优选第二粘合剂层22含有含羧基单体和含氮单体的至少任意一者作为基础聚合物的共聚成分。含羧基单体单元的含量相对于基础聚合物的构成单体单元总量优选为2～20重量％，更优选为3～15重量％。含氮单体单元的含量相对于基础聚合物的构成单体单元总量优选为3～40重量％，更优选为5～30重量％，进一步优选为7～25重量％。
作为含羧基单体，可以列举(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸羧基乙酯、(甲基)丙烯酸羧基戊酯、衣康酸、马来酸、富马酸、巴豆酸等。其中，优选使用丙烯酸。
作为基础聚合物的共聚单体成分，除了上述以外，还可以使用含酸酐基单体、丙烯酸的己内酯加成物、含磺酸基单体、含磷酸基单体等。
形成丙烯酸类聚合物的单体成分中可以含有多官能单体成分。通过具有多官能单体作为共聚单体成分，具有提高粘合剂的凝胶分数的倾向。多官能单体为具有至少两个(甲基)丙烯酰基等具有不饱和双键的可聚合官能团的单体。
通过使用多官能单体，在基础聚合物中引入支化点，具有提高粘合剂的凝胶分数的倾向。另外，随着多官能单体的使用量的增加，具有粘合剂的凝胶分数提高的倾向。多官能单体的使用量根据其分子量或官能团数目等而不同，相对于形成(甲基)丙烯酸类聚合物的全部单体成分优选为3重量％以下，更优选为2重量％以下，进一步优选为1重量％以下。多官能单体的使用量超过3重量％时，具有粘合剂的储能弹性模量过度增大，容易产生正面透明构件的高差部附近的气泡或显示不均匀的倾向。
上述的丙烯酸类基础聚合物可以通过溶液聚合、UV聚合、本体聚合、乳液聚合等公知的聚合方法制备。从粘合剂的透明性、耐水性、成本等观点考虑，优选溶液聚合法或活性能量射线聚合法(例如UV聚合)。作为溶液聚合的溶剂，一般使用乙酸乙酯、甲苯等。
丙烯酸类聚合物的制备时，根据聚合反应的种类，可以使用光聚合引发剂或热聚合引发剂等聚合引发剂。作为光聚合引发剂，只要是引发光聚合的物质则没有特别限制，可以使用例如：苯偶姻醚类光聚合引发剂、苯乙酮类光聚合引发剂、α-酮醇类光聚合引发剂、芳香族磺酰氯类光聚合引发剂、光活性肟类光聚合引发剂、苯偶姻类光聚合引发剂、联苯酰类光聚合引发剂、二苯甲酮类光聚合引发剂、缩酮类光聚合引发剂、噻吨酮类光聚合引发剂、酰基氧化膦类光聚合引发剂等。作为热聚合引发剂，可以使用例如：偶氮类引发剂、过氧化物类引发剂、将过氧化物与还原剂组合而成的氧化还原型引发剂(例如过硫酸盐与亚硫酸氢钠的组合、过氧化物与抗坏血酸钠的组合等)。
另外，为了调节基础聚合物的分子量，可以使用链转移剂。链转移剂可以从生长的聚合物链接受自由基而使聚合物的伸长停止，并且接受了自由基的链转移剂进攻单体从而再次引发聚合。因此，通过使用链转移剂，不会降低反应体系中的自由基浓度，可以抑制基础聚合物分子量的增大，得到残余应力小的粘合片。作为链转移剂，可以优选使用例如：α-硫代甘油、月桂基硫醇、缩水甘油基硫醇、巯基乙酸、2-巯基乙醇、硫代乙醇酸、硫代乙醇酸2-乙基己酯、2,3-二巯基-1-丙醇等硫醇类。
除了单官能单体以外还使用多官能单体作为形成丙烯酸类聚合物的单体成分时，可以先将单官能单体聚合，从而形成低聚合度的预聚物组合物(预聚合)，并在预聚物组合物的浆料中添加多官能单体，将预聚物与多官能单体聚合(后聚合)。通过象这样进行预聚物的预聚合，可以在基础聚合物中均匀地引入起因于多官能单体成分的分支点。另外，可以将预聚物组合物与未聚合的单体成分的混合物(粘合剂组合物)涂布到基材上，然后在基材上进行后聚合，从而形成粘合片。预聚物组合物为低粘度、并且涂布性优良，因此根据将作为预聚物组合物与未聚合的单体的混合物的粘合剂组合物涂布后在基材上进行后聚合的方法，可以提高粘合片的生产率，并且可以使粘合片的厚度均匀。
预聚物组合物例如可以通过使混合有构成丙烯酸类基础聚合物的单体成分和聚合引发剂的组合物(称为“预聚物形成用组合物”)部分聚合(预聚合)来制备。需要说明的是，预聚物形成用组合物中的上述单体成分，在构成丙烯酸类聚合物的单体成分中，优选为(甲基)丙烯酸烷基酯或含极性基团单体等单官能单体成分。需要说明的是，用于形成预聚物的单体成分可以不仅含有单官能单体，而且含有多官能单体。例如，可以使预聚物形成用组合物含有作为基础聚合物的原料的多官能单体成分的一部分，在将预聚物聚合后添加其余的多官能单体成分并供给至后聚合。
预聚物形成用组合物中除了单体成分以及聚合引发剂以外，可以根据需要含有链转移剂等。预聚物形成用组合物的聚合方法没有特别限制，从调节反应时间、将预聚物的分子量(聚合率)调节到所期望的范围内的观点考虑，优选通过UV光等活性光线的照射进行聚合。用于预聚合的聚合引发剂、链转移剂没有特别限制，例如可以使用上述的光聚合引发剂、链转移剂。
预聚物的聚合率没有特别限制，从得到适合在基材上涂布的粘度的观点考虑，优选为3～50重量％，更优选为5～40重量％。预聚物的聚合率可以通过调节光聚合引发剂的种类或使用量、UV光等活性光线的照射强度、照射时间等而调节到所期望的范围内。
在上述预聚物组合物中混合构成丙烯酸类基础聚合物的其它单体成分、以及根据需要的聚合引发剂、链转移剂、硅烷偶联剂、交联剂等，从而形成粘合剂组合物。后聚合时添加的单体成分优选为多官能单体。需要说明的是，后聚合时的单体成分除了含有多官能单体以外可以还含有单官能单体。
后聚合中使用的光聚合引发剂、链转移剂没有特别限制，例如可以使用上述的光聚合引发剂、链转移剂。预聚合时的聚合引发剂在预聚物组合物中残留而未失活的情况下，可以省略用于后聚合的聚合引发剂的添加。
粘合剂的基础聚合物可以通过交联剂引入交联结构。交联结构的形成例如通过在预聚合后或者基础聚合物的聚合后添加交联剂来进行。作为交联剂，可以使用异氰酸酯类交联剂、环氧类交联剂、
Figure BDA0000924174610000221
唑啉类交联剂、氮丙啶类交联剂、碳二亚胺类交联剂、金属螯合物类交联剂等一般使用的交联剂。
交联剂的含量相对于丙烯酸类基础聚合物100重量份通常为0～5重量份的范围，优选为0～3重量份。交联剂的含量过多时，粘合剂的凝胶分数过度增大，有时产生印刷高差附近的气泡的混入或显示不均匀。
粘合剂组合物中含有交联剂时，优选在与被粘物贴合前，通过加热进行交联处理而形成交联结构。交联处理中的加热温度或加热时间可以根据所使用的交联剂的种类适当设定，通常通过在20℃～160℃的范围内加热约1分钟～约7天进行交联。
基础聚合物的分子量可以适当调节以使得弹性模量等各特性在前述的范围内。第一粘合剂层的基础聚合物的按聚苯乙烯换算的重均分子量优选为约5万～约100万，更优选为10万～100万的范围。第二粘合剂层的基础聚合物的按聚苯乙烯换算的重均分子量优选为约50万～约500万，更优选为80万～400万的范围。另外，第二粘合剂层的基础聚合物的重均分子量优选大于第一粘合剂层的基础聚合物的重均分子量。
第一粘合剂层和第二粘合剂层的粘合剂组合物中优选均含有硅烷偶联剂。通过第一粘合剂层和第二粘合剂层两者含有硅烷偶联剂，可以提高粘合剂层的界面处的胶粘力，抑制层叠粘合片的粘合剂界面处的层间剥离。硅烷偶联剂可以单独使用一种或者两种以上组合使用。粘合剂中的硅烷偶联剂的含量相对于丙烯酸类基础聚合物100重量份优选为0.01～5重量份，更优选为0.05～2重量份，进一步优选为0.1～1重量份。
粘合剂组合物中可以根据需要添加增粘剂。作为增粘剂，可以使用例如萜烯类增粘剂、苯乙烯类增粘剂、酚类增粘剂、松香类增粘剂、环氧类增粘剂、二聚环戊二烯类增粘剂、聚酰胺类增粘剂、酮类增粘剂、弹性体类增粘剂等。
除了上述例示的各成分以外，在不损害粘合剂的特性的范围内，可以在粘合剂组合物中添加增塑剂、软化剂、防劣化剂、填充剂、着色剂、紫外线吸收剂、抗氧化剂、表面活性剂、防静电剂等添加剂。
<粘合剂层的形成>
作为粘合剂层的形成方法，可以使用各种方法。具体地可以列举例如：辊涂、接触辊涂布、凹版涂布、反转涂布、辊刷、喷涂、浸入辊涂布、刮棒式涂布、刮刀涂布、气刀涂布、幕涂、模唇涂布、利用口模式涂布机等的挤出涂布法等方法。其中，优选使用口模式涂布机，特别更优选使用利用模池、狭缝式模头的口模式涂布机。
粘合剂组合物的基础聚合物为溶液聚合聚合物时，优选在涂布后进行溶剂的干燥。作为干燥方法，可以根据目的适当地采用合适的方法。加热干燥温度优选为40℃～200℃，进一步优选为50℃～180℃，特别优选为70℃～170℃。干燥时间可以适当地采用合适的时间。干燥时间优选为5秒～20分钟，进一步优选为5秒～15分钟，特别优选为10秒～10分钟。
粘合剂组合物含有交联剂时，在涂布到基材上后，可以通过加热进行交联。加热温度、加热时间可以根据所使用的交联剂适当设定，通常通过在20℃～160℃的范围内加热约1分钟～约7天而进行交联。用于使涂布后的粘合剂干燥的加热可以兼作用于交联的加热。
在粘合剂层上可以根据需要以可剥离的方式粘贴保护片。保护片出于在将粘合剂用于与被粘物贴合之前保护粘合剂的露出面的目的而使用。也可以将粘合剂层的形成(涂布)时使用的基材直接用作粘合剂层的保护片。
作为保护片的构成材料，优选使用聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酯薄膜等塑料薄膜。保护片的厚度通常为约5μm～约200μm，优选为约10μm～约150μm。保护片根据需要可以利用聚硅氧烷类、含氟型、长链烷基类或脂肪酸酰胺类脱模剂、二氧化硅粉末等进行脱模处理和防污处理，也可以进行涂布型、混炼型、蒸镀型等防静电处理。特别是，通过对保护片的表面进行剥离处理，在供给实际应用时，可以进一步提高从粘合剂的剥离性。
第一粘合剂层与第二粘合剂层的层叠方法没有特别限制。可以将第一粘合剂层和第二粘合剂层各自单独地形成为粘合片后将两者重叠，也可以先将一个粘合剂层形成为粘合片后在其上涂布另一个粘合剂层而得到层叠粘合片。另外，可以通过第一粘合剂层形成用组合物与第二粘合剂层形成用组合物的共挤出而形成层叠粘合片。
[带有粘合剂的光学薄膜]
如前所述，本发明的层叠粘合片20为用于将正面透明构件贴合到偏振板的可视侧的正面侧粘合片。通过在包含偏振板的光学薄膜10上设置层叠粘合片20，可以作为带有粘合剂的光学薄膜使用。如图2所示，在带有粘合剂的光学薄膜中，第一粘合剂层21侧设置在光学薄膜10侧。
<光学薄膜>
光学薄膜10包含偏振板。作为偏振板，一般使用在偏振器的单面或双面根据需要贴合有适当的透明保护薄膜的偏振板。偏振器没有特别限制，可以使用各种偏振器。作为偏振器，可以列举例如：使聚乙烯醇类薄膜、部分缩甲醛化聚乙烯醇类薄膜、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物类部分皂化薄膜等亲水性聚合物薄膜吸附碘或二色性染料等二色性物质并进行单轴拉伸而得到的材料、聚乙烯醇的脱水处理产物、聚氯乙烯的脱盐酸处理产物等聚烯类取向薄膜等。
作为偏振器的保护薄膜的透明保护薄膜，可以优选使用纤维素类树脂、环状聚烯烃类树脂、丙烯酸类树脂、苯基马来酰亚胺类树脂、聚碳酸酯类树脂等透明性、机械强度、热稳定性、水分阻隔性和光学各向同性优良的物质。需要说明的是，在偏振器的两面设置有透明保护薄膜的情况下，其正反面可以使用包含相同的聚合物材料等的保护薄膜，也可以使用包含不同的聚合物材料等的保护薄膜。另外，出于液晶单元的光学补偿或者视角扩大等目的，也可以使用相位差板(拉伸薄膜)等光学各向异性薄膜作为偏振器的保护薄膜。
光学薄膜10可以仅包含偏振板，也可以在偏振板的一个面或两个面上根据需要通过适当的胶粘剂层或粘合剂层层叠有其它薄膜。作为这样的薄膜，可以使用相位差板、视角扩大薄膜、视角限制(防偷窥)薄膜、增亮薄膜等在图像显示装置的形成中使用的薄膜，其种类没有特别限制。例如，在液晶显示装置中，出于通过将从液晶单元射出到可视侧的光的偏振状态进行适当变换而提高视角特性等目的，有时在图像显示单元(液晶单元)与偏振板之间的薄膜使用光学补偿薄膜。在有机电致发光显示装置中，为了抑制外部光在金属电极层上反射而看起来象镜面一样，有时在单元与偏振板之间配置1/4波长板。另外，通过在偏振板的可视侧配置1/4波长板而将出射光调节为圆偏振光，即使对于戴着偏光太阳镜的观察者而言，也可以观察到适当的图像显示。
光学薄膜10的表面上可以实施硬涂层或防反射处理、防粘附或者以扩散或防眩为目的的处理。另外，在光学薄膜10的表面上，在设置粘合剂层21、22之前，以提高胶粘性等为目的，可以进行表面改性处理。作为具体的处理，可以列举电晕处理、等离子体处理、火焰处理、臭氧处理、底涂处理、辉光处理、皂化处理、偶联剂处理等。另外，也可以适当地形成防静电层。
<带有粘合剂的光学薄膜的形成>
在光学薄膜10上形成层叠粘合片20的方法没有特别限制。可以预先形成如图1所示的层叠粘合片20，将第一粘合剂层21侧的保护片41剥离并贴合在光学薄膜10上，也可以在光学薄膜10上依次贴合第一粘合剂层21和第二粘合剂层22。可以在光学薄膜上涂布第一粘合剂层形成用组合物而形成第一粘合剂层，并在其上通过涂布或转印形成第二粘合剂层。另外，也可以通过在光学薄膜10上通过第一粘合剂层形成用组合物与第二粘合剂层形成用组合物的共挤出而形成层叠粘合片，从而得到带有粘合剂的光学薄膜。
[两面带有粘合剂的光学薄膜]
通过在光学薄膜10的一个面上设置本发明的层叠粘合片20，在另一个面上设置另一个粘合片(单元侧粘合片)26，可以得到如图3所示的两面带有粘合剂的光学薄膜。图3所示的形态中，在两面带有粘合剂的光学薄膜55的正面侧粘合片20(本发明的层叠粘合片)上以可剥离的方式粘贴有保护片41，在单元侧粘合片26上以可剥离的方式粘贴有保护片46。
可见，如果使用在光学薄膜10的两面预先设置有粘合剂层的两面带有粘合剂的光学薄膜，可以省略在将光学薄膜贴合到图像显示单元的表面后在光学薄膜上设置另外的片的工序，可以简化图像显示装置的制造工序。
<单元侧粘合片>
单元侧粘合片26的厚度优选为3μm～30μm，更优选为5μm～27μm，进一步优选为10μm～25μm。作为单元侧粘合片，可以使用在光学薄膜与图像显示单元的贴合中使用的各种粘合剂。作为构成单元侧粘合片的粘合剂，可以优选使用丙烯酸类粘合剂。
单元侧粘合片26的20℃下的储能弹性模量G’20优选为1×104Pa～1×107Pa，更优选为5×104Pa～5×106Pa，进一步优选为1×105Pa～1×106Pa。单元侧粘合片的G’20如果为上述范围，则显示适度的胶粘性并且可以抑制切割时粘合剂转移到切割刀等上、粘合剂的破裂/缺损等。
[图像显示装置]
图4是表示图像显示装置的一个方式的剖视示意图。本发明的带有粘合剂的光学薄膜适合用于形成在包含偏振板的光学薄膜10的一个面(可视侧)上具有触控面板或正面透明构件等正面透明构件70、在另一个面上具有液晶单元或有机电致发光单元等图像显示单元61的图像显示装置100。本发明的层叠粘合片20用于包含偏振板的光学薄膜10与触控面板或正面透明板等正面透明构件70的贴合。
作为正面透明构件70，可以列举正面透明板(窗口层)、触控面板等。作为正面透明板，可以使用具有适当的机械强度和厚度的透明板。作为这样的透明板，可以使用例如丙烯酸类树脂或聚碳酸酯类树脂等透明树脂板、或者玻璃板等。作为触控面板，可以使用电阻膜方式、静电电容方式、光学方式、超声波方式等任意方式的触控面板。
在使用图3所示的两面带有粘合剂的光学薄膜时，图像显示单元61与带有粘合剂的光学薄膜55的贴合方法以及正面透明构件70与带有粘合剂的光学薄膜55的贴合方法没有特别限制，可以将正面侧粘合片20和单元侧粘合片26各自的表面上粘贴的保护片41、46剥离后通过各种公知的方法贴合。
贴合的顺序没有特别限制，可以先进行图像显示单元61与带有粘合剂的光学薄膜55的单元侧粘合片26的贴合，也可以先进行正面透明构件70与带有粘合剂的光学薄膜55的正面侧粘合片20的贴合。另外，也可以同时进行两者的贴合。从提高贴合的作业性、光学薄膜的轴精度的观点考虑，优选在从单元侧粘合片26的表面剥离保护片46后，进行通过粘合片26将光学薄膜10与图像显示单元61贴合的单元侧贴合工序，然后从正面侧粘合片20的表面剥离保护片41，并进行通过层叠粘合片20将光学薄膜10和正面透明构件70贴合的可视侧贴合工序。
优选在将光学薄膜与正面透明构件贴合后，进行用于除去第二粘合剂层22与正面透明构件70的界面、正面透明构件70的印刷部76等非平坦部附近的气泡的脱泡。作为脱泡方法，可以采用加热、加压、减压等适当的方法。例如，优选在减压/加热下抑制气泡的混入的同时进行贴合，然后，出于抑制延迟起泡等的目的，通过蒸压处理等与加热同时进行加压。
如上所述，通过使用本发明的层叠粘合片以及具有该层叠粘合片的带有粘合剂的光学薄膜，可以抑制正面透明构件的印刷高差附近的气泡的混入、显示不均匀的产生。另外，即使是由于在高温环境下的使用而产生来自正面透明构件的释放气体的情况下，也可以抑制正面透明构件与粘合片的界面处气泡的滞留。因此，根据本发明，可以得到可视性优良的图像显示装置。
实施例
以下列举实施例和比较例更详细地说明本发明，但是，本发明不限于这些实施例。
[粘合片的制作]
<粘合片A>
(粘合剂组合物的制备)
将丙烯酸2-乙基己酯(2EHA)40重量份、丙烯酸异硬脂酯(ISA)40重量份、N-乙烯基吡咯烷酮10重量份和丙烯酸4-羟基丁酯10重量份以及作为光聚合引发剂的1-羟基环己基苯基甲酮(商品名：Irgacure 184，BASF日本公司制造)0.1重量份投入到具有温度计、搅拌器、冷凝器和氮气导入管的反应容器内，并在氮气气氛下照射紫外线，从而得到聚合率10％的预聚物组合物。在该预聚物中添加作为多官能单体的三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)0.15重量份以及作为硅烷偶联剂的3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷(商品名：KBM403，信越化学制造)0.3重量份，然后将它们均匀地混合，从而制备了粘合剂组合物A。
(粘合片的制作)
在单面用聚硅氧烷进行了剥离处理的厚度75μm的聚酯薄膜的剥离处理面上涂布上述粘合剂组合物A使得厚度为175μm而形成涂层，并在该涂层上贴合单面进行了聚硅氧烷剥离处理的厚度38μm的聚酯薄膜的剥离处理面。然后，从厚度38μm的聚酯薄膜侧的面利用进行了位置调节使得紧接在灯下方的照射面的照射强度为5mW/cm2的黑光灯进行UV照射直到累积光量达到3000mJ/cm2，从而进行聚合，制作了厚度175μm的丙烯酸类粘合片A。
<粘合片B、C、D>
除了将投入的单体组成以及多官能团单体的添加量如表1所示进行改变以外，与上述粘合剂组合物A同样地制备了粘合剂组合物B、C、D。使用该粘合剂组合物，与上述粘合片A的制作同样地制作了厚度175μm的粘合片B、C、D。
<粘合片E、F>
除了将投入的单体组成以及多官能团单体的添加量如表1所示进行改变以外，与上述粘合剂组合物A同样地制备了粘合剂组合物E、F。使用该粘合剂组合物，将涂布厚度变为25μm、并将UV照射的累积光量变为1000mJ/cm2，除此以外，与上述粘合片A的制作同样地制作了粘合片E、F。
<粘合片A1、A2>
使用粘合剂组合物A，将涂布厚度分别变为200μm、150μm，除此以外，与粘合片A的制作同样地制作了粘合片A1、A2。
<粘合片B1>
使用粘合剂组合物B，将涂布厚度变为200μm，除此以外，与粘合片B的制作同样地制作了粘合片B1。
<粘合片E1>
使用粘合剂组合物E，将涂布厚度变为200μm，并将UV照射的累积光量变为3000mJ/cm2，除此以外，与粘合片E的制作同样地制作了粘合片E1。
<粘合片F1>
使用粘合剂组合物F，将涂布厚度变为200μm，并将UV照射的累积光量变为3000mJ/cm2，除此以外，与粘合片F的制作同样地制作了粘合片F1。
<粘合片F2、F3>
使用粘合剂组合物F，将涂布厚度分别变为12μm、50μm，除此以外，与粘合片F的制作同样地制作了粘合片F2、F3。
<单元侧粘合片>
(粘合剂组合物的制备)
将作为单体成分的丙烯酸丁酯(BA)97重量份和丙烯酸(AA)3重量份、作为热聚合引发剂的偶氮二异丁腈(AIBN)0.2重量份、以及乙酸乙酯233重量份一起投入到具有温度计、搅拌器、冷凝器和氮气导入管的反应容器内，在23℃的氮气气氛下搅拌1小时，进行氮气置换。然后，在60℃反应5小时，从而得到重均分子量(Mw)110万的丙烯酸类基础聚合物。在该丙烯酸类基础聚合物溶液中，添加0.8重量份作为异氰酸酯类交联剂的三羟甲基丙烷/甲苯二异氰酸酯(商品名Coronate L，日本聚氨酯工业公司制造)、以及0.1重量份硅烷偶联剂(商品名KBM-403，信越化学公司制造)，然后混合均匀，从而制备了粘合剂组合物(溶液)。
(粘合片的制作)
在单面利用聚硅氧烷进行了剥离处理的厚度38μm的聚酯薄膜的脱模处理面上涂布上述粘合剂组合物使得干燥后的厚度为20μm，并在100℃干燥3分钟以除去溶剂，从而得到粘合片。然后，在50℃加热48小时，进行交联处理，从而得到了单元侧粘合片。
[粘合剂和粘合片的物性的评价方法]
<粘合剂的凝胶分数>
将粘合片切割为40mm×40mm的尺寸，用切割为100mm×100mm的尺寸的多孔聚四氟乙烯膜(日东电工公司制造，NTF-1122，厚度85μm)包裹，并用风筝线(粗度1.5mm×长度100mm)扎紧包裹口。从该试样的重量中减去预先测定的多孔聚四氟乙烯膜和风筝线的合计重量(A)而计算出粘合剂试样的重量(B)。将用多孔聚四氟乙烯膜包裹的粘合剂试样在约50mL的乙酸乙酯中在23℃浸渍7天，使粘合剂的溶胶成分溶出到多孔聚四氟乙烯膜以外。浸渍后，取出用多孔聚四氟乙烯膜包裹的粘合剂，在130℃干燥2小时，并自然冷却约20分钟，然后测定干燥重量(C)。粘合剂的凝胶分数通过下式计算：
凝胶分数(％)＝100×(C-A)/B
<粘合片的储能弹性模量>
将多个粘合剂片层叠而得到的厚度约1.5mm的物体作为测定用样品。需要说明的是，在层叠粘合片的储能弹性模量的测定中，使用将第一粘合剂层和第二粘合剂层交替层叠至厚度约1.5mm的物体作为测定用样品。使用Rheometric Scientific公司制造的“高级流变扩展系统(ARES)”，以下述的条件进行动态粘弹性测定，从测定结果读取20℃、100℃、150℃下的储能弹性模量(G’20、G’100、G’150)。
(测定条件)
变形模式：扭曲
测定频率：1Hz
升温速度：5℃/分钟
测定温度：-50℃～150℃的范围
形状：平行板8.0mmφ
<粘合片的残余应力>
从粘合片切出40mm×40mm的粘合片小片，将其变圆为圆柱状而得到测定试样。利用拉伸试验机，将夹盘间距调至20mm，安置上述测定试样，在拉伸速度200mm/分钟、测定温度25℃的条件下拉伸至应变300％(夹盘间距80mm)，将夹盘位置固定，并将经过180秒后的应力(拉应力)作为残余应力。
<重均分子量>
基础聚合物的重均分子量(Mw)使用东曹制造的GPC(凝胶渗透色谱)装置(制品名“HLC-8120GPC”)测定。测定样品使用用0.45μm的膜滤器过滤将基础聚合物溶解到四氢呋喃中得到的0.1重量％的溶液而得到的滤液。GPC的测定条件如下所示。
(测定条件)
柱：东曹公司制造的G7000HXL+GMHXL+GMHXL
柱尺寸：各自7.8mmφ×30cm(合计柱长：90cm)
柱温：40℃、流量：0.8mL/分钟
注射量：100μL
洗脱液：四氢呋喃
检测器：差示折射计(RI)
标准试样：聚苯乙烯
[粘合片(单层)的评价结果]
粘合片A～F的粘合剂的组成、以及粘合片(单层)的物性如表1所示。需要说明的是，表1中各成分由以下的缩略符号记载。
2EHA：丙烯酸2-乙基己酯
ISA：丙烯酸异硬脂酯
MMA：甲基丙烯酸甲酯
AA：丙烯酸
NVP：N-乙烯基吡咯烷酮
VA：乙酸乙烯酯
4HBA：丙烯酸4-羟基丁酯
2HEA：丙烯酸2-羟基乙酯
TMPTA：三羟甲基丙烷三丙烯酸酯
表1
Figure BDA0000924174610000341
[实施例1]
使用在包含浸渗有碘的厚度25μm的拉伸聚乙烯醇薄膜的偏振器的两面具有透明保护薄膜的偏振板作为光学薄膜。在偏振器的一个面(单元侧的面)上使用辊式层压机贴合上述的单元侧粘合片。然后，在偏振板的另一个面(可视侧的面)上使用辊式层压机贴合上述的粘合片A。再使用辊式层压机在粘合片A上贴合上述的粘合片E。通过这样操作得到了在偏振板的一个面上具有单元侧粘合片、在偏振板的另一个面上具有粘合片A与粘合片E的层叠粘合片、并且单元侧粘合片的表面和可视侧的层叠粘合片的表面上分别暂时粘贴有保护薄膜的两面带有粘合剂的偏振板。
[实施例2～7、比较例1]
除了如表2所示改变在偏振板的可视侧的面上贴合的粘合片的构成以外，与上述实施例1同样地得到了两面带有粘合剂的偏振板。
[比较例2～5]
除了将偏振板的可视侧的面上贴合的粘合片变为由粘合片A1、B1、C1、D1的单层构成的厚度200μm的粘合片以外，与上述实施例1同样地得到了两面带有粘合剂的偏振板。
[评价]
<塑料气泡可靠性>
将两面带有粘合剂的偏振板切割为45mm×80mm的尺寸，然后将可视侧一面的保护薄膜剥离，使用手动辊贴合到厚度1mm的表面硬化丙烯酸类树脂板(三菱丽阳制造，ACRYLITE MR-200)上，并进行蒸压处理(50℃、0.5MPa、15分钟)。将该试样在85℃的干燥烘箱内加热24小时，然后从烘箱中取出，目视确认外观，将未观察到气泡的评价为○、将确认到未以异物作为核的气泡的评价为×。
<显示不均匀>
(评价用图像显示装置的制作)
从任天堂3DS的更换用上部液晶面板上拆除背光部分，将与液晶面板的背光相反侧的偏振板拆除，然后使用浸透了乙醇的干净的布除去液晶单元表面的粘合剂。将两面带有粘合剂的偏振板切割为50mm×80mm的尺寸，然后将单元侧一面的保护薄膜剥离，在液晶单元表面的中央部重叠单元侧粘合片面，并使用手动辊贴合。
然后，将两面带有粘合剂的偏振板的可视侧的面的保护薄膜剥离，将在周缘部以框状印刷有黑色油墨的玻璃板(0.7mm×50mm×100mm，油墨印刷厚度＝15μm，两短边(长边方向)的油墨印刷宽度：各15mm，两长边(短边方向)的油墨印刷宽度：各5mm)的印刷面载置在粘合剂的露出面上，并使用真空热压接装置进行贴合(温度25℃，装置内压力50Pa，压力0.3MPa，压力保持时间10秒)。然后，进行蒸压处理(50℃、0.5MPa、15分钟)。将通过这样操作而得到的评价用面板与任天堂3DS主体的图像显示面板交换，进行电连接，从而制作了评价用图像显示装置。通过目视确认面板为白色显示时的、印刷框附近的显示不均匀的有无。将未确认到显示不均匀的评价为○、将观察到轻微的显示不均匀的评价为△、将可以容易地确认到显示不均匀的评价为×。
<高湿环境下的粘合片的白色混浊>
将上述的评价用图像显示装置投入到60℃、95％RH的恒温恒湿槽内240小时。然后，取出该试样，在25℃、50％RH的环境下保存24小时，然后通过目视确认粘合剂层的白色混浊的有无。在实施例1～6中，未观察到粘合剂层的白色混浊，但是在第一粘合剂层和第二粘合剂层的基础聚合物中均不含有含羟基单体的实施例7中，确认到白色混浊。由该结果可知，通过在基础聚合物中使用含羟基单体，可以抑制粘合片暴露于高湿环境时的白色混浊。
<层叠粘合片的层间剥离试验>
使用手动辊将第一粘合剂层与第二粘合剂层贴合而制作了层叠粘合片。将该层叠粘合片切割为宽度25mm×长度100mm，在第一粘合剂层侧的表面贴合宽度25mm×长度250mm×厚度25μm的聚酯薄膜，并使用手动辊将第二粘合剂层侧的表面贴合到玻璃板上，将所得物体作为试验片。使用拉伸试验机，用夹盘保持玻璃板的端部和聚酯薄膜的端部，以1000mm/分钟的拉伸速度进行聚酯薄膜的180°剥离，确认哪一个界面处产生剥离。将第一粘合剂层与第二粘合剂层的界面处产生剥离的评价为“有层间剥离”、将玻璃与第二粘合剂层的界面处产生剥离的评价为“无层间剥离”。
在实施例1～7和比较例1的任一个中，未观察到粘合剂层间的层间剥离。另一方面，在实施例1、2中，使用不含硅烷偶联剂的粘合剂A’代替粘合剂A进行同样的评价，结果观察到层间剥离。另外，在实施例3、4中，在使用不含硅烷偶联剂的粘合剂B’代替粘合剂B的情况下，也观察到层间剥离。在实施例1、3中使用不含硅烷偶联剂的粘合剂E’代替粘合剂E的情况下、以及在实施例2、4中使用不含硅烷偶联剂的粘合剂F’代替粘合剂F的情况下，也观察到层间剥离。从这些结果可知，为了抑制粘合剂的层间剥离，使构成层叠粘合片的第一粘合剂层和第二粘合剂层两者含有硅烷偶联剂是有效的。
[评价结果]
上述各实施例和比较例的两面带有粘合剂的偏振板的可视侧粘合剂层的层叠构成、层叠粘合片的物性(其中，比较例2～5为单层的粘合片的特性)、以及气泡可靠性和显示不均匀的评价结果如表2所示。
Figure BDA0000924174610000381
可知在使用单层的粘合片作为可视侧粘合剂层的比较例2～5中，气泡可靠性和显示不均匀的任一项的评价结果为×，不能兼顾气泡可靠性和显示不均匀。另外，在比较例1中，在层叠粘合片的偏振板侧配置的第一粘合剂层的高温下的储能弹性模量高，作为层叠粘合片整体的高温下的储能弹性模量也高，因此观察到显示不均匀。
与此相对，在实施例1～7中，气泡可靠性和显示不均匀的评价结果均为○。层叠粘合片的150℃下的储能弹性模量小于1×104Pa的实施例1～3和实施例5与层叠粘合片的150℃下的储能弹性模量为1×104Pa以上的实施例4、6、7相比，更不容易观察到显示不均匀。
实施例3和实施例4均使用粘合片B作为在偏振板侧设置的第一粘合剂层，但是在实施例3中作为第二粘合剂层使用的粘合片E与在实施例4中使用的粘合片F相比，高温下的储能弹性模量较低。因此，实施例3与实施例4相比，作为层叠粘合片整体的高温下的储能弹性模量较低，因此认为可以进一步抑制显示不均匀。
从上述的结果可知，通过除了使用高温下的储能弹性模量低的粘合剂层作为设置在偏振板侧的第一粘合剂层以外还降低作为粘合片整体的高温下的储能弹性模量，可以进一步抑制显示不均匀的产生。

Claims (14)

1.一种带有粘合剂的光学薄膜，其为配置在正面透明板或触控面板与图像显示单元之间使用的带有粘合剂的光学薄膜，其中，
所述带有粘合剂的光学薄膜具备包含偏振板的光学薄膜和设置在所述光学薄膜的一个面上的正面侧粘合片，
所述正面侧粘合片为至少两层粘合剂层层叠而成的层叠粘合片，并且具备以与所述光学薄膜接触的方式配置的第一粘合剂层和以最远离所述光学薄膜的方式配置的第二粘合剂层，
所述第一粘合剂层的粘合剂由含有丙烯酸类基础聚合物的粘合剂组合物形成，所述第一粘合剂层的150℃下的储能弹性模量为9×103Pa以下、20℃下的储能弹性模量G’20与150℃下的储能弹性模量G’150之比G’20/G’150为20以上，
所述第二粘合剂层的粘合剂由含有丙烯酸类基础聚合物的粘合剂组合物形成，并且所述第二粘合剂层的20℃下的储能弹性模量为4×105Pa以下、150℃下的储能弹性模量为1×104Pa以上。
2.如权利要求1所述的带有粘合剂的光学薄膜，其中，所述正面侧粘合片的150℃下的储能弹性模量为1×104Pa以下。
3.如权利要求1所述的带有粘合剂的光学薄膜，其中，所述第二粘合剂层的凝胶分数大于所述第一粘合剂层的凝胶分数。
4.如权利要求3所述的带有粘合剂的光学薄膜，其中，所述第一粘合剂层的粘合剂的凝胶分数与所述第二粘合剂层的粘合剂的凝胶分数之差为15重量％以上。
5.如权利要求1～4中任一项所述的带有粘合剂的光学薄膜，其中，所述第一粘合剂层的粘合剂的凝胶分数为55重量％以下。
6.如权利要求1～4中任一项所述的带有粘合剂的光学薄膜，其中，所述第二粘合剂层的粘合剂的凝胶分数为75重量％以上。
7.如权利要求1～4中任一项所述的带有粘合剂的光学薄膜，其中，
所述第一粘合剂层的所述丙烯酸类基础聚合物含有选自由含羟基单体和含氮单体构成的组中的一种以上作为单体单元。
8.如权利要求1～4中任一项所述的带有粘合剂的光学薄膜，其中，
所述第二粘合剂层的所述丙烯酸类基础聚合物含有选自由含氮单体和含羧基单体构成的组中的一种以上作为单体单元。
9.如权利要求1～4中任一项所述的带有粘合剂的光学薄膜，其中，所述第一粘合剂层和所述第二粘合剂层均含有硅烷偶联剂。
10.如权利要求1～4中任一项所述的带有粘合剂的光学薄膜，其中，所述第一粘合剂层的厚度为40μm以上。
11.如权利要求1～4中任一项所述的带有粘合剂的光学薄膜，其中，所述第二粘合剂层的厚度为5μm～70μm。
12.如权利要求1～4中任一项所述的带有粘合剂的光学薄膜，其中，所述第一粘合剂层的厚度d1与所述第二粘合剂层的厚度d2之比d1/d2为2～40。
13.一种两面带有粘合剂的光学薄膜，其中，在权利要求1～4中任一项所述的带有粘合剂的光学薄膜中，在所述光学薄膜的另一个面上还具备单元侧粘合片。
14.一种图像显示装置，其中，在图像显示单元的表面具备权利要求1～12中任一项所述的带有粘合剂的光学薄膜以及正面透明板或触控面板，
所述光学薄膜与所述正面透明板或触控面板由所述正面侧粘合片贴合。
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